CN110808412A - 电解液及锂离子电池 - Google Patents
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Abstract
本申请提供一种电解液及包含该电解液的锂离子电池。所述电解液包括电解质、溶剂以及添加剂,所述添加剂包括第一添加剂及第二添加剂,所述第一添加剂包括环状硅氧烷类添加剂或环状硅氮烷类添加剂中的至少一种,所述第二添加剂包括甲烷二磺酸亚甲酯。本申请还提供一种包括上述电解液的锂离子电池。所述电解液能够有效改善电池在高温条件下工作的安全问题,同时降低锂离子电池的直流放电电阻。
Description
技术领域
本申请涉及储能材料领域,具体地讲,涉及一种电解液及应用该电解液的电池。
背景技术
可充电锂离子电池具有能量密度高、无记忆效应、工作电压高等特点,成为当前新能源汽车动力电源的首选方案。新能源汽车行业的发展对动力锂离子电池的能量密度、安全性等方面的要求越来越高,这对于传统的锂离子电池是一个极大的挑战。
为提高新能源汽车的续航里程,动力锂离子电池的能量密度必须提高,通常的做法是提高锂离子电池的工作电压或者采用高克容量的正极材料。然而,高的工作电压或者高克容量的正极活性材料往往都意味着高的反应活性。在电池充放电过程中,正、负极与电解液界面上的副反应都会更加剧烈,副产物累计,导致电芯胀气,内阻增大,性能下降。尤其是当电池处于高温下工作时,负极-电解液界面的SEI膜容易受热分解,引起电解液的还原分解反应。如果反应释放的热量不能及时散失,将会导致电芯胀气漏液,甚至发生燃烧爆炸等一系列安全问题。
因此,如何改善锂离子电池在高温条件下工作时的安全问题,同时能够降低锂离子电池的直流放电电阻一直是业界共同努力的方向。
发明内容
鉴于背景技术中存在的问题,本发明的目的在于提供一种电解液及锂离子电池,其能够有效改善锂离子电池在高温条件下工作时的安全问题,同时能够降低锂离子电池的直流放电电阻。
为了达到上述目的,本申请实施例的第一方面提供了一种电解液,包括电解质、溶剂以及添加剂,所述添加剂包括第一添加剂及第二添加剂,所述第一添加剂包括环状硅氧烷类添加剂或环状硅氮烷类添加剂中的至少一种,所述第二添加剂包括甲烷二磺酸亚甲酯。
申请实施例的的第二方面提供了一种锂离子电池,包括正极极片、负极极片、隔离膜以及本申请第一方面所述的电解液。
在本发明的一方面,本发明提供了一种电解液,所述电解液能够有效改善锂离子电池在高温条件下工作时的安全问题,同时能够降低锂离子电池的直流放电电阻。
在本发明的另一方面,本发明提供了一种锂离子电池,其包括正极片、负极片、隔离膜、包装壳以及根据本发明一方面所述的电解液。
相对于现有技术,本发明至少包括如下所述的有益效果:
在本发明的电解液中,同时加入第一添加剂、第二添加剂时,由于二者的配合作用,甲烷二磺酸亚甲酯能够改善锂离子电池的界面,降低直流放电电阻,提高锂离子电池的功率性能,而环状硅氧烷类添加剂或环状硅氮烷类添加剂一方面能够在正极表面发生开环聚合反应,形成阴极保护层,避免高活性的阴极材料在高温下下对电解液的氧化分解作用,同时能够在负极表面还原,参与SEI膜的形成,由于Si-O键或Si-N键的键能较强,由第一添加剂参与形成的SEI膜在高温下稳定性较高,有效减少高温下电解液在负极表面的还原分解,进而提高锂离子电池在热箱测试过程中的通过率。由于第一添加剂的存在减少了正负极与电解液之间的副反应,界面上的副产物累积较少,从而使锂离子电池的直流放电电阻进一步降低同时加入环状硅氧烷类添加剂以及甲烷二磺酸亚甲酯添加剂,其能够有效改善锂离子电池在高温条件下工作的安全问题,同时能够降低锂离子电池的直流放电电阻
具体实施方式
为了使本申请的发明目的、技术方案和有益技术效果更加清晰,以下结合实施例,对本申请进行进一步详细说明。应当理解的是,本说明书中描述的实施例仅仅是为了解释本申请,并非为了限定本申请,实施例的配方、比例等可因地制宜做出选择而对结果并无实质性影响。
下面详细说明根据本申请的电解液及锂离子电池。
首先说明根据本申请第一方面的电解液。
在根据本申请第一方面所述的电解液中,所述电解液可以为液态电解液、固态聚合物电解液或凝胶聚合物电解液,可根据实际需求进行选择。
在根据本申请第一方面所述的电解液中,由于液态电解液与固态聚合物电解液、凝胶聚合物电解液的作用机理相似,因此在本申请中仅以液态电解液为例进行说明,即下述说明中的电解液均代指液态电解液。
为了实现上述发明目的,本申请实施例的第一方面提供了一种电解液,包括电解质、溶剂以及添加剂,所述添加剂包括第一添加剂及第二添加剂,所述第一添加剂包括环状硅氧烷类添加剂或环状硅氮烷类添加剂中的至少一种,所述第二添加剂包括甲烷二磺酸亚甲酯。
在本发明第一方面的电解液中,第一添加剂能够同时在正极、负极表面成膜,提高电解液与正极、负极界面的稳定性,从而提高电池在高温条件下工作时的安全性能。第二添加剂能够改善锂离子电池的界面,降低直流放电电阻,提高锂离子电池的功率性能。当在电解液中同时加入第一添加剂、第二添加剂时,由于二者的配合作用,甲烷二磺酸亚甲酯能够改善锂离子电池的界面,降低直流放电电阻,提高锂离子电池的功率性能,而环状硅氧烷类添加剂或环状硅氮烷类添加剂一方面能够在正极表面发生开环聚合反应,形成阴极保护层,避免高活性的阴极材料在高温下下对电解液的氧化分解作用,同时能够在负极表面还原,参与SEI膜的形成,由于Si-O键或Si-N键的键能较强,由第一添加剂参与形成的SEI膜在高温下稳定性较高,有效减少高温下电解液在负极表面的还原分解,进而提高锂离子电池在热箱测试过程中的通过率。由于第一添加剂的存在减少了正负极与电解液之间的副反应,界面上的副产物累积较少,从而使锂离子电池的直流放电电阻进一步降低。
可选地,所述第一添加剂选自式I所示的化合物中的一种或几种,
其中,Rn各自独立地选自氢原子、取代或未取代的C1~C10的烷基、取代或未取代的C1~C10的烷氧基、取代或未取代的C2~C5的不饱和烃基中的一种,取代基选自卤素原子、氰基、羧基、磺酸基、硅基中的至少一种;所述不饱和烃基可包括烯烃基、炔烃基、芳香基;n为1~20的整数,X为-NH或O,m为3~10的整数。
可选地,所述环状硅氧烷类添加剂可选自六甲基环三硅氧烷、2,4,6-三甲基-2,4,6-三乙烯基环三硅氧烷、八甲基环四硅氧烷、1,3,5,7-四甲基环四硅氧烷、四甲基四乙烯基环四硅氧烷、七甲基环四硅氧烷、1,3,5,7-四甲基-1,3,5,7-四乙基环四硅氧烷、十甲基环五硅氧烷、五甲基五乙烯基环五硅氧烷、十二甲基环六硅氧烷、六甲基六乙烯基环六硅氧烷、十四甲基环七硅氧烷、1,1,3,3,5,5-六甲基环三硅氮烷、1,2,3,4,5,6-六甲基环三硅氮烷、三甲基三乙烯基环三硅氮烷、1,2,3,4,5,6,7,8-八甲基环四硅氮烷、1,1,3,3,5,5,7,7-八甲基环四硅氮烷、1,3,5,7-四甲基-1,3,5,7-四乙基环四硅氮烷、N,N-二苯基四苯基环二硅氮烷、六苯基环三硅氮烷中的至少一种。
可选地,所述第一添加剂的含量为所述电解液的总重量的0.1%~15%,优选地,所述第一添加剂的含量为所述电解液的总重量的0.2%~15%,进一步优选地,所述第一添加剂的含量为所述电解液的总重量的0.3%~10%。
可选地,所述第二添加剂的含量为所述电解液的总重量的0.01%~10%,优选地,所述第二添加剂的含量为所述电解液的总重量的0.1%~3%。
所述有机溶剂的种类并没有具体的限制,可根据实际需求进行选择。优选地,使用非水有机溶剂。所述非水有机溶剂可包括任意种类的碳酸酯、羧酸酯。所述碳酸酯可包括环状碳酸酯以及链状碳酸酯。所述非水有机溶剂还可包括碳酸酯的卤代化合物。具体地,所述有机溶剂选自碳酸乙烯酯、碳酸丙烯酯、碳酸丁烯酯、碳酸戊烯酯、碳酸二甲酯、碳酸二乙酯、碳酸二丙酯、碳酸甲乙酯、1,4-丁内酯、四氢呋喃、甲酸甲酯、甲酸乙酯、乙酸乙酯、丙酸甲酯、丙酸乙酯、丙酸丙酯、丁酸甲酯以及丁酸乙酯中的一种或几种。
所述电解质的种类并没有具体的限制,可根据实际需求进行选择。具体地,所述锂盐选自LiPF6、LiBF4、LiN(SO2F)2(简写为LiFSI)、LiClO4、LiAsF6、LiB(C2O4)2(简写为LiBOB)、LiBF2(C2O4)(简写为LiDFOB)、LiN(SO2RF)2、LiN(SO2F)(SO2RF)中的一种或几种。优选地,所述锂盐选自LiPF6、LiN(SO2F)2、LiN(CF3SO2)2、LiB(C2O4)2、LiBF2(C2O4)中的一种或几种。进一步优选地,所述锂盐选自LiPF6、LiN(SO2F)2、LiBF2(C2O4)中的一种或几种。其中,RF表示为CbF2b+1,b为1~10内的整数,优选为1~3内的整数,进一步优选地,RF可为-CF3、-C2F5或-CF2CF2CF3。
所述电解质的含量没有具体的限制,可根据实际需求进行选择。具体地,所述电解质的含量为所述电解液的总重量的6%~25%,优选地,所述电解质的含量为所述电解液的总重量的6%~19%。
可选地,电解液还可以包含第三添加剂,第三添加剂选自碳酸亚乙烯酯、氟代碳酸乙烯酯中的至少一种。
其次说明根据本发明第二方面的锂离子电池。
本申请第二方面的锂离子电池,其包括正极极片、负极极片、隔离膜以及本申请第一方面所述的电解液。
所述正极极片包括集流体以及设置在集流体表面且包含正极活性材料的正极膜片。所述正极活性材料为LiNixAyB(1-x-y)O2,A、B各自独立地选自Co、Al、Mn中的一种,且A和B不相同,0.5≤x<1、0<y<1且x+y<1。优选地,所述正极活性材料选自LiNi0.8Co0.1Mn0.1O2、LiNi0.6Co0.2Mn0.2O2、LiNi0.8Co0.15Al0.05O2、LiNi0.5Co0.2Mn0.3O2中的一种或几种。
所述负极极片包括集流体以及设置在集流体表面且包含负极活性材料的负极膜片。所述负极活性材料可以选自金属锂。所述负极活性材料也可以选自相对于Li/Li+平衡电位的电极电位<2V时可以嵌入锂的材料。具体地,所述负极活性材料选自天然石墨、人造石墨、中间相微碳球(简称为MCMB)、硬碳、软碳、硅、硅-碳复合物、Li-Sn合金、Li-Sn-O合金、Sn、SnO、SnO2、尖晶石结构的锂化TiO2-Li4Ti5O12、Li-Al合金中的一种或几种。
所述隔离膜的种类没有具体限制,可根据实际需求进行选择。具体地,所述隔离膜可选自聚乙烯膜、聚丙烯膜、聚偏氟乙烯膜以及它们的多层复合膜。
下面结合实施例,进一步阐述本申请。应理解,这些实施例仅用于说明本申请而不用于限制本申请的范围。在下述实施例、对比例中,所使用到的试剂、材料以及仪器如没有特殊的说明,均可商购获得。
实施例1-20以及对比例1-7的锂离子电池均按照下述方法制备:
(1)正极极片的制备
将正极活性材料LiNi0.8Co0.1Mn0.1O2、粘结剂聚偏氟乙烯、导电剂乙炔黑按照重量比98:1:1混合,加入N-甲基吡咯烷酮,在真空搅拌机作用下搅拌至稳定均一,获得正极浆料;将正极浆料均匀涂覆于厚度为12μm的铝箔上;将铝箔在室温晾干后转移至120℃的鼓风烘箱中干燥1h,然后经过冷压、分切得到正极片。
(2)负极极片的制备
将负极活性材料人造石墨、导电剂乙炔黑、增稠剂羧甲基纤维素钠、粘结剂丁苯橡胶乳液按照重量比97:1:1:1混合,加入去离子水,在真空搅拌机作用下搅拌至稳定均一,获得负极浆料;将负极浆料均匀涂覆于厚度为8μm的铜箔上;将铜箔在室温晾干后转移至120℃的鼓风烘箱中干燥1h,然后经过冷压、分切得到负极片。
(3)电解液的制备
有机溶剂为含有碳酸乙烯酯(简称为EC)、碳酸甲乙酯(简称为EMC)和碳酸二乙酯(简称为DEC)的混合液,其中,EC、EMC和DEC的重量比为1:1:1。电解质为LiPF6,LiPF6的含量为电解液的总重量的12.5%。添加剂及其含量在表1中示出,其中添加剂的含量为占所述电解液的总重量的比例。
(4)隔离膜的制备
选用16μm厚的聚丙烯膜(型号为A273,由Celgard公司提供)。
(5)锂离子电池的制备
将正极极片、隔离膜、负极极片按顺序叠好,使隔离膜处于正极极片、负极极片之间起到隔离的作用,然后卷绕得到裸电芯;将裸电芯置于包装壳中,将上述制备好的电解液注入到干燥后的裸电芯中,经过真空封装、静置、化成、整形等工序,获得锂离子电池。
表1实施例1-19以及对比例1-3的添加剂及其含量
接下来说明锂离子电池的性能测试过程以及测试结果。
(1)锂离子电池的低温直流放电电阻测试
在25℃下,将锂离子电池以1C(标称容量)恒流充电到电压为4.2V,进一步以4.2V恒压充电至电流≤0.05C,搁置5min,以1C恒流放电至电压为2.8V,记录锂离子电池的实际放电容量,并以该放电容量为基准(100%SOC)将锂离子电池调节至50%SOC,调节完成后测试锂离子电池的电压,记为U0。
将锂离子电池以4C的电流(I1)持续放电30s,放电结束后测试锂离子电池的电压,记为U1。直流放电电阻DCIR=(U0-U1)/I1。
将锂离子电池在-25℃下搁置4h以上,使得锂离子电池的内部温度达到-25℃,接着以0.3C的电流(I2)持续放电10s,放电结束后测试锂离子电池的电压,记为U2。直流放电电阻DCIR=(U0-U2)/I2。
(2)锂离子电池的热箱性能测试
在25℃下,将锂离子电池以1C(标称容量)恒流充电到电压为4.2V,进一步以4.2V恒压充电至电流≤0.05C,搁置5min,将锂离子电池放置在热箱中,以2℃/min的速率加热,至120℃保持2h,然后继续以2℃/min的速率加热至150℃保持2h,测试结束。待电芯充分冷却后取出,电池不起火不爆炸则为通过。
表2实施例1-19以及对比例1-7的测试结果
根据表2所示的结果:相比对比例1-7,实施例1-22的锂离子电池在25℃和-25℃下的直流放电电阻得到了明显的降低,同时锂离子电池在热箱测试中的通过率也大大增加。
在对比例2中,仅加入甲烷二磺酸亚甲酯,锂离子电池在25℃和-25℃下的直流放电电阻降低,但锂离子电池在热箱测试中的通过率没有明显改善。
在对比例3中,仅加入四甲基四乙烯基环四硅氧烷,能够分别在正、负极活性材料表面形成稳定的保护层,从而减少电极与电解液之间的副反应,进而有效提高电池在热箱测试中的通过率。但是锂离子电池在25℃和-25℃下的直流放电电阻没有明显降低。
在对比例4、5中,由加入了5%的四甲基四乙烯基环四硅氧烷,锂离子电池的热箱性能得到明显的改善,但是甲烷二磺酸亚甲酯加入过多或过少均不能改善锂离子电池的直流放电电阻。在对比例6、7中,甲烷二磺酸亚甲酯加入量过少时不足以在整个电极-电解液界面上发挥作用;加入量过多时,甲烷二磺酸亚甲酯在电极表面发生副反应,对锂离子电池的直流放电电阻带来负面的影响。
当在电解液中同时加入第一添加剂、第二添加剂时,由于二者的配合作用,甲烷二磺酸亚甲酯能够改善锂离子电池的界面,降低直流放电电阻,提高锂离子电池的功率性能,而环状硅氧烷类添加剂或环状硅氮烷类添加剂一方面能够在正极表面发生开环聚合反应,形成阴极保护层,避免高活性的阴极材料在高温下下对电解液的氧化分解作用,同时能够在负极表面还原,参与SEI膜的形成,由于Si-O键或Si-N键的键能较强,由第一添加剂参与形成的SEI膜在高温下稳定性较高,有效减少高温下电解液在负极表面的还原分解,进而提高锂离子电池在热箱测试过程中的通过率。由于第一添加剂的存在减少了正负极与电解液之间的副反应,界面上的副产物累积较少,从而使锂离子电池的直流放电电阻进一步降低。
本发明虽然以较佳实施例公开如上,但并不是用来限定权利要求,任何本领域技术人员在不脱离本发明构思的前提下,都可以做出若干可能的变动和修改,因此本发明的保护范围应当以本发明权利要求所界定的范围为准。
Claims (9)
1.一种电解液,包括电解质、溶剂以及添加剂,其特征在于,所述添加剂包括第一添加剂及第二添加剂,所述第一添加剂包括环状硅氧烷类添加剂或环状硅氮烷类添加剂中的至少一种,所述第二添加剂包括甲烷二磺酸亚甲酯。
3.根据权利要求2所述的电解液,其特征在于,所述环状硅氧烷类化合物选自六甲基环三硅氧烷、2,4,6-三甲基-2,4,6-三乙烯基环三硅氧烷、八甲基环四硅氧烷、1,3,5,7-四甲基环四硅氧烷、四甲基四乙烯基环四硅氧烷、七甲基环四硅氧烷、1,3,5,7-四甲基-1,3,5,7-四乙基环四硅氧烷、十甲基环五硅氧烷、五甲基五乙烯基环五硅氧烷、十二甲基环六硅氧烷、六甲基六乙烯基环六硅氧烷、十四甲基环七硅氧烷、1,1,3,3,5,5-六甲基环三硅氮烷、1,2,3,4,5,6-六甲基环三硅氮烷、三甲基三乙烯基环三硅氮烷、1,2,3,4,5,6,7,8-八甲基环四硅氮烷、1,1,3,3,5,5,7,7-八甲基环四硅氮烷、1,3,5,7-四甲基-1,3,5,7-四乙基环四硅氮烷、N,N-二苯基四苯基环二硅氮烷,六苯基环三硅氮烷中的至少一种。
4.根据权利要求1所述的电解液,其特征在于,所述第一添加剂的含量为所述电解液的总重量的0.1%~15%,优选为0.2%~15%,进一步优选为0.3%~10%。
5.根据权利要求1所述的电解液,其特征在于,所述甲烷二磺酸亚甲酯的含量为所述电解液的总重量的0.01%~10%,优选为0.1%~3%。
6.根据权利要求1所述的电解液,其特征在于,所述电解质选自LiPF6、LiBF4、LiN(SO2F)2、LiClO4、LiAsF6、LiB(C2O4)2、LiBF2(C2O4)、LiN(SO2RF)2、LiN(SO2F)(SO2RF)中的一种或几种。
7.根据权利要求1所述的电解液,其特征在于,所述添加剂还包括碳酸亚乙稀酯和/或氟代碳酸乙烯酯。
8.一种锂离子电池,包括:正极极片、负极极片、隔离膜、以及电解液,其特征在于,所述电解液为根据权利要求1~7中任一项所述的电解液。
9.根据权利要求8所述的锂离子电池,其特征在于,所述正极活性材料为LiNixAyB(1-x-y)O2,A、B各自独立地选自Co、Al、Mn中的一种,且A和B不相同,0.5≤x<1、0<y<1且x+y<1。
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