CN110447113A - 具有多层p型触点的III-V族氮化物基发光器件 - Google Patents

具有多层p型触点的III-V族氮化物基发光器件 Download PDF

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Abstract

本发明提供具有多量子阱(MQW)PIN二极管结构的发光器件。该发光器件包含由重度p型掺杂的空穴注入层和薄的p型III族氮化物层组成的多层p型触点。空穴注入层和p型III族氮化物层的材料由材料层隔开，该材料层允许电流隧穿通过在晶格失配材料之间形成的异质结。

Description

具有多层p型触点的III-V族氮化物基发光器件
相关申请的交叉引用
本申请要求于2017年3月24日提交的美国临时专利申请号62/476,070的优先权，其全部内容通过引用并入本文。
关于政府的权利
本发明是根据DOD/DARPA颁发的HR001 1-15-2-0002，利用政府的支持而完成的。政府拥有本发明中的一些权利。
背景技术
以低于250nm的波长工作的半导体深紫外(DUV)发光二极管(LED)，由于其在诸如灭菌、生物传感、医疗和光刻领域中的应用而引起了人们的兴趣。氮化铝镓(AlGaN)是广泛使用的商用UV LED材料，因为它的直接带隙跨越了电磁波谱的UVA、UVB和UVC区域。然而，在低于250nm的波长下出现了挑战，其中的关键问题包括：1)由于与非辐射复合有关的缺陷，高铝含量的AlGaN材料的晶体品质下降可严重降低内量子效率(IQE)；2)由于施主的大的电离能(AlN:Si为280meV)和受主的甚至更大的电离能(AlN:Mg为630meV)，AlGaN，尤其是p型AlGaN的导电率低且载流子注入差；以及3)由于通常被用来形成高导电性欧姆接触的p-GaN接触层的吸收，光提取受损，尤其是在DUV波长下。
平面DUV LED通常生长在高度晶格失配的衬底上，导致高浓度的穿透性(threading)位错(TD)，其作为有助于低内量子效率的非辐射复合中心起作用。AlN势垒之间的单层氮化镓(GaN)量子阱和点已经被证明可以改善IQE，因为载流子由于三维限制而远离非辐射复合中心(参见Kandaswamy,et al.Tunnel-injection GaN quantum dotultraviolet light-emitting diodes.Appl Phys Lett 102,041103(2013)；TaniyasuY.,et al.,Polarization property of deep-ultraviolet light emission from C-plane AlN/GaN short-period superlattices.Appl Phys Lett 99,251112(2011)；Verma,et al.Tunnel-injection quantum dot deep-ultraviolet light-emittingdiodes with polarization-induced doping in III-nitride heterostructures.ApplPhys Lett 104,021105(2014)；和Islam,et al.MBE-grown 232-270nm deep-UV LEDsusing monolayer thin binary GaN/AlN quantum heterostructures.Appl Phys Lett110,041108(2017).)。报道了1-2单层(ML)GaN量子结构在232nm下的光发射。考虑到理论极限和单个的单层GaN的生长精度，这可能是该GaN/AlN量子异质结构所能达到的最短波长。此外，发光效率受到具有低于232nm光子的较低带隙能量(Al0.5Ga0.5N为4.6)的n-和p-AlGaN(Al:0.5至1)区域的吸收和再发射。
为了改善高铝含量AlGaN材料中的自由载流子浓度，研究人员已经开发了极化掺杂，其目的是增强导电性和空穴注入(参见Islam,et al.MBE-grown 232–270nm deep-UVLEDs using monolayer thin binary GaN/AlN quantum heterostructures.Appl PhysLett 110,041108(2017)；Simon,et al.Polarization-induced hole doping in wide-band-gap uniaxial semiconductor heterostructures.Science 327,60-64(2010)；和Ambacher,et al.Two-dimensional electron gases induced by spontaneous andpiezoelectric polarization in undoped and doped AlGaN/GaN heterostructures.JAppl Phys 87,334-344(2000).)。已经采用通过改变铝的成分和相应的极化强度来掺杂，以利用固有的自发极化效应来提高载流子浓度。(参见Jena,et al.Realization of wideelectron slabs by polarization bulk doping in graded III-V nitridesemiconductor alloys.Appl Phys Lett 81,4395-4397(2002)；Li,et al.Polarizationinduced hole doping in graded AlxGa1-xN(x＝0.7～1)layer grown by molecularbeam epitaxy.Appl Phys Lett 102,062108(2013)；Neufeld,et al.Effect of dopingand polarization on carrier collection in InGaN quantum well solar cells.ApplPhys Lett 98,243507(2011)；Sánchez-Rojas,et al.Tailoring of internal fields inAlGaN/GaN and InGaN/GaN heterostructure devices.Phys Rev B 61,2773-2778(2000)；和Kozodoy,et al.Polarization-enhanced Mg doping of AlGaN/GaNsuperlattices.Appl Phys Lett 75,2444-2446(1999).)。对于[000-1]晶体取向(N面)，AlxGa1-xN中的Al摩尔分数x需要向着p和n触点向上逐渐变化，在这种情况下，有效掺杂所要求的x的逐渐变化范围是有限的。最后，当活性量子势垒中的铝成分接近1时，此方法不适用，这是为了产生高能光子所必需的(例如，对于250nm为约5eV)。Ga面([0001])要求铝成分向着触点向下逐渐变化，如果向下逐渐变化到带隙能量小于发射的光子的带隙能量的点，则由于较小的带隙能量，它将作为高度吸收层而起作用。
发明内容
提供发光器件，其包括配置为在电磁波谱的紫外、深紫外和/或蓝色区域中发光的器件。
发光器件的一个实施方案包括：p型触点，其包括：(i)包含p型掺杂的半导体材料的空穴注入层；(ii)包含p型掺杂的GaN(p-GaN)的p型层；和(iii)设置在空穴注入层与p型层之间的电流隧穿层。电流隧穿层包括具有比p型掺杂的空穴注入半导体材料和p型掺杂的GaN的带隙宽的带隙的无机材料。电流隧穿层与空穴注入层之间的界面以及电流隧穿层与p型层之间的界面没有外延结构。该发光器件进一步包括n型触点和包含设置在p型触点与n型触点之间的本征半导体材料的有源区。该有源区包含交替的III-V族氮化物势垒层和III-V族氮化物量子阱层的多量子阱(MQW)结构。
通过阅读以下附图、详述的说明书和所附权利要求，本发明的其他主要特征和优点对于本领域技术人员而言将变得显而易见。
附图说明
下面将参考附图描述本发明的说明性实施方案，其中相同的数字表示相同的元件。
图1描述了UV LED外延结构及p-Si/Al2O3/p-GaN异质结的结构。
图2是p-Si/Al2O3/p-GaN异质结的HRTEM图像。
图3是对应于所制作的在两个阴极指之间具有一个阳极指的UV LED的插入的光学显微镜图像的区域的SEM图像。比例尺为20μm，器件面积为1.31×10-3cm2。
图4A是p-Si/Al2O3/p-GaN同型异质结测试结构的3d图解。通过ALD沉积的Al2O3厚度为0.5nm。该测试结构的p-GaN厚度为200nm。
图4B描述了具有不同的金属触点间距离的p-Si/Al2O3/p-GaN异质结的测定的电特性。图4C描述了在金属触点之间具有8μm间隙距离的在1MHz下测定的1/C2与电压的关系。图4D描述了建议的在平衡下p-Si/Al2O3/p-GaN的能带排列(band alignment)，该能带排列引起了UV LED的空穴注入的改善。电荷符号为空穴而绘制。
图5A-5D描述了由p-Si/Al2O3/p-GaN/i-AlN/Al0.72Ga0.28N/AlNQWs/n-Al0.74Ga0.26N构成的LED结构的电模拟。图5A描述了热平衡下的能带排列。图5B描述了正向偏压(240A/cm2)下的能带排列。图5C显示了具有和不具有作为空穴注入层的建议的Si的LED结构的空穴浓度的比较。图5D显示了正向偏压下QW区域内的电子和空穴浓度分布。
图6A-6C描述了237nm的UV LED的电特性和电致发光性能。图6A显示了制作的UVLED的电流密度-电压特性。图6B显示了在20mA至320mA范围的驱动电流下获得的EL光谱(线性标度)。图6C显示了光输出功率和施加到LED的相应电压与电流密度的关系。画出点线以显示光输出功率的线性趋势。
图7是包括p-Si/电流隧穿层/p-GaN层的边缘发射激光器的示意性横截面图。
图8A显示了通过XPS测定确定的处于热平衡的Si NM/GaN同型异质界面的能带排列。图8B显示了Si NM/GaN异质界面的高分辨率透射电子显微镜(HRTEM)图像。图8C显示了Si NM/GaN同型异质界面的欧姆样I-V特性。
图9是制作图7中所示类型的LED的方法的示意性说明。
图10A显示了LED A和B的输入功率特性。图10B显示了在每一驱动电流密度下LEDB的电致发光(EL)峰强度高于LED A的电致发光峰强度。图10C显示了当驱动电流密度从0.5增加到100A/cm2时LED A的EL光谱。图10D显示了当驱动电流密度从0.5增加到100A/cm2时LED B的EL光谱。LED的EL光谱的色度坐标分别绘制在图10C和10D的插图中的CIE 1931图的相邻蓝色区域内。图10E显示了在100A/cm2的电流密度下，以15°的间隔，从0°(垂直)到90°(水平)获得的通过远场测定所检查的角度依赖性的EL发射强度。图10F显示了LED A和B的作为电流密度函数的辐射通量。图10G显示了LED A和B的作为电流密度函数的光通量。图10H显示了LED A和B的作为电流密度函数的热耗散。
图11A-11G显示了随着载流子注入的增加，MQW中的现象。图11A显示了作为电流密度函数的LED A和B的发射的光子和注入的电子的数目。图11B显示了具有hv1的光子能量的LED A的单个QW。h是普朗克常数，v是光的频率。图11C显示了由于增加的载流子注入的能带填充效应，在加宽的区域内具有改善的辐射复合的LED B的单个QW。LED B发射能量范围从hv1到hv2(v1<v2)的光子。图11D显示了通过增加的载流子注入来屏蔽QW中的内极化场(PSP)(即量子限制的Stark效应(QCSE)的抑制)。虚线和实线分别表示LED A和B的QW能带。图11E显示了绘制在一起的LED A和LED B的能带图。与远离GaN:Mag区域的区域相比，在GaN:Mg区域附近空穴注入的改善更为有效，从而导致光子产生的增加。图11F显示了LED A的EL峰波长位移(ΔλLED A)和LED B的EL峰波长位移(ΔλLED B)，其与来自增加的空穴注入的MQW中的能带填充和内部极化屏蔽效应有关。图11G显示了通过由增加的空穴注入所产生的能带填充和内部极化屏蔽效应所形成的具有hvB2的光子能量的LED B的单个QW的理想能带图。
图12A-12E显示了Si NM/GaN LED的改善的效率。用于效率测定的Si NM/GaN LED(所有裸芯片：不使用光提取装置)。图12A描述了归一化的电光转换效率(wall-plugefficiency)(WPE)。图12B描述了归一化的功效。图12C描述了WPE下降率。图12D描述了功效。
图12E描述了外量子效率(EQE)下降率。
图13A显示了LED A和B的归一化的IQE。图13B显示了LED A和B的IQE下降。图13C显示了LED B和C的辐射通量。图13D显示了LED B和C的光通量。图13E显示了LED B和C的WPE比。图13F显示了LED B和C的功效比。图13G显示了LED B和C的EQE比。
图14A是LED器件结构的示意图。图14B是处于平衡状态的由p-Si、p-GaN、i-Al0.77Ga0.23N/AlN MQW和n-Al0.7Ga0.3N接触层构成的整个LED结构的能带图。图14C是在10V的正向偏压(300A/cm2)下由p-Si、p-GaN、i-Al0.77Ga0.23N/AlN MQW和n-Al0.7Ga0.3N接触层构成的整个LED结构的能带图。图14D描述了在正向偏压下跨LED结构的载流子浓度分布。
图15A以线性和对数标度显示了典型的LED的电流密度-电压特性。
图15B显示了在CW工作情况下不同驱动电流密度下的EL光谱。图15C是作为输入电流密度函数的测定的光输出功率和作为驱动电流密度函数的相关电压的图。图15D是在40、60、80和100mA的电流下EL光谱的对数标度图。
图16是UV LED结构的示意性横截面图。
图17A-17E描述了用于空穴输送的p-Si/Al2O3/p-GaN隧穿结。图17A是p-Si/Al2O3/p-GaN同型异质结测试结构的横截面说明。通过ALD沉积的Al2O3厚度为0.5nm。该测试结构的p-GaN厚度为200nm。图17B显示了热平衡下p-Si/Al2O3/p-GaN的模拟能带排列。图17C显示了施加在Si上的2V正偏压下p-Si/Al2O3/p-GaN的模拟能带排列。图17D描述了模拟的电流密度和p-Si/Al2O3/p-GaN异质结上的隧穿率分布。图17E描述了模拟和测定的电气I-V特性。
图18描述了以下结构的光提取效率(LEE)的光学模拟：情况1，在顶部具有200nm的p-GaN作为接触层的传统UV LED的LED结构；情况2，本公开的设计。
图19A以线性和对数标度显示了典型的LED的电流密度-电压特性。图19B显示了在CW工作情况下在20mA、40mA、60mA和100mA驱动电流下的EL光谱。
具体实施方式
本发明提供具有多量子阱(MQW)PIN二极管结构的发光器件以及制作和使用该器件的方法。发光器件包含多层p型触点、n型触点和设置在p型触点与n型触点之间的发光有源区。
发光器件的p型触点由重度p型掺杂的空穴注入层和p型GaN(p-GaN)层组成。空穴注入层和p型GaN层的材料是晶格失配的并由材料层隔开，该材料层允许电流隧穿过在晶格失配材料之间形成的异质结。p型触点可使用薄膜转移和结合工艺制作，该工艺允许从p型层的GaN材料以及器件有源区的本征半导体材料独立地选择空穴注入层的材料。电流隧穿层由无机材料形成，该无机材料具有比空穴注入层材料和接触层的p型GaN的带隙更宽的带隙。
在重度p型掺杂的空穴注入层与器件的有源区之间放置p-GaN层可为有利的，因为在p-GaN与空穴注入层的材料(例如硅)之间的价带偏移小于空穴注入层的材料与有源区的氮化物半导体(例如AlGaN或AlN)之间的价带偏移的实施方案中，p-GaN层可改善空穴注入。此外，因为一些氮化物半导体(诸如高铝含量的AlGaN)容易氧化，所以p-GaN可用于在器件制作过程中避免有源区的暴露表面的不期望的氧化或使其最小化。
如本文所用，术语“电流隧穿层”是指其特征在于其由合适的材料制成且足够薄以致其能够起电子和/或空穴的隧穿层作用的层。也就是说，与典型的介电介质不同，它允许电子和空穴两者经由量子隧穿，从第一层到第二层半导体材料穿过它。因此，由于金属会阻碍空穴的通过，所以金属不是用于电流隧穿层的合适材料。然而，宽范围的非金属无机材料可满足这些标准。电流隧穿层的无机材料可以为以其块状形式起电介质作用，但足够薄以致不再起电绝缘体作用的材料。电流隧穿层在p型触点层之间提供了一种“粘结剂”。此外，电流隧穿层可防止来自相邻的p型触点层的半导体材料的相互扩散。这避免了形成不需要的、干扰的、交叉污染的半导体界面层。
由该无机材料层提供的其他优点是，它可以钝化其与之接触的半导体材料层的表面，使得悬键和界面状态最小化或被消除。这种性质是有用的，因为当两种非晶格匹配的单晶材料直接结合时，两种材料之间形成的化学键可产生大量的界面状态。这些界面状态阻止了这两种材料形成理想的整流结。然而，当插入无机材料时，这两种材料被物理地分离。如果该层足够薄并且具有将材料化学钝化的能力，则可将界面状态的数目减少到使得电子和空穴两者可有效地隧穿通过该层的水平。
本征有源区包括MQW结构，该MQW结构包含交替的势垒和量子阱层，这两个层均包含III-V族氮化物半导体。在MQW结构中，电荷载流子通过量子限制被限制于夹在“势垒”材料层之间的“阱”材料的薄层中。有源区可以进一步包含下部间隔层和上部间隔层，在下部间隔层与上部间隔层之间设置有MQW结构。间隔层用于增加本征有源区的厚度，并且由未掺杂的单晶半导体材料组成。对于设计用来在紫外和深紫外中发射的有源区，阱层可包含高铝含量的AlGaN。例如，可使用AlxGa1-xN，其中x为至少0.5或至少0.8。
可能是发光器件一部分的其他部件是通常并入此类器件中的部件，包括衬底、缓冲层、包层、反射体、电极和电互连。例如，该器件可以进一步包含与p型触点和n型触点电通信的电极以及配置用来在该器件的有源区上施加电压的电压源。
LED是可包括MQW PIN二极管结构的发光器件的实例。图1中提供了显示LED的一个实施方案的横截面图的示意图。LED包括衬底102和包含电子注入层104的n型触点，该电子注入层104包含n型掺杂的半导体材料。在本实施方案中，衬底102是在其上外延生长了电子注入层104的生长衬底，因此，该结构进一步包括缓冲层106，以促进电子注入层的半导体材料在该衬底材料上的外延生长。在电子注入层104上设置包含MQW结构的有源区108，该MQW结构包括交替的势垒层107和阱层109。器件的p型触点设置在MQW结构108上并包括设置在p型层110与空穴注入层112之间的电流隧穿层111。尽管本图中未显示，但LED可以进一步包括空穴注入层上的电流扩展层。仅通过说明的方式，衬底102可以为AlN衬底，缓冲层106可以为同质外延AlN层，电子注入层104可以为n掺杂的AlGaN(n-AlGaN；例如，Al0.82Ga0.18N:Si)，MQW结构108可以包括交替的AlN势垒层和AlGaN(例如，Al0.8Ga0.2N)量子阱层，p型层110可以为p型GaN层，电流隧穿层111可以为Al2O3层，且空穴注入层112可以为单晶Si薄层(也称为Si纳米膜或Si NM)或多晶Si层。
激光器也是可包括MQW二极管结构的发光器件的实例。例如，MQW二极管结构也可并入边缘发射激光器中，如图7中示意性显示的。边缘发射激光器包括衬底202和n型触点，该n型触点包含由n型掺杂的半导体材料组成的电子注入层204。下包层206设置在电子注入层204上。包含MQW结构的有源区208设置在下包层206上，上包层207设置在有源区208上方。器件的p型触点设置在上包层207上且包括设置在p型层210与空穴注入层212之间的电流隧穿层211。阳极214和阴极216分别与空穴和电子注入层电通信。仅通过说明的方式，衬底202可以为AlN衬底，电子注入层204可以为n掺杂的AlGaN(例如，Al0.82Ga0.18N:Si)，下包层206可以为极化掺杂和梯度变化的AlGaN(例如，具有组成梯度的掺杂Si的AlGaN，使得其在电子注入层界面附近包含n-Al0.82Ga0.18N和在有源区界面附近包含AlN)，MQW结构208可以包括交替的AlGaN的阱和势垒层，上包层207可以为极化掺杂和梯度变化的AlGaN(例如，具有组成梯度的掺杂Si的AlGaN，使得其在有源区界面附近包含AlN和在p型层界面附近包含n-Al0.82Ga0.18N)，p型层210可以为p型GaN层，电流隧穿层211可以为Al2O3层，且空穴注入层212可以为单晶或多晶Si层。
图9中意性地显示了形成发光器件的方法的一个实施方案。图9中的图片(i)显示了包括衬底902、缓冲层906、n型掺杂的电子注入层904、有源区908和p型层910的异质结构。这种异质结构可使用现有的外延生长技术(诸如分子束外延技术(MBE))来制作。在p型层的上表面，沉积电流隧穿层911(图片(ii))。电流隧穿层911可使用例如原子层沉积(ALD)来沉积。电流隧穿层的厚度通常只需要在其结合的半导体材料层表面的均方根(rms)粗糙度的数量级。以说明的方式，在一些实施方案中，电流隧穿层的厚度在约0.5至约10nm范围内。这包括其厚度在约0.5至约5nm或约0.5至约3nm范围内的实施方案。由于电流隧穿层的厚度在原子尺度上可能不均匀，因此该层的厚度对应于异质结构结合界面上的该层的平均厚度。
一旦形成电流隧穿层911，可在其上表面上放置预先形成的单晶p型掺杂的半导体材料层912，以提供PIN二极管结构的p层，如图9的图片(iii)中所示。这可使用Si NM转移和结合工艺来实现，如实施例中所说明的。单晶p型掺杂的半导体材料的转移层与电流隧穿层之间的结合可通过退火来增强。接下来，通过异质结构将阴极台面921向下蚀刻至n型掺杂的电子注入层904(图片(iv))，并且采用例如金属化沉积阴极923(图片(v))。然后，采用例如金属化将阳极925沉积在单晶p型掺杂的半导体材料912上(图片(vi))，并且移除剩余的单晶p型掺杂的半导体材料(图片(vii))。
将预先形成的单晶p型掺杂的半导体层转移到电流隧穿层上的方法可从由操作晶片(handle wafer)(诸如Si操作晶片)、埋置的氧化层和p型掺杂的单晶半导体的薄层(诸如单晶p型Si或p型Ge的薄层)组成的半导体位于绝缘体上的衬底开始实施。从结构中选择性地去除埋置的氧化物层。这可例如通过形成穿过单晶半导体的薄层的孔(aperture)阵列，然后选择性地化学蚀刻掉通过孔暴露的埋置的氧化物层来实施。这些孔可以有规律地间隔开，或随机地间隔开。结果，单晶半导体的薄层沉降在下面的操作晶片上。然后将主体材料(诸如橡胶印模(rubber stamp))压到单晶半导体的释放层(released layer)的上表面上，该释放层附着于主体材料并被提起离开操作晶片。在随后的步骤中，单晶半导体的释放层与电流隧穿层接触并转移至电流隧穿层上。可在转移和结合之前或之后对单晶层进行掺杂。然后移除主体材料。关于这种类型的转移和结合工艺的更详细说明可在美国专利公开号2016/0204306中找到。
将单晶p型掺杂的半导体层转移到p型层上的替代方法使用晶片结合并随后注入氢以在半导体材料中产生分裂面-这种技术有时被称为智能切割(Smart Cut)。智能切割工艺的描述可在Bruel et al,Proceedings 1995 IEEE International SOI Conference,178(1995)中找到。在该技术中，埋置的氢注入层形成在p型掺杂的半导体衬底(诸如半导体晶片)中。氢注入层的深度将决定待转移的单晶p型掺杂的半导体层的厚度。一旦通过氢注入形成分裂面，衬底表面就与先前生长的异质结构上的电流隧穿层接触。然后将衬底在氢注入层处拆分，并移除大部分衬底。任选地，可以使用转移后的化学机械抛光来使单晶p型掺杂的半导体层减薄。
作为单晶硅的替代品，可将多晶硅用作空穴注入层。可使用例如低压化学气相沉积(LPCVD)在电流隧穿层上沉积多晶硅的薄膜。
使用转移和结合工艺或在电流隧穿层上方使用LPCVD制作的异质结的相邻层不具有外延结构。如本文所用，术语“外延结构”是指一种结构，其中，上覆层的晶体学取向由其下方层的晶体学取向确定(匹配)，使得两层至少在其界面区域具有相同的晶体学取向。这种外延结构可以包括界面处的应变和应力，这是由两种材料之间的晶格失配引起的，甚至可以包括失配位错。与此类外延结构相反，本结构中的非外延层具有独立于(例如不同于)其相邻层的晶体学取向。因此，不具有外延结构的层没有晶格失配引起的应变或应力以及晶格失配引起的失配位错。事实上，为空穴注入层和p型触点的p型层选择的半导体材料可具有使它们不适合外延生长的晶格常数失配-即使存在中间缓冲层。
在一些实施方案中，电流隧穿层的无机材料是氧化物。在这样的实施方案中，氧化物可包含金属氧化物、半导体元素的氧化物或准金属元素的氧化物，由金属氧化物、半导体元素的氧化物或准金属元素的氧化物构成或基本上由金属氧化物、半导体元素的氧化物或准金属元素的氧化物构成。可以用于金属氧化物电流隧穿层的氧化物的实例包括但不限于可通过原子层沉积(ALD)沉积的氧化物。这样的金属氧化物的实例包括氧化铝(Al2O3)、氧化钛(TiO2)、氧化铪(HfO2)、氧化钽(Ta2O5)和二氧化硅(SiO2)。在一些实施方案中，氧化物中存在的金属、半导体或准金属元素不同于它们所接触前它们设置在其间的其他半导体层中的任何金属、半导体或准金属元素。在p型触点中，电流隧穿层的无机氧化物不是空穴注入层的单晶p型半导体材料的自然氧化物；也不是p型层的p型半导体(例如p-GaN)的自然氧化物。(如本文所用，术语自然氧化物是指作为在含氧环境中材料氧化的结果而在半导体材料上整体形成的氧化物。例如，SiO2是Si的自然氧化物。)
在其他实施方案中，电流隧穿层的无机材料是氮化物。在这样的实施方案中，氮化物可包含金属氮化物、半导体元素的氮化物或准金属元素的氮化物，由金属氮化物、半导体元素的氮化物或准金属元素的氮化物构成或基本上由金属氮化物、半导体元素的氮化物或准金属元素的氮化物构成。可用于氮化物电流隧穿层的氮化物的实例包括但不限于可通过原子层沉积(ALD)沉积的氮化物。这样的氮化物的实例包括氮化铝、氮化硅和氮化钛。在一些实施方案中，氮化物中存在的金属、半导体或准金属元素不同于它们所接触且它们设置在其间的半导体层中的任何金属、半导体或准金属元素。
在一些实施方案中，电流隧穿层包含两个或多个子层，每个子层包含无机材料，然而前提是子层的总组合厚度仍然足够低，以允许电子和空穴隧穿通过该层。例如，在包含多个无机氧化物子层的电流隧穿层中，可选择无机氧化物，使得一个氧化物钝化两个相邻半导体材料中的一个，而另一个氧化物钝化两个相邻半导体材料中的另一个。
空穴注入层和p型层的半导体材料是不同的，使得在由这两种材料形成的异质结的电子能带图中存在能带偏移。因为空穴注入层不是从p-GaN层外延生长的，所以空穴注入层不需要是III-V族半导体。因此，用于空穴注入层的单晶或多晶半导体材料可独立地选自宽范围的p掺杂的半导体，包括p掺杂的IV族半导体和p掺杂的II-VI族半导体。IV族半导体包括单质半导体(例如Si、Ge和C，包括金刚石)，以及合金和化合物半导体(例如SiGe:C、SiGe、SiGeSn和SiC)。使用单晶或多晶硅作为空穴注入层材料的益处在于，它可以作为光反射体起作用，用于波长低于约300nm的辐射，特别是用于波长低于约260nm的辐射，如实施例5中说明的。结果，包括硅空穴注入层的底部发射器件相对于使用更传统的接触材料(诸如Al)的底部发射器件可提供增强的光输出。
空穴注入层的半导体材料被重度掺杂。一般来说，希望简并掺杂水平，使得材料更像金属而不是半导体起作用。举例来说，空穴注入层的半导体可具有至少1×1019cm-3的掺杂剂浓度。空穴注入层材料的一个实施方案是掺杂硼的单晶硅。
p型层的半导体材料由提供导电路径的p掺杂的GaN(诸如掺杂Mg的GaN)或另一p掺杂的III-V族氮化物组成。与空穴注入层的半导体材料一样，p型层的半导体材料被重度掺杂并且可以简并地掺杂。尽管如此，p型层的掺杂剂浓度可以低于空穴注入层的掺杂剂浓度。举例来说，p型层的半导体可具有至少1×1018cm-3的掺杂剂浓度。
构成有源区的半导体材料层(例如，MQW结构的阱层和势垒层以及任何间隔层)、电子注入层的n型掺杂的半导体材料以及任选地任何缓冲层和/或衬底可由III-V族氮化物半导体组成。III-V族氮化物半导体包括二元、三元和更高阶的化合物半导体。III-V族氮化物半导体的实例包括GaN、AlN、InN、AlGaN、InGaN及InAlN。
构成器件的半导体材料层的厚度将取决于预期的发光器件的应用。然而，举例来说，在该器件的一些实施方案中，部分或全部单晶材料层的厚度不大于约1000nm。如果电荷注入层和/或掺杂的接触层的半导体材料在有源区的发射波长范围内吸收辐射，则限制这些材料的厚度是有利的。例如，这些掺杂的半导体层的厚度可以为100nm或更小，包括50nm或更小、20nm或更小和10nm或更小的厚度。
如实施例1中所说明的，为了利用p-触点的p型半导体的空穴注入功能，希望p-GaN接触层相当薄。如果p-GaN足够薄，它将完全耗尽，所有注入的空穴将来自p型半导体空穴注入层，使得p型半导体控制空穴注入。因此，在器件的一些实施方案中，p-GaN接触层的厚度不大于50nm。这包括其中p-GaN层的厚度不大于30nm的实施方案，并且进一步包括其中p-GaN层的厚度不大于20nm的实施方案。
由发光器件所发射的辐射的波长将取决于在有源区使用的半导体材料。例如，通过适当选择材料，发光器件可配置为在电磁波谱的紫外(UV；波长从约100至400nm，包括波长低于250nm，例如在220至240nm范围内的深紫外(DUV))和/或可见光(vis；波长从400至780nm，包括波长在430至470nm范围内的蓝光)区域中发射。举例来说，设计用于在约220至240nm波长范围内发射光的发光器件可以采用具有MQW结构的有源区，该MQW结构包含单晶高铝含量的AlGaN量子阱层和单晶AlN势垒层的交替层。该有源区可在n型AlGaN电子注入层的上方外延生长。设计用于发射蓝光的发光器件可采用具有MQW结构的有源区，该MQW结构包含单晶InGaN量子阱层和单晶GaN势垒层的交替层。该有源区可在n型GaN电子注入层的上方外延生长。
实施例
实施例1：发射深紫外的LED
在本实施例中，采用块状AlN衬底来生长减轻由位错复合中心引起的效率降低的Ga面高铝组成AlGaN外延异质结构。通过XRD和PL对UV LED中AlGaN的材料生长品质和UVLED的后Si纳米膜(Si NM)转移性能进行了表征。
为了解决空穴注入差和p侧导电性差的问题，将重度p型掺杂的单晶Si纳米膜(SiNM)结合到i-AlN/Al0.72Ga0.28N MQW平面外延生长结构上。在Si NM结合完成后，使用XRD再次对结合的器件层进行表征。使用台面蚀刻工艺制作了UV LED。通过电致发光(EL)测定对器件性能进行表征，包括电流密度-电压特性和作为电流密度函数的EL光谱强度。对于237nm的峰值发射波长，直到245A/cm2的电流密度都未观察到发射光强度的衰减。没有效率降低的行为归因于由p型Si NM提供的大的空穴浓度。EL光谱以237nm处的峰为主，没有任何明显的寄生发射，该寄生发射在UV LED中常见并且会降低效率。在不使用任何光提取结构的情况下测定到265μW的记录的光输出功率。此外，下面通过对产生自跨p-Si/p-GaN异质结的空穴输送的深入检查所提出的能带排列，说明增强的空穴注入的机理。
结果
外延结构的生长与Si NM空穴注入层的形成
在图1中说明了三维UV LED结构的层结构。在定制的高温反应器中通过低压有机金属气相外延(LP-OMVPE)在AlN衬底上生长该结构。Al、Ga、N、Si和Mg的前体分别是氢稀释剂中的三甲基铝、三乙基镓、氨、硅烷和双(环戊二烯基)-镁。如图1中所示，在初始的400nm的AlN同质外延层之后，有源器件的外延部分包含掺杂Si的600nm的n-Al0.74Ga0.26N电子注入层、3周期2nm的Al0.72Ga0.28N/6nm的AlN MQW有源区和28nm的AlN电子阻挡层(EBL)。
在AlN-EBL之后，生长20nm的掺杂Mg的p-GaN p型层以规避AlN表面的氧化。在外延层的顶部，在通过标准RCA方法清洗后，通过原子层沉积(ALD)沉积了0.5nm的Al2O3电流隧穿层。0.5nm的Al2O3层起到量子隧穿层和钝化层的作用，以形成多层p-触点的晶格失配异质结。然后，将从硅位于绝缘体上(SOI)的衬底预先释放的p型掺杂的(5×1019cm-3)单晶Si NM空穴注入层转移到Al2O3层的顶部，随后在500℃下快速热退火(RTA)5分钟。RTA工序的目的是激活化学结合过程，提高p-Si NM与Al2O3之间的结合强度。在该LED设计中，光只射穿n-AlGaN和AlN衬底，因为所有反向的发射要么被p-GaN和p-Si吸收，要么被p-GaN和p-Si反射。然而，AlN衬底在UV光谱范围内具有显著的吸收，因此在切割成芯片用于EL评估之前，将衬底减薄至20μm以减少吸收损失。即使在减薄后，吸收损失估计也大于50％。
Si与GaN之间的界面的高分辨率透射电子显微镜(HRTEM)的图像示于图2中。HRTEM的图像显示，形成了0.46-0.99nm的界面层，其平均厚度为0.70nm。由于ALD沉积可精确地控制Al2O3的厚度，因此稍微增加的界面厚度表明Al2O3的变化。在一些位置，较厚的Al2O3可能是由于在RTA退火工序过程中，Al2O3的化学反应和/或扩散到p-GaN和/或p-Si中。从HRTEM也可以看出，Al2O3电流隧穿层部分再结晶。图3显示了一部分制作的UV LED的SEM图像，整个器件的光学显微图像示于图3的插图中。在正向偏压下，LED发射弱的蓝光。弱的蓝光可能来自器件中的p-GaN和其他地方的深能级，其通常在UV LED文献中被报道。
p-Si/Al2O3/p-GaN同型异质结的表征
为了确认来自p-Si的有效空穴注入，检查了p-Si/Al2O3/p-GaN同型异质结的电特性(图4A)。请注意，在该测试结构中使用了200nm的p-GaN，而在UV LED中使用的是20nm的GaN。以线性标度绘制的从p-Si/Al2O3/p-GaN同型异质结测定的电流-电压曲线示于图4B中。这些曲线表明，在导通电压小至0.3V的情况下，几乎为欧姆行为。当金属触点之间的间距从8μm增加到10μm，且增加到20μm时，如预期的那样，由于p-GaN区域内的横向电流扩展电阻较大，给定电压下的电流减小。此外，在1MHz的频率下，进行了p-Si/Al2O3/p-GaN异质结的电容-电压(C-V)测定。从1/C2-V图中提取的平坦能带电压为-0.97V(图4C)，这表明p-Si/Al2O3/p-GaN异质结的内置电位Φ为-0.97eV。由于p-Si的掺杂浓度(5×1019cm-3)比p-GaN的掺杂浓度(1×1018cm-3)高一个数量级以上，因此可以合理地假设，内置电位主要源自p-GaN(单侧结)，其表现为p-GaN中的Ga极性表面的0.97eV的向下的能带弯曲，如图4D中所示。此外，采用X射线光电子能谱(XPS)检查了p-GaN与Al2O3 ALD沉积的表面/界面，其显示了向下的能带弯曲值为1.00eV，与来自C-V分析的0.97eV能带弯曲大致一致。
基于内置电位的测定，p-Si与p-GaN之间的价带偏移可由以下表达式确定：
Φ＝ΔEv-δp-Si+δp-GaN (1)
其中，Φ为内置电位，提取为-0.97eV。(参见S.M.Sze,et al.,Physics ofSemiconductor Devices.John Wiley&Sons,New York,2007.)。重度掺杂的p-Si和p-GaN(假设受主活化率为10％)的费米能级和价带(EF-EV)之间的能量差δp-Si和δp-GaN分别计算为-0.002eV和0.12eV。因此，p-Si/Al2O3/p-GaN异质结的价带偏移|ΔEν|为1.092eV。与直接从电子亲和性规则获得的2.32eV的本征|ΔEν|值相比，从p-Si到p-GaN的空穴输送能量势垒明显降低。结果，可将更大浓度的空穴从Si注入到MQW中。这种能量势垒方面的差异源于Ga面的GaN表面的负极化电荷以及由极化电荷引起的跨界面层的电压降。值得注意的是，正是作为Si和GaN两者的有效钝化层的0.5的Al2O3电流隧穿层的使用，导致了Ga面的GaN的减小的能带向下弯曲，且因此降低了空穴输送的势垒高度。
基于上述表面能带弯曲和界面引起的价带偏移的分析，在图4D中描述了平衡状态下p-Si/Al2O3/p-GaN同型异质结的能带排列，并在图5A中绘制了在零偏压(平衡)下，由p-Si、p-GaN、i-AlN、i-AlN/Al0.72Ga0.28NMQW和n-Al0.74Ga0.26N接触层组成的整个LED结构的能带排列。如由电气测定所支持的那样，在正向偏压下，通过外部施加的电位进一步降低了从p-Si到p-GaN的空穴输送的能量势垒，允许空穴流动，因此实现了有效的空穴输送。图5B中绘制了在正向偏压(电流密度：240A/cm2)下，整个LED结构的能带排列。大量空穴从p型Si隧穿通过薄的Al2O3层进入p-GaN。由于内置电位和施加的正向偏压的组合效应导致的能带弯曲，在邻接p-AlN的界面处出现了空穴积累。在该LED结构中，提供空穴的是p-Si，而不是p-GaN。结果，p-Si既用作空穴注入体又用作接触层。作为比较，还模拟了不含硅的LED结构的空穴浓度，并将其与我们所提出的结构的空穴浓度进行了对比绘制，如图5C中所示。观察到通过利用Si空穴注入层显著提高了空穴密度，尤其是前两个阱中的空穴密度。最终，在Al0.72Ga0.28N/AlN量子阱中，注入的空穴与由n-Al0.74Ga0.26N注入的电子复合，用于237nm处的光发射。图5D显示了QW区域内的电子和空穴浓度分布，这证实了空穴注入和电子与空穴之间得到的平衡。值得一提的是，当跨界面Al2O3层的电压降在正向偏压下增加时，在正向偏压下，价带的不连续性|ΔEν|可能会进一步降低。显著地，本实施例中使用的p-Si空穴注入体的方法很容易适用于覆盖一系列波长的UV LED。当UV波长变短时，在相关的氮化物材料中杂质p型掺杂的效率会更低。结果，该新型的p-Si空穴注入体的方法是非常短波长的UVLED的关键解决方案。
器件结构的结晶性和应变特性
在结合过程中保持无应变结合至关重要，因为Si NM中的应变可在界面处产生不需要的能带弯曲或甚至表面状态。使用具有Cu-Kα1辐射源的高分辨率XRD(PANalytical X'pert Pro MRD)和具有18.5mW He-Ne(532nm)绿色激光的Horiba LabRAMARAMIS拉曼共聚焦显微镜对将Si NM与AlN/AlGaN结构结合后的晶体品质和应变进行了评估。在AlN同质外延层生长之前，通过高分辨率的XRD摇摆曲线对AlN衬底进行了检查，非常窄的FWHM表明了高的结晶品质。取自p-Si/Al2O3/p-GaN/i-AlN/i-Al0.72Ga0.28N/AlNMQW/n-Al0.74GaN0.26/AlN结构的以～0.05°的步进从30°到80°的XRD2-θ-ω扫描范围分别显示了与AlGaN(002)方向、Al2O3(002)和Si(001)方向相对应的三个峰。来自AlGaN和Si的0.075°和0.1°的半峰全宽度(FWHM)值表明，在转移/结合过程中，AlGaN外延层和转移的Si NM层均保持了良好的结晶性。在XRD谱中，42.1度处的弱的Al2O3峰的出现表明存在结晶的Al2O3，这可以归因于退火过程中ALD界面的Al2O3的再结晶。弱强度和宽的FWHM归因于小的厚度，也可意味着ALD沉积的Al2O3只是部分结晶。XRD谱中出现的Al2O3峰与界面的HRTEM图像(图2)一致。拉曼光谱表明，Si峰和AlGaN峰分别出现在520.8cm-1和660.8cm-1/860cm-1处，证实了转移的Si NM和AlGaN外延层即使在热退火后也没有结合过程引起的应变，这对形成稳定的异质结构是关键的。
光电特性
对于237nm的LED测定的电流密度-电压(J-V)曲线图(图6A)显示了其整流特性。通过Keithley 4200半导体参数分析仪对最大施加的电流密度进行了限制。EL光谱和光功率测定是通过将UV LED发射(不使用任何光提取装置)耦合到Gooch和Housego OL770-LED校准的分光辐射度仪的6英寸积分球中进行的。电源以恒流模式供电，温度不受控制，因此允许LED自加热。图6B中描述了从20mA到320mA的各种电流的EL光谱的线性比例，其中来自Al0.72Ga0.28N/AlN MQW的237nm发射峰是主要的光谱特征。当电流在20mA到320mA之间时，237nm发射峰的强度随驱动的增加而单调增加。除了主峰发射外，在近紫外范围还检测到另一个相当弱的寄生峰。图6C中绘出了LED的测定的光输出功率和外加电压与电流密度(L-I-V)的关系。可看出，直到245A/cm2，光输出功率随电流密度的增加呈线性增加，其相当于320mA的电流。这种线性行为意味着在这一范围内没有效率下降，这直接由使用p型硅作为空穴注入层造成。大的空穴密度通过提供比传统的氮化物基p型注入体更好的电子与空穴的平衡来改善量子效率。除了没有效率下降的行为外，在27.3V的外部电压偏差的情况下，在245A/cm2的电流密度下，还从UV LED测定到265μW的输出功率，对应于0.016％的外量子效率和0.003％的电光转换效率。
实施例2：发射蓝光的LED
除了有源区生长在包含生长至600nm厚度的结晶n型掺杂的GaN(n-GaN)的n型触点上以外，使用与实施例1中所述相同的工序制作发射蓝光的LED。在n型接触层上，为包含6nm厚的GaN势垒层和3nm厚的InxGa1-xN阱层的MQW结构，其中x为0.2。该有源区被设计成发射可见光谱的蓝色区域中的波长的光。在最终势垒层顶部将p型掺杂的GaN层生长到50nm的厚度，并通过ALD在p-GaN上方沉积氧化铝电流隧穿层的薄层(约0.5nm)。然后将单晶p型掺杂的硅(p-Si)的空穴注入层转移到氧化铝上并结合到氧化铝上。
为完成该结构，利用Cl2/BCl3/Ar气体混合物通过ICP将阴极台面向下蚀刻到n-GaN接触层，并在该台面上沉积Ti/Al/Ti/Au(10nm/100nm/10nm/200nm)的金属阴极堆。然后，在p-Si空穴注入层的上表面上沉积Ni/Au(5nm/5nm)的金属电流扩展层，并在该电流扩展层上方沉积Ti/Au(10nm/200nm)的阳极金属堆。最后，通过等离子体增强化学气相沉积(PECVD)在结构上方生长介电(SiO2)隔离和钝化层，并且在钝化层中形成互连以提供与外部设备的电接触。
实施例3：发射深紫外边缘的激光器
模拟了边缘发射激光器，以检查其基本模式的横向分布。激光器具有图7中所示的结构，其中上下包层为100nm厚的p和n梯度变化的AlGaN(从AlN到Al0.7Ga0.3N)层，且有源区包含20对QW(1.5nm的Al0.75Ga0.25N/4.5nm的Al0.55Ga0.45N)。上下包层同时起包层作用，且将光限制在有源量子阱区域内，从而降低与p型触点的p-GaN和p-Si相关的光吸收。计算出QW区域内的光限制因子为约2.6％，产生激光所要求的材料增益阈值为约7000cm-1。
实施例4：发射蓝光的二极管
本实施例说明了包括多层p型触点的InGaN/GaN蓝色LED的制作及工作。为了制作p型触点，将p型Si NM转印到p型GaN接触层上，在该p型GaN接触层上已经通过ALD沉积了氧化铪(HfO2)薄膜。由于与p型GaN相比，p型Si NM的更高的活性化的载流子水平，因此p型Si NM起空穴注入体的作用，从而导致了LED的改善的峰效率和下降率。使用X射线光电子能谱法(XPS)(其分析了Si NM和GaN的表面电位和界面电位变化)确定了多层型触点中同型异质界面的能带排列。超薄原子层沉积(ALD)界面层为转印提供了电流隧穿层并改善了GaN的表面条件。Si NM/GaN LED的电光转换效率(WPE)、功效和外量子效率(EQE)的峰值分别改善了10％、18％和14％，且WPE、功效和EQE的下降率分别比不具有多层Si NM/HfO2/p-GaN p型触点的GaN LED降低16％、16％和19％。MQW中增加的载流子浓度增强了载流子波函数分布的均匀性，并具有能带填充和内部极化屏蔽效应。由增加的空穴注入和增强的来自Si NM/HfO2/p-GaN异质界面的热耗散引起的减少电子泄漏的效应克服了俄歇复合的效应，且改善了InGaN/GaN LED中的效率下降。
结果和讨论
具有同型异质界面的LED的结构性质
制作具有Si NM/GaN同型异质界面的InGaN/GaN LED的工艺步骤从将硼离子注入Si位于绝缘体上(SOI)晶片的Si器件层开始，然后减薄到50nm的厚度。在注入和活性化退火后，在50nm的Si NM顶部的掺杂浓度(NA)为8.8×1019cm-3。在距离Si NM底部50nm内，通过圆形传输线测定和模拟获得的NA值重叠。由于在Si中B的电离能相对低(45meV)，Si可具有高的硼掺杂剂浓度，而GaN具有高的Mg电离能(170meV)，使其难以获得高的浓度。在为去除牺牲埋置的氧化物层而进行的底蚀(undercut)步骤之后，使用聚二甲基硅氧烷(PDMS)弹性印模从操作衬底释放掺杂的Si NM。然后通过转印法将Si NM层叠到InGaN/GaN LED外延晶片上。在转印过程之前，使用ALD在InGaN/GaN LED外延晶片的上表面上沉积超薄的HfO2电流隧穿层。然后对在InGaN/GaN LED外延晶片上的转印的Si NM进行退火，以提高结合强度，降低结界面的缺陷状态。Si NM/HfO2/p-GaN LED呈现均匀的蓝光发射强度，在Si NM上表面上没有电流过冲(current crowing)。可持续的晶体品质是评价采用转印法的结形成的重要指标。实施高分辨率X射线衍射仪(HRXRD)分析和拉曼光谱法来评价Si NM/GaN异质界面的该指标。作为2θ函数的XRD扫描在34.7°和69.2°处呈现了主峰，其分别源自GaN(002)外延层和转移的Si NM(100)。Si NM的2θ值显示出在转印和结的结合步骤后没有应变的单晶品质。与未应变的块状GaN(34.5°)相比GaN外延层的小的峰位移被认为是由于归因于在图案化的蓝宝石衬底(PSS)上的外延生长过程中GaN与InGaN之间的晶格失配的所引起的压电应变所致。作为拉曼位移函数的拉曼光谱在519.2cm-1和570.7cm-1处显示了两个主峰，分别对应于转移的Si NM(100)和GaN(002)外延层。Si NM的拉曼位移证实了在异质界面的结形成后，SiNM内部几乎没有应变。与567.6cm-1处的未应变的GaN相比，跨GaN层的拉曼峰位移为3.1cm-1。这是由于源自InGaN/GaN多层外延生长的应变。考虑到可实现的高掺杂/载流子浓度和来自GaN LED的蓝光波长的透射率/吸收率/反射率，确定了形成同型异质界面的Si NM的厚度为50nm。在443nm的波长处，Si NM(50nm)和Ni/Au电流扩展层(CSL)的透射率(T)分别为约80％和约75％。Si NM/GaN LED的制作工序继续形成阴极电极、CSL、阳极电极和互连。
Si NM/GaN同型异质界面的能带排列
当形成接触异质界面时，在正向偏压下Si NM空穴注入层中的空穴载流子可以扩散进入p型GaN接触层并被注入GaN LED的有源区中，其克服了p-GaN受限的空穴浓度且改善了LED的辐射效率。使用X射线光电子能谱(XPS)测定确定了Si NM/HfO2/p-GaN同型异质界面的能带排列。为了阐明界面处的现象，在Si NM/HfO2/p-GaN异质界面的表面和界面上测定了Si NM的Si 2p的原子结合能和GaN(LED晶片的p-GaN层)的Ga 3d的原子结合能。获得了Si NM和GaN表面的近价带最大(VBM)区的XPS谱。通过将价带边缘线性外推至零强度来确定VBM。Si NM和GaN的VBM值分别为0.1±0.10eV和0.22±0.10eV。为了计算异质界面处的SiNM和GaN的能带弯曲，首先在块体表面测定Si 2p和Ga 3d的结合能。然后，将Si NM减薄到约10nm后，在异质界面处测定Si 2p和Ga 3d的结合能。由于XPS能探测到从距离表面约15nm深处逃逸的光电子，因此界面处的Si 2p和Ga 3d的结合能可用减薄的异质结构来测定。对于组成分析，将Si 2p光谱分为结合至Si的Si(Si-Si)和结合至O的Si(Si-O)，同时，将Ga 3d光谱分为结合至N的Ga(Ga-N)和结合至O的Ga(Ga-O)。利用界面处的Ga 3d光谱检测Hf 4f光谱。根据对在上表面上和在界面处获得的Si 2p光谱的比较，Si-O/Si-Si的比从12.71提高到42.23，峰结合能从100.09eV位移到99.43eV，表明在具有0.66±0.10eV的表面电位(向上能带弯曲)的界面处Si NM被较多氧化。根据对Ga 3d光谱的比较，Ga-O/Ga-N的比也从18.89提高到37.31，峰结合能从18.97eV位移到19.07eV，意味着在具有(-)0.10±0.10eV的表面电位(向下能带弯曲)的界面处GaN也被氧化。处于热平衡的Si NM/HfO2/p-GaN异质界面的能带排列示于图8A，其显示了首先找齐Si NM和GaN的费米能级，单个Si NM和GaN显示了它们自己在界面处的表面电位。价带偏移量(ΔEν)定义为其中ECL是核级别的结合能，Ev是VMB值，下标b和i分别表示块体和界面。作为结果，估计Si NM/GaN异质界面的ΔEv为0.88±0.20eV，其小于来自安德森模型(约2.23eV)的能带排列的能带偏移。减少的价带偏移归因于结的结合步骤过程中界面氧化物区域(SiO2+HfO2+Ga2O3)的形成，其在正向偏压下增强了从Si NM通过界面区到GaN的空穴注入。通过高分辨率透射电子显微镜(HRTEM)捕捉到的Si NM/HfO2/p-GaN异质界面的原子级别的图像证实了Si NM和GaN的晶体性质以及界面氧化物区域的形成(图8B)。同型异质结的电流-电压(I-V)特性示于图8C中，表示由于异质界面的优点(即减小的ΔEv)而产生的欧姆样行为。表1中总结了Si NM/GaN异质界面的能带排列参数。
表1.Si NM/GaN异质界面的能带排列总结
Si NM/GaN LED的电特性
为了证实具有Si NM/HfO2/p-GaN异质界面的GaN LED的改善的性能，研究了参考GaN LED(LED A，同上)和Si NM/HfO2/p-GaN LED(LED B，同上)的电特性。Si NM/GaN LED的垂直结构在正向偏压下提供了从Si NM到GaN:Mg的增加的空穴注入，其中更多的空穴可以流入MQW用于辐射电子-空穴对(EHP)复合。通常，III-氮化物LED的MQW中的EHP复合效率高度依赖于注入有源区并与从n型氮化物材料注入的电子复合的空穴总数目。这是因为载流子活化效率低的p型氮化物材料的低空穴注入率。利用GaN LED的Si NM/HfO2/p-GaN p型触点，在正向偏压下，通过隧穿经过界面氧化物区域，容易将Si NM价带中累积的空穴注入GaN层的价带中，从而提高了MQW中的空穴浓度和辐射复合率。图10A显示LED A和B的输入功率特性，其中LED B相对于LED A的输入功率较低归因于载流子注入增加。在每个驱动电流密度下，LED B的电致发光(EL)峰强度高于LED A的电致发光峰强度(图10B)。具有Si NM/GaNp型触点的LED的较高强度归因于MQW中的EHP复合率提高，这是由于来自Si NM空穴注入体的空穴注入增加。详细地，当驱动电流密度从0.5增加到100A/cm2时的LED A和B的EL光谱分别展示于图10C和10D中，LED的EL光谱的色度坐标分别绘制在图10C和10D的插图中的CIE1931图的相邻蓝色区域内。通过在100A/cm2电流密度下以15°间隔从0°(垂直)到90°(水平)进行的远场测定检查了依赖于角度的EL发射强度，如图10E中所示。由于增强的辐射EHP复合率(其来自从异质界面而来的增加的空穴注入)，在每个检测点，LED B的远场辐射图案展现出比LED A的发射强度更强的发射强度。为了研究同型异质界面对GaN LED光输出功率增强的影响，检测了作为电流密度函数的辐射通量和光通量。辐射通量表明，在100A/cm2的电流密度下，与LED A相比LED B的光输出功率改善了59％(图10F)。此外，作为电流密度函数的光通量展现出在相同的驱动电流密度下，与LED A相比，LED B的输出功率改善了104％(图10G)。此外，与参比LED的斜率相比，随着驱动电流密度的增加，辐射通量和光通量的更高斜率归因于自热效应的降低，这是因为具有Si NM/HfO2/p-GaN p型触点的LED B的增强的热传递能力。实际上，具有比GaN(约130Wm-1K-1)更高导热性(约150Wm-1K-1)的Si NM作为LED的散热片工作。考虑到LED B的结构(其中Si NM覆盖整个上表面)，在高电流水平下产生的热量可以更有效地转移到顶部Si NM。图10H证实了LED B的改善了的热耗散能力，其中在工作过程中LED B的热耗散量小于LED A，并且LED之间的差异随着驱动电流密度的增加而增加。这表明LED B的结温度低于LED A的结温度，且LED之间的温差随着驱动电流密度的增大而增大。由于非辐射复合的增加，较高的结温度降低了光输出功率，当驱动电流水平增加时，LED B的效率下降率小于LED，表明在较高的电流密度下LED B的效率下降率降低。
载流子注入增加的MQW中的现象
从LED B发射的光子数量的增加证明了MQW有源区中空穴浓度增加，假设MQW有源区中辐射复合系数对于LED A和B两者来说是相同的，这是因为相同的外延生长结构。LED A和B的发射的光子和注入的电子的数目示于图11A中。两个LED的注入的电子的数目相等，因为它们具有相同的驱动电流密度，而发射光子的数目根据LED的类型而不同。由于注入的电子的数目大于注入的空穴的数目，因此发射光子的数目和光输出功率的大小可通过注入到MQW中并与用于辐射复合的电子复合的空穴的总数确定。因此，可从LED B的发射的光子数相对于LED A的发射的光子数的增加来推断，由于来自Si NM/HfO2/p-GaN p型触点的改善的空穴注入，LED B的MQW中的空穴浓度增加。图11B和11C中分别描述了紧邻LED A和B的p-GaN/EBL的各QW。在LED A中，注入价带的空穴通常位于MQW的低能区，并与导带中的电子复合，从而导致EHP的辐射复合，其光子能量为hν1(图11B)，其中h是普朗克常数，ν1是光的频率。在LED B的情况下，随着空穴注入率的提高，在MQW的低能区和高能区都形成了空穴浓度的增加(即能带填充效应)，导致了具有较高的hν2光子能量的EHP的辐射复合(ν1<ν2，其中ν2是在MQW中具有能带填充效应的光的频率)(图11C)。增加的空穴浓度的能带填充效应引起光的峰波长的蓝移。由MQW中空穴浓度增加导致的MQW中载流子浓度的增加也屏蔽了内极化场(PSP)，如图11D所示。黑色虚线和实线分别代表LED A和B的QW的能带。如具有hνA光子能量的LED A中所示，其中νA是光的频率，极化场使MQW的斜率倾斜，饼分离了在导带和价带中电子和空穴波函数(Ψe和Ψh)的重叠位置，结果降低了LED的发光效率(即量子限制斯塔克效应(QCSE))。
随着LED B的空穴注入率的提高，价带中空穴浓度的增加增强了由导带中电子形成的电场，其导致了MQW中内极化场的屏蔽。减小的极化场(P'SP)导致MQW的价带和导带的斜率变平，载流子波函数之间的重叠区域增大(即QCSE的抑制)。随着hνB光子能量的增加，被抑制的QCSE改善了辐射复合效率(νA<νB，其中νB是在MQW中具有增加的空穴浓度的屏蔽效应的光的频率)。图11E描述了LED A和B的能带图，并考虑了由同型异质界面形成的增加的空穴浓度的能带填充和内极化屏蔽效应。在LED B中，在靠近p-GaN/EBL侧的QW中空穴注入方面的改善更为显著，因此在p型侧附近的QW中能带填充和屏蔽效应也更强，导致MQW中的光子能量增强，如hνA1<hνB2，其中νA1和νB2分别是在MQW中具有增加的空穴浓度的弱的和强的能带填充和屏蔽效应的光的频率。图11F中绘制了作为驱动电流密度函数的LED A和B的EL峰波长位移，其中波长的蓝移与由注入到MQW中的载流子产生的能带填充和屏蔽效应相关。具体而言，在0.5A/cm2的电流密度下，LED A和B的峰波长分别为446.5nm和446.6nm，在100A/cm2的电流密度下，峰波长分别为439.8nm和438.6nm。随着驱动电流密度的增加，LED B(ΔλLED B)相对于LED A(ΔλLED A)更大的蓝移峰波长表明由空穴载流子浓度的增加产生的MQW中的能带填充和屏蔽效应增加。LED B中单个QW的理想的能带图表示于图11G中，其具有平坦的价带和导带、重叠的载流子波函数分布以及hνB2的光子能量。电子泄漏是电子在有源区上方的流动，以与p型GaN中的空穴复合，导致效率下降。QW中空穴浓度的增加增强了辐射复合效率，因此减少了电子泄漏量，结果改善了LED的效率下降。
Si NM/GaN LED的改善的效率
在插座上连接引线后，在校准的积分球中测定LED(所有裸芯片：未使用光提取装置或另外的热管理装置)。为了评估同型异质界面对GaN LED中效率下降的增强的影响，获得了电光转换效率(WPE)、功效和外量子效率(EQE)，并估算了相应的下降率。效率定义如下：WPE是辐射通量与输入功率之比，功效是光通量与输入功率之比，EQE是发射的光子数与注入的电荷载流子数之比。对于图12A中所示的归一化WPE，LED A和B的效率在0.5A/cm2处达到峰值，然后随着电流密度的增加而降低，表现出效率下降的行为。与LED A相比，LED B的峰效率改善了10％。图12C中的WPE下降率显示，与LED A相比，LED B的下降率在100A/cm2处改善了16％。图12B中的LED A和B的归一化功效也显示，效率的峰值出现在0.5A/cm2，改善率为18％。图12D中显示，与LED A相比，LED B的功效下降率在35A/cm2处改善了22％，在100A/cm2处改善了16％。LED A和B的归一化EQE分别在0.5A/cm2和10A/cm2处达到效率的峰值，并且两个LED都显示了当电流密度增加时效率下降的行为，如图12B中所示。与LED A相比，LED B的EQE峰效率提高了14％，在100A/cm2处LED B的下降率改善了19％，如图12E中所示。LED B的峰效率改善归因于随着Si NM/HfO2/p-GaN异质界面的空穴注入率的提高，MQW中的辐射复合率提高。由空穴注入率的提高引起的MQW中电子和空穴浓度的对称性的改善产生了更多的用于辐射复合的EHP。LED B的下降率的改善可通过对于俄歇复合效应的补偿来解释。俄歇过程涉及三个载流子，其中作为非辐射过程，第三载流子被另两个载流子的复合所释放的能量激发，当驱动电流密度增加时，导致效率下降。从具有Si NM/HfO2/p-GaN p型触点的LED的结构性质来看，俄歇过程的结果被减少的电子泄漏和增强的热耗散对效率下降的影响所补偿。由增加的空穴注入所产生的改善的辐射复合率减少了电子泄漏，且增强的热能力降低了结温度，从而克服了俄歇复合的影响，改善了LED的效率下降率。
光提取对LED效率的影响
通过考虑Si NM和顶部电极中的光吸收，进一步研究了光提取对于GaN LED效率的影响。使用有限差分时域(FDTD)方法，在考虑到顶部、底部和侧面传播发光的情况下，估计了LED A和B的光提取效率(LEE)。估计LED A和B的LEE分别为25％和15％，其中通过Si NM/HfO2/p-GaN p型触点的形成吸收了更多的光。从LEE值出发，使用IQE＝EQE/LEE的关系计算了内量子效率(IQE)。由于IQE被定义为从MQW发射的全部光子与MQW中注入载流子的数目之比，因此它可直接证明空穴注入增加对LED辐射复合效率的影响。与EQE的趋势一样，LED A和B的IQE分别在0.5A/cm2和10A/cm2处达到峰值，然后随着电流密度的增加显示出下降行为，如图13A和13B中所示。由于具有Si NM/HfO2/p-GaN p型触点的LED的空穴注入增加、电子泄漏减少和热耗散增强，与LED A相比，LED B的IQE峰效率和下降率分别改善了48％和19％。
为了实现高效率，将裸芯片用其他元件(诸如电极、透镜及调色材料)包装。其中，电极通过吸收发射的光降低了LED的性能；然而，电极的最小尺寸受到后续工艺(诸如互连和引线连接)的限制。通过比较Si NM/GaN LED B(空穴注入面积：0.0018cm2)与较小的SiNM/GaN LED(空穴注入面积：0.006cm2，LED C)的性能比，检查了顶部吸光电极对GaN LED中的效率下降的影响。LED B和C的阳极(宽度：10μm)与Si NM的比分别为17％和26％。在每个输入电流密度下，将LED B的输出功率和效率设置为1.0，以便进行比率的比较。图13C和13D中的LED B和C的辐射通量和光通量性能分别显示了100A/cm2的电流密度处的辐射通量为8.02mW和2.54mW，100A/cm2的电流密度处的光通量分别为0.29lm和0.097lm。LED B和C的输出功率之比大于空穴注入面积之比，这意味着在较小的LED C中光的损失更为普遍。进一步，在图13E-13G中检查了LED B和C的WPE、功效和EQE的下降率，其中对于WPE，100A/cm2处的LED B和C的下降率分别为54％和56％；对于功效，分别为63％和64％；对于EQE，分别为为29％和32％。对于功效，在35A/cm2处LED B和C的下降率为41％和46％。与LED B相比，LED C的更高效率下降率可能是由于电极与空穴注入面积的比大，这使得它能够吸收更多的光子并干扰辐射复合效率。尽管如此，无论电极与空穴注入面积之比如何，具有Si NM/HfO2/p-GaN p型触点的LED的效率下降率与不具有这种触点的LED相比进一步得到改善。表2中总结了LED A、B和C的改善的效率下降率。
表2.改善的效率下降率的总结
方法
材料准备
通过金属有机化学气相沉积在PSS的(0001)面上生长InGaN/GaN LED外延晶片。首先生长GaN缓冲层，然后以1×1019cm-3的掺杂浓度生长600nm的掺杂Si的GaN层。然后，生长350nm的非有意掺杂的GaN分段(grading)和150nm的预应变InGaN层，然后生长具有3/6nm量子阱/势垒厚度和20nm的EBL的8个周期的In0.2Ga0.8N/GaN MQW。最后，以5×1019cm-3的掺杂浓度生长了50nm厚的掺杂镁的GaN p型层。采用RCA清洗，利用湿化学清洗步骤对外延晶片进行处理。在整合有充氮手套箱的Ultratech/Cambridge Nanotech Savannah S200 ALD系统中，在清洁态的GaN LED外延晶片上沉积0.5nm的HfO2。使用99.99％纯TDMAH(Sigma-ALDrich Co.)和具有18MΩ的高纯H2O(The Science Company)作为ALD前体。
Si NM转印
首先，在MRL管中于1050℃下氧化具有9×1014cm-3的掺杂浓度的p-SOI(Si/box＝205/400nm)晶片，以生长用于离子注入的表面氧化物层。然后，以15keV的能量、3×1015cm-2的剂量和7度倾斜，用B掺杂剂对p-SOI进行离子注入，然后在1050℃下退火用于离子活化。离子注入的SOI晶片顶部180nm的Si层的掺杂浓度为1.56×1020cm-3。对于Si NM制作，在MRL管中通过干氧化来氧化顶部Si表面，直到只剩下50nm厚的Si层。在具有水中40％NH4F与水中49％HF体积比为6:1的缓冲氧化物蚀刻剂中去除表面氧化物。50nm的Si层的最高掺杂浓度为8.8×1019cm-3。通过光刻工艺在减薄的SOI晶片上对Si NM进行图案化。Si NM上的蚀刻孔的直径和周期性分别为4μm和50μm。通过将Si NM图案化的SOI晶片浸入1:1的H2O稀释的49％HF溶液中来进行底蚀步骤(即去除外壳层(box layer))。随后使用PDMS弹性印模将释放的50nm的Si NM转印到沉积了HfO2的GaN-LED晶片上。将转移的NM在600℃下退火，以提高结合强度并消除意料不到的界面缺陷状态。
Si NM/GaN-LED制作。在Si NM/GaN LED和参比GaN-LED晶片上，通过光刻工艺对阴极台面图案化，并在以下条件：100W的ICP/500W的RF功率、190V的DC电压和4mT的压力下使用电感耦合等离子体(ICP)和10sccm的BCl3、16sccm的Cl2和3sccm的Ar气体向下蚀刻到n-GaN层。然后，在台面区域内形成阴极电极的图案，使用电子束蒸发沉积Ti/Al/Ti/Au(10/100/10/200nm)作为阴极金属，然后在600℃下电阻退火30秒。在具有异质界面的LED的顶部Si NM和参比LED的p-GaN上沉积Ni/Au(5/5nm)的CSL，对阳极电极图案化并沉积Ni/Au(10/300nm)作为阳极金属，然后在600℃下退火30秒。使用ICP工艺分离LED。所制备的LED以等离子增强化学气相沉积600nm的SiO2层通过互连过程，随后沉积Ti/Al/Ti/Au(20/1000/20/200nm)的互连电极。然后安装LED，并将Al线连接在插座上，用于在积分球中的效率测定。
XPS测定。通过XPS测定了原子元素的结合能级，并使用Thermo FisherScientific Avantage软件进行了分析。测定了Si NM和GaN的VBM以及Si 2p、Ga 3d、Hf 4f、N 1s、O 1s和C1s的核级，以分析Si NM/GaN异质界面的表面和界面条件。使用具有正常离源角(normal take off angle)的单色Al KαX射线源(hν＝1486.60eV)。每一测定重复20次，步进为0.02eV，斑点尺寸为50μm，通过能量为50eV，停留时间为50毫秒，灯丝电流为1.63A，发射电流为3.00mA，加速电压为12kV。用Au 4f7/2为84.00eV，Ag 3d5/2为368.20eV和Cu 2p3/2为933.00eV的标准峰位置对XPS设备进行了校准。参考284.80eV处的C1s峰来抵消由表面电荷引起的结合能位移。核级中心的不确定度为±0.015eV。
特征。通过Zeiss LEO 1530Gemini场发射SEM扫描了外延晶片的垂直形状。通过Perkin-Elmer Lambda 19 UV/VIS/NIR分光光度计测定了薄层的透射率。通过ThermoFisher Scientific的K-Alpha+XPS研究了原子核级的结合能。使用Zygo New View干涉仪对材料表面的3D形貌进行了分析。通过Bruker Multimode 8原子力显微镜对晶片表面粗糙度进行了表征。通过PANalytical X’Pert PRO MRD HRXRD对材料的结晶品质进行了测定，并通过Horiba Jobin Yvon Labram Aramis Raman对层中的应变进行了测定。通过FEITecnai HRTEM捕获了原子级界面图像。通过Keithley 4200-SCS半导体参数分析仪测定了I-V性能，并通过带校准积分球的Gamma Scientific GS-1290光谱辐射计和Keithley2602B系统源表获得和分析了EL特性。利用Lumerical FDTD方案进行了数值模拟。测定是在室温下进行的。
实施例5：紫外发光二极管
在本实施例中，说明了在连续波(CW)驱动电流下工作的229nm波长的LED。
在定制的高温反应器中，通过低压有机金属气相外延(LP-OMVPE)在块状AlN衬底上生长图14A中的UV LED结构。在AlN衬底上生长初始的400nm厚AlN同质外延缓冲层后，在生长3周期的3/6nm厚的Al0.77Ga0.23N/AlN MQW有源区之前，生长掺杂Si的(浓度：1×1019cm-3)600nm厚的n-Al0.7Ga0.3N n型接触层和电子注入层。外延生长终止于20nm厚的掺杂Mg的(浓度：约4×1019cm-3)p-GaN p型层，以防止AlN表面的快速氧化。分别通过二次离子质谱法(SIMS)和霍尔效应测定表征了掺杂剂原子浓度和自由载流子浓度。在转移具有5×1019cm-3掺杂剂浓度的100nm厚的重度掺杂的单晶p型Si NM空穴注入层之前，使用Ultratech/Cambridge Nanotech Savannah S200 ALD系统，通过5个原子层沉积(ALD)的循环沉积起电流隧穿层和钝化层作用的0.5nm厚的Al2O3层。
基于对实施例1的p-Si/Al2O3/p-GaN同型异质结中的表面能带弯曲和界面引起的价差位移的分析，使用模拟整个LED结构。在热平衡状态下和在300A/cm2处的正向偏压(10V)下跨LED结构的能带排列分别示于图14B和14C中。如图14C中所示，p-GaN的尖锐的能带弯曲是极化和施加的电场与正向偏压的组合效应，这有助于空穴隧穿跨越Si/GaN异质结并输送到量子阱有源区中。如图14D中的载流子浓度分布图所反映的那样，来自p型Si空穴注入层储藏的大量空穴在隧穿通过薄的氧化物电流隧穿层并漂移跨越完全耗尽的p型GaN接触层后，被注入Al0.77Ga0.23N MQW有源区中。作为来自Si NM的足够的空穴供应的结果，电子和空穴的浓度在量子阱中得到了更好的平衡，这对有效的复合率和量子效率至关重要。由MQW中空穴和电子的直接辐射复合，产生了229nm的光子，其对应于来自3nm的Al0.77Ga0.23N的QW能态的发射。
在III-V半导体异质结构的外延生长之后，通过清洁外延异质结构继续LED的制作。接着是Al2O3层沉积。然后将p型Si NM转移到Al2O3上，随后在500℃下快速热退火(RTA)5分钟，以提高p型Si NM与Al2O3之间的结合强度。通过光刻图像反转，接着通过反应性离子蚀刻(RIE)工艺将Si蚀刻掉，然后使用电感耦合等离子体(ICP)蚀刻机对p-GaN/AlN/Al0.77Ga0.23N/AlN MQW进行蚀刻，形成台面光致抗蚀剂图案。随后，使用光学光刻图案化、电子束蒸发和剥离工艺，将金属堆(Ti/Al/Ni/Au:15/100/50/250nm)沉积到暴露的n型Al0.7Ga0.3N层上。然后在950°下对阴极触点进行热退火30秒。随后，使用用来形成阴极金属的工艺沉积阳极金属(Ti/Au:15/100nm)。每个器件都是通过向下蚀刻去除Si NM和下方层堆到同质外延AlN层来分离的。为进行光学表征，将器件的AlN衬底减薄到80-100μm。阴极和阳极金属触点设计为指状组合形式，以将n型Al0.7Ga0.3N接触层中的由横向电流扩展引起的电阻最小化。与此相反，具有5×1019cm-3的掺杂浓度的100nm的p型Si NM的薄层电阻可忽略不计。由于通过MQW的电流主要位于阳极下方的区域，因此从阳极金属面积计算出有效器件面积并估计为1.31×10-3cm2。
为了实现来自LED的大量光输出，高度需要具有低穿透性位错密度和原子级平坦表面的外延层。为了解决这些挑战，本实施例中使用了块状AlN衬底来生长Al面高铝组成的AlGaN外延异质结构，与非原生衬底上的层相比，将位错密度降低了几个数量级，因为外延器件层继承了单晶的块状AlN的低位错密度(<104cm-3)。在本实施例中，降低外延层的表面粗糙度是尤其需要的，这在制作过程中需要外来的膜转移步骤。超过约2nm的表面粗糙度导致Si NM与GaN之间的结合不均匀，这阻碍了载流子跨越Si/GaN界面的输送，经常导致器件的泄漏路径和效率降低。
考虑到表面粗糙度的作用，使用光学显微镜和Bruker Catalyst原子力显微镜(AFM)对生长态的外延样品和具有Al2O3层和p型Si NM的外延样品的表面进行了表征。提取的AFM均方根(RMS)表面粗糙度结果取自2×2μm2的扫描区域。测定平均RMS粗糙度为0.547nm，图像显示了无裂纹表面。光滑的表面允许Si NM高收率(100％)转移到外延表面，并使Si NM空穴注入层与顶部GaN p型层之间能够紧密接触。
在沉积了Al2O3的外延样品上的转移的p-Si NM的过滤光学显微镜图像显示，在p-Si NM转移过程中没有引起褶皱或缺陷。基于具有135×135μm2表面扫描面积的转移的p-SiNM表面的AFM图像，从2×2μm2扫描中提取了平均0.677nm的RMS表面粗糙度。为了参考，在从硅位于绝缘体上的(SOI)释放NM后，利用2×2μm2的AFM表面扫描，测定p-Si NM(转移前)的RMS值为0.121nm。发现转移后的Si NM表面粗糙度大致追随外延样品表面的原始粗糙度。Al2O3层和Si NM均相当薄且共形，因此继承了下方层外延膜的表面粗糙度。
为了评估LED的电气性能，测定了作为施加电压的函数的电流密度。测定结果示于图15A中。从线性标度图看出，LED具有典型的整流特性和约7V的导通电压。除了用于载流子注入的跨MQW有源区的有效电压降外，n-AlGaN层中的Si NM/Al2O3/p-GaN异质结、非理想的n-触点和横向电流扩展电阻也是造成部分导通电压的原因。此外，如在对数标度图中所看到的，反向电流比正向电流低几个数量级，这表明无论是通过表面复合还是在Si与GaN之间的界面处的缺陷都没有形成明显的泄漏路径。通过将LED发射耦合到Gooch和HousegoOL770-LED校准的分光辐射度仪的6英寸直径的积分球中，进行了电致发光(EL)光谱和光功率测定。在EL测定过程中，LED芯片没有任何光提取增强。以恒流模式提供电力，温度不受控制，因此LED允许自加热。测定的驱动电流的EL光谱的线性范围从20mA变化到100mA，如图15B中所示。从MQW辐射的229nm的峰占主导地位，电流范围从20mA到100mA，峰强度相应增加。为了更好地参考目标峰说明寄生发射强度，在图15D中绘制了40、60、80和100mA电流下的对数标度EL光谱。可以看出，249nm和380nm处的两个寄生峰的强度都比229nm处的主峰低了多于一个数量级。
除了主峰发射外，在UV和蓝色范围内的249nm和385nm处还有两个可辨别的较弱特征。前者来自具有4.98eV带隙能的n-Al0.7Ga0.3N层，其对应于249nm的发射的光子波长。由于电子注入层n-Al0.7Ga0.3N的带隙小于由Al0.77Ga0.23N/AlN构成的MQW所产生的光子能量，因此229nm处的光发射部分地被重新吸收，导致在249nm处的二次发射。可见光范围内385nm处的宽峰是由多种贡献产生的，包括来自由229nm光子激发的、与AlGaN中的深能级组合的顶部p-GaN。
测定了光输出功率，如图15C中所示，直到76A/cm2(相当于100mA)，输出随着电流密度而连续地增加，最终在24V偏压处达到160μW的输出功率强度。功率曲线的非线性可能是由于缺乏LED的热管理。当采用光提取图案化时，以及当对n-AlGaN的损失减少时，预期会有更高的光输出功率。相应的外量子效率(EQE)被计算为0.03％，其可以通过进一步减薄AlN衬底而得到改善，由于衬底中的点缺陷，引起在约229nm波长范围的实质性吸收。
方法
EL测定系统是Gooch&Housego OL 770-LED分光辐射度仪。
将LED样品安装在球体的收集窗口，表面(Si侧)朝上，并通过标准探针实施电连接。EL光通过AlN衬底从样品底部直接发射到积分球中，然后通过光纤连接到校准的分光计以确定光输出功率。只有向下方传播的光才能被球体有效地收集，并贡献给总的输出光功率。因此，相关的EQE值也受到光提取效率的影响，其可以通过反射顶层以及AlN衬底的进一步减薄或表面粗糙化来提高。
使用160μW的光输出功率和76A/cm2的电流注入水平计算EQE，其相当于100mA总量。从阳极金属面积计算有效的器件面积，并估计为1.31×10-3cm2，因为通过MQW的电流主要在阳极下方的区域。EQE计算公式是发射的光子数与电注入的载流子数之比，如下面所表示：
EQE＝输出的光子/输入的电子＝(P/光子能量)/(I/e)
其中P为光输出功率(160μw)，光子能量为5.414eV(8.67e-19J)，I为总电流(100mA)，e为基本电子电荷(1.60217662×10-19C)。遵循该方程，计算出相应的外量子效率为0.0296％，四舍五入到0.03％。
对照研究
为了全面比较研究不含Al2O3和P-Si NM的LED结构之间的对比，特别是在空穴注入方面，以及在发光性能方面，对这两种结构进行了模拟。对于控制结构，考虑到在实际中p-GaN金属触点和横向电流的扩展，通常选择相对厚的p-GaN厚度。在本实施例中，选择50nm的厚度。计算了具有和不具有Al2O3/Si NM的LED在平衡下和100A/cm2的电流注入情况下的能带排列。此外，还计算了每个结构中的载流子浓度(电子和空穴)，以及MQW区域内空穴的直接比较。此外，还计算了每个量子阱中相应的辐射复合率。可以看出，量子阱(特别是前两个阱)中的空穴浓度高于不具有p-Si NM空穴注入层的对照结构。这由产生于QW中更为平衡的电子-空穴密度的增强的辐射复合率进一步得到了证实。
Si NM结合工艺
Si NM与LED衬底的结合及退火工艺按如下进行。通过标准的RCA方法清洁LED外延样品，该方法包括将样品在丙酮、异丙醇(IPA)和去离子(DI)水中超声处理10分钟以从表面去除颗粒和灰尘，然后通过浸入在piranha溶液(H2SO4:H2O2(4:1)的混合物)中，去除金属和有机污染物。然后在室温下将样品浸入SC-1溶液(H2O:H2O2:NH4OH(5:1:1))和SC-2溶液(H2O:H2O2:HCl(5:1:1))中各10分钟，以去除任何残留的有机污染物、重金属和离子污染物。最后，使用稀释的氟化氢(HF)(HF:DI水为1:50)去除晶片表面(p-GaN)上的自然氧化物，然后在用氮气枪干燥之前，在去离子(DI)水中彻底冲洗。
通过Ultratech/Cambridge Nanotech Savannah S200 ALD系统沉积0.5nm厚的Al2O3电流隧穿层，该系统整合了充氮手套箱。在用HF去除自然氧化物后将样品装入腔室中。去除自然氧化层后的所有工艺均在氮气环境中进行。将腔室预热到200℃，并在装入样品后立即抽气至真空(<0.1毫乇)。在ALD过程中，每隔5秒吹扫三甲基铝(TMA)气体和水蒸气0.015秒。进行五个循环的ALD过程，以实现目标的0.5nm厚的Al2O3层。
然后将p型单晶Si NM空穴注入层从硅位于绝缘体上(SOI)的衬底释放并将转印到Al2O3结构。在500℃下进行5分钟的热退火工序，以在p型Si NM与Al2O3之间形成化学结合。
热退火对Si NM的影响
外延层上结合的Si NM的外观不受热退火的影响。为了研究在N2环境中于950℃下RTA电阻退火30秒前后Si NM的晶体品质，采用Horiba LabRAM ARAMIS拉曼共聚焦显微镜，其具有50倍物镜和He-Ne(541.5nm)激光器。在AlN晶片上的转移的Si NM的拉曼光谱中，在退火前后，在520.28cm-1处测定到尖锐的Si拉曼峰分别为260.38和244.6计数。全扫描中的拉曼光谱在662.82和896.14cm-1处也显示出清晰的AlGaN峰。RTA退火前后的这些拉曼峰证实了Si NM和AlGaN衬底没有退火引起的应变和劣化。
实施例6
在本实施例中，在226nm波长下展示了生长在块状AlN衬底上的基于AlN/Al0.81Ga0.19N量子阱(QW)外延异质结构的DUV LED，其采用p型Si作为空穴注入层、p-触点和反射层。在将0.5nm的Al2O3原子层沉积作为电流隧穿层之后，将重度p掺杂的晶体Si纳米膜(Si NM)转移到平面外延生长结构上。利用能带排列说明了Si NM/Al2O3/p-GaN p型触点的空穴输送机理，并通过模拟和实验两者对其进行了电学表征。此外，还参照传统的p-GaN检查了UV LED顶部的Si NM对光提取的影响。最后，通过电致发光(EL)测定对器件性能进行了表征，包括电流密度-电压特性和作为电流密度函数的EL光谱强度。在15A/cm2电流密度下观察到230μW的输出功率，在226nm处具有峰，这要优于没有明显第二发射峰的EL光谱。
在定制的高温反应器中，通过低压有机金属气相外延(LP-OMVPE)在AlN衬底上生长图16中的UV LED结构。在AlN衬底上生长初始的400nm AlN同质外延层之后，在生长3周期3nm的Al0.81Ga0.2N/6nm的AlN MQW有源区之前生长掺杂Si的600nm的n-Al0.7Ga0.3N触点和电子注入层。外延生长终止于5nm掺杂Mg的p-GaN层以避免AlN表面的快速氧化。在转移具有5×1019cm-3的掺杂浓度的100nm厚的重度掺杂的p+Si单晶纳米膜(NM)之前，使用Ultratech/Cambridge Nanotech Savannah S200 ALD系统通过五个循环的ALD过程沉积了约0.5nm的Al2O3，随后通过在500℃下快速热退火(RTA)5分钟，以增加p-Si NM与Al2O3之间的结合强度。对于GaN/AlN/AlGaN，通过光刻图像反转、然后通过RIE Si蚀刻工艺并通过ICP蚀刻机来形成n-台面。然后，沉积阴极金属堆(Ti/Al/Ni/Au，15/100/50/250nm)，并在950℃下退火30秒以进行阴极欧姆接触。沉积另一阳极金属堆(Ti/Au，15/10nm)，通过进一步向下蚀刻至AlN层来分离每个器件。
研究了由p-Si/Al2O3/p-GaN构成的多层p-触点的能带排列和所获得的电特性。如图17A中所示，测试结构由100nm的p-Si(载流子浓度为5×1019cm-3)、0.5nm的Al2O3和200nm的p-GaN(载流子浓度为1×1018cm-3)制成。在电测定时，将阳极金属施加在p-Si上，阴极触点在p-GaN上。p-Si与p-Ga之间的价带偏移为1.092eV。使用Silvaco工具用于电模拟，并在图17B和17C中分别绘制了在热平衡和2V下包括0.5nm的Al2O3电流隧穿层的模拟的能带排列。存在由Al2O3界面层在价带中形成的约4nm的三角形势垒和Si与GaN之间的价带偏移。当正向偏压增大时，势垒变窄，隧穿率增大。图17D说明了空穴隧穿电流对总电流的贡献，其大部分由能量势垒区域外的扩散和漂移电流组成。由隧穿贡献的电流跨Al2O3界面层占主导地位，作为价带偏移的结果，在p-GaN中形成价带势垒。相应的模拟和测定的线性标度的电流-电压曲线示于图17E中，其在0.7V的导通电压情况下显示为近乎欧姆行为。
参照常用的厚p-GaN接触层，从光学角度分析了Si NM对光提取效率的影响。Si在UV范围内高度吸收，而在本设计中，由于极短的穿透深度，光大部分被反射，而不是被光入射所吸收。基于椭圆偏振仪的测定，在200nm到400nm范围，拟合了Si和AlGaN的复合光学指数n+ik。然后，使用理论分散分析提取GaN的n、k值。因此，由于Si NM与GaN(AlGaN)之间大的n、k差异，来自顶部Si NM的反射率大。例如，在226nm处，Si(nsi＝1.43+3.37i)与GaN(nGaN＝2.78+0.65i)之间的界面处的垂直入射的反射率R为24％，而对于具有顶部p-GaN接触层的普通UV LED结构，GaN与AlGaN(nAlGaN＝2.40+0.31i)之间的反射率仅为1％。
为了综合评价由Si引起的LEE增强，考虑了对于来自QW的TE和TM发射光的反射率。使用FDTD模拟了在QW区域内从TE和TM偶极子发射的光的光传播路径。从偶极子源到空气的光传输路径清楚地显示，当光向Si/AlN界面传播时，Si NM增强了光反射，而对于TE和TM两个模式的GaN/AIN则相反。图18给出了在来自底侧的总的光发射方面两个结构的定量比较，由于被p-Si或p-GaN反射或被p-Si或p-GaN吸收，向上方向上传输的光被忽略。与p-GaN相比，通过p-Si获得了70％的LEE改善。图18中的传输计算是在来自QW的TE/TM发射比为1的假设下进行的。
LED的电气性能，包括电流密度-电压和电致发光(EL)分别示于图19A和19B中。从线性标度图可看出，LED具有整流特性，导通电压为约11V。另一方面，在对数标度中显示的低的反向电流表明无论通过表面复合或Si与GaN之间的界面处的缺陷都没有显著的泄漏路径。通过将LED的发射耦合到Gooch和Housego OL 770-LED校准的分光辐射度仪的6英寸直径的积分球中进行EL光谱和光功率测定。以恒流模式提供电力，温度不受控制。在20mA的恒定驱动电流下测定的EL光谱示于图19B中。从MQW辐射的226nm的峰占主导地位，在约245nm处有一个可辩别的较弱特征，推测其发射自n-Al0.7Ga0.3N层。测定了光输出功率，观察到220μW的功率强度，等效电流密度为15A/cm2。相应的外量子效率(EQE)计算为0.2％，并且可通过进一步减薄AlN衬底来改善，由于衬底中的点缺陷和光提取图案化这会引起大量的吸收。
在本实施例中，已经用实例说明了基于在块状AlN衬底上的AlN/Al0.81Ga0.19N外延QW异质结构的在226nm处发光的UV LED，其采用p-Si作为空穴注入体和光反射层。针对两个最突出的问题，即空穴注入效率低和由于吸收而造成的光提取差，在连续电流和室温运行下分别测定了220μW和0.2％处的输出光功率和相应的EQE。因此，提供了用于具有较短波长的高效UV LED的实用途径。
本文中使用“说明性”是指用作示例、情形或说明。本文中描述为“说明性”的任何方面或设计不一定理解为比其他方面或设计更优选或有利。进一步，为了本公开的目的且除非另有规定，“a”或“an”指“一个或多个”。
为了说明和描述的目的，已经给出了本发明的说明性实施方案的上述描述。其目的并非详尽或将本发明限定为所公开的精确形式，且可根据上述教导进行修改和变更，或可从本发明的实践中获得修改和变更。实施方案的选择和描述是为了说明本发明的原理和作为本发明的实际应用，以使本领域技术人员能够以各种实施方案，且利用适合预期的特定用途的各种修改来利用本发明。其意图是本发明的范围由此处所附权利要求及其等效物限定。

Claims (22)

1.一种发光器件，所述发光器件包含：
p型触点，所述p型触点包含：
空穴注入层，所述空穴注入层包含单晶或多晶p型掺杂的半导体材料；
p型层，所述p型层包含p型掺杂的III族氮化物；和
电流隧穿层，所述电流隧穿层设置在空穴注入层与p型III族氮化物层之间，该电流隧穿层包含具有比p型掺杂的半导体材料和p型掺杂的III族氮化物的带隙更宽的带隙的无机材料，其中，电流隧穿层与空穴注入层之间的界面以及电流隧穿层与p型层之间的界面不具有外延结构；
n型触点；和
有源区，所述有源区包含设置在p型触点与n型触点之间的本征半导体材料，所述有源区包含多量子阱结构，所述多量子阱结构包含交替的III-V族氮化物势垒层和III-V族氮化物量子阱层。
2.根据权利要求1所述的器件，其中所述无机材料是氧化物，所述氧化物不是p型掺杂的半导体材料的自然氧化物或p型III族氮化物的自然氧化物。
3.根据权利要求2所述的器件，其中所述无机材料是氧化铝。
4.根据权利要求1所述的器件，其中所述p型III族氮化物是p型GaN。
5.根据权利要求1所述的器件，其中所述p型掺杂的半导体材料包含p型掺杂的IV族半导体。
6.根据权利要求5所述的器件，其中所述p型掺杂的IV族半导体是p型掺杂的硅。
7.根据权利要求6所述的器件，其中所述硅是单晶硅。
8.根据权利要求6所述的器件，其中所述硅是多晶硅。
9.根据权利要求6所述的器件，其中所述III-V族氮化物势垒层包含AlN且所述III-V族氮化物量子阱层包含AlGaN。
10.根据权利要求9所述的器件，其中所述AlGaN是AlxGa1-xN，其中x为0.8以上。
11.根据权利要求10所述的器件，其中所述电流隧穿层是氧化铝层。
12.根据权利要求11所述的器件，其中所述器件能够发射波长小于250nm的光。
13.根据权利要求1所述的器件，其中所述III-V族氮化物势垒层包含AlN且所述III-V族氮化物量子阱层包含AlGaN。
14.根据权利要求13所述的器件，其中所述AlGaN是AlxGa1-xN，其中x为0.5以上。
15.根据权利要求5所述的器件，其中所述p型IV族半导体是p型锗。
16.根据权利要求15所述的器件，其中所述电流隧穿层是氧化铝层。
17.根据权利要求1所述的器件，其中所述电流隧穿层是HfO2层。
18.根据权利要求6所述的器件，其中所述III-V族氮化物势垒层包含GaN且所述III-V族氮化物量子阱层包含InGaN。
19.根据权利要求18所述的器件，其中所述电流隧穿层是氧化铝层。
20.根据权利要求19所述的器件，其中所述器件能够发射波长范围430nm至470nm的光。
21.根据权利要求1所述的器件，其中所述包含p型掺杂的GaN的p型层的厚度不大于50nm。
22.根据权利要求4所述的器件，其中所述p型掺杂的半导体材料包含p型掺杂的IV族半导体。
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