CN111370705A - 固体电池用电极及固体电池 - Google Patents
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Abstract
本发明提供一种在以发泡金属作为集电体的电极中,机械强度优异且在构成固体电池时可维持与对电极的绝缘的固体电池用电极及固体电池。在使用包含具有网眼结构的发泡多孔质体的集电体的固体电池用电极中,在电极复合材料的填充部分与未填充部分的边界设置能够实现增强且绝缘的层。
Description
技术领域
本发明涉及一种固体电池用电极及固体电池。
背景技术
以往,作为具有高能量密度的二次电池,锂离子二次电池广泛普及。锂离子二次电池具有在正极与负极之间存在隔膜、填充有液体电解质(电解液)的结构。
此处,锂离子二次电池的电解液通常是可燃性的有机溶媒,因此尤其是存在针对热的安全性成为问题的情况。因此,提出了一种使用无机系的固体电解质代替有机系的液体电解质的锂离子固体电池(参照专利文献1)。
锂离子固体电池具有在正极层与负极层之间配置固体的电解质层的结构。通常,正极层及负极层是使包含电极活性物质粉末与固体电解质粉末的电极复合材料担载于作为集电体的金属箔等而形成。而且,为了锂离子固体电池的高容量化,需要使电极层内大量含有电极活性物质。
另外,出于通过形成更薄层的电极层而有助于固体电池的薄型化的目的,作为构成正极层及负极层的集电体,提出了使用具有薄的网眼结构的集电体。通过将电极复合材料填充至所述网眼结构的内部,可实现电极层的薄层化。另外,增加每单位体积的活性物质量,也可有助于电池的高容量化。
作为此种网眼结构的集电体,例如可列举发泡金属。发泡金属在细孔径均匀、表面积大的方面,具有作为集电体的优点(参照专利文献2及专利文献3)。
[现有技术文献]
[专利文献]
[专利文献1]日本专利特开2000-106154号公报
[专利文献2]日本专利特开平7-099058号公报
[专利文献3]日本专利特开平8-329954号公报
发明内容
[发明所要解决的问题]
将以发泡金属作为集电体的电极及固体电池的现有技术的一例示于图1(a)~图1(c)。为了获得以发泡金属作为集电体的电极,首先,如图1(a)所示,将电极复合材料填充至集电体1'的网眼结构内,形成填充部2'与未填充部3'。之后,通过对填充有电极复合材料的集电体1'进行轧制,提高经填充的包含电极活性物质的电极复合材料的填充密度,并且实施电极层的薄层化,获得最终的电极。将延伸后的电极层的结构示于图1(b)。
通常在制作固体电池时,如图1(c)所示,在利用所述方法而获得的正极层10'与负极层30'之间配置固体电解质层20'来形成层叠体,将所述层叠体自正极层10'与负极层30'的外侧夹入并加以按压,由此获得固体电池。
此处,将发泡金属作为集电体的电极如图1(b)所示,通过轧制,集电体1'的电极复合材料的填充部2'成为密度高的区域A'。另外,未填充部3'中的靠近填充部2'的部分成为集电体1'的网眼结构的密度低的区域B',远离填充部2'的部分成为集电体1'的网眼结构的密度高的区域A'。这是因为在提高电极中所含的电极活性物质的填充密度并且以薄层化为目的的轧制时,集电体1'中的未填充部3'较填充部2'而言更容易延展而产生。
而且,图1(b)所示的电极在集电体1'的未填充部3'中的密度低的区域B'中,强度变得不充分(图1(c)中以×标记表示)。特别是在电极的轧制时或层叠的电极的按压时,担心在密度低的区域B'发生断裂。进而,层叠电极而制作的现有的固体电池在产生振动的环境下,担心在密度低的区域B'发生断裂。
另外,关于成为层叠体的固体电池,担心在集电体1'的未填充部3'中的密度低的区域B'中产生弯曲,集电体1'与对电极接触而发生短路的情况。图1(c)中,正极层10'的集电体1'的未填充部向箭头所示的方向弯曲,与作为对电极的负极层30'接触,产生短路。特别是在电极的层叠时,由于将多片未填充部弯曲并焊接,故有时在密度低的区域B'中发生超出必要的弯曲,集电体1'的未填充部3'与对电极接近,无法维持绝缘。
进而,在按压经层叠的电极时,有时在与密度低的区域B'相向的电极的端部未施加所期望的压力,在面内填充密度会变得不均匀。
本发明是鉴于所述背景技术而完成者,其目的在于提供一种在以发泡金属作为集电体的电极中,机械强度优异且在构成固体电池时可维持与对电极的绝缘的固体电池用电极及固体电池。
[解决问题的技术手段]
本发明人等人发现,若在使用包含具有网眼结构的发泡多孔质体的集电体的固体电池用电极中,在电极复合材料的填充部分与未填充部分的边界设置能够实现增强且绝缘的层,则可解决所述课题,从而完成了本发明。
即,本发明是一种固体电池用电极,且所述固体电池用电极含有:包含导电性的发泡多孔质体的集电体、以及填充至所述集电体中的电极复合材料,所述集电体具有:填充有电极复合材料的填充部、以及未填充电极复合材料的未填充部,在所述填充部与所述未填充部的边界部具有包含树脂的增强绝缘层。
所述增强绝缘层的所述树脂也可为填充至所述集电体中。
所述增强绝缘层的所述树脂也可为涂布于所述边界部。
所述集电体也可为金属的发泡多孔质体。
也可在所述未填充部连结有接片。
所述固体电池用电极也可为正极。
所述固体电池用电极也可为负极。
另一本发明是一种固体电池,包括:正极层,包含正极活性物质;负极层,包含负极活性物质;以及固体电解质层,位于所述正极层与所述负极层之间,所述固体电池中,所述正极层及所述负极层中的至少一者包含所述固体电池用电极。
[发明的效果]
根据本发明的固体电池用电极,即便将发泡金属作为集电体,机械强度也优异,在构成固体电池的情况下可维持与对电极的绝缘。因而,使用本发明的固体电池用电极而获得的固体电池即便在产生振动的环境下,也可抑制构成电极的集电体发生断裂,且可抑制集电体端部与对电极的接触引起的短路,进而可使电极的填充密度均匀。
附图说明
图1(a)~图1(c)是表示将发泡金属作为集电体的电极及固体电池的现有技术的图。
图2(a)~图2(c)是表示本发明的固体电池用电极的制造方法的一实施方式的图。
图3(a)~图3(c)是表示本发明的固体电池用电极及固体电池的一实施方式的图。
[符号的说明]
1、31:集电体
2:填充部
3:未填充部
4:增强绝缘层
5:接片
10:正极层
20:固体电解质层
30:负极层
A:密度高的区域
B:密度低的区域
具体实施方式
以下,参照附图对本发明的实施方式进行说明。
<固体电池用电极>
本发明的固体电池用电极含有:包含导电性的发泡多孔质体的集电体、以及填充至集电体中的电极复合材料。集电体具有:填充有电极复合材料的填充部、以及未填充电极复合材料的未填充部,在填充部与未填充部的边界部具有包含树脂的增强绝缘层。
本发明的固体电池用电极在固体电池中可应用于正极,也可应用于负极,或者也可应用于两者而均无问题地加以使用。
将本发明的固体电池用电极的一实施方式示于图3(a)~图3(c)。图3(a)是本发明的固体电池用电极的俯视图,图3(b)是侧视图及放大图。本发明的固体电池用电极在集电体1具有填充有电极复合材料的填充部2及未填充电极复合材料的未填充部3、以及增强绝缘层4。如图3(b)所示,本发明的固体电池用电极在现有的电极中通过轧制而集电体1的密度变低的区域B中存在增强绝缘层4。
[电极复合材料]
本发明中,填充至发泡多孔质体的集电体中的电极复合材料并无特别限定,只要为制作固体电池时可使用者即可。
在构成正极的电极复合材料的情况下,至少含有正极活性物质,进而也可含有固体电解质、导电助剂、粘结剂等。作为正极活性物质,只要为可吸藏·释放锂离子者,则并无特别限定,例如可列举:LiCoO2、LiCoO4、LiMn2O4、LiNiO2、LiFePO4、硫化锂、硫等。
在构成负极的电极复合材料的情况下,至少含有负极活性物质,视需要也可含有固体电解质、导电助剂、粘结剂等。作为负极活性物质,只要为可吸藏·释放锂离子者,则并无特别限定,例如可列举:金属锂、锂合金、金属氧化物、金属硫化物、金属氮化物、氧化硅、硅、及石墨等碳材料等。
再者,在使用本发明的固体电池用电极制作固体电池的情况下,正极层及负极层的至少一者只要为本发明的固体电池用电极即可。因此,对于负极层,也能够将作为负极活性物质的金属或碳材料等直接应用为片。
[集电体]
本发明的固体电池用电极中使用的集电体为导电性的发泡多孔质体。作为导电性的发泡多孔质体,只要为具有导电性的材料进行发泡而成的多孔质体,则并无特别限定。通过将集电体设为导电性的发泡多孔质体,电极复合材料的固定化变得容易,因此可在不使电极复合材料的涂敷用浆料增稠的情况下使电极层成为厚膜。另外,由于可减少增稠所必需的包含有机高分子化合物的粘合剂,故在构成固体电池的情况下,可在将电阻抑制得低的状态下有助于高容量化。
关于本发明的固体电池用电极中使用的集电体,出于提高填充至发泡多孔质体的电极复合材料与发泡多孔质体的粘结性的目的,也可对集电体的表面进行表面处理。作为表面处理,例如可列举利用石墨等碳材料进行的涂布、或利用盐酸、草酸、氨等进行的化学修饰等。
本发明的固体电池用电极中使用的集电体优选为金属的发泡多孔质体、即发泡金属。作为金属,例如可列举:镍、铝、不锈钢、钛、铜、银等。
由于发泡金属具有三维网眼结构,故与现有的其他集电体相比,可提高集电性能及活性物质的保持性能。由此,与将金属箔用作集电体的情况相比,可不伴随电阻的增加而使复合材料层变厚,其结果,可增加电极的每单位面积的容量。另外,例如与金属纤维烧结体相比,发泡金属的多孔度高,因此可增加活性物质的填充量,其结果,可提高电极的容量。
(填充部与未填充部)
本发明的固体电池用电极的集电体具有填充有所述电极复合材料的填充部与未填充电极复合材料的未填充部。另外,也可在未填充部连结有接片(tab)。
(增强绝缘层)
本发明的固体电池用电极的集电体的特征在于,在填充有电极复合材料的填充部与未填充电极复合材料的未填充部的边界部具有增强绝缘层。
本发明的固体电池用电极具有增强绝缘层,因此对于现有的电池中担心断裂的、包含发泡多孔质体的集电体中的电极复合材料填充部附近的电极复合材料未填充部的区域,可增强强度。另外,在集电体的电极复合材料未填充部的密度低的区域可抑制超出必要的弯曲。因而,本发明的固体电池用电极在制成固体电池的情况下,可抑制包含发泡多孔质体的集电体的断裂,同时可抑制集电体与对电极接触而产生的短路。
本发明的固体电池用电极中的增强绝缘层是由树脂形成。作为可应用的树脂,例如若为热硬化性树脂,则可列举聚酰亚胺系树脂、环氧系树脂、硅酮系树脂、聚氨基甲酸酯系树脂等,若为热塑性树脂,则可列举聚烯烃系树脂、聚苯乙烯系树脂、氟系树脂、聚氯乙烯系树脂、聚甲基丙烯酸系树脂、聚氨基甲酸酯系树脂等,若为光硬化性树脂,则可列举硅酮系树脂、聚甲基丙烯酸系树脂、聚酯系树脂等。这些中,就对于和对电极的接触而言满足电性绝缘,对于电极复合材料为惰性,对于电极制造时所使用的化学品具有耐受性,形成增强绝缘层时加工性良好,耐热性或柔软性优异的观点而言,优选为聚乙烯系树脂或聚丙烯系树脂。
本发明的固体电池用电极中的增强绝缘层的宽度只要为可增强强度、抑制超出必要的弯曲的尺寸,则并无特别限定,例如优选为1mm~1μm,进而优选为500μm~10μm。
<固体电池用电极的制造方法>
本发明的固体电池用电极的制造方法并无特别限定,可应用本技术领域中的通常的方法。
图2(a)~图2(c)是表示本发明的固体电池用电极的制造方法的一实施方式。图2(a)~图2(c)所示的方法中,首先,在集电体1形成增强绝缘层4。图2(a)是形成增强绝缘层4后的集电体1的俯视图及侧视图。图2(a)中示出下一工序中预定填充电极复合材料的填充部2与未填充的未填充部3。
继而,在形成有增强绝缘层4的集电体1填充电极复合材料而形成填充部2及未填充部3,之后通过对集电体1进行轧制,获得本发明的固体电池用电极。图2(b)中表示轧制后的集电体1的俯视图及侧视图。再者,如图2(c)所示,也可在所获得的本发明的固体电池用电极连结接片5。在图2(c)所示的工序中,接片5以夹入集电体1的电极复合材料的未填充部3的方式进行焊接。
本发明的固体电池用电极以具有增强绝缘层为特征,但增强绝缘层的形成可在将电极复合材料填充至集电体之前,也可在之后。这些中就在制造电极时可充分满足增强绝缘层的强度而言,优选为在将电极复合材料填充至集电体之前预先形成增强绝缘层。另外,在增强绝缘层的形成在填充电极复合材料之后的情况下,可在轧制之前,也可在之后。这些中,就可对增强绝缘层的尺寸进行管理而言,优选为设为轧制之后。
另外,形成增强绝缘层的方法并无特别限定。例如可填充至填充电极复合材料之前的集电体,也可通过涂布而形成于填充电极复合材料之后的填充部与未填充部的边界。
<固体电池>
本发明的固体电池包括:正极层,包含正极活性物质;负极层,包含负极活性物质;以及固体电解质层,位于正极层与负极层之间。本发明的固体电池中,正极层及负极层的至少一者成为所述本发明的固体电池用电极。
本发明的固体电池中,正极层可为本发明的固体电池用电极,负极层可为本发明的固体电池用电极,或者两者均可为本发明的固体电池用电极。
[正极层及负极层]
本发明的固体电池中,不应用本发明的固体电池用电极的正极层及负极层并无特别限定,只要作为锂离子固体电池的正极及负极发挥功能即可。
构成固体电池的正极及负极可自可构成电极的材料中选择两种,将两种化合物的充放电电位加以比较,将显示出高电位者用于正极,将显示出低电位者用于负极,从而构成任意的电池。
再者,在将本发明的固体电池用电极仅应用于固体电池的正极层的情况下,作为负极层,也能够将作为负极活性物质的金属或碳材料等直接用作片。
[固体电解质]
本发明的固体电池中所使用的固体电解质层中所含的固体电解质并无特别限定,只要是能够在正极与负极之间进行锂离子传导者即可。例如可列举:氧化物系电解质或硫化物系电解质、含锂的盐等无机系固体电解质、聚环氧乙烷等聚合物系固体电解质、包含含锂的盐或锂离子传导性的离子液体的凝胶系固体电解质等。另外,固体电解质视需要也可包含粘结剂等。关于固体电解质中所含的各物质的组成比,只要电池能够适当地工作,则并无特别限定。
本发明的固体电池中所使用的固体电解质层也可为片的形状。固体电解质片配置于正极层与负极层之间。再者,在所述正极层及负极层的至少一者具有固体电解质层的情况下,即便不使用固体电解质片,也可构成本发明的固体电池。
固体电解质片并无特别限定,例如可列举:包含无机系固体电解质与粘结剂的致密的片;或在由聚丙烯、纤维素、玻璃等构成的无纺布等多孔质片中埋入固体电解质并加以复合化而成的片;或者有机系的固体电解质片等。
将本发明的固体电池的一实施方式示于图3(c)。图3(c)是本发明的固体电池用电极的侧视图。在图3(c)所示的固体电池中,在正极层10及负极层30两者均应用本发明的固体电池用电极,成为在这些之间夹着固体电解质层20的层叠体。在构成正极层10的集电体1、及构成负极层30的集电体31,在填充有电极复合材料的填充部与未填充的未填充部的边界具有增强绝缘层4。
关于本发明的固体电池,就安全性及耐久性的观点而言,正极层、固体电解质层、负极层的面积理想的是正极层≦负极层≦固体电解质层。另外,电极容量理想的是正极层≦负极层。
本发明的固体电池中,正极层及负极层的至少一者中所使用的本发明的固体电池用电极具有增强绝缘层,因此对于现有的电池中担心断裂的、包含发泡多孔质体的集电体中的电极复合材料填充部附近的电极复合材料未填充部的区域,可增强强度。另外,在集电体的电极复合材料未填充部的密度低的区域可抑制超出必要的弯曲。进而,在制作层叠电极时的按压时,可对与电极复合材料未填充部的密度低的区域相向的电极的端部施加规定的压力。因而,本发明的固体电池可抑制包含发泡多孔质体的集电体的断裂,同时抑制集电体与对电极接触而产生的短路,获得均匀的填充密度的电极。
Claims (8)
1.一种固体电池用电极,所述固体电池用电极含有:
包含导电性的发泡多孔质体的集电体、以及填充至所述集电体中的电极复合材料,
所述集电体具有:填充有电极复合材料的填充部、以及未填充电极复合材料的未填充部,
在所述填充部与所述未填充部的边界部具有包含树脂的增强绝缘层。
2.根据权利要求1所述的固体电池用电极,其中所述增强绝缘层的所述树脂为填充至所述集电体中。
3.根据权利要求1所述的固体电池用电极,其中所述增强绝缘层的所述树脂为涂布于所述边界部。
4.根据权利要求1至3中任一项所述的固体电池用电极,其中所述集电体为金属的发泡多孔质体。
5.根据权利要求1至4中任一项所述的固体电池用电极,在所述未填充部连结有接片。
6.根据权利要求1至5中任一项所述的固体电池用电极,其中所述固体电池用电极为正极。
7.根据权利要求1至5中任一项所述的固体电池用电极,其中所述固体电池用电极为负极。
8.一种固体电池,包括:
正极层,包含正极活性物质;
负极层,包含负极活性物质;以及
固体电解质层,位于所述正极层与所述负极层之间,
所述固体电池中,所述正极层及所述负极层中的至少一者包含根据权利要求1至5中任一项所述的固体电池用电极。
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