CN110218888B - 一种新型Zintl相热电材料及其制备方法 - Google Patents
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Abstract
本发明公开了一种新型Zintl相热电材料,其化学式为YbMg2Sb2,所述新型Zintl相热电材料为纯相的六方晶系结构,能带结构计算所得禁带宽度为1.23eV,所述YbMg2Sb2热电材料掺杂Na,化学式为Yb1‑xNaxMg2Sb2,0≤x≤0.025。通过Yb位Na掺杂,提高载流子浓度,同时降低晶格热导率,从而提高热电性能,在温度为773K时达到最高热电优值~0.6。本发明制得了一种新型Zintl相热电材料,利用Na掺杂同时优化电和热输运性能,是一种极具应用潜力的热电材料,本发明推动了Zintl相热电材料的发展。
Description
技术领域
本发明涉及热电材料领域,具体涉及一种新型Zintl相热电材料及其制备方法。
背景技术
热电材料是一种可将废热转换为电能的材料,它无传动部件、无噪音、无污染,因此近年来受到广泛关注。热电能量转换效率由热电材料的Carnot效率和热电优值(ZT)决定,ZT=S2T/ρκ,S是塞贝克系数,ρ是电阻率,κ是热导率,T是绝对温度。热导率由晶格热导率(κL)、电子热导率(κe)和双极热导率(κB)三部分组成,一个好的热电材料必须同时拥有高塞贝克系数、低电阻率和低热导率。但是决定热电材料热电优值的三个物理参数塞贝克系数、电阻率和热导率之间相互关联,因此很难独立调控某个参数实现热电优值的显著提升,这也是目前为止热电材料热–电转换效率仍然保持较低水平的主要原因。
Zintl相热电材料作为一种典型的“电子晶体–声子玻璃”材料,其稳定的共价键结合的阴离子结构框架和离子键结合的阳离子无序结构促使其具有较高的迁移率和较低的热导率,因此Zintl相是一种热电性能优异的材料。由于晶体结构与载流子和声子的输运关系难以平衡,Zintl相化合物热电性能的进一步提升正处于一个瓶颈期,所以设计具有高热电性能的新型Zintl相化合物具有重要的实际应用价值。YbMg2Sb2就是这样一种新型Zintl相热电材料,其室温塞贝克系数很高,另外,考虑到YbMg2Sb2与具有相似Mg3Sb2的晶体结构,而Mg3Sb2是迄今为止Zintl相中具有最优热电性能的热电材料,因此,我们有理由相信在载流子浓度优化的电输运性能和较低晶格导热系数的情况下,YbMg2Sb2也可以具有与Mg3Sb2相当的热电性能。此外,由于Yb原子质量大于Mg原子质量,YbMg2Sb2的热电效率相比Mg3Sb2有望得到提高。本工作发明了一种新型YbMg2Sb2基Zintl相热电材料,通过在Yb位掺杂Na,使室温载流子浓度从2.7×1014cm-3提高到9.56×1019cm-3,同时利用声子工程降低晶格热导率,极大提高了热电性能。本发明为设计高性能Zintl相热电材料指明了方向,并证明了YbMg2Sb2是一种很有前景的热电材料。
发明内容
本发明的目的在于提供一种新型Zintl相热电材料及其制备方法,其化学式为YbMg2Sb2,通过Na掺杂,提高载流子浓度,同时降低晶格热导率,从而提高热电性能。
为此本发明采用如下技术方案:
一种新型Zintl相热电材料,其化学式为YbMg2Sb2,所述YbMg2Sb2热电材料掺杂Na,化学式为Yb1-xNaxMg2Sb2,0<x≤0.025。
优选的,0.01≤x≤0.02。
Yb1-xNaxMg2Sb2(0.01≤x≤0.025)热电材料在300K时的电阻率为~30–80μΩm,在773K时的电阻率为~40~90μΩm;
Yb1-xNaxMg2Sb2(0.01≤x≤0.025)热电材料在773K时的塞贝克系数为~190–260μV/K;
Yb1-xNaxMg2Sb2(0.01≤x≤0.025)热电材料在773K时的功率因子为~8–10μW/cm*K2;
Yb1-xNaxMg2Sb2(0.01≤x≤0.025)热电材料在773K时的热导率为~1W/m*K;
Yb1-xNaxMg2Sb2(0.01≤x≤0.025)热电材料在773K时的晶格热导率为~0.8–1.1W/m*K。
Yb1-xNaxMg2Sb2(0.01≤x≤0.025)热电材料的最高热电优值为~0.5–0.6。
本发明还提供了一种新型Zintl相热电材料的制备方法,具体包括以下步骤:
步骤1:在氩气氛环境中以Na、Yb、Mg和Sb作为原料,按目标产物化学式Yb1- xNaxMg2Sb2的各成分配比称量并放入装有磨球的球磨罐中并密封,其中0≤x≤0.025;
步骤2:将上述步骤1的球磨罐放入高能球磨机中进行合金化合得到粉末备用;
步骤3:将上述步骤2的合金化粉末放入石墨模具中热压烧结至理论密度的99%及以上。
作为本发明优选的技术方案,在所述步骤2中,球磨时间为2–32h。
作为本发明优选的技术方案,在所述步骤3中,烧结温度从室温升至400–1000℃,升温速率为100℃/min,烧结保温时间为1–20min,烧结压力为80MPa。
有益技术效果:本发明提供的一种新型Zintl相热电材料,其化学式为YbMg2Sb2,为纯相的六方晶系结构;基于第一性原理计算了YbMg2Sb2的能带结构和声子色散关系,禁带宽度为1.23eV,且具有复杂晶体结构化合物固有的低电导率性质,对设计具有高热电性能的新型Zintl相化合物提供了理论依据。在Yb位置掺杂Na,有效提高其载流子浓度(2.7×1014–9.56×1019cm-3),同时降低晶格热导率,提高了热电性能。
附图说明
图1是本发明实施例一所得YbMg2Sb2热电材料的晶体结构图。
图2是本发明实施例一所得YbMg2Sb2热电材料的Rietveld拟合图。
图3是本发明实施例一所得YbMg2Sb2热电材料的透射电子显微镜和选区电子衍射图。
图4是本发明实施例一所得YbMg2Sb2热电材料的态密度和能带结构曲线图。
图5是本发明实施例一所得YbMg2Sb2热电材料的声子色散和相应的态密度曲线图。
图6是本发明实施例一~四所得Yb1-xNaxMg2Sb2热电材料的载流子浓度与Na掺杂浓度关系曲线图。
图7是本发明实施例一~四所得Yb1-xMgxMg2Bi1.96热电材料的电阻率、塞贝克系数、功率因子、总热导率、晶格热导率和热电优值与温度关系曲线图,其他材料的功率因子与温度关系曲线来自于文献:YbMg2Sb2(Guo et al,Journal of Rare Earths,2013,31,1029)和Mg2.9875Na0.0125Sb2(Shuai et al,Acta Materialia,2015,93,187)。
具体实施方式
以下结合具体的实施例子对上述方案做进一步说明,本发明的优选实施例详述如下:
实施例一
在本实施例中,一种新型Zintl相热电材料,其化学式为YbMg2Sb2,其特征在于,包括如下步骤:
a.在氩气氛环境的手套箱中以Yb、Mg和Sb作为原料,按目标产物化学式YbMg2Sb2的成分配比1:2:2称量各组分放入装有磨球的球磨罐中并密封;
b.将上述步骤a的球磨罐放入高能球磨机中进行合金化合2–12h,得到粉末备用;
c.将上述步骤b的合金化粉末放入石墨模具中热压烧结至理论密度的99%及以上,得到所需热电材料YbMg2Sb2,烧结温度从室温升至400–800℃,升温速率为100℃/min,烧结保温时间为1–10min,烧结压力为80MPa。
实验测试分析:
将本实施例所述热压块体材料抛光表面后,再进行结构和热电性能测试。参见图1–图3所示为结构表征结果,YbMg2Sb2是纯相的二维层状结构,晶格条纹间距0.75nm和0.40nm分别对应YbMg2Sb2六方晶系结构的(001)和(100)晶面。图4所示为能带结构理论计算结果,YbMg2Sb2的禁带宽度为1.23eV,价带顶和导带底分别位于Г和M点,价带顶延平面Γ-K、Γ-M和Γ-A方向显著的色散关系表明YbMg2Sb2在各个方向的电导率都较好。图5所示为声子色散理论计算结果,声子态密度有一个峰值,其中心在Yb的~1.7THz,第二个峰也是Yb贡献较大,在~2–3THz,这种双峰结构显示具有Yb和Sb混合振动的特性,表明YbMg2Sb2具有较低的晶格热导率。图6为载流子浓度测试结果,YbMg2Sb2的载流子浓度为2.7×1014cm-3。图7为热电性能测试结果,YbMg2Sb2电阻率为~107μΩm,塞贝克系数为960μV/K,最大功率因子为~1.3μW/cm*K2,最小总热导率为~1.1W/m*K,最小室温晶格热导率为~1.1W/m*K,最佳热电优值为~0.1。
在本实施例中,热电材料YbMg2Sb2具有较高电阻率和塞贝克系数以及较高热导率,导致其ZT较低。YbMg2Sb2较低载流子浓度和较高晶格热导率导致热电性能较差,因此可通过提高载流子浓度和降低晶格热导率而提高热电性能。
实施例二
在本实施与实施例一基本相同,特别之处在于:
在本实施例中,一种Na掺杂新型Zintl相热电材料,其化学式为Yb0.99Na0.01Mg2Sb2,其特征在于,包括如下步骤:
a.在氩气氛环境的手套箱中以Na、Yb、Mg和Sb作为原料,按目标产物化学式Yb0.99Na0.01Mg2Sb2的成分配比0.99:0.01:2:2称量各组分放入装有磨球的球磨罐中并密封;
b.将上述步骤a的球磨罐放入高能球磨机中进行合金化合10–23h,得到粉末备用;
c.将上述步骤b的合金化粉末放入石墨模具中热压烧结至理论密度的99%及以上,得到所需热电材料Yb0.99Na0.01Mg2Sb2,烧结温度从室温升至500–900℃,升温速率为100℃/min,烧结保温时间为5–14min,烧结压力为80MPa。
实验测试分析:
将本实施例所述热压块体材料抛光表面后,再进行结构和热电性能测试。参见图6为载流子浓度测试结果,Yb0.99Na0.01Mg2Sb2的载流子浓度为3.04×1019cm-3。图7为热电性能测试结果,Yb0.99Na0.01Mg2Sb2电阻率为~75μΩm,塞贝克系数为~150μV/K,最大功率因子为~8μW/cm*K2,最小总热导率为~1.1W/m*K,最小晶格热导率为~1W/m*K,最佳热电优值为~0.5。
在本实施例中,热电材料Yb0.99Na0.01Mg2Sb2具有较高的ZT值。由于热电材料Yb0.99Na0.01Mg2Sb2具有较低载流子浓度和较高晶格热导率,热电优值能通过进一步提高载流子浓度和降低晶格热导率而提高。相比实施例一YbMg2Sb2,本实施例通过增大Na掺杂浓度进一步增大载流子浓度并降低晶格热导率,提高了ZT值。
实施例三
在本实施与实施例二基本相同,特别之处在于:
在本实施例中,一种Na掺杂新型Zintl相热电材料,其化学式为Yb0.98Na0.02Mg2Sb2,其特征在于,包括如下步骤:
a.在氩气氛环境的手套箱中以Na、Yb、Mg和Sb作为原料,按目标产物化学式Yb0.98Na0.02Mg2Sb2的成分配比0.98:0.02:2:2称量各组分放入装有磨球的球磨罐中并密封;
b.将上述步骤a的球磨罐放入高能球磨机中进行合金化合2–16h,得到粉末备用;
c.将上述步骤b的合金化粉末放入石墨模具中热压烧结至理论密度的99%及以上,得到所需热电材料Yb0.98Na0.02Mg2Sb2,烧结温度从室温升至700–900℃,升温速率为100℃/min,烧结保温时间为2–10min,烧结压力为80MPa。
实验测试分析:
将本实施例所述热压块体材料抛光表面后,再进行结构和热电性能测试。参见图6为载流子浓度测试结果,Yb0.98Na0.02Mg2Sb2的载流子浓度为7.04×1019cm-3。图7为热电性能测试结果,Yb0.98Na0.02Mg2Sb2电阻率为~40μΩm,塞贝克系数为~110μV/K,最大功率因子为~10μW/cm*K2,最小总热导率为~1.1W/m*K,最小晶格热导率为~0.9W/m*K,最佳热电优值为~0.6。
在本实施例中,热电材料Yb0.98Na0.02Mg2Sb2具有较高的ZT值。由于热电材料Yb0.98Na0.02Mg2Sb2具有较低载流子浓度和较高晶格热导率,热电优值能通过进一步提高载流子浓度和降低晶格热导率而提高。相比实施例二Yb0.99Na0.01Mg2Sb2,本实施例通过增大Na掺杂浓度进一步增大载流子浓度并降低晶格热导率,提高了ZT值。
实施例四
在本实施与实施例三基本相同,特别之处在于:
在本实施例中,一种Na掺杂新型Zintl相热电材料,其化学式为Yb0.975Na0.025Mg2Sb2,其特征在于,包括如下步骤:
a.在氩气氛环境的手套箱中以Na、Yb、Mg和Sb作为原料,按目标产物化学式Yb0.975Na0.025Mg2Sb2的成分配比0.975:0.025:2:2称量各组分放入装有磨球的球磨罐中并密封;
b.将上述步骤a的球磨罐放入高能球磨机中进行合金化合22–32h,得到粉末备用;
c.将上述步骤b的合金化粉末放入石墨模具中热压烧结至理论密度的99%及以上,得到所需热电材料Yb0.975Na0.025Mg2Sb2,烧结温度从室温升至800–1000℃,升温速率为100℃/min,烧结保温时间为13–20min,烧结压力为80MPa。
实验测试分析:
将本实施例所述热压块体材料抛光表面后,再进行结构和热电性能测试。参见图6为载流子浓度测试结果,Yb0.975Na0.025Mg2Sb2的载流子浓度为9.56×1019cm-3。图7为热电性能测试结果,Yb0.975Na0.025Mg2Sb2电阻率为~30μΩm,塞贝克系数为~100μV/K,最大功率因子为~10μW/cm*K2,最小总热导率为~1.1W/m*K,最小晶格热导率为~0.87W/m*K,最佳热电优值为~0.6。
在本实施例中,热电材料Yb0.975Na0.025Mg2Sb2具有与Yb0.98Na0.02Mg2Sb2相当的ZT值,表明Na掺杂浓度已经达到饱和。
综上所述,本发明上述实施例提供了一种新型Zintl相热电材料,其化学式为YbMg2Sb2,所述新型Zintl相热电材料为纯相的六方晶系结构,能带结构计算所得禁带宽度为1.23eV,所述YbMg2Sb2热电材料掺杂Na,化学式为Yb1-xNaxMg2Sb2,0≤x≤0.025。通过Yb位Na掺杂,提高载流子浓度,同时降低晶格热导率,从而提高热电性能,在温度为773K时达到最高热电优值~0.6。本发明制得了一种新型Zintl相热电材料,利用Na掺杂同时优化电和热输运性能,是一种极具应用潜力的热电材料,本发明推动了Zintl相热电材料的发展。
本发明的保护内容不局限于以上实施例。在不背离本发明构思的精神和原则下,所做的任何修改、等同替换、改进等,均应包含在本发明的保护范围内。
Claims (5)
1.一种Zintl相热电材料,其化学式为YbMg2Sb2,所述YbMg2Sb2热电材料掺杂Na,化学式为Yb1-xNaxMg2Sb2,0<x≤0.025。
2.如权利要求1所述的一种Zintl相热电材料,其特征在于其中0.01≤x≤0.02。
3.一种Zintl相热电材料的制备方法,具体包括以下步骤:
步骤1:在氩气氛环境中以Na、Yb、Mg和Sb作为原料,按目标产物化学式Yb1-xNaxMg2Sb2的各成分配比称量并放入装有磨球的球磨罐中并密封,其中0≤x≤0.025;
步骤2:将上述步骤1的球磨罐放入高能球磨机中进行合金化合得到粉末备用;
步骤3:将上述步骤2的合金化粉末放入石墨模具中热压烧结至理论密度的99%及以上。
4.如权利要求3所述的一种Zintl相热电材料的制备方法,其特征在于所述步骤2中球磨时间为2–16h。
5.如权利要求3所述的一种Zintl相热电材料的制备方法,其特征在于所述步骤3中,烧结温度从室温升至700–900℃,升温速率为100℃/min,烧结保温时间为2–10min,烧结压力为80MPa。
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GR01 | Patent grant | ||
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