CN105655138A - 一种双面进光染料敏化太阳能电池及其制备方法 - Google Patents
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Abstract
本发明公开了一种双面进光染料敏化太阳能电池，包括依次层叠的透明导电基底A、光阳极敏化层、电解质层、对电极层及透明导电基底B；所述对电极层由黑磷量子点或硫化钼量子点或二维层状黑磷修饰的透明导电聚合物对电极组成。本发明的制备方法：先制备依次层叠的透明导电基底A、光阳极敏化层、电解质层，再在透明导电基底B上制备对电极层，然后在对电极层上制备黑磷量子点或硫化钼量子点或二维层状黑磷修饰层，最后将对电极层盖在电解质层上，经干燥得到双面进光染料敏化太阳能电池。本发明的双面进光染料敏化太阳能电池有效阻碍了聚苯胺薄膜与电解质中有机溶剂的直接接触，抑制了其对聚苯胺薄膜的腐蚀。
Description
技术领域
本发明涉及太阳能电池领域，尤其涉及一种透明复合对电极基双面进光染料敏化太阳能电池及其制备方法。
背景技术
当今能源短缺与环境污染已成为世界各国共同面临的重大问题，太阳能作为一种无污染且可持续利用的绿色资源，成为新能源中的重大研究课题。光伏器件因其可将光能转化为电能备受科研人员的广泛关注，其中染料敏化太阳能电池(Dye-sensitizedSolarCells,DSSCs)制备工艺简单、成本低廉、环境友好，具有很好的应用前景。
DSSCs主要由TiO2纳米晶多孔半导体薄膜、敏化剂、I3 -/I-氧化还原电解质和对电极四部分组成，其中对电极的作用为有效收集外电路载流子并将其传输给电解质，有效催化I3 -还原为I-以供染料循环使用。因此对电极的导电能力、电催化活性以及透光度等方面的性能很大程度上决定了整个器件的光电性能。目前DSSCs中常用的对电极为Pt对电极，Pt对电极虽然具有很好的催化活性，但其资源稀少且价格昂贵，严重限制了染料敏化太阳能电池的产业化发展。
非贵重金属材料如石墨烯、金属硫化物、导电聚合物等作为对电极在染料敏化太阳能电池中的应用日益增多。其中导电聚合物薄膜因成本低廉、制备方法简单、性能稳定而备受关注。中国专利申请201310026549.3中描述了一种染料敏化太阳能电池用导电聚合物对电极及其制备方法。但在实践过程中，此专利申请所提供的导电聚合物薄膜易被电解质中的有机溶剂腐蚀，造成聚合物薄膜出现局部溶解甚至脱落现象，抑制了导电聚合物基染料敏化太阳能电池光电转换效率的提高。同时，实现太阳能电池高转换效率的重要途径是尽可能提高太阳光利用率，即实现对高能光子和低能红外光子的利用。从现有的染料敏化太阳能电池研究来看，常用的吸光材料主要为吸收可见光的钌基染料，如N719染料（N719染料，二-四丁铵-双(异硫氰基)双(2,2'-联吡啶-4,4'-二羧基)钌），占有太阳光48.02%的红外光将无法被有效吸收用于光电转换，阻碍了染料敏化太阳能电池光电转换效率的进一步提高。
发明内容
本发明要解决的技术问题是克服现有技术的不足，提供一种透明复合对电极基双面进光染料敏化太阳能电池及其制备方法。
为解决上述技术问题，本发明提出的技术方案为：
一种双面进光染料敏化太阳能电池，包括依次层叠的透明导电基底A、光阳极敏化层、电解质层、对电极层及透明导电基底B；所述对电极层由黑磷量子点或硫化钼量子点或二维层状黑磷修饰的透明导电聚合物对电极组成（即透明导电聚合物对电极的表面具有黑磷量子点层或硫化钼量子点层或二维层状黑磷吸附层）。
上述的双面进光染料敏化太阳能电池，优选的，所述透明导电聚合物对电极层为多孔聚苯胺薄膜对电极层。
上述的双面进光染料敏化太阳能电池，优选的，所述透明导电基底A和透明导电基底B均为FTO导电玻璃（掺杂氟的SnO2透明导电玻璃）；所述光阳极敏化层材料选用TiO2。
上述的双面进光染料敏化太阳能电池，优选的，所述电解质层为琼脂糖基聚合物电解质层。
作为一个总的发明构思，本发明还提供一种上述的双面进光染料敏化太阳能电池的制备方法，其包括以下操作步骤：
（1）选择一块FTO导电玻璃作为透明导电基底A，然后在所述透明导电基底A上制备光阳极敏化层；
（2）在所述光阳极敏化层上制备电解质层；
（3）选择一块FTO导电玻璃作为透明导电基底B，再在所述透明导电基底B的表面制备透明聚合物对电极层，再将含有透明聚合物对电极层的透明导电基底B浸泡于黑磷量子点或硫化钼量子点或二维层状黑磷溶液中一段时间后干燥，即在透明聚合物对电极层的表面形成一层黑磷量子点或硫化钼量子点或二维层状黑磷修饰层，再将透明聚合物对电极层盖在所述步骤（2）制备的电解质层上，经干燥后即得到所述双面进光染料敏化太阳能电池。
上述的制备方法，优选的，所述步骤（3）的具体操作步骤如下：以0.2-1.5mol/L的盐酸作为溶剂制备苯胺单体溶液，使得苯胺单体溶液的浓度为0.2-0.6mol/L，然后加入空间稳定剂聚吡咯烷酮，聚吡咯烷酮的质量占单体溶液质量的2.0wt%-5.0wt%；再将清洗干净的透明导电基底B浸入上述溶液中，再加入氧化剂过硫酸铵，在-5-5℃下反应20-60min，得到含有透明聚苯胺薄膜对电极层的透明导电基底B，其中过硫酸铵和苯胺单体的摩尔比为(0.2-3)：1；最后将清洗干净并干燥的含有透明聚苯胺薄膜对电极层的透明导电基底B放入黑磷量子点或硫化钼量子点或二维层状黑磷溶液中浸泡1-8h，即在透明聚苯胺薄膜对电极层的表面形成一层黑磷量子点或硫化钼量子点或二维层状黑磷修饰层。
上述的制备方法，优选的，所述步骤（1）中，制备光阳极敏化层的具体过程为：使用旋转涂膜方法，将TiO2浆料旋涂于清洗干净的FTO导电玻璃表面，使之形成均匀平整薄膜，然后置于马弗炉中经400℃～450℃的温度焙烧30～60min，再将其浸泡在N719染料中10-36h，即形成TiO2光阳极敏化层。
上述的制备方法，优选的，所述步骤（2）中，制备电解质层具体过程为：按质量比为(0.2-1.0):(10-30)将琼脂糖溶解于N-甲基吡咯烷酮中，在60-100℃水浴中持续搅拌2-8h形成溶胶；然后将氧化还原电对LiI/I2加入所述溶胶中，持续搅拌2-8h，得到均匀分散的聚合物电解质凝胶，然后加入Co3O4磁性纳米颗粒进行搅拌直至混合均匀得到琼脂糖基电解质；最后将所得的琼脂糖基电解质滴加在步骤（1）制备的光阳极敏化层上，70-90℃下烘烤至形成粘稠状电解质层。
上述的制备方法，优选的，所述步骤（2）中，氧化还原电对中LiI与I2摩尔比为(5:1)-(15:1)，氧化还原电对加入量为琼脂糖质量的10wt%-40wt%；Co3O4的加入量为琼脂糖质量的1wt%-5wt%。
与现有技术相比，本发明的优点在于：
（1）本发明的双面进光染料敏化太阳能电池采用黑磷量子点或硫化钼量子点或二维层状黑磷材料修饰透明导电聚苯胺薄膜作为对电极，有效阻碍了聚苯胺薄膜与电解质中有机溶剂的直接接触，抑制了其对聚苯胺薄膜的腐蚀。
（2）本发明的双面进光染料敏化太阳能电池通过改变修饰层中量子点或二维层状材料的尺寸调节其带隙与能级位置，使其光能吸收与太阳光光谱匹配最佳，以吸收TiO2多孔半导体薄膜中透过的太阳光，实现器件对太阳光的最大化捕获，进而提高能量转换效率。
（3）本发明的双面进光染料敏化太阳能电池采用黑磷量子点或硫化钼量子点或二维层状黑磷材料修饰多孔透明聚苯胺对电极，黑磷或硫化钼材料可通过表面的羟基与渗入聚苯胺多孔膜中的琼脂糖基聚合物形成氢键，实现电子从对电极到电解质的快速传输，大大增大了透明导电聚苯胺对电极的电催化活性。
（4）本发明的双面进光染料敏化太阳能电池可通过光阳极与光阴极分别对太阳光中的可见光与红外光进行有效吸收，扩展了器件的光谱响应范围，有效的利用红外光对器件的光电效率进行提高。
（5）本发明的双面进光染料敏化太阳能电池成本低廉，制备方法简单易行，无需特殊条件及设备。所用的透明复合对电极背面透光率均可达到68%以上，高于单一透明聚苯胺对电极，同时进一步提高器件对太阳光的光捕获和能量产生效应，最终提高了双面进光染料敏化太阳能电池的光电转换效率。
附图说明
图1为本发明双面进光染料敏化太阳能电池结构示意图。
图例说明：1、聚苯胺对电极层；2、电解质层；3、N719敏化剂；4、TiO2光阳极敏化层。
具体实施方式
为了便于理解本发明，下文将结合说明书附图和较佳的实施例对本发明作更全面、细致地描述，但本发明的保护范围并不限于以下具体的实施例。
除非另有定义，下文中所使用的所有专业术语与本领域技术人员通常理解的含义相同。本文中所使用的专业术语只是为了描述具体实施例的目的，并不是旨在限制本发明的保护范围。
除有特别说明，本发明中用到的各种试剂、原料均为可以从市场上购买的商品或者可以通过公知的方法制得的产品。
实施例1：
一种本发明的双面进光染料敏化太阳能电池，结构如图1所示，包括依次层叠的FTO导电玻璃、TiO2光阳极敏化层4（选用的敏化剂为N719敏化剂3）、电解质层2、聚苯胺对电极层1（颗粒状黑磷量子点修饰的聚苯胺对电极层）和FTO导电玻璃。
本实施例的双面进光染料敏化太阳能电池的制备方法，包括以下步骤：
(1)使用旋转涂膜方法，将TiO2浆料旋涂于清洗干净的FTO导电玻璃表面，使之形成均匀平整薄膜，然后置于马弗炉中升温至400℃焙烧处理50min，再将其置于N719染料中浸泡12h，得到TiO2光阳极敏化层；
(2)将0.4g琼脂糖溶解于15gN-甲基吡咯烷酮中，在60℃水浴中持续搅拌9h制成溶胶；然后加入氧化还原电对LiI/I2（LiI与I2摩尔比为5:1），在室温下持续电动搅拌4h，得到均匀分散的聚合物电解质凝胶，其中氧化还原电对的添加量占聚合物电解质中琼脂糖质量的10wt%；再加入Co3O4磁性纳米颗粒（其加入量占琼脂糖质量分数的2wt%）至聚合物电解质凝胶中，在室温下持续进行电动搅拌直至混合均匀得到琼脂糖基电解质；最后将所得的琼脂糖基电解质滴加在步骤(1)所制备的TiO2光阳极敏化层上，75℃下烘烤至形成粘稠状电解质层；
(3)以浓度为0.4mol/L的盐酸作为溶剂制备苯胺单体溶液（苯胺单体溶液的浓度为0.2mol/L），然后加入空间稳定剂聚吡咯烷酮（空间稳定剂的加入量占苯胺溶液的质量百分比为2wt%），形成混合溶液；将清洗干净的FTO导电玻璃浸入上述混合溶液中，并加入氧化剂过硫酸铵（氧化剂和苯胺单体的摩尔比为0.5：1）置于-5℃下反应20min，得到含有透明聚苯胺薄膜对电极层的FTO导电玻璃；
（4）将步骤（3）制备的含有透明聚苯胺薄膜对电极层的FTO导电玻璃干燥后浸入颗粒状黑磷量子点溶液中浸泡2h，取出并干燥后，盖在步骤（2）制备的粘稠状电解质层上，60℃下烘烤1.5h，即制得双面进光染料敏化太阳能电池。
测试本实施例的双面进光的染料敏化太阳能电池的性能：在室温环境，使用氙灯模拟太阳光，光强为100mW/cm2(光强：使用硅光电二极管标定条件下)，有效光照面积为0.25cm2，正面进光：器件光电转换效率为7.0%；背面进光：透明复合对电极对电极透光率为66%，器件光电转换效率为6.2%；双面进光：器件光电转换效率为8.1%。
实施例2：
一种本发明的双面进光染料敏化太阳能电池，结构如图1所示，包括依次层叠的FTO导电玻璃、TiO2光阳极敏化层4（选用的敏化剂为N719敏化剂3）、电解质层2、聚苯胺对电极层1（二维层状黑磷修饰的聚苯胺对电极层）和FTO导电玻璃。
本实施例的双面进光染料敏化太阳能电池的制备方法，包括以下步骤：
(1)使用旋转涂膜方法，将TiO2浆料旋涂于清洗干净的FTO导电玻璃表面，使之形成均匀平整薄膜，然后置于马弗炉中升温至430℃焙烧处理40min，再将其置于N719染料中浸泡24h，得到TiO2光阳极敏化层；
(2)将0.6g琼脂糖溶解于20gN-甲基吡咯烷酮中，在80℃水浴中持续搅拌6h制成溶胶；然后加入氧化还原电对LiI/I2（LiI与I2摩尔比为10:1），在室温下持续电动搅拌6h，得到均匀分散的聚合物电解质凝胶，氧化还原电对的添加量占聚合物电解质中琼脂糖质量的25wt%；再加入Co3O4磁性纳米颗粒（其加入量占琼脂糖质量分数的3wt%）至聚合物电解质凝胶中，在室温下持续进行电动搅拌直至混合均匀得到琼脂糖基电解质；最后将所得的琼脂糖基电解质滴加在步骤(1)所制备的TiO2光阳极敏化层上，75℃下烘烤至形成粘稠状电解质层；
(3)以浓度为1mol/L的盐酸作为溶剂制备苯胺单体溶液（苯胺单体溶液的浓度为0.5mol/L），然后加入空间稳定剂聚吡咯烷酮（空间稳定剂的加入量占苯胺溶液的质量百分比为3wt%），形成混合溶液；将清洗干净的FTO导电玻璃浸入上述混合溶液中，并加入氧化剂过硫酸铵（氧化剂和苯胺单体的摩尔比为1.5:1）置于0℃下反应35min，得到含有透明聚苯胺薄膜对电极层的FTO导电玻璃；
（4）将步骤（3）制备的含有透明聚苯胺薄膜对电极层的FTO导电玻璃干燥后浸入二维层状黑磷溶液中浸泡4h，取出并干燥后，盖在步骤（2）制备的粘稠状电解质层上，75℃下烘烤2h，即制得双面进光染料敏化太阳能电池。
测试本实施例的双面进光的染料敏化太阳能电池的性能：在室温环境，使用氙灯模拟太阳光，光强为100mW/cm2(光强：使用硅光电二极管标定条件下)，有效光照面积为0.25cm2，正面进光：器件光电转换效率为7.5%；背面进光：透明复合对电极对电极透光率为68%，器件光电转换效率为6.6%；双面进光：器件光电转换效率为8.5%。
实施例3：
一种本发明的双面进光染料敏化太阳能电池，结构如图1所示，包括依次层叠的FTO导电玻璃、TiO2光阳极敏化层4（选用的敏化剂为N719敏化剂3）、电解质层2、聚苯胺对电极层1（硫化钼量子点修饰的聚苯胺对电极层）和FTO导电玻璃。
本实施例的双面进光染料敏化太阳能电池的制备方法，包括以下步骤：
(1)使用旋转涂膜方法，将TiO2浆料旋涂于清洗干净的FTO导电玻璃表面，使之形成均匀平整薄膜，然后置于马弗炉中升温至450℃焙烧处理30min，将其置于N719染料中浸泡30h，得到TiO2光阳极敏化层；
(2)将0.9g琼脂糖溶解于30gN-甲基吡咯烷酮中，在100℃水浴中持续搅拌3h制成溶胶；然后加入氧化还原电对LiI/I2（LiI与I2摩尔比为12:1），在室温下持续电动搅拌9h，得到均匀分散的聚合物电解质凝胶，氧化还原电对的添加量占聚合物电解质中琼脂糖质量的35wt%；再加入Co3O4磁性纳米颗粒（其加入量占琼脂糖质量分数的4wt%）至聚合物电解质凝胶中，在室温下持续进行电动搅拌直至混合均匀得到琼脂糖基电解质；最后将所得的琼脂糖基电解质滴加在步骤(1)所制备的TiO2光阳极敏化层上，80℃下烘烤至形成粘稠状电解质层；
(3)以浓度为1.3mol/L的盐酸作为溶剂制备苯胺单体溶液（苯胺单体溶液的浓度为0.6mol/L），然后加入空间稳定剂聚吡咯烷酮（空间稳定剂的加入量占苯胺溶液的质量百分比为4wt%），形成混合溶液；将清洗干净的FTO导电玻璃浸入上述混合溶液中，并加入氧化剂过硫酸铵（氧化剂和苯胺单体的摩尔比为2.5:1）置于4℃下反应50min，得到含有透明聚苯胺薄膜对电极层的FTO导电玻璃；
（4）将步骤（3）制备的含有透明聚苯胺薄膜对电极层的FTO导电玻璃干燥后浸入硫化钼量子点溶液中浸泡4h，取出并干燥后，盖在步骤（2）制备的粘稠状电解质层上，80℃下烘烤2.5h，即制得双面进光染料敏化太阳能电池。
测试本实施例双面进光的染料敏化太阳能电池的性能：在室温环境，使用氙灯模拟太阳光，光强为100mW/cm2(光强：使用硅光电二极管标定条件下)，有效光照面积为0.25cm2，正面进光：器件光电转换效率为7.2%；背面进光：透明复合对电极对电极透光率为69%，器件光电转换效率为6.4%；双面进光：器件光电转换效率为8.2%。
对比例1：
本对比例的双面进光的染料敏化太阳能电池的结构与实施例1的区别仅在于聚苯胺对电极层未经颗粒状黑磷量子点修饰，其制备方法过程中的工艺参数与实施例1相同。
测试本对比例的双面进光的染料敏化太阳能电池的性能：在室温环境，使用氙灯模拟太阳光，光强为100mW/cm2(光强：使用硅光电二极管标定条件下)，有效光照面积为0.25cm2，正面进光：器件光电转换效率为5.1%；背面进光：透明聚苯胺电极对电极透光率为60%，器件光电转换效率为4.0%；双面进光：器件光电转换效率为5.6%。
对比例2：
本对比例的双面进光的染料敏化太阳能电池的结构与实施例2的区别仅在于聚苯胺对电极层未经二维层状黑磷材料修饰，其制备方法过程中的工艺参数与实施例2相同。
测试本对比例的双面进光的染料敏化太阳能电池的性能：在室温环境，使用氙灯模拟太阳光，光强为100mW/cm2(光强：使用硅光电二极管标定条件下)，有效光照面积为0.25cm2，正面进光：器件光电转换效率为5.3%；背面进光：透明聚苯胺电极对电极透光率为61%，器件光电转换效率为4.2%；双面进光：器件光电转换效率为5.7%。
对比例3：
本对比例的双面进光的染料敏化太阳能电池的结构与实施例3的区别仅在于聚苯胺对电极层未经硫化钼量子点修饰，其制备方法过程中的工艺参数与实施例3相同。
测试本对比例的双面进光的染料敏化太阳能电池的性能：在室温环境，使用氙灯模拟太阳光，光强为100mW/cm2(光强：使用硅光电二极管标定条件下)，有效光照面积为0.25cm2，正面进光：器件光电转换效率为5.2%；背面进光：透明聚苯胺电极对电极透光率为63%，器件光电转换效率为4.2%；双面进光：器件光电转换效率为5.9%。
从实施例1~3与对比例1~3比较可知，本发明采用的透明复合对电极透光率均比单一透明聚苯胺对电极高，且本发明采用的透明复合对电极组装的可双面进光染料敏化太阳能电池，均比采用单一透明聚苯胺对电极制得的染料敏化太阳能电池光电转换效率高。同时本发明制作条件温和，工艺简单，大大降低了双面进光染料敏化太阳能电池的制造成本。
Claims (9)
1.一种双面进光染料敏化太阳能电池，其特征在于，包括依次层叠的透明导电基底A、光阳极敏化层、电解质层、对电极层及透明导电基底B；所述对电极层由黑磷量子点或硫化钼量子点或二维层状黑磷修饰的透明导电聚合物对电极组成。
2.如权利要求1所述的双面进光染料敏化太阳能电池，其特征在于，所述透明导电聚合物对电极层为多孔聚苯胺薄膜对电极层。
3.如权利要求1所述的双面进光染料敏化太阳能电池，其特征在于，所述透明导电基底A和透明导电基底B均为FTO导电玻璃；所述光阳极敏化层材料选用TiO2。
4.如权利要求1所述的双面进光染料敏化太阳能电池，其特征在于，所述电解质层为琼脂糖基聚合物电解质层。
5.一种如权利要求1～4任一项所述的双面进光染料敏化太阳能电池的制备方法，其特征在于，包括以下操作步骤：
（1）选择一块FTO导电玻璃作为透明导电基底A，然后在所述透明导电基底A上制备光阳极敏化层；
（2）在所述光阳极敏化层上制备电解质层；
（3）选择一块FTO导电玻璃作为透明导电基底B，再在所述透明导电基底B的表面制备透明聚合物对电极层，再将含有透明聚合物对电极层的透明导电基底B浸泡于黑磷量子点或硫化钼量子点或二维层状黑磷溶液中一段时间后干燥，即在透明聚合物对电极层的表面形成一层黑磷量子点或硫化钼量子点或二维层状黑磷修饰层，再将透明聚合物对电极层盖在所述步骤（2）制备的电解质层上，经干燥后即得到所述双面进光染料敏化太阳能电池。
6.如权利要求5所述的制备方法，其特征在于，所述步骤（3）的具体操作步骤如下：以0.2-1.5mol/L的盐酸作为溶剂制备苯胺单体溶液，使得苯胺单体溶液的浓度为0.2-0.6mol/L，然后加入空间稳定剂聚吡咯烷酮，聚吡咯烷酮的质量占单体溶液质量的2.0wt%-5.0wt%；再将清洗干净的透明导电基底B浸入上述溶液中，再加入氧化剂过硫酸铵，在-5-5℃下反应20-60min，得到含有透明聚苯胺薄膜对电极层的透明导电基底B，其中过硫酸铵和苯胺单体的摩尔比为(0.2-3)：1；最后将清洗干净并干燥的含有透明聚苯胺薄膜对电极层的透明导电基底B放入黑磷量子点或硫化钼量子点或二维层状黑磷溶液中浸泡1-8h，即在透明聚苯胺薄膜对电极层的表面形成一层黑磷量子点或硫化钼量子点或二维层状黑磷修饰层。
7.如权利要求5所述的制备方法，其特征在于，所述步骤（1）中，制备光阳极敏化层的具体过程为：使用旋转涂膜方法，将TiO2浆料旋涂于清洗干净的FTO导电玻璃表面，使之形成均匀平整薄膜，然后置于马弗炉中经400℃～450℃的温度焙烧30～60min，再将其浸泡在N719敏化剂中10-36h，即形成TiO2光阳极敏化层。
8.如权利要求5所述的制备方法，其特征在于，所述步骤（2）中，制备电解质层具体过程为：按质量比为(0.2-1.0):(10-30)将琼脂糖溶解于N-甲基吡咯烷酮中，在60-100℃水浴中持续搅拌2-8h形成溶胶；然后将氧化还原电对LiI/I2加入所述溶胶中，持续搅拌2-8h，得到均匀分散的聚合物电解质凝胶，再加入Co3O4磁性纳米颗粒进行搅拌直至混合均匀得到琼脂糖基电解质；最后将所得的琼脂糖基电解质滴加在步骤（1）制备的光阳极敏化层上，70-90℃下烘烤至形成粘稠状电解质层。
9.如权利要求8所述的制备方法，其特征在于，所述步骤（2）中，氧化还原电对中LiI与I2摩尔比为(5:1)-(15:1)，氧化还原电对加入量为琼脂糖质量的10wt%-40wt%；Co3O4的加入量为琼脂糖质量的1wt%-5wt%。
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