CN110476278B - 电极和蓄电元件 - Google Patents

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Abstract

本发明提供一种具有活性物质层覆盖中间层的端缘的结构且不易产生活性物质层的剥离的电极以及具备这样的电极的蓄电元件。本发明的一个方式是蓄电元件用的电极，其具备导电性的电极基材、层叠于上述电极基材的表面的一部分的中间层以及层叠于上述中间层的表面的活性物质层，上述活性物质层具有与上述电极基材的表面相接的边缘部，上述边缘部覆盖上述中间层的端缘，上述电极还具备层叠于上述电极基材的表面且与上述边缘部相接的被覆层。

Description

电极和蓄电元件
技术领域
本发明涉及电极和蓄电元件。
背景技术
以锂离子二次电池为代表的二次电池因其能量密度高，广泛用于个人计算机、通信终端等电子设备以及汽车等。上述二次电池通常具有由片状的正极和负极构成的一对电极和夹设于该电极间的电解质，通过在两个电极间进行离子的接受和释放而进行充放电。另外，作为二次电池以外的蓄电元件，也有锂离子电容器、双电层电容器等电容器得到了广泛普及。
上述一对电极通常隔着隔离件通过层叠或卷绕而形成交替地重叠的电极体。如图5(a)所示,作为上述电极，提出有具有在导电性的电极基材101与活性物质层103之间设置了中间层102的结构的电极(参照专利文献1)。上述专利文献1中的中间层102含有碳材料和粘合剂，利用该中间层102减少电极的电阻。
现有技术文献
专利文献
专利文献1:日本特开2015-103394号公报。
发明内容
通常，如图5(a)所示，以中间层102的端缘露出的方式涂布活性物质层103。在该情况下，与中间层102相比，活性物质层103的面积小，因而不适合使蓄电元件趋向高能量密度化。
与此相对，如图6所示，可考虑以覆盖中间层202的端缘的方式涂布活性物质层203。在该情况下，可期待容易地增加活性物质层202的面积，蓄电元件的能量密度也提高。
但是，在如图6所示，以覆盖中间层202的端缘的方式设置活性物质层203时，与层叠于中间层202的表面的部分相比，活性物质层203的端缘的活性物质层变厚。所以，因充放电时的活性物质的反复膨胀收缩，活性物质层203容易从活性物质层203的端缘或从与中间层202的边界部产生剥离。如果从活性物质层203的端缘产生剥离，则存在如下不良影响，即电极的容量与因剥离而滑落的活性物质的量相应地降低。
本发明是基于以上的情况而完成的，其目的在于提供一种电极，其虽然是活性物质层覆盖了中间层的端缘的结构，但不易发生活性物质层的剥离，以及，提供一种具备这样的电极的蓄电元件。
为了解决上述课题而进行的本发明的一个方式是蓄电元件用的电极，其具备导电性的电极基材、层叠于上述电极基材的表面的一部分的中间层以及层叠于上述中间层的表面的活性物质层，上述活性物质层具有与上述电极基材的表面相接的边缘部，上述边缘部覆盖上述中间层的端缘，上述电极还具备层叠于上述电极基材的表面且与上述边缘部相接的被覆层。
本发明的另一方式是具备上述电极的蓄电元件。
根据本发明，能够提供一种虽然具有活性物质层覆盖中间层的端缘的结构，但不易产生活性物质层的剥离的电极以及具备这样的电极的蓄电元件。
附图说明
图1的(a)是本发明的一个实施方式的电极的局部剖视图，图1的(b)是该电极的局部俯视图。
图2是本发明的蓄电元件的一个实施方式的非水电解质二次电池的立体图。
图3是图2的非水电解质二次电池所具备的电极体的示意的局部剖视图。
图4是表示将本发明的一个实施方式的蓄电元件集合多个而构成的蓄电装置的示意图。
图5的(a)是表示以往的电极的局部剖视图，图5的(b)是该电极的局部俯视图。
图6是表示将以往的电极进行改良得到的电极的局部剖视图。
图7是表示图1的电极的制造过程中的阶段的状态的局部俯视图。
具体实施方式
本发明的一个实施方式的电极是蓄电元件用的电极，其具备导电性的电极基材、层叠于上述电极基材的表面的一部分的中间层以及层叠于上述中间层的表面的活性物质层，上述活性物质层具有与上述电极基材的表面相接的边缘部，上述边缘部覆盖上述中间层的端缘，上述电极还具备层叠于上述电极基材的表面且与上述边缘部相接的被覆层。
该电极由于具有活性物质层的边缘部覆盖中间层的端缘的结构，所以能够实现蓄电元件的高能量密度化。而且，在该电极中，具有被覆层压住活性物质层的边缘部的结构，因而能够抑制活性物质层从边缘部剥离。
关于上述被覆层表面的高度，优选为上述活性物质层表面的高度以下。如果被覆层表面变高，则电极卷绕时导致断裂或电极层叠时被覆层部分隆起，因而对生产率等造成阻碍。因此，通过如此设置，在层叠了电极的情况下，使存在被覆层的部分不变厚，能够提高生产率，另外也能够实现蓄电元件的小型化等。
该电极在俯视时优选上述中间层与上述被覆层不重叠。如此，易于使被覆层表面的高度为活性物质层表面的高度以下，能够抑制被覆层部分变厚。应予说明，“俯视”是指从相对于电极基材表面的法线方向观察的状态。具体而言，在后述的实施方式的电极中，图1的(b)是俯视的状态。
上述边缘部优选具有朝向上述活性物质层的端缘而高度渐减的渐减部，在上述边缘部中仅上述渐减部与上述被覆层相接。如此，容易使被覆层表面的高度为活性物质层表面的高度以下，能够抑制被覆层部分变厚，并且能够提高上述活性物质层的边缘部与电极基材的密合性，进一步抑制活性物质层从边缘部剥离。
上述被覆层优选包含无机粒子和粘合剂，上述被覆层中的粘合剂的含量为5质量％～90质量％。这样，在被覆层中通过使粘合剂的含量比较多，能够进一步提高被覆层的剥离抑制功能。
本发明的一个实施方式的蓄电元件是具备该电极的蓄电元件。该蓄电元件具备的该电极是具有较为容易地使蓄电元件高能量密度化的结构并且活性物质层的剥离的产生也得到了抑制。因此，该蓄电元件的可靠性高，还能够实现长寿命化。
以下，对本发明的一个实施方式的电极和蓄电元件进行详细说明。
＜电极＞
图1的电极10具备电极基材11、2个中间层12、2个活性物质层13以及2个被覆层14。该电极10是蓄电元件用的电极。该电极10可以是正极或负极。
电极基材11具有导电性。应予说明，具有“导电性”是指基于JIS-H-0505(1975年)进行测定的体积电阻率为107Ω·cm以下。另外，电极基材11具有片状的形状。
在该电极10为正极的情况下，作为电极基材11(正极基材)的材质，可使用铝、钛、钽等金属或它们的合金。这些中，从耐电位性、导电性的高度以及成本的平衡，优选为铝和铝合金。换言之，作为正极基材优选为铝箔。应予说明，作为铝或铝合金，可例示JIS-H-4000(2014年)中规定的A1085P、A3003P等。另一方面，在该电极10为负极的情况下，作为电极基材11(负极基材)的材质，可使用铜、镍、不锈钢、镀镍钢等金属或它们的合金，优选为铜或铜合金。换言之，作为负极基材优选为铜箔。作为铜箔，可例示轧制铜箔、电解铜箔等。
作为电极基材11的平均厚度，例如可设为5μm～50μm。应予说明，“平均厚度”是指在任意的十个点测定得到的厚度的平均值。以下，对于其它的部件等，称为“平均厚度”时，也同样地定义。
2个中间层12分别层叠于电极基材11的两面的一部分。即，各中间层12以残留电极基材11的正面和背面各自的一端部的方式进行层叠。
中间层12通常包含导电剂和粘合剂(粘结剂)。通过使中间层12包含导电剂，能够抑制伴随充放电循环的电极基材11与活性物质层13的接触电阻的上升。
作为上述导电剂，可举出碳材料、金属等，但优选为碳材料。作为碳材料，可举出天然或人造的石墨、炉黑、乙炔黑、科琴黑等。
上述粘合剂可以通常使用能够将导电剂固定，并且在使用范围内电化学性稳定的粘合剂。作为上述粘合剂，可举出氟树脂(聚四氟乙烯(PTFE)、聚偏氟乙烯(PVDF)、偏氟乙烯-六氟丙烯共聚物、聚四氟乙烯(PTFE)、四氟乙烯-六氟丙烯共聚物等)、聚乙烯、聚丙烯、聚酰亚胺等热塑性树脂；乙烯-丙烯-二烯橡胶(EPDM)、磺化EPDM、苯乙烯丁二烯橡胶(SBR)、氟橡胶等弹性体；多糖类高分子等。这些中，从耐热性等的观点出发，优选为氟树脂，更优选为PVDF。
作为中间层12中的导电剂与粘合剂的质量比(导电剂/粘合剂)，优选为5/95～80/20，更优选为10/90～50/50。通过使中间层12中的导电剂与粘合剂的质量比设在上述范围，能够在具备充分的密合性的同时，确保良好的导电性等。
作为中间层12的平均厚度，例如可以设为0.1μm～10μm。
2个活性物质层13分别层叠于各中间层12的表面(外表面)。活性物质层13具有与电极基材11的表面相接的边缘部15。该边缘部15覆盖中间层12的端缘16。应予说明，活性物质层13可以不全部覆盖中间层12。即，也可以使中间层12的除边缘部15以外的一部分露出。
活性物质层13包含活性物质和根据需要的导电剂、粘合剂、增粘剂、填料等任意成分。这些各成分可以使用一般活性物质层所使用的公知的成分。
作为该电极10为正极的情况下的上述活性物质(正极活性物质)，例如可举出LixMOy(M表示至少一种过渡金属)所示的复合氧化物(具有层状的α-NaFeO2型晶体结构的LixCoO2、LixNiO2、LixMnO3、LixNiαCo(1-α)O2、LixNiαMnβCo(1-α-β)O2、Li1+wNiαMnβCo(1-α-β-w)O2等，具有尖晶石型晶体结构的LixMn2O4、LixNiαMn(2-α)O4等)，LiwMex(AOy)z(Me表示至少一种过渡金属，A例如表示P、Si、B、V等)所示的聚阴离子化合物(LiFePO4、LiMnPO4、LiNiPO4、LiCoPO4、Li3V2(PO4)3、Li2MnSiO4、Li2CoPO4F等)。这些化合物中的元素或聚阴离子可以被其它的元素或阴离子取代一部分。在电极复合材料层中，可以将这些化合物的1种单独使用，也可以将2种以上混合使用。
作为该电极10为负极的情况下的上述活性物质(负极活性物质)，例如可举出Si、Sn等金属或半金属；Si氧化物、Sn氧化物等金属氧化物或半金属氧化物；多磷酸化合物；石墨(Graphite)、非晶碳(易石墨化性碳或难石墨化性碳)等碳材料等。
作为可以包含于活性物质层13的导电剂和粘合剂，可举出与中间层12中的导电剂和粘合剂相同的物质。作为上述粘合剂，从耐热性等的观点出发，优选为氟树脂，更优选为PVDF。
作为上述增粘剂，可举出羧甲基纤维素(CMC)、甲基纤维素等多糖类高分子。
作为上述填料，只要不会给蓄电元件性能带来负面影响就没有特别限定。作为填料的主成分，可举出聚丙烯、聚乙烯等聚烯烃、二氧化硅、氧化铝、沸石、玻璃等。
作为活性物质层13中的粘合剂的含量的下限，例如为1质量％，也可以为2质量％。作为活性物质层13中的粘合剂的含量的上限，例如为10质量％，可以为6质量％。
作为活性物质层13的平均厚度，例如可以设为10μm～200μm。应予说明，该活性物质层13的平均厚度是层叠在中间层12上的活性物质层13的平坦部分(后述的渐减部17以外的部分)的平均厚度。
2个被覆层14以与各活性物质层13的边缘部15相接的方式分别层叠于电极基材11的正面和背面。即，被覆层14以压住活性物质层13的边缘部15的方式层叠于电极基材11。其中，被覆层14没有层叠到电极基材11的前端，电极基材11的前端露出。
被覆层14优选包含无机粒子和粘合剂。由此，能够在确保绝缘性的同时进一步充分地抑制活性物质层13的边缘部15的剥离。被覆层14可以包含无机粒子和粘合剂以外的其它的成分。
作为上述无机粒子，可举出二氧化硅、氧化铝、二氧化钛、氧化锆、氧化镁、二氧化铈、氧化钇、氧化锌、氧化铁等无机氧化物、氮化硅、氮化钛、氮化硼等无机氮化物，另外可举出碳化硅、碳酸钙、硫酸铝、氢氧化铝、钛酸钾、滑石、高岭土、高岭石、勃姆石、埃洛石、叶蜡石、蒙脱石、绢云母、云母、亚铁石、膨润土、石棉、硅铝酸盐、硅酸钙、硅酸镁、硅藻土、硅砂、玻璃等。
作为上述粘合剂，可举出与中间层12中的粘合剂相同的粘合剂。这些中，从耐热性等的观点出发，优选为氟树脂，更优选为PVDF。
作为被覆层14中的粘合剂的含量的下限，优选为5质量％，优选为10质量％，进一步优选为20质量％，更进一步优选为30质量％。通过使被覆层14中的粘合剂的含量为上述下限以上，能够进一步提高对活性物质层13的边缘部15的剥离抑制功能。另一方面，作为该含量的上限，优选为90质量％，更优选为80质量％，进一步优选为70质量％。通过使被覆层14中的粘合剂的含量为上述上限以下，能够提高绝缘性、耐热性等。
被覆层14相对于电极基材11的剥离强度比活性物质层13相对于电极基材11的剥离强度高。由此，能将被覆层14所具有的相对于活性物质层13的边缘部的剥离抑制功能有效地实现。应予说明，剥离强度可以基于JIS-Z0237：2009的180°剥离试验而求得。
通过增加包含于被覆层14的粘合剂的含量或使用粘合力强的粘合剂等而提高被覆层14相对于电极基材11的剥离强度。应予说明，在活性物质层13和被覆层14中含有同种类的粘合剂的情况下，通过提高被覆层14中的粘合剂的含有比例，能够使被覆层14相对于电极基材11的剥离强度比活性物质层13相对于电极基材11的剥离强度高。
被覆层14的表面的高度(h1)优选为活性物质层13的表面的高度(h2)以下。这些高度(h1)和(h2)是指距离电极基材11表面的高度。另外，被覆层14的表面高度(h1)是指被覆层14的表面中的位置最高的高度(最大高度)。同样地，活性物质层13的表面的高度(h2)是指活性物质层13的表面中的位置最高的高度(最大高度)。
作为被覆层14的平均厚度，例如可以设为1μm～100μm。应予说明，被覆层14的平均厚度是指在俯视时与活性物质层13不重叠的部分(直接层叠于电极基材11的部分)的平均厚度。另外，为了计算被覆层14的平均厚度而测定厚度的10个点是将与活性物质层13不重叠的部分的最靠近活性物质层13侧的点和被覆层14的与活性物质层13相反一侧(基材露出部一侧)的端点之间等分为三个的中间区域中的任意的10个点。
该电极10优选为在俯视时中间层12与被覆层14不重叠(参照图1的(b))。即，优选为在比中间层12的前端更靠外侧的区域层叠被覆层14。通过如此层叠被覆层14，不易发生被覆层14的膨胀，容易使被覆层14的表面的高度(h1)为活性物质层13的表面的高度(h2)以下。
另外，活性物质层13的边缘部15具有朝向活性物质层13的端缘而高度渐减的渐减部17(倾斜部)。在活性物质层13中，层叠在中间层12上的部分是平坦的。与此相对，层叠于比中间层12的端缘更靠外侧的部分(与电极基材11直接层叠的部分)实际上成为渐减部17。在活性物质层13的边缘部15中，优选仅该渐减部17与被覆层14相接。即，优选被覆层14不与活性物质层13的平坦部分相接。通过如此层叠被覆层14，不易产生被覆层14的膨胀，容易使被覆层14的表面的高度(h1)为活性物质层13的表面的高度(h2)以下。
该电极10可以应用于正极和负极中的任一种，优选用作正极。另外，也可以正极和负极这两者均应用该电极10。
该电极10的制造方法没有特别限定，但例如可以通过对电极基材11利用涂布来层叠各层而进行。即该电极10的制造方法例如具备如下步骤：
通过涂布，在电极基材11的表面层叠中间层12；
通过涂布，在中间层12的表面层叠活性物质层13；以及
通过涂布，以与活性物质层13的边缘部接触的方式，在电极基材11的表面层叠被覆层14。
层叠上述活性物质层13时，以活性物质层13的边缘部15覆盖中间层12的端缘16的方式进行层叠。应予说明，层叠各层后，也可以根据需要，使用传感器等来辨别不合格品。在采用这样的不合格品辨别方法的情况下，该电极10由于是活性物质层13的边缘部15覆盖中间层12的端缘16的结构，所以在进行设置活性物质层13后的辨别之际，能够容易检测出在电极10的表面的端缘附近附着的异物、活性物质层13的端缘的涂布不均匀等，因而优选。
具体而言，该电极10的结构对不合格品的辨别有利的理由如下所述。图5的(b)示出了作为以往的电极，是以中间层102的端缘露出的方式涂布活性物质层103的状态。在制造工序中，对于涂布活性物质层103后，异物是否不附着于电极表面，或活性物质层103是否被涂布得不均匀等，有时使用传感器等而进行优劣的辨别。另一方面，上述中间层102和活性物质层103通常作为导电剂包含碳材料，因而通常为黑色。因此，如图5的(b)所示，在电极表面的端缘附近附着了黑色的异物X(例如，活性物质层103的涂布液等)的情况下，特别是该异物X附着于中间层102表面的情况等，难以检测该异物X。另外，在活性物质层103的端缘有涂布不均匀的情况下，难以进行其检测。因此，不合格品的检测变难，需要识别力高的高价的传感器等。与此相对，如图7所示，在该电极10的制造中，以覆盖中间层的端缘的方式层叠活性物质层13。此时，异物X附着于电极基材11的表面，因而根据明度的差异等容易进行检测。另外，也容易检测活性物质层13的端缘的涂布不均匀。
用于上述各层的涂布的材料可以使用使形成各层的成分在水、有机溶剂中分散而成的涂布液等。另外，例如也可以利用静电涂装等使各层层叠。另外，也可以在使经涂布的涂布液干燥后，涂布后续层的涂布液，还可以在涂布液处于未干燥的状态下，涂布后续层的涂布液，集中进行干燥。
＜蓄电元件＞
图2示出了作为本发明的蓄电元件的一个实施方式的矩形的非水电解质二次电池20的示意图。非水电解质二次电池20中，图3所示的电极体21(图2中未图示)收纳于壳体22。
如图3所示，电极体21是正极10和负极23隔着隔离件24而层叠的电极体。应予说明，电极体21是多个正极10和多个负极23层叠而成的结构、正极10和负极24在层叠状态下卷绕成扁平状而成的结构。应予说明，在图3中，仅示意性地示出了电极体21的一部分。
图3的正极10可以采用图1的电极10。因此，标注与图1相同的符号，并省略其说明。
负极23具有负极基材25和层叠于负极基材25的两面的2个负极活性物质层26。负极基材25和负极活性物质层26，与图1的电极10的电极基材11和活性物质层13中电极10为负极的情况所说明的结构相同。应予说明，负极23可以具有在负极基材25与负极活性物质层26之间配置的中间层。另外，作为负极，还可以采用图1的电极10的结构的负极。
作为隔离件24，没有特别限定，可以使用公知的蓄电元件用隔离件。作为上述隔离件的材质，例如可使用机织布、无纺布、多孔质树脂膜等。这些中优选为多孔质树脂膜。作为多孔质树脂膜的主成分，从强度的观点出发例如优选为聚乙烯、聚丙烯等聚烯烃。另外，可以使用将这些树脂和芳族聚酰胺、聚酰亚胺等树脂复合而成的多孔质树脂膜。可以使用在多孔质树脂膜层叠有无机层的隔离件。
作为图2的壳体22，可以使用作为一般的非水电解质二次电池的壳体通常使用的公知的铝壳体、树脂壳体等。壳体22具有盖体27和壳体主体28。另外，在盖体27设置正极端子29和负极端子30。正极端子29与电极体21的正极10连接，负极端子30与电极体21的负极23连接。
在收纳有电极体21的壳体22内，填充有非水电解质。作为上述非水电解质，可使用通常用于非水电解质二次电池的公知的非水电解质。上述非水电解质可以使用在非水溶剂溶解了电解质盐的电解质。
作为上述非水溶剂，例如可举出碳酸亚乙酯(EC)、碳酸亚丙酯(PC)、碳酸亚丁酯(BC)等环状碳酸酯、碳酸二乙酯(DEC)、碳酸二甲酯(DMC)、碳酸乙基甲酯(EMC)等链状碳酸酯等。
作为上述电解质盐，可举出锂盐、钠盐、钾盐、镁盐、鎓盐等，优选为锂盐。作为上述锂盐，可以举出LiPF6、LiPO2F2、LiBF4、LiClO4、LiN(SO2F)2等无机锂盐，LiSO3CF3、LiN(SO2CF3)2、LiN(SO2C2F5)2、LiN(SO2CF3)(SO2C4F9)、LiC(SO2CF3)3、LiC(SO2C2F5)3等具有氟化烃基的锂盐等。
另外，作为上述非水电解质，还可使用常温熔融盐、离子液体、聚合物固体电解质等。
＜其它的实施方式＞
本发明不限于上述实施方式，除了上述方式之外，可以实施进行了各种变更、改进的方式。在上述实施方式中，以蓄电元件为非水电解质二次电池的方式为中心进行了说明，但也可以是其它的蓄电元件。作为其它的蓄电元件，可举出电容器(双电层电容器、锂离子电容器)等。并且，也可以是电解质为水溶液的蓄电元件。另外，与图1等的实施方式不同，仅在电极基材的单面侧形成中间层、活性物质层以及被覆层而成的电极也包含于本发明。
本发明的蓄电元件的构成没有特别限定，作为例子可举出圆筒型电池、角型电池(矩形的电池)、扁平型电池等。本发明也能够作为具备多个上述蓄电元件的蓄电装置来实现。将蓄电装置的一个实施方式示于图4。在图4中，蓄电装置40具备多个蓄电单元41。各蓄电单元41具备多个蓄电元件42(例如图2的非水电解质二次电池20)。上述蓄电装置40可以作为电动汽车(EV)、混合动力汽车(HEV)、插电式混合动力汽车(PHEV)等汽车用电源而搭载。
工业上的可利用性
本发明能够用于作为个人计算机、通信终端等的电子设备、汽车等电源所使用的蓄电元件以及其所具备的蓄电元件用电极等。
符号说明
10：电极(正极)
11：电极基材
12：中间层
13：活性物质层
14：被覆层
15：边缘部
16：端缘
17：渐减部
20：非水电解质二次电池
21：电极体
22：壳体
23：负极
24：隔离件
25：负极基材
26：负极活性物质层
27：盖体
28：壳体主体
29：正极端子
30：负极端子
40：蓄电装置
41：蓄电单元
42：蓄电元件
101、201：电极基材
102、202：中间层
103、203：活性物质层
X：异物

Claims (6)

1.一种蓄电元件用的电极，具备导电性的电极基材、层叠于所述电极基材的表面的一部分的中间层以及层叠于所述中间层的表面的活性物质层，
所述活性物质层具有与所述电极基材的表面相接的边缘部，所述边缘部覆盖所述中间层的端缘，
所述电极还具备层叠于所述电极基材的表面且与所述边缘部相接的被覆层，
所述活性物质层在所述中间层上层叠的部分是平坦的，
在俯视时，所述中间层与所述被覆层不重叠。
2.根据权利要求1所述的电极，其中，所述被覆层表面的高度是所述活性物质层表面的高度以下。
3.根据权利要求1或2所述的电极，其中，所述边缘部具有朝向所述活性物质层的端缘而高度渐减的渐减部，
在所述边缘部中，所述被覆层仅与所述渐减部相接。
4.根据权利要求1或2所述的电极，其中，所述被覆层包含无机粒子和粘合剂，
所述被覆层中的粘合剂的含量为5质量%~90质量%。
5.根据权利要求3中所述的电极，其中，所述被覆层包含无机粒子和粘合剂，
所述被覆层中的粘合剂的含量为5质量%~90质量%。
6.一种蓄电元件，具备权利要求1~4中任一项的电极。
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