CN111448687B - 二次电池 - Google Patents

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Abstract

本公开的一形态的二次电池具有正极、负极、与正极电连接的正极引线、覆盖正极引线的局部的绝缘带。正极引线具有与构成正极的正极集电体的暴露部连接的一端部、从一端部向正极集电体的周缘部外侧伸出的伸出部。在正极引线的一端部的外表面配置有绝缘层，绝缘层被绝缘带覆盖。

Description

二次电池
技术领域
本发明涉及二次电池、绝缘构件以及正极引线。
背景技术
以往，提出一种使用绝缘带来提高正极或者负极的绝缘性的锂二次电池。
在专利文献1中记载了抑制集电体在集电体与引线接触的部分处断裂的锂二次电池。
图7是专利文献1所记载的锂二次电池的正极的结构图，图7的(A)是从集电体的一主面侧观察的局部俯视图，图7的(B)是沿着图7的(A)的线L1―L1的剖视图。
如图7所示，配置于正极集电体40A的一主面侧的绝缘带44覆盖未形成正极复合材料层40B的两面未涂敷部40b的正极集电体暴露面40a、正极集电体暴露面40a上的正极引线42、介于正极引线42的下端部分与正极集电体暴露面40a之间的保护层46。该绝缘带44例如用于防止在电池异常时分隔件等破裂而导致正极与负极接触了的情况下的电池发热。
现有技术文献
专利文献
专利文献1：日本特开2014-89856号公报
发明内容
然而，若在覆盖正极引线42的绝缘带44上附着有异物，且绝缘带44由于异物等而断裂，则例如有时在正极引线42与负极之间发生内部短路，导致电池温度上升。
本公开的目的在于提供能够抑制覆盖正极引线的绝缘带由于异物而断裂时的电池温度的上升的二次电池、绝缘构件以及正极引线。
本公开的一形态的二次电池是具有正极、负极、用于收纳正极和负极的电池外壳、与正极电连接的正极引线、覆盖正极引线的局部的绝缘带的二次电池。正极具有正极集电体和形成在正极集电体上的正极活性物质层。正极集电体具有未形成正极活性物质层的暴露部。正极引线具有与暴露部连接的一端部、从一端部向正极集电体的周缘部外侧伸出的伸出部。在正极引线的一端部的外表面配置有绝缘层，绝缘层被绝缘带覆盖。
本公开的一形态的绝缘构件覆盖将用于收纳正极和负极的电池外壳与正极电连接的正极引线的局部，其中，该绝缘构件具有：绝缘带，其具有以有机材料为主体的基材层和设于基材层上的粘合层；以及绝缘层，其设于绝缘带的粘合层上。
本公开的一形态的正极引线在正极引线的表面形成有绝缘层。
根据本公开，能够抑制覆盖正极引线的绝缘带由于异物而断裂时的电池温度的上升。
附图说明
图1是实施方式的二次电池的剖视图。
图2是从正极的一主面侧观察的局部俯视图。
图3是沿着图2的线L1-L1的剖视图(第1实施方式)。
图4是表示第1实施方式的绝缘层和绝缘带的配置方法的一例的图。
图5是表示第1实施方式的绝缘层和绝缘带的配置方法的另一例的图。
图6是沿着图2的线L1-L1的剖视图(第2实施方式)。
图7是专利文献1所记载的锂二次电池的正极的结构图。
具体实施方式
在以下，说明作为本公开的一技术方案的二次电池的一例。在以下的实施方式的说明中参照的附图是示意性的记载，附图中描画的构成要素的尺寸比例等有时与实物不同。
图1是实施方式的二次电池的剖视图。图1所示的二次电池10是锂离子二次电池的一例。实施方式的二次电池并不限定于锂离子二次电池，也可以是碱性系二次电池等其他二次电池。
图1所示的二次电池10包括：卷绕型的电极体14，其是正极11和负极12隔着分隔件13卷绕而成的；电解质；绝缘板18、19，其分别配置于电极体14的上下；正极引线20和负极引线21；绝缘带(未图示)，其覆盖正极引线20的局部；以及电池外壳15，其用于收纳上述这些构件。另外，也可以包括覆盖负极引线21的绝缘构件。
电极体14并不限定于卷绕型，例如也可以应用正极和负极隔着分隔件交替地层叠而成的层叠型等其他形态。
电池外壳15例如包括具有开口部的有底圆筒形状的外壳主体16和对外壳主体16的开口部进行封口的封口体17。期望的是，电池外壳15具备设于外壳主体16与封口体17之间的垫圈28，由此，确保电池内部的密闭性。作为电池外壳15，并不限定于圆筒形，例如也可以是方形、层压型等。
外壳主体16例如具有侧面部的局部向内侧胀形而成的、用于支承封口体17的突出部22。突出部22优选沿着外壳主体16的周向形成为环状，在其上表面支承封口体17。
封口体17具有从电极体14侧依次层叠有过滤器23、下阀构件24、绝缘体25、上阀构件26以及盖27的构造。构成封口体17的各构件例如具有圆板形状或者环形状，除绝缘体25之外的各构件相互电连接。下阀构件24和上阀构件26在各自的中央部相互连接，绝缘体25介于下阀构件24的周缘部和上阀构件26的周缘部之间。若由于由内部短路等引起的发热而导致内压上升，则例如下阀构件24以将上阀构件26向盖27侧上推的方式发生变形而断裂，阻断下阀构件24与上阀构件26之间的电流路径。若内压进一步上升，则上阀构件26断裂，从盖27的开口部排出气体。
如后所述，正极引线20具有一端部(未图示)、伸出部20b以及另一端部20c，一端部与正极11连接，从一端部伸出的伸出部20b穿过绝缘板18的贯通孔向封口体17延伸，位于比伸出部20b靠顶端的位置的另一端部20c与封口体17的过滤器23的下表面连接。由此，与过滤器23电连接的盖27成为正极端子。负极引线21的一端与负极12连接，负极引线21从负极12经过绝缘板19的外侧而将其另一端连接于外壳主体16的底部内表面。由此，外壳主体16成为负极端子。另外，正极引线20和负极引线21各自的另一端的连接部位也可以颠倒，例如也可以是，正极引线20的另一端与外壳主体16连接，负极引线21的另一端与封口体17的过滤器23的下表面连接。另外，图1的正极引线20具有用于与电池外壳15连接的另一端部20c，但在不与电池外壳15连接的形态的电池(例如：方形、层压型等)的情况下，正极引线20不具有与电池外壳15连接的另一端部20c。
以下，参照图1和图2，说明正极11、正极引线20、负极12、电解质、分隔件13。在图2中，作为透视图，用单点划线表示绝缘带30。
正极11包括正极集电体32和形成在正极集电体32上的正极活性物质层34。正极集电体32使用铝等在正极的电位范围稳定的金属的箔、将该金属配置于表层的膜等。正极活性物质层34包含正极活性物质。另外，正极活性物质层34优选除了正极活性物质之外还包含导电剂和粘结剂。
作为正极活性物质层34所包含的正极活性物质，可列举出锂过渡金属复合氧化物等，具体而言，能够使用钴酸锂、锰酸锂、镍酸锂、锂镍锰复合氧化物、锂镍钴复合氧化物等，也可以在这些锂过渡金属复合氧化物中添加Al、Ti、Zr、Nb、B、W、Mg、Mo等。
作为正极活性物质层34所包含的导电剂，可列举出炭黑、乙炔黑、科琴黑、石墨等碳粉末等。它们既可以单独使用，也可以将两种以上组合使用。
作为正极活性物质层34所包含的粘结剂，可列举出氟系高分子、橡胶系高分子等。例如，作为氟系高分子，可列举出聚四氟乙烯(PTFE)、聚偏二氟乙烯(PVdF)、或者它们的改性体等，作为橡胶系高分子，可列举出乙烯-丙烯-异戊二烯共聚物、乙烯-丙烯-丁二烯共聚物等。它们既可以单独使用，也可以将两种以上组合使用。
正极集电体32具有未形成正极活性物质层34的暴露部32a。另外，图2所示的暴露部32a形成于正极集电体32的长度方向中央部。但是，暴露部32a也可以形成于正极集电体32的任意的部位，例如也可以形成于正极集电体32的长度方向端部。
正极引线20包括连接于正极集电体32的暴露部32a的一端部20a、从一端部20a向正极集电体32的周缘部32b外侧伸出的伸出部20b。另外，虽然在图2中未图示，但正极引线20在比伸出部20b靠顶端侧的位置具有另一端部20c(参照图1)，如前所述，另一端部20c连接于封口体17的过滤器23。对于正极引线20的一端部20a与正极集电体32的暴露部32a的连接方法、正极引线20的另一端部20c与封口体17的连接方法，只要确保电连接即可，并没有特别限制，例如可列举出超声波焊接等。
正极引线20的原材料为铝、钛等金属等，没有特别限制。
负极12包括负极集电体和形成在负极集电体上的负极活性物质层。负极集电体能够使用铜等在负极的电位范围稳定的金属的箔、将该金属配置于表层的膜等。负极活性物质层包含负极活性物质。优选的是，负极活性物质层除了负极活性物质之外还包含增稠剂、粘结剂。
作为负极活性物质，能够使用能够吸存放出锂离子的碳材料，除石墨之外，能够使用难石墨化碳、易石墨化碳、纤维状碳、焦炭以及炭黑等。并且，作为非碳系材料，能够使用硅、锡以及以它们为主的合金、氧化物。
作为粘结剂，与正极的情况同样地也能够使用PTFE等，但也可以使用苯乙烯-丁二烯共聚物(SBR)或者其改性体等。作为增稠剂，能够使用羧甲基纤维素(CMC)等。
电解质包含溶剂和溶解于溶剂的电解质盐。电解质并不限定于液体电解质，也可以是使用了凝胶状聚合物等的固体电解质。溶剂优选为例如碳酸酯类、内酯类、醚类、酮类、酯类以及它们的两种以上的混合溶剂等非水溶剂，但也可以是水系溶剂。
作为电解质盐，例如能够使用LiPF6、LiBF4、LiCF3SO3以及它们的两种以上的混合物等。电解质盐相对于溶剂的溶解量例如为0.5mol/L～2.0mol/L。
分隔件13例如使用具有离子透过性和绝缘性的多孔性片材等。作为多孔性片材的具体例，可列举出微多孔薄膜、纺织布、无纺布等。作为分隔件13的材质，优选为聚乙烯、聚丙烯等烯烃系树脂，纤维素等。分隔件13也可以是具有纤维素纤维层和烯烃系树脂等热塑性树脂纤维层的层叠体。另外，既可以是包含聚乙烯层和聚丙烯层的多层分隔件，也可以使用在分隔件的表面涂敷有芳族聚酰胺系树脂、陶瓷等材料的分隔件。
<第1实施方式>
图3是沿着图2的线L1-L1的剖视图。覆盖正极引线20的局部的绝缘构件具有后述的绝缘带30和绝缘层36。
如图3所示，绝缘层36配置于正极引线20的一端部20a的外表面上。另外，绝缘层36优选配置于正极集电体32的暴露部32a上。在此，正极引线20的一端部20a的外表面是指除了与正极集电体32的暴露部32a接触的部分的表面。即，在正极引线20是图2所示那样的平板状的情况下，一端部20a的外表面由与同正极集电体32的暴露部32a相接触的面相对的一主面和彼此相对的一对侧面构成。另外，正极引线20的形状并不限定于平板状，也可以是圆柱状等。
如图3所示，绝缘层36优选配置于正极引线20的一端部20a的一主面和一对侧面，但配置于正极引线20的一端部20a的整个外表面或者外表面的局部即可。即，在平板状的正极引线20中，绝缘层36既可以配置于一端部20a的一主面的局部或者全部，也可以配置于一对侧面的局部或者全部，或者还可以配置于一端部20a的一主面和一对侧面的局部或者全部。绝缘层36也可以形成于正极引线20的一端部20a的与正极集电体32的暴露部32a接触的面，但在该情况下，正极引线20与正极集电体32之间的接触电阻增加，电池性能有时会降低。因而，优选的是，绝缘层36不配置于正极引线20的一端部20a的与正极集电体32的暴露部32a接触的面。
绝缘层36具有比在正极引线20上自然形成的自然氧化覆膜高的电阻。绝缘层36例如优选具有1MΩ以上的电阻，更优选具有10MΩ以上的电阻。
绝缘层36只要由具有绝缘性的材料等构成即可，材料并没有特别限定，优选包含无机材料。另外，在绝缘层36的机械强度、粘接性等方面，优选包含粘结剂。
绝缘层36所包含的无机材料例如包含从由金属氧化物、金属氢氧化物、金属氮化物、金属氟化物以及金属碳化物构成的组中选择的至少1种。
绝缘层36所包含的粘结剂优选为例如溶解于NMP、水等溶剂，且在正极中化学上稳定的物质。例如可列举出聚四氟乙烯(PTFE)、聚偏二氟乙烯(PVdF)、聚丙烯酸、聚丙烯腈、聚异丁烯、聚异戊二烯等。
如图2和图3所示，绝缘带30配置于正极11的一主面侧和另一主面侧这两者，但配置于正极11的配置有正极引线20的一主面侧即可。配置于一主面侧的绝缘带30覆盖被配置在正极引线20的一端部20a的外表面上的绝缘层36。另外，配置于一主面侧的绝缘带36优选覆盖被配置在正极集电体32的暴露部32a上的绝缘层36、暴露部32a与正极活性物质层34之间的分界部。另外，配置于另一主面侧的绝缘带30覆盖暴露部32a、暴露部32a与正极活性物质层34之间的分界部。
绝缘带30例如包含基材层和基材层上的粘合层。基材层例如是以有机材料为主体的层，例如可列举出PPS(聚苯硫醚)、PEEK(聚醚醚酮)、PI(聚酰亚胺)、PP(聚丙烯)、PET(聚对苯二甲酸乙二醇酯)、PBT(聚对苯二甲酸丁二醇酯)等。粘合层是粘接于绝缘层36、暴露部32a等的层，例如优选由橡胶系树脂、丙烯酸系树脂、有机硅系树脂等粘合剂构成。
图4是表示绝缘层和绝缘带的配置方法的一例的图。首先，将包含无机颗粒、粘结剂等的浆料涂敷于正极引线20的一端部20a的外表面和暴露部32a上，在一端部20a的外表面和暴露部32a上配置绝缘层36(参照图4的(A))。接下来，准备具有基材层30a和基材层30a上的粘合层30b的绝缘带30，使绝缘带30的粘合层30b朝向绝缘层36侧，将绝缘带30粘贴在绝缘层36上(参照图4的(B))。通过这样的步骤得到的绝缘层36为粘接于一端部20a和暴露部32a的状态。
图5是表示绝缘层和绝缘带的配置方法的另一例的图。首先，在具有基材层30a和基材层30a上的粘合层30b的绝缘带30的粘合层30b上形成包含无机颗粒、粘结剂等的绝缘层36，制作绝缘构件39。(参照图5的(A))。接下来，以绝缘构件39的绝缘层36配置于一端部20a的外表面和暴露部32a上的方式粘贴绝缘构件39(参照图5的(B))。通过这样的步骤得到的绝缘层36为与一端部20a和暴露部32a之间未粘接的状态。
像这样，通过在连接于正极集电体32的暴露部32a的正极引线20的一端部20a的外表面配置绝缘层36，并利用绝缘带30覆盖该绝缘层36，从而即使混入到电池内的异物刺破绝缘带30，绝缘带30断裂，但由于暴露的是配置有绝缘层36的正极引线20，因此也能抑制正极引线20与负极12之间的内部短路。即使在假设异物贯穿绝缘层36而到达正极引线20，在正极引线20与负极12之间产生内部短路的情况下，由于存在于异物的周围的绝缘层36作为较大的短路电阻发挥作用，因此也能抑制由于内部短路引起的电池的发热，抑制电池温度的上升。
绝缘层36配置于正极引线20的一端部20a的外表面即可，但如前所述优选配置于暴露部32a的局部或者全部。由此，混入到电池内的异物难以与暴露部32a接触，更加抑制电池的内部短路的产生。
绝缘层36的厚度例如优选为2μm～30μm的范围。通过使绝缘层36的厚度为2μm以上，与小于2μm的情况相比，抑制在绝缘带30由于异物而断裂时发生内部短路或者电池温度上升。对于厚度超过30μm的绝缘层36而言，为了将电极体14收纳于预定的大小的外壳主体16，有时需要减少其他构成构件的容积。
绝缘层36中的无机材料例如可列举出氧化铝、氧化钛、氧化锆、氧化硅、氧化锰、氧化镁、氧化镍等金属氧化物，氢氧化铝、氢氧化镁等金属氢氧化物，氮化钛、氮化硼、氮化铝、氮化镁、氮化硅等金属氮化物，氟化铝、氟化锂、氟化钠、氟化镁、氟化钙、氟化钡等金属氟化物，碳化硅、碳化硼、碳化钛、碳化钨等金属碳化物等。从相对于电解质的化学稳定性等的方面来看，无机材料优选包含氧化铝、氢氧化铝、氧化钛、氧化镁以及氢氧化镁中的至少任一者。
绝缘层36中的无机材料的单位面积重量优选为0.5mg/cm2～10mg/cm2。在无机材料的单位面积重量为0.5mg/cm2以上的情况下，与小于0.5mg/cm2的情况相比，抑制由于内部短路引起的电池温度的上升。对于无机材料的单位面积重量超过10mg/cm2的绝缘层36而言，有时会增加成本，因此并不期望。
从能够更加抑制由内部短路引起的电池温度的上升的方面等来看，无机材料的平均粒径优选为0.05μm～2.0μm的范围。在此，平均粒径是指，由激光衍射法测定的体积平均粒径，且是在颗粒直径分布中体积累积值为50％的中值粒径。例如能够使用激光衍射散射式粒度分布测定装置(株式会社堀场制作所制)测定平均粒径。
绝缘带30覆盖被配置于正极引线20的一端部20a上的绝缘层36即可，并且，优选覆盖被配置在暴露部32a上的绝缘层36，更优选覆盖暴露部32a与正极活性物质层34之间的分界部的局部或者全部。由此，混入到电池内的异物难以与暴露部32a、分界部接触，更加抑制电池的内部短路的发生。并且，绝缘带30也可以覆盖正极引线20的伸出部20b的局部或者整体。由此，抑制由于正极引线20与其他构件接触而导致电池性能降低。
绝缘带30的厚度没有特别限制，但优选例如为10μm～40μm的范围。若绝缘带30的厚度小于10μm，则容易由于混入到电池内的异物而断裂。另外，若绝缘带30的厚度超过40μm，则为了将电极体14收纳于预定的大小的外壳主体16内，有时需要减少其他构成构件的容积。
<实施例A1>
将作为正极活性物质的100重量份的由LiNi0.88Co0.09Al0.03O2表示的锂镍钴铝复合氧化物、1重量份的乙炔黑(AB)、1重量份的聚偏二氟乙烯(PVDF)混合，并且适量添加N-甲基-2-吡咯烷酮(NMP)，制备正极复合材料浆料。接下来，将该正极复合材料浆料涂敷于由铝箔构成的正极集电体的两面，并干燥。将其切取为预定的电极尺寸，使用辊进行轧制，制作在正极集电体的两面形成有正极活性物质层的正极。在正极的长度方向的大致中央部未形成正极活性物质层，形成正极集电体暴露的暴露部(宽度6mm)。在形成的暴露部利用超声波焊接接合厚度150μm、宽度3.5mm的铝制正极引线。
将在NMP中分散有95重量份的氧化铝(平均粒径2μm)和5重量份的PVDF而成的浆料涂敷于PET膜上并进行干燥，形成绝缘层。形成的绝缘层的氧化铝的单位面积重量为0.5mg/cm2。
准备在宽度11mm、厚度25μm的由聚酰亚胺膜构成的基材层形成有由丙烯酸粘合剂构成的粘合层(厚度7μm)的绝缘带。在将形成在PET膜上的绝缘层粘贴于绝缘带的粘合层之后，将PET膜剥离，将绝缘层(宽度7mm)转印于粘合层，制作绝缘构件。
在正极引线的一端部的外表面和暴露部上以配置绝缘构件的绝缘层的方式粘贴绝缘构件。即，配置在正极引线的一端部的外表面和暴露部上的绝缘层被绝缘带覆盖。
接下来，将负极集电体设为薄板的铜箔，将石墨端末、作为增稠剂的羧甲基纤维素(CMC)、作为粘结剂的苯乙烯-丁二烯橡胶(SBR)以各自的质量比按照98：1：1的比例分散在水中，制成负极复合材料浆料，将该负极复合材料浆料涂敷于集电体的两面，并进行干燥，利用辊压压缩成为预定厚度。在负极的长度方向的端部未形成负极活性物质层，形成负极集电体暴露的暴露部，利用超声波焊接将镍的负极引线接合于该暴露部。
然后，利用绝缘带包覆暴露部上的负极引线和暴露部。绝缘带是在厚度25μm的由聚丙烯膜构成的基材层形成有由橡胶系树脂构成的粘合层而得到的构件。
将制作的正极和负极隔着分隔件卷绕成螺旋状，从而制作卷绕型的电极体。分隔件使用如下分隔件：在聚乙烯制的微多孔膜的单面形成了分散有聚酰胺和氧化铝的填料的耐热层。
在外径18mm、高度65mm的有底圆筒形状的外壳主体收纳有上述电极体。此时，将正极引线的另一端部焊接于封口体，另外，将负极引线的另一端焊接于外壳主体。然后，将碳酸亚乙酯(EC)、碳酸甲乙酯(EMC)以及碳酸二乙酯(DEC)按照体积比成为3：3：4的方式混合得到混合溶剂，将LiPF6以成为1mol/L的方式添加到该混合溶剂中而得到非水电解液，将该非水电解液注入到外壳主体之后，利用垫圈和封口体对外壳主体的开口部进行封口，制作18650型的圆筒形的非水电解质二次电池。
<实施例A2>
将绝缘层的氧化铝的单位面积重量设为2.5mg/cm2，除此之外，与实施例A1同样地制作非水电解质二次电池。
<实施例A3>
将绝缘层的氧化铝的单位面积重量设为10mg/cm2，除此之外，与实施例A1同样地制作非水电解质二次电池。
<实施例A4>
将绝缘层的氧化铝的平均粒径设为0.5μm，除此之外，与实施例A1同样地制作非水电解质二次电池。
<实施例A5>
将绝缘层的氧化铝的平均粒径设为0.5μm，将绝缘层的氧化铝的单位面积重量设为2.5mg/cm2，除此之外，与实施例A1同样地制作非水电解质二次电池。
<实施例A6>
将绝缘层的氧化铝的平均粒径设为0.5μm，将绝缘层的氧化铝的单位面积重量设为10mg/cm2，除此之外，与实施例A1同样地制作非水电解质二次电池。
<实施例A7>
将绝缘层的氧化铝的平均粒径设为0.05μm，除此之外，与实施例A1同样地制作非水电解质二次电池。
<实施例A8>
将绝缘层的氧化铝的平均粒径设为0.05μm，将绝缘层的氧化铝的单位面积重量设为2.5mg/cm2，除此之外，与实施例A1同样地制作非水电解质二次电池。
<实施例A9>
将绝缘层的氧化铝的平均粒径设为0.05μm，将绝缘层的氧化铝的单位面积重量设为10mg/cm2，除此之外，与实施例A1同样地制作非水电解质二次电池。
<实施例A10>
将在NMP中分散有95重量份的氧化铝(平均粒径1μm)和5重量份的PVDF而成的浆料涂敷于正极引线的一端部的外表面和暴露部并进行干燥，形成绝缘层。所形成的绝缘层的氧化铝的单位面积重量为1mg/cm2。以覆盖所形成的绝缘层的方式粘贴绝缘带。绝缘带是在宽度11mm、厚度25μm的由聚酰亚胺膜构成的基材层形成有由丙烯酸粘合剂构成的粘合层(厚度7μm)而得到的。
<比较例1>
在正极引线的一端部的外表面和暴露部未配置绝缘层，除此之外，与实施例A1同样地制作非水电解质二次电池。
关于各实施例和比较例的非水电解质二次电池，测定异物短路时的电池温度。异物短路时的电池温度是在绝缘带上装入异物(镍碎片)，按照日本工业标准JIS C 8714，利用热电偶测定强制短路时的电池的侧部的温度时的最高到达温度。在表1中示出各实施例和比较例的结果。
[表1]
Figure GDA0004047118020000131
在实施例A1～A2和比较例1中，发生了由异物混入导致的内部短路。然而，在正极引线的一端部的外表面配置绝缘层、利用绝缘带包覆该绝缘层的实施例A1～A2与在正极引线的一端部的外表面未配置绝缘层、仅利用绝缘带进行覆盖的比较例相比，内部短路时的电池温度显著降低，抑制了电池温度的上升。另外，实施例A3～A10与实施例A1、A2相比，抑制了电池温度的上升，特别是，实施例A6、A8、A9、A10根本不发生内部短路，未发现电池温度的上升。
<第2实施方式>
以下，说明了第2实施方式，但适当省略与第1实施方式重复的说明。如图6所示，在正极引线20的一端部20a的外表面形成有绝缘层46。
在图6中，绝缘层46形成于正极引线20的一端部20a的一主面，但并不限制于此，形成于正极引线20的一端部20a的整个外表面或者外表面的局部即可。即，在平板状的正极引线20中，绝缘层46既可以形成于一端部20a的一主面的局部或者全部，也可以形成于一对侧面的局部或者全部，或者还可以形成于一端部20a的一主面和一对侧面的局部或者全部。
绝缘层46与在正极引线20上自然形成的自然氧化覆膜不同，具有比自然氧化覆膜的电阻高的电阻。绝缘层46例如优选具有1MΩ以上的电阻，更优选具有10MΩ以上的电阻。绝缘层46例如可列举出阳极氧化覆膜等氧化覆膜、磷酸盐覆膜、铬酸盐覆膜(chromate覆膜)、锡酸盐覆膜，氟化物覆膜等，但从绝缘性、致密性等方面来看，优选为阳极氧化覆膜等氧化覆膜、磷酸盐覆膜。
磷酸盐覆膜例如通过将包含铝或者以铝为主体的合金的正极引线20在磷酸盐溶液中浸渍预定时间而形成。期望的是，浸渍于溶液中之后的正极引线20在例如30℃～50℃的范围内进行干燥处理。从得到绝缘性、致密性较高的绝缘层46等方面来看，磷酸盐溶液例如优选使用包含磷酸、铬酸酐以及氟化物的溶液或者包含磷酸、磷酸二氢锌以及氟化物的溶液。通过将正极引线20浸渍于包含磷酸、铬酸酐以及氟化物的溶液，从而形成磷酸铬酸盐覆膜(具体的组成例如为Al2O3、CrPO4等)。另外，通过将正极引线20浸渍于包含磷酸、磷酸二氢锌以及氟化物的溶液，从而形成磷酸锌覆膜(具体的组成例如为Zn3(PO4)2、AlPO4等)。
阳极氧化覆膜例如利用由日本工业标准JIS H 9500、日本工业标准JIS H9501规定的方法形成。例如，将包含铝或者以铝为主体的合金的正极引线20浸渍于20％硫酸溶液中，以20V的施加电压进行阳极氧化，从而形成阳极氧化覆膜(耐酸铝)。该阳极氧化覆膜的具体的组成例如是氧化铝等。溶液并不限定于硫酸，例如也可以是磷酸、草酸等。
作为阳极氧化覆膜之外的氧化覆膜，例如可列举出勃姆石覆膜等。这些氧化覆膜例如利用水热处理等形成。在氧化覆膜中，从得到绝缘性、致密性较高的氧化覆膜的方面来看，优选为阳极氧化覆膜。
绝缘覆膜36既可以是阳极氧化覆膜等氧化覆膜、磷酸盐覆膜等的单层构造，也可以是层叠阳极氧化覆膜等氧化覆膜和磷酸盐覆膜等而成的层叠构造。
图2和图6所示的绝缘带30配置于正极11的一主面侧和另一主面侧这两者，但配置于正极11的配置有正极引线20的一主面侧即可。配置于一主面侧的绝缘带30覆盖被形成在正极引线20的一端部20a上的绝缘层46、暴露部32a、暴露部32a与正极活性物质层34之间的分界部。另外，配置于另一主面侧的绝缘带30覆盖暴露部32a、暴露部32a与正极活性物质层34之间的分界部。
绝缘带30至少由基材层构成即可，粘合层并非必须的构成要素。在使用未设置粘合层的绝缘带的情况下，例如将粘合剂涂敷于粘贴部位，在其上粘贴绝缘带即可。
像这样，通过在连接于正极集电体32的暴露部32a的正极引线20的一端部20a的外表面形成绝缘层46，并利用绝缘带30覆盖该绝缘层46，从而即使混入到电池内的异物刺破绝缘带30，绝缘带30断裂，由于暴露的是形成有绝缘层46的正极引线20，因此也能抑制正极引线20与负极12之间的内部短路。即使在假设异物贯穿绝缘层46而到达正极引线20，在正极引线20与负极12之间产生内部短路的情况下，由于存在于异物的周围的绝缘层46作为较大的短路电阻发挥作用，因此也能抑制由于内部短路引起的电池的发热，抑制电池温度的上升。
绝缘层46形成于正极引线20的一端部20a的外表面即可，但优选的是进一步形成于正极引线20的伸出部20b。由此，抑制由正极引线20与其他构件之间的接触而引起的导通，抑制电池性能的降低。绝缘层46既可以形成于伸出部20b的局部，也可以形成于伸出部20b的整体。
绝缘层46也可以形成于正极引线20的另一端部20c(参照图1)，但若在正极引线20的另一端部20c形成绝缘层46，则与图1所示的封口体17接触的接触电阻增加，电池性能有时会降低。因而，绝缘层466优选不形成于正极引线20的另一端部20c。
绝缘层46的厚度例如优选为2μm～30μm的范围。通过使绝缘层46的厚度为2μm以上，与小于2μm的情况相比，抑制在绝缘带30由于异物而断裂时发生内部短路或者电池温度上升。对于厚度超过30μm的绝缘层而言，覆膜形成所花费的时间、成本增加，因此并不期望。
绝缘层46的刺破断裂强度优选比绝缘带30的刺破断裂强度高。由此，能够有效地抑制电池的内部短路的产生。刺破断裂强度的测定方法在实施例部分进行说明。
绝缘带30覆盖被形成在正极引线20的一端部20a上的绝缘层46即可，但期望的是进一步覆盖暴露部32a的局部或者全部、暴露部32a与正极活性物质层34之间的分界部的局部或者全部。由此，混入到电池内的异物难以与暴露部32a、分界部接触，更加抑制电池的内部短路的产生。绝缘带30也可以进一步覆盖正极引线20的伸出部20b的局部或者整体。由此，抑制由正极引线20与其他构件之间的接触引起的内部短路。
<实施例B1>
将作为正极活性物质的100重量份的由LiNi0.88Co0.09Al0.03O2表示的锂镍钴铝复合氧化物、1重量份的乙炔黑(AB)、1重量份的聚偏二氟乙烯(PVdF)混合，并且适量添加N-甲基-2-吡咯烷酮(NMP)，制备正极复合材料浆料。接下来，将该正极复合材料浆料涂敷于由铝箔构成的正极集电体的两面，并干燥。将其切取为预定的电极尺寸，使用辊进行轧制，制作在正极集电体的两面形成有正极活性物质层的正极。在正极的长度方向的大致中央部未形成正极活性物质层，形成正极集电体暴露的暴露部。
将厚度150μm、宽度3.5mm的铝制正极引线裁断为预定的长度。对于该正极引线，将焊接于正极集电体的暴露部和封口体的部分掩蔽了之后，浸渍到20％硫酸溶液中，以施加电压20V进行阳极氧化，在正极引线上形成厚度2μm的阳极氧化覆膜。
阳极氧化覆膜的刺破断裂强度为1N。阳极氧化覆膜的刺破断裂强度如以下这样测定。将不锈钢制钉(直径3mm，顶端角度35°)按压于正极引线上的阳极氧化覆膜，一边增加不锈钢制钉的负荷，一边测定不锈钢制钉与正极引线之间的电阻。然后，将观测到表示绝缘破坏的电阻时的负荷作为刺破断裂强度。
在正极引线中，使未形成阳极氧化覆膜的部分与正极集电体的暴露部接触，利用超声波焊接接合。即，正极引线具有：一端部，其与暴露部连接；伸出部，其向正极集电体的周缘部外侧伸出；以及另一端部，其在比伸出部靠顶端侧的位置连接于封口体，该正极引线成为在一端部的外表面和伸出部形成有阳极氧化覆膜的正极引线。
接下来，将负极集电体设为薄板的铜箔，将石墨端末、作为增稠剂的羧甲基纤维素(CMC)、作为粘结剂的苯乙烯-丁二烯橡胶(SBR)以各自的质量比按照98：1：1的比例分散在水中，制成负极复合材料浆料，将负极复合材料浆料涂敷于集电体的两面，并进行干燥，利用辊压压缩成为预定厚度。在负极的长度方向的端部未形成负极活性物质层，形成负极集电体暴露的暴露部，利用超声波焊接将镍的负极引线接合于该暴露部。
利用绝缘带包覆被形成于正极引线的一端部的外表面的阳极氧化覆膜和暴露部。负极侧也利用绝缘带包覆暴露部上的负极引线和暴露部。绝缘带使用包括厚度25μm的由聚酰亚胺膜构成的基材层和由橡胶系树脂构成的粘合层的绝缘带。
绝缘带的刺破断裂强度为2N。绝缘带的刺破断裂强度如以下这样测定。将不锈钢制钉(直径3mm，顶端角度35°)按压于被粘贴在厚度150μm的铝板上的绝缘带，一边增加不锈钢制钉的负荷，一边测定不锈钢制钉与铝板的电阻。然后，将观测到表示绝缘破坏的电阻时的负荷作为刺破断裂强度。
将制作的正极和负极隔着分隔件卷绕成螺旋状，从而制作卷绕型的电极体。分隔件使用如下分隔件：在聚乙烯制的微多孔膜的单面形成了分散有聚酰胺和氧化铝的填料的耐热层。
在外径18mm、高度65mm的有底圆筒形状的外壳主体收纳有上述电极体。此时，将正极引线的另一端部焊接于封口体，另外，将负极引线的另一端焊接于外壳主体。然后，将碳酸亚乙酯(EC)、碳酸甲乙酯(EMC)以及碳酸二乙酯(DEC)按照体积比成为3：3：4的方式混合得到混合溶剂，将LiPF6以成为1mol/L的方式添加到该混合溶剂中而得到非水电解液，将该非水电解液注入到外壳主体之后，利用垫圈和封口体对外壳主体的开口部进行封口，制作18650型的圆筒形的非水电解质二次电池。
<实施例B2>
调节阳极氧化处理的电量，在正极引线上形成厚度10μm的阳极氧化覆膜，除此之外，与实施例B1同样地制作非水电解质二次电池。阳极氧化覆膜的刺破断裂强度为2N。
<实施例B3>
调节阳极氧化处理的电量，在正极引线上形成厚度15μm的阳极氧化覆膜，除此之外，与实施例B1同样地制作非水电解质二次电池。阳极氧化覆膜的刺破断裂强度为2.7N。
<实施例B4>
调节阳极氧化处理的电量，在正极引线上形成厚度20μm的阳极氧化覆膜，除此之外，与实施例B1同样地制作非水电解质二次电池。阳极氧化覆膜的刺破断裂强度为3.1N。
<实施例B5>
调节阳极氧化处理的电量，在正极引线上形成厚度25μm的阳极氧化覆膜，除此之外，与实施例B1同样地制作非水电解质二次电池。阳极氧化覆膜的刺破断裂强度为3.5N。
<实施例B6>
调节阳极氧化处理的电量，在正极引线上形成厚度30μm的阳极氧化覆膜，除此之外，与实施例B1同样地制作非水电解质二次电池。阳极氧化覆膜的刺破断裂强度为3.7N。
<比较例2>
在正极引线上不形成阳极氧化覆膜，除此之外，与实施例B1同样地制作非水电解质二次电池。
关于各实施例和比较例的非水电解质二次电池，测定异物短路时的电池温度。异物短路时的电池温度是在绝缘带上装入异物(镍碎片)，按照日本工业标准JIS C 8714，利用热电偶测定强制短路时的电池的侧部的温度时的最高到达温度。在表2中示出各实施例和比较例的结果。
[表2]
Figure GDA0004047118020000191
在实施例B1～B2和比较例2中，发生由异物混入导致的内部短路。然而，在正极引线的一端部的外表面形成绝缘覆膜、利用绝缘带包覆该绝缘覆膜的实施例B1～B2与在正极引线的一端部的外表面未形成绝缘覆膜、仅利用绝缘带进行覆盖的比较例2相比，内部短路时的电池温度显著降低，抑制了电池温度的上升。另外，使形成于正极引线的一端部的外表面的绝缘覆膜的刺破断裂强度比绝缘带的刺破断裂强度高的实施例B3～B6根本不发生内部短路，未发现电池温度的上升。
附图标记说明
10、二次电池；11、正极；12、负极；13、分隔件；14、电极体；15、电池外壳；16、外壳主体；17、封口体；18、19、绝缘板；20、正极引线；20a、一端部；20b、伸出部；20c、另一端部；21、负极引线；22、突出部；23、过滤器；24、下阀构件；25、绝缘构件；26、上阀构件；27、盖；28、垫圈；30、绝缘带；30a、基材层；30b、粘合层；32、正极集电体；32a、暴露部；32b、周缘部；34、正极活性物质层；36、46、绝缘层；39、绝缘构件。

Claims (17)

1.一种二次电池，该二次电池具有正极、负极、用于收纳所述正极和所述负极的电池外壳、与所述正极电连接的正极引线、覆盖所述正极引线的局部的绝缘带，其中，
所述正极具有正极集电体和形成在所述正极集电体上的正极活性物质层，
所述正极集电体在所述正极集电体上的所述正极活性物质层的长度方向中央部具有未形成所述正极活性物质层的暴露部，
所述正极引线具有与所述暴露部连接的一端部、从所述一端部向所述正极集电体的周缘部外侧伸出的伸出部，
在所述正极引线的所述一端部的外表面配置有绝缘层，所述绝缘层被绝缘带覆盖，
所述绝缘带覆盖所述暴露部与所述正极活性物质层之间的分界部，
所述绝缘带大于所述绝缘层，所述绝缘带包括以有机材料为主体的基材层和粘附到所述绝缘层和所述暴露部的粘合层。
2.根据权利要求1所述的二次电池，其中，
所述绝缘层配置在所述正极引线的所述一端部的外表面和所述暴露部上。
3.根据权利要求1所述的二次电池，其中，
所述一端部为平板状，所述一端部的外表面具有：一主面，其与所述一端部的与所述暴露部相接触的面相对；以及一对侧面，
所述绝缘层配置于所述一主面和所述一对侧面。
4.根据权利要求1～3中任一项所述的二次电池，其中，
所述绝缘层包含无机材料，所述绝缘层中的所述无机材料的单位面积重量为0.5mg/cm2～10mg/cm2的范围。
5.根据权利要求4所述的二次电池，其中，
所述无机材料的平均粒径为0.05μm～2μm的范围。
6.根据权利要求4所述的二次电池，其中，
所述绝缘层包含粘结剂。
7.根据权利要求4所述的二次电池，其中，
所述无机材料包含氧化铝、氢氧化铝、氧化钛、氧化镁以及氢氧化镁中的至少任一者。
8.根据权利要求4所述的二次电池，其中，
配置于所述一端部的外表面的所述绝缘层与所述一端部之间未粘接。
9.根据权利要求1所述的二次电池，其中，
配置于所述一端部的外表面的所述绝缘层粘接于所述一端部。
10.根据权利要求1所述的二次电池，其中，
所述电池外壳包括具有开口部的外壳主体部和将所述开口部封口的封口体，
所述正极引线在比所述伸出部靠顶端侧的位置具有与所述电池外壳连接的另一端部，
所述正极引线的所述另一端部与所述封口体连接，在所述另一端部未形成绝缘层。
11.根据权利要求1所述的二次电池，其中，
所述绝缘层是氧化覆膜和磷酸盐覆膜中的至少任一者，所述绝缘层的刺破断裂强度是1N以上且3.7N以下。
12.根据权利要求11所述的二次电池，其中，
所述正极引线包含铝或者以铝为主体的合金，
所述氧化覆膜包含阳极氧化覆膜。
13.根据权利要求11所述的二次电池，其中，
所述磷酸盐覆膜包含磷酸铬酸盐覆膜或者磷酸锌覆膜。
14.根据权利要求11所述的二次电池，其中，
所述绝缘层的厚度为2μm～30μm的范围。
15.根据权利要求1所述的二次电池，其中，
所述绝缘层的刺破强度比所述绝缘带的刺破强度高。
16.根据权利要求1所述的二次电池，其中，
所述二次电池还包括卷绕型的电极体，该电极体是所述正极和所述负极隔着分隔件卷绕而成的，
所述正极活性物质层、所述正极引线以及所述绝缘带隔着所述分隔件而与所述负极相对地配置，
所述绝缘层隔着所述绝缘带和所述分隔件而与所述负极相对地配置。
17.根据权利要求1所述的二次电池，其中，
所述绝缘层具有1MΩ以上的电阻。
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