CN111146455B - 一种花瓣状微球二硫化钼复合碳材料负载Pd金属催化剂及其制备方法 - Google Patents
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Abstract
本发明公开了一种花瓣状微球二硫化钼复合碳材料负载Pd金属催化剂及其制备方法，其是先采用微波辅助法制备了花瓣状微球二硫化钼和碳黑的复合材料；再采用NaBH4液相还原法将Pd离子还原成Pd颗粒，负载在花瓣状微球二硫化钼和碳黑的复合物载体上，从而制备出Pd基催化剂，该催化剂作为燃料电池阳极催化剂，用于对乙二醇进行电催化氧化。该方法制备工艺简单，能够制备出花瓣状微球MoS2复合碳材料，并将Pd金属负载于MoS2复合碳材料上制备出对乙二醇催化活性高，抗中毒能力强的Pd基复合催化剂。
Description
技术领域
本发明属于催化剂制备及应用技术领域，具体涉及一种花瓣状微球二硫化钼复合碳材料负载Pd金属催化剂及其制备方法。
背景技术
传统能源存在三大问题：环境污染、能源危机和能源转换效率低。为了保持可持续发展，人类需要开发新能源和新能源技术。燃料电池是一种直接将化学能转化为电能发电装置，被认为是21世纪最重要的新能源技术之一，因此这种能量转化效率高且洁净的设备得到了各国政府、开发商及研究机构的普遍重视。目前燃料电池在交通运输、便携式电源、分散电站、航空/天及水下潜器等民用与军用领域展现出广阔的应用前景。随着对燃料电池的开发研究，已开发出不同类型的燃料电池，其中直接醇类燃料电池（DAFC）被认为是“零排放”的清洁能源。
直接醇类燃料电池的大规模应用过程中会出现许多亟待解决的问题，而催化剂就是其中一个很重要的问题。燃料电池催化剂在发展过程中存在成本高、活性低、耐久性差等问题。在全部成本中，催化剂成本所占比例最大，达到25%-35%，因此使用地球中储量更多的Pd代替Pt作为催化剂的主要元素。在催化性能方面，Pd催化剂在催化过程中活性点位易被不完全氧化的中间产物占据，引起催化剂中毒失效以及活性降低。近年来，人们通过掺杂不同的载体来提高Pd催化剂的电催化性能。二硫化钼（MoS2）材料具有独特的结构和复杂的边缘结构，能够很好吸附金属原子。通过一种简单而有效的方法，获得了具有高均匀性和良好分散性的表面修饰的花瓣状微球MoS2，将其作为Pd基催化剂的载体可以提高催化剂的稳定性和催化活性。
发明内容
本发明提供了一种花瓣状微球MoS2复合碳材料负载Pd金属催化剂的制备方法，其旨在制备出具有独特结构的MoS2载体，并将Pd金属负载于二硫化钼上，来提高催化剂对乙二醇的电催化氧化活性及稳定性。
为了实现上述目的，本发明采用如下技术方案:
一种花瓣状微球MoS2复合碳材料负载Pd金属催化剂的制备方法，所述方法包括以下步骤：
(1)将XC-72碳黑分散在去离子水中，再将钼酸钠（Na2MoO4·2H2O）和硫脲（CH4N2S）加入上述溶液中均匀混合溶解，进行70~90℃水浴处理4-6 h，随后将溶液转移至微波反应器中，在150~220℃下微波处理5-15min，随后进行离心烘干，即得MoS2复合碳材料；
(2)将步骤（1）得到的MoS2复合碳材料在保护气体气氛中400~600℃处理2~4h，即得MoS2/C复合载体；
(3)将步骤（2）中得到的MoS2/C复合载体加入氯化钯溶液中，超声搅拌形成悬浮液，再将悬浮液调节PH=9，加入含有还原剂NaBH4的溶液还原Pd离子，然后离心和干燥形成催化剂。
进一步，步骤（1）所述XC-72碳黑与钼酸钠的质量比为1:5~5:1，钼酸钠和硫脲的质量比为1:2~2:1。
进一步，步骤（2）所述保护气体为氮气或氩气。
进一步，步骤（3）所述复合载体中的钼元素和氯钯酸溶液中的钯元素的摩尔比为1:5~5:1。
进一步，步骤（3）所述氯钯酸溶液的浓度为5~30 mmol/L，溶液PH=9，悬浮液中的Pd元素与NaBH4的摩尔比为1:5~1:10。
本发明的有益效果在于：
（1）本发明所采用的工艺简单，对设备要求低，易于实施；
（2）本发明所制备的花瓣状微球MoS2复合碳材料负载Pd金属催化剂，因二硫化钼具有独特的结构，Pd颗粒能够均匀分散，且在催化过程中中间产物不易富集。
附图说明
图1为实施例3所制备的Pd/MoS2/C催化剂的XRD图；
图2为实施例3所制备的Pd/MoS2/C催化剂的SEM图；
图3为对比例所制备的Pd/C催化剂的TEM图。
具体实施方式
以下列举具体的实施例对本发明进一步解释，但本发明不仅仅局限于这些实施例。
实施例1
一种花瓣状微球MoS2复合碳材料负载Pd金属催化剂的制备方法，具体步骤如下：
(1)将0.5g XC-72碳黑加入40mL去离子水中均匀分散，将0.1g的钼酸钠和0.1g的硫脲加入上述溶液中超声处理30min后搅拌30min，再进行80℃水浴6h预处理，随后将溶液转移至微波反应器中，在200℃下微波处理5min，随后进行离心烘干，即得MoS2复合碳材料；
(2)将步骤（1）得到的MoS2复合碳材料在氮气气氛中500℃处理4 h，即得MoS2/C；
(3)将步骤（2）中的MoS2/C按照钼与钯元素的摩尔比为1:5倒入40mL的浓度为5mmol/L氯钯酸溶液中，随后超声处理1h后搅拌1h，形成均匀的悬浮液，再将悬浮液用1mol/L NaOH调节溶液PH=9，再搅拌30min，随后将0.001moL的NaBH4溶解在10 mL的冰水后在剧烈的搅拌下逐滴滴入悬浮液中，溶液继续搅拌4h后用酒精和去离子水离心洗涤，在60℃的烘箱中干燥既得Pd基复合催化剂。
所得催化剂对乙二醇催化的比活性为18 mA·cm-2，连续运行12小时（65℃，0.65V）的衰减率仅为16%。
实施例2
一种花瓣状微球MoS2复合碳材料负载Pd金属催化剂的制备方法，具体步骤如下：
(1)将0.5g XC-72碳黑加入40 mL去离子水中均匀分散，将0.1g的钼酸钠和0.1g的硫脲加入上述溶液中超声处理30min后搅拌30min，再进行80℃水浴6h预处理，随后将溶液转移至微波反应器中，在200℃下微波处理8min，随后进行离心烘干，即得MoS2复合碳材料；
(2)将步骤（1）得到的MoS2复合碳材料在N2气氛中550℃处理3h，即得MoS2/C；
(3)将步骤（2）中的MoS2/C按照钼与钯元素的摩尔比为1:5倒入40mL的浓度为5mmol/L氯钯酸溶液中，随后超声处理1h后搅拌1h，形成均匀的悬浮液，再将悬浮液用1mol/L NaOH调节溶液PH=9，再搅拌30min，随后将0.001moL的NaBH4溶解在10 mL的冰水后在剧烈的搅拌下逐滴滴入悬浮液中，溶液继续搅拌4h后用酒精和去离子水离心洗涤，在60℃的烘箱中干燥既得Pd基复合催化剂。
所得催化剂对乙二醇催化的比活性为17 mA·cm-2，连续运行12小时（65℃，0.65V）的衰减率仅为15%。
实施例3
一种花瓣状微球MoS2复合碳材料负载Pd金属催化剂的制备方法，具体步骤如下：
(1)将0.5g XC-72碳黑加入40 mL去离子水中均匀分散，将0.1g的钼酸钠和0.1g的硫脲加入上述溶液中超声处理30min后搅拌30min，再进行80℃水浴6h预处理，随后将溶液转移至微波反应器中，在200℃下微波处理10min，随后进行离心烘干，即得MoS2复合碳材料；
(2)将步骤（1）得到的MoS2复合碳材料在N2气氛中600℃处理2h，即得MoS2/C；
(3)将步骤（2）中的MoS2/C按照钼与钯元素的摩尔比为1:5倒入40mL的浓度为5mmol/L氯钯酸溶液中，随后超声处理1h后搅拌1h，形成均匀的悬浮液，再将悬浮液用1mol/L NaOH调节溶液PH=9，再搅拌30min，随后将0.001moL的NaBH4溶解在10 mL的冰水后在剧烈的搅拌下逐滴滴入悬浮液中，溶液继续搅拌4h后用酒精和去离子水离心洗涤，在60℃的烘箱中干燥既得Pd基复合催化剂。
所得催化剂对乙二醇催化的比活性为20 mA·cm-2，连续运行12小时（65℃，0.65V）的衰减率仅为12%。
图1为实施例3所制备的Pd/MoS2/C催化剂的XRD图，2θ为14.3，33.2和59.3分别对应MoS2的(002)，(100)和(110)晶面，表明MoS2成功制备出；2θ在39.9，45.8，67.5和80.6出现强烈的衍射峰，分别对应Pd的(111)，(200)，(220)和(311)晶面，表明Pd金属存在。
图2为实施例3所制备的Pd/MoS2/C催化剂的SEM图，可以看出实施例3所制备出的MoS2为花瓣状微球。
实施例4
一种花瓣状微球MoS2复合碳材料负载Pd金属催化剂的制备方法，具体步骤如下：
(1)将0.5g XC-72碳黑加入40 mL去离子水中均匀分散，将0.1g的钼酸钠和0.1g的硫脲加入上述溶液中超声处理30min后搅拌30min，再进行80℃水浴6h预处理，随后将溶液转移至微波反应器中，在200℃下微波处理15min，随后进行离心烘干，即得MoS2复合碳材料；
(2)将步骤（1）得到的MoS2复合碳材料在N2气氛中600℃处理3h，即得MoS2/C；
(3)将步骤（2）中的MoS2/C按照钼与钯元素的摩尔比为1:5倒入40mL的浓度为5mmol/L氯钯酸溶液中，随后超声处理1h后搅拌1h，形成均匀的悬浮液，再将悬浮液用1mol/L NaOH调节溶液PH=9，再搅拌30min，随后将0.001moL的NaBH4溶解在10 mL的冰水后在剧烈的搅拌下逐滴滴入悬浮液中，溶液继续搅拌4h后用酒精和去离子水离心洗涤，在60℃的烘箱中干燥既得Pd基复合催化剂。
所得催化剂对乙二醇催化的比活性为19 mA·cm-2，连续运行12小时（65℃，0.65V）的衰减率仅为14%。
实施例5
一种花瓣状微球MoS2复合碳材料负载Pd金属催化剂的制备方法，具体步骤如下：
(1)将0.5g XC-72碳黑加入40 mL去离子水中均匀分散，将0.1g的钼酸钠和0.1g的硫脲加入上述溶液中超声处理30min后搅拌30min，再进行80℃水浴6h预处理，随后将溶液转移至微波反应器中，在200℃下微波处理15min，随后进行离心烘干，即得MoS2复合碳材料；
(2)将步骤（1）得到的MoS2复合碳材料在N2气氛中600℃处理4h，即得MoS2/C；
(3)将步骤（2）中的MoS2/C按照钼与钯元素的摩尔比为1:5倒入40mL的浓度为5mmol/L氯钯酸溶液中，随后超声处理1h后搅拌1h，形成均匀的悬浮液，再将悬浮液用1mol/L NaOH调节溶液PH=9，再搅拌30min，随后将0.001moL的NaBH4溶解在10 mL的冰水后在剧烈的搅拌下逐滴滴入悬浮液中，溶液继续搅拌4h后用酒精和去离子水离心洗涤，在60℃的烘箱中干燥既得Pd基复合催化剂。
所得催化剂对乙二醇催化的比活性为17 mA·cm-2，连续运行12小时（65℃，0.65V）的衰减率仅为16%。
对比例
Pd/C催化剂的制备方法，具体步骤如下：
将0.084g XC-72碳黑倒入40mL的浓度为5mmol/L氯钯酸溶液中，随后超声处理1h后搅拌1h，形成均匀的悬浮液，再将悬浮液用1mol/L NaOH调节溶液PH=9，再搅拌30min，随后将0.001moL的NaBH4溶解在10 mL的冰水后在剧烈的搅拌下逐滴滴入悬浮液中，溶液继续搅拌4h后用酒精和去离子水离心洗涤，在60℃的烘箱中干燥既得Pd基复合催化剂。
所得催化剂对乙二醇催化的比活性为14 mA·cm-2，连续运行12小时（65℃，0.65V）的衰减率仅为20%。
图3为对比例所制备的Pd/C催化剂的TEM图，可以看出Pd金属颗粒有团聚现象，且尺寸较大。
以上所述仅为本发明的较佳实施例，凡依本发明申请专利范围所做的均等变化与修饰，皆应属于本发明的涵盖范围。
Claims (5)
1.一种花瓣状微球MoS2复合碳材料负载Pd金属催化剂，其特征在于：其制备方法包括以下步骤：
(1) 将XC-72碳黑分散在去离子水中，再将钼酸钠和硫脲加入上述溶液中均匀混合溶解，进行水浴处理，随后将溶液转移至微波反应器中，进行微波处理，随后进行离心烘干，即得MoS2复合碳材料；
(2) 将步骤（1）得到的MoS2复合碳材料在保护气体气氛中进行热处理，即得MoS2/C复合载体；
(3) 将步骤（2）中得到的MoS2/C复合载体加入氯化钯溶液中，超声搅拌形成悬浮液，再将悬浮液调节PH=9，加入含有还原剂NaBH4的溶液还原Pd离子，然后离心和干燥形成花瓣状微球MoS2复合碳材料负载Pd金属催化剂；
步骤（1）所述XC-72碳黑与钼酸钠的质量比为1:5~5:1，钼酸钠和硫脲的质量比为1:2~2:1；步骤（3）所述MoS2/C复合载体中的钼元素和氯钯酸溶液中的钯元素的摩尔比为1:5~5:1。
2.根据权利要求1所述的花瓣状微球MoS2复合碳材料负载Pd金属催化剂，其特征在于，步骤（1）所述水浴处理条件为70~90℃、4~6h。
3.根据权利要求1所述的花瓣状微球MoS2复合碳材料负载Pd金属催化剂，其特征在于，步骤（1）所述微波处理条件为150~220℃，5~15 min。
4.根据权利要求1所述的花瓣状微球MoS2复合碳材料负载Pd金属催化剂，其特征在于，步骤（2）所述保护气体为氮气或氩气，热处理温度为400~600℃，时间为2~4h。
5.根据权利要求1所述的花瓣状微球MoS2复合碳材料负载Pd金属催化剂，其特征在于，步骤（3）所述氯钯酸溶液的浓度为5~30 mmol/L，溶液PH=9，悬浮液中的Pd离子与NaBH4的摩尔比为1:5~1:10。
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