CN110937662A - 一种Tm掺杂改性钼酸铋光电极、制备方法及其应用 - Google Patents

一种Tm掺杂改性钼酸铋光电极、制备方法及其应用 Download PDF

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Abstract

本发明公开了一种Tm掺杂改性钼酸铋光电极、制备方法及其应用，属于半导体技术领域。本发明所述制备方法先采用水热法制备不同Tm掺杂量改性的钼酸铋粉末，依次加入聚乙二醇和乙醇，制成粘稠性较好的悬浮液，再均匀刮涂至导电玻璃上，置于烘箱中，再置于马弗炉中，焙烧，得到Tm掺杂改性锡酸锌光电极。本发明得到的Tm掺杂改性钼酸铋光电极比纯Bi2MoO6具有更高的催化活性。

Description

一种Tm掺杂改性钼酸铋光电极、制备方法及其应用
技术领域
本发明属于半导体技术领域，特别是涉及一种Tm掺杂改性钼酸铋光电极、制备方法及其应用。
背景技术
近年来，半导体光电催化氧化技术作为处理能源危机和环境污染问题的一种先进技术受到了研究者的广泛关注。Bi2MoO6(BMO)，禁带宽度为2.6eV，是一种具有钙钛矿结构的N型三元氧化物半导体材料，因高的电子迁移率以及良好的化学稳定性被认为是一种有前途的光催化材料，且与氧化物和二元氧化物相比Bi2MoO6复杂的晶体结构可以提高其在不利条件下的稳定性。然而，纯Bi2MoO6因较宽的禁带宽度，仅能响应紫外光，大大限制了其推广应用；同时其自身的光生电荷复合率较高，光催化活性并不令人满意。
发明内容
为了克服上述现有技术的缺点，本发明的目的在于提供一种Tm掺杂改性钼酸铋光电极的制备方法及其应用，通过Tm掺杂改性使钼酸铋的禁带宽度减小，能够有效拓宽其可见光响应波长，同时将催化剂制成电极，通过外加偏电压可有效降低电荷复合率。
为实现上述目的，本发明提供了如下方案：
本发明提供一种Tm掺杂改性钼酸铋光电极的制备方法，包括以下步骤：
步骤一：在Tm掺杂改性钼酸铋悬浮液中加入聚乙二醇并搅拌均匀，得到混合均匀的混合液；所述聚乙二醇优选聚乙二醇400；
步骤二：向步骤一所述混合液中加入乙醇，加热搅拌至完全溶解，得到粘稠性悬浮液；
步骤三：将步骤二所述悬浮液均匀刮涂至导电玻璃上，在导电玻璃上形成薄膜，然后置于烘箱中，加热保温得到涂有Tm掺杂改性钼酸铋的导电玻璃；
步骤四：将步骤三得到的涂有Tm掺杂改性钼酸铋的导电玻璃置于马弗炉中，高温焙烧得到Tm掺杂改性钼酸铋光电极。
进一步的，步骤一中所述Tm掺杂改性钼酸铋悬浮液的制备方法，包括以下步骤：
(1)制备Tm掺杂改性钼酸铋粉末：在钼酸铋前驱体中添加Tm(NO3)3，其中nTm：nBi＝2：100，调节溶液pH为9，水热条件下反应24h、水热反应温度为180℃，过滤烘干制得Tm掺杂改性钼酸铋粉末；
(2)制备Tm掺杂改性钼酸铋悬浮液：将步骤(1)中制备得到的Tm掺杂改性钼酸铋粉末与去离子水混合，搅拌均匀即形成所述Tm掺杂改性钼酸铋悬浮液，混合比例为Tm掺杂改性钼酸铋粉末：去离子水＝10:1。
进一步的，步骤一中所述Tm掺杂改性钼酸铋悬浮液与聚乙二醇400的体积比为5:1。
进一步的，乙醇与聚乙二醇的体积比为1:10。
进一步的，步骤二中加热搅拌温度为70～80℃。
进一步的，步骤三中薄膜厚度为45μm。
进一步的，步骤三中烘箱温度为80～100℃，保温时间为2～3h。
进一步的，步骤四中焙烧温度为500～600℃，焙烧时间为2～3h。
本发明还提供利用所述制备方法制备得到的Tm掺杂改性钼酸铋光电极。
本发明还提供了所述Tm掺杂改性钼酸铋光电极在染料废水处理中的应用，所述废水中含有亚甲基蓝、甲基橙或罗丹明B中的一种或几种。
本发明公开了以下技术效果：
本发明的所述制备方法制备的Tm掺杂改性钼酸铋比纯Bi2MoO6具有更高的光催化活性，Tm元素的掺杂能提高紫外和可见光区域的光吸收强度，扩大吸收范围；同时Tm3+的半径明显小于Bi3+，在进入钼酸铋晶格后能够产生缺陷，这些缺陷能够有效吸引光生电子或空穴从而抑制光生电荷的复合。
本发明制备的Tm掺杂改性钼酸铋光电极用作光电催化材料，能够用来对染料废水进行光催化，当Tm掺杂量为钼酸铋质量的0～2％时，随着Tm掺杂量的增加，Tm掺杂改性钼酸铋光电催化性能逐渐提高；当Tm掺杂量为钼酸铋质量的3％时，随着Tm掺杂量的增加，Tm掺杂改性锡酸锌光电催化性能逐渐降低；当Tm掺杂量为钼酸铋质量的2％时，Tm掺杂改性锡酸锌光电催化性能最高。
附图说明
为了更清楚地说明本发明实施例或现有技术中的技术方案，下面将对实施例中所需要使用的附图作简单地介绍，显而易见地，下面描述中的附图仅仅是本发明的一些实施例，对于本领域普通技术人员来讲，在不付出创造性劳动的前提下，还可以根据这些附图获得其他的附图。
图1为钼酸铋SEM图，其中(a)为改性前的钼酸铋SEM图，(b)为实施例1制备的Tm掺杂改性钼酸铋光电极的SEM图；
图2为本发明实施例1-3的Tm掺杂改性钼酸铋光电极催化降解亚甲基蓝的光催化活性图；
图3为本发明实施例1-3的Tm掺杂改性钼酸铋光电极催化降解亚甲基蓝的光催化动力学拟合图。
具体实施方式
下面将结合本发明实施例中的附图，对本发明实施例中的技术方案进行清楚、完整地描述，显然，所描述的实施例仅仅是本发明一部分实施例，而不是全部的实施例。基于本发明中的实施例，本领域普通技术人员在没有做出创造性劳动前提下所获得的所有其他实施例，都属于本发明保护的范围。
为使本发明的上述目的、特征和优点能够更加明显易懂，下面结合附图和具体实施方式对本发明作进一步详细的说明。
实施例1
步骤一：在2mL摩尔百分比为1％的Tm掺杂改性钼酸铋悬浮液中加入2mL聚乙二醇400并搅拌均匀，得到混合均匀的混合液；
步骤二：再向步骤一形成的混合液中加入0.1g乙醇，加温搅拌至完全溶解，加热搅拌温度为70～80℃，反应过程中对混合液进行搅拌，得到粘稠的悬浮液；
步骤三：将步骤二形成的悬浮液均匀刮涂至FTO导电玻璃上，膜层厚度为45μm，置于烘箱中，80℃保持2h得到涂有摩尔百分比1％的Tm掺杂改性钼酸铋材料的导电玻璃；
步骤四：将步骤三得到的涂有摩尔百分比1％的Tm掺杂改性钼酸铋材料的导电玻璃置于马弗炉中，500℃焙烧2h，得到摩尔百分比1％的Tm掺杂改性钼酸铋光电极。
实施例2
步骤一：在2mL摩尔百分比2％的Tm掺杂改性钼酸铋悬浮液中加入2mL聚乙二醇400并搅拌均匀，得到混合均匀的混合液；
步骤二：再向步骤一形成的混合液中加入0.1g乙醇，加温搅拌至完全溶解，加热搅拌温度为70～80℃，反应过程中对混合液进行搅拌，得到粘稠性较好的悬浮液；
步骤三：将步骤二形成的悬浮液均匀刮涂至FTO导电玻璃上，膜层厚度为45μm，置于烘箱中，90℃保持3h得到涂有摩尔百分比2％的Tm掺杂改性钼酸铋材料的导电玻璃；
步骤四：将步骤三得到的涂有摩尔百分比2％的Tm掺杂改性钼酸铋材料的导电玻璃置于马弗炉中，500℃焙烧2h，得到摩尔百分比2％的Tm掺杂改性钼酸铋光电极。
实施例3
步骤一：在2mL摩尔百分比3％的Tm掺杂改性钼酸铋悬浮液中加入2mL聚乙二醇400并搅拌均匀，得到混合均匀的混合液；
步骤二：再向步骤一形成的混合液中加入0.1g聚乙烯醇，加温搅拌至完全溶解，加热搅拌温度为70～80℃，反应过程中对混合液进行搅拌，得到粘稠性较好的悬浮液；
步骤三：将步骤二形成的悬浮液均匀刮涂至FTO导电玻璃上，膜层厚度为45μm，置于烘箱中，100℃保持2h得到涂有摩尔百分比3％的Tm掺杂改性钼酸铋材料的导电玻璃；
步骤四：将步骤三得到的涂有摩尔百分比3％的Tm掺杂改性钼酸铋材料的导电玻璃置于马弗炉中，500℃焙烧2h，得到摩尔百分比3％的Tm掺杂改性钼酸铋光电极。
实施例1至实施例3中，所述的步骤一中，Tm掺杂改性钼酸铋悬浮液的制备方法如下：(1)制备Tm掺杂改性钼酸铋粉末：在钼酸铋前驱体中添加Tm(NO3)3，调节溶液pH为9，水热条件下反应24h、水热反应温度为180℃，过滤烘干制得Tm掺杂改性钼酸铋粉末；(2)制备Tm掺杂改性钼酸铋悬浮液：向5mL去离子水中加入0.5g Tm掺杂改性钼酸铋，搅拌均匀即形成所述Tm掺杂改性钼酸铋悬浮液。
钼酸铋SEM图如图1所示，根据图1(a)和图1(b)可知，Tm的添加对钼酸铋的晶型无明显影响，只是钼酸铋颗粒尺寸有所减小。
通过本发明的制备方法制得的Tm掺杂改性钼酸铋用作光电催化电极，能够对染料废水进行光催化，作为优选，能够对亚甲基蓝(MB)进行光催化。
Tm掺杂改性钼酸铋对染料废水的催化过程如下：
采用光电催化反应器，光源是可见灯，光电极是实验制备的Tm掺杂改性钼酸铋光电极，模拟染料废水是亚甲基蓝溶液；
首先，向100mL浓度为10mg·L-1的亚甲基蓝溶液中放置Tm掺杂改性钼酸铋光电极，再进行磁力搅拌并搅拌均匀；
然后，避光暗反应一定时间，使混合液达到吸附-解吸平衡；
而后，对混合液进行紫外光照射，每隔20min取样一次，采用紫外-可见光分光光度计在亚甲基蓝的最大吸收波长(664nm)处测定光催化剂的光吸收性质。
如图2所示，为本发明实施例1-3制得的Tm掺杂改性钼酸铋光电极催化降解亚甲基蓝的催化活性图。
通过图2可知，当Tm掺杂量为钼酸铋质量的0～2％时，随着Tm掺杂量的增加，Tm掺杂改性钼酸铋光电极的催化性能逐渐提高；
当Tm掺杂量为钼酸铋质量的3％时，随着Tm掺杂量的增加，Tm掺杂改性钼酸铋光电极的催化性能逐渐降低；
当Tm掺杂量为钼酸铋质量的2％时，Tm掺杂改性钼酸铋光电极的催化性能最高。
以上所述的实施例仅是对本发明的优选方式进行描述，并非对本发明的范围进行限定，在不脱离本发明设计精神的前提下，本领域普通技术人员对本发明的技术方案做出的各种变形和改进，均应落入本发明权利要求书确定的保护范围内。

Claims (10)

1.一种Tm掺杂改性钼酸铋光电极的制备方法，其特征在于：包括以下步骤：
步骤一：在Tm掺杂改性钼酸铋悬浮液中加入聚乙二醇并搅拌均匀，得到混合均匀的混合液；
步骤二：向步骤一所述混合液中加入乙醇，加热搅拌至完全溶解，得到粘稠性悬浮液；
步骤三：将步骤二所述悬浮液均匀刮涂至导电玻璃上，在导电玻璃上形成薄膜，然后置于烘箱中，加热保温得到涂有Tm掺杂改性钼酸铋的导电玻璃；
步骤四：将步骤三得到的涂有Tm掺杂改性钼酸铋的导电玻璃置于马弗炉中，高温焙烧得到Tm掺杂改性钼酸铋光电极。
2.根据权利要求1所述的一种Tm掺杂改性钼酸铋光电极的制备方法，其特征在于：步骤一中所述Tm掺杂改性钼酸铋悬浮液的制备方法，包括以下步骤：
(1)制备Tm掺杂改性钼酸铋粉末：在钼酸铋前驱体中添加Tm(NO3)3，其中nTm：nBi＝2：100，调节溶液pH为9，水热条件下反应24h、水热反应温度为180℃，过滤烘干制得Tm掺杂改性钼酸铋粉末；
(2)制备Tm掺杂改性钼酸铋悬浮液：将步骤(1)中制备得到的Tm掺杂改性钼酸铋粉末与去离子水混合，搅拌均匀即形成所述Tm掺杂改性钼酸铋悬浮液，混合比例为Tm掺杂改性钼酸铋粉末：去离子水＝10:1。
3.根据权利要求1所述的一种Tm掺杂改性钼酸铋光电极的制备方法，其特征在于：步骤一种所述Tm掺杂改性钼酸铋悬浮液与聚乙二醇400的体积比为5:1。
4.根据权利要求1所述的一种Tm掺杂改性钼酸铋光电极的制备方法，其特征在于：乙醇与聚乙二醇的体积比为1:10。
5.根据权利要求1所述的一种Tm掺杂改性钼酸铋光电极的制备方法，其特征在于：步骤二中加热搅拌温度为70～80℃。
6.根据权利要求1所述的一种Tm掺杂改性钼酸铋光电极的制备方法，其特征在于：步骤三中薄膜厚度为45μm。
7.根据权利要求1所述的一种Tm掺杂改性钼酸铋光电极的制备方法，其特征在于：步骤三中烘箱温度为80～100℃，保温时间为2～3h。
8.根据权利要求1所述的一种Tm掺杂改性钼酸铋光电极的制备方法，其特征在于：步骤四中焙烧温度为500～600℃，焙烧时间为2～3h。
9.利用权利要求1-8任一项所述的制备方法制备得到的Tm掺杂改性钼酸铋光电极。
10.权利要求9所述的Tm掺杂改性钼酸铋光电极在染料废水处理中的应用，其特征在于：所述废水中含有亚甲基蓝、甲基橙或罗丹明B中的一种或几种。
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