CN110197894A - 负极极片和包括负极极片的锂离子电池 - Google Patents
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Abstract
本申请的实施例提供了负极极片和包括负极极片的锂离子电池,负极极片包括:负极集流体;负极活性物质层,设置在负极集流体上;其中,负极活性物质层包括负极活性物质和分散剂,负极活性物质和分散剂的质量比≥18.74,分散剂包括羧甲基纤维素锂。本申请在不损失锂离子电池的能量密度,不影响锂离子电池的循环寿命和引起循环膨胀的情况下,大幅降低锂离子电池的直流电阻和界面上的电荷转移电阻,避免了锂离子电池在循环充放电过程中的析锂现象。
Description
技术领域
本申请的实施例涉及电池领域,更具体地,涉及负极极片和包括负极极片的锂离子电池。
背景技术
当锂离子电池在快速充电或在低温充电时,如果锂离子电池的负极动力学不足,会导致Li+在负极富集并在负极活性物质层表面获得电子以锂枝晶的形式在负极表面析出,锂枝晶的形成将会恶化锂离子电池的循环寿命,还有刺穿隔离膜风险,造成安全隐患。
为了避免析锂现象,目前通常采用以下几种手段:一是降低极片的压实密度,提高锂离子电池的动力学性能,提高倍率性能,改善析锂,但是损失锂离子电池的能量密度;二是使用腈类或酯类改性的负极粘结剂,改善析锂,但是会增大锂离子电池的循环膨胀;三是增大电解质中低粘度溶剂的比例,改善低温析锂,但往往会降低电解质的电导率,恶化常温析锂现象,且低粘度的溶剂一般沸点较低,还会恶化锂离子电池的高温存储性能。
因此,虽然以上几种手段能够不同程度地改善析锂,但是同时也会带来一些缺陷,并不完全令人满意。
发明内容
本申请在不损失锂离子电池的能量密度,不影响锂离子电池的循环寿命和引起循环膨胀的情况下,大幅降低锂离子电池的直流电阻和界面上的电荷转移电阻,避免了锂离子电池在循环充放电过程中的析锂现象,为后续继续提高充放电倍率提供支持。
本申请的实施例提供了一种负极极片,包括:负极集流体;负极活性物质层,设置在所述负极集流体上;其中,所述负极活性物质层包括负极活性物质和分散剂,所述分散剂包括羧甲基纤维素锂,所述负极活性物质和所述分散剂的质量比≥18.74。
在上述负极极片中所述分散剂包括羧甲基纤维素锂和羧甲基纤维素钠的混合物。
在上述负极极片中,其中,所述分散剂的取代度范围为0.6-1.3。
在上述负极极片中,其中,所述负极活性物质包括人造石墨、天然石墨、碳化硅、中间相碳微球、硅及其合金中的一种或几种的组合。
在上述负极极片中,其中,所述负极活性物质层还包括粘结剂,所述粘结剂选自聚偏氟乙烯、偏氟乙烯-六氟丙烯的共聚物、苯乙烯-丙烯酸酯共聚物、苯乙烯-丁二烯共聚物、聚酰胺、聚丙烯腈、聚丙烯酸酯、聚丙烯酸、聚丙烯酸盐、羧甲基纤维素纳、聚乙烯呲咯烷酮、聚乙烯醚、聚甲基丙烯酸甲酯、聚四氟乙烯和聚六氟丙烯中的一种或几种的组合
在上述负极极片中,其中,所述负极活性物质层还包括导电剂,所述导电剂包括导电炭黑、片层石墨、碳纳米管、石墨烯中的一种或几种的组合。
在上述负极极片中,其中,所述负极集流体包括铜箔、铝箔、镍箔、碳基集流体中的一种或几种的组合。
本申请的实施例还提供了包括上述负极极片的锂离子电池。
在上述锂离子电池中,其中,所述正极极片包括正极活性物质,所述正极活性物质包括钴酸锂、锰酸锂、镍锰酸锂、镍钴锰酸锂、磷酸铁锂、镍钴铝酸锂、镍钴酸锂、镍酸锂中的一种或几种的组合。
在上述锂离子电池中,其中,所述电解质包括锂盐和溶剂,所述锂盐选自六氟磷酸锂(LiPF6)、二氟磷酸锂(LiPO2F2)、四氟硼酸锂(LiBF4)、六氟砷酸锂、高氯酸锂、二草酸硼酸锂(LiBOB)、二氟草酸硼酸锂(LiDFOB)、双氟磺酰亚胺锂(LiFSI)、双三氟甲烷磺酰亚胺锂(LiTFSI)中的一种或几种的组合;所述溶剂包括选自碳酸乙烯酯、碳酸丙烯酯、碳酸丁烯酯、碳酸甲乙酯、碳酸二甲酯、碳酸二乙酯、碳酸二丙酯、碳酸甲丙酯、碳酸乙丙酯、1,4-丁内酯、丙酸甲酯、丁酸甲酯、乙酸乙酯、丙酸乙酯、丁酸乙酯中的一种或几种的组合。
本申请中通过使负极活性物质层中的负极活性物质和分散剂的质量比≥18.74,分散剂选用羧甲基纤维素锂、或羧甲基纤维素锂与羧甲基纤维素钠的混合物,在不损失锂离子电池的能量密度,不影响锂离子电池的循环寿命和引起循环膨胀的情况下,大幅降低锂离子电池的直流电阻和界面上的电荷转移电阻,避免了锂离子电池在循环充放电过程中的析锂现象。
附图说明
图1示出了实施例12和17的锂离子电池的负极在0℃时的电化学阻抗谱(EIS)曲线。
具体实施方式
下面的实施例可以使本领域技术人员更全面地理解本申请,但不以任何方式限制本申请。
锂离子电池的负极极片包括负极集流体和设置于负极集流体上的负极活性物质层。将负极活性物质层的浆料涂覆在负极集流体上烘干即可制成负极极片。负极集流体可以为铜箔、铝箔、镍箔、碳基集流体中的一种或几种的组合。负极活性物质层可以包括负极活性物质和分散剂。负极活性物质可以包括人造石墨、天然石墨、碳化硅、中间相碳微球中的一种或几种的组合。分散剂可以包括羧甲基纤维素锂、羧甲基纤维素锂和羧甲基纤维素钠的混合物中的一种或几种的组合,其中,羧甲基纤维素钠和羧甲基纤维素锂的取代度范围可以为0.6~1.3。平均每个失水葡萄糖单元上被反应试剂取代的羟基数目,称为取代度。取代度过高或过低都不利于CMC(羧甲基纤维素)在水中的溶解,另外,取代度较低时,分散剂在干燥过程中在石墨表面收缩不明显,改善动力学程度不明显。改善锂离子电池的负极动力学性能主要包括降低锂离子电池的直流电阻和电荷转移电阻,以及改善锂离子电池在快速充电及低温充电时的负极析锂。为了改善锂离子电池的负极动力学性能,将负极活性物质和分散剂的质量比(K)设置为≥18.74。在负极极片烘干过程中,分散剂在负极活性物质表面包覆成膜,当负极活性物质的含量相对于分散剂的含量增大时,分散剂对负极活性物质表面的包覆减小,大大增加了锂离子的传输及嵌入通道,从而降低了析锂风险。分散剂占负极活性物质层的质量比可以为0.5%~5%,如果分散剂的用量太高,将会增加对负极活性物质颗粒的覆盖,造成锂离子电池的负极动力学性能的下降,而分散剂的用量过少,将会导致分散作用不足,影响负极活性物质层浆料的稳定性。
另外,作为分散剂,羧甲基纤维素锂对锂离子电池的负极动力学性能的改善高于羧甲基纤维素钠。一方面是由于羧甲基纤维素锂表面的锂与电解质中锂离子的性质接近,可以在羧甲基纤维素锂的表面形成锂离子的迁移路径,减少了电解质中锂离子嵌入锂离子电池的负极的阻碍;另一方面,由于制备工艺不同,羧甲基纤维素锂的分子量较羧甲基纤维素钠的分子量更大,且分子链上锂的取代不均匀,导致羧甲基纤维素锂在负极活性物质颗粒表面的覆盖低于羧甲基纤维素钠,增加了电解质中锂离子嵌入锂离子电池的负极的面积。这两方面都有利于提高锂离子电池的负极的动力学性能,尤其是低温动力学性能。
另外,负极活性物质层还可以包括粘结剂,粘结剂包括聚偏氟乙烯、偏氟乙烯-六氟丙烯的共聚物、苯乙烯-丙烯酸酯共聚物、苯乙烯-丁二烯共聚物、聚酰胺、聚丙烯腈、聚丙烯酸酯、聚丙烯酸、聚丙烯酸盐、羧甲基纤维素纳、聚乙烯呲咯烷酮、聚乙烯醚、聚甲基丙烯酸甲酯、聚四氟乙烯和聚六氟丙烯中的一种或几种的组合。粘结剂占负极活性物质层的质量比可以为1%~7%,如果粘结剂的含量太高,则会影响锂离子电池的能量密度,如果粘结剂的含量太少,则会降低负极活性物质层的结构的稳定性。
此外,负极活性物质层还可以包括导电剂,导电剂用于增强负极活性物质层的导电性能。导电剂可以包括导电炭黑、片层石墨、碳纳米管、石墨烯中的一种或几种的组合。
本申请的实施例还提供了包括上述负极极片的锂离子电池。该锂离子电池包括正极极片、负极极片、隔离膜以及电解质等。
正极极片包括正极集流体和涂覆在正极集流体上的正极活性物质层,正极活性物质层包括正极活性物质、导电剂和粘结剂。正极集流体可以采用Al箔,同样,也可以采用本领域常用的其他正极集流体。导电剂可以包括导电炭黑、片层石墨、石墨烯、碳纳米管中的一种或几种的组合。粘结剂包括聚偏氟乙烯、偏氟乙烯-六氟丙烯的共聚物、苯乙烯-丙烯酸酯共聚物、苯乙烯-丁二烯共聚物、聚酰胺、聚丙烯腈、聚丙烯酸酯、聚丙烯酸、聚丙烯酸盐、羧甲基纤维素纳、聚醋酸乙烯酯、聚乙烯呲咯烷酮、聚乙烯醚、聚甲基丙烯酸甲酯、聚四氟乙烯和聚六氟丙烯中的一种或几种的组合。正极活性物质包括但不限于钴酸锂、镍酸锂、锰酸锂、镍锰酸锂、镍钴酸锂、磷酸铁锂、镍钴铝酸锂和镍钴锰酸锂中的一种或几种的组合,以上正极活性物质包括现有技术中经过掺杂或包覆处理的正极活性物质。
电解质
电解质包括锂盐和非水溶剂。
锂盐包括选自LiPF6、LiBF4、LiAsF6、LiClO4、LiB(C6H5)4、LiCH3SO3、LiCF3SO3、LiN(SO2CF3)2、LiC(SO2CF3)3、LiAlCl4、LiSiF6、LiCl、LiBOB、LiBr和二氟硼酸锂中的一种或几种的组合。例如,锂盐选用LiPF6,因为它可以给出高的离子导电率并改善循环特性。
非水溶剂可为碳酸酯化合物、基于酯的化合物、基于醚的化合物、基于酮的化合物、基于醇的化合物、非质子溶剂中的一种或几种的组合。
碳酸酯化合物可为链状碳酸酯化合物、环状碳酸酯化合物、氟代碳酸酯化合物中的一种或几种的组合。
链状碳酸酯化合物的实例为碳酸二乙酯(DEC)、碳酸二甲酯(DMC)、碳酸二丙酯(DPC)、碳酸甲丙酯(MPC)、碳酸乙丙酯(EPC)、碳酸甲乙酯(MEC)、及其组合。所述环状碳酸酯化合物的实例为碳酸亚乙酯(EC)、碳酸亚丙酯(PC)、碳酸亚丁酯(BC)、碳酸乙烯基亚乙酯(VEC)、及其组合。所述氟代碳酸酯化合物的实例为碳酸氟代亚乙酯(FEC)、碳酸1,2-二氟亚乙酯、碳酸1,1-二氟亚乙酯、碳酸1,1,2-三氟亚乙酯、碳酸1,1,2,2-四氟亚乙酯、碳酸1-氟-2-甲基亚乙酯、碳酸1-氟-1-甲基亚乙酯、碳酸1,2-二氟-1-甲基亚乙酯、碳酸1,1,2-三氟-2-甲基亚乙酯、碳酸三氟甲基亚乙酯中的一种或几种的组合。
基于酯的化合物的实例为乙酸甲酯、乙酸乙酯、乙酸正丙酯、乙酸叔丁酯、丙酸甲酯、丙酸乙酯、γ-丁内酯、癸内酯、戊内酯、甲瓦龙酸内酯、己内酯、甲酸甲酯中的一种或几种的组合。
基于醚的化合物的实例为二丁醚、四甘醇二甲醚、二甘醇二甲醚、
1,2-二甲氧基乙烷、1,2-二乙氧基乙烷、乙氧基甲氧基乙烷、2-甲基四氢呋喃、四氢呋喃中的一种或几种的组合。
基于酮的化合物的实例为环己酮。
基于醇的化合物的实例为乙醇和异丙醇。
非质子溶剂的实例为二甲亚砜、1,2-二氧戊环、环丁砜、甲基环丁砜、1,3-二甲基-2-咪唑烷酮、N-甲基-2-吡咯烷酮、甲酰胺、二甲基甲酰胺、乙腈、硝基甲烷、磷酸三甲酯、磷酸三乙酯、磷酸三辛酯、和磷酸酯中的一种或几种的组合。
隔离膜
隔离膜包括选自聚乙烯、聚丙烯、聚对苯二甲酸乙二醇酯、聚酰亚胺和芳纶中的一种或几种的组合。例如,聚乙烯包括选自高密度聚乙烯、低密度聚乙烯和超高分子量聚乙烯中的一种或几种的组合。尤其是聚乙烯和聚丙烯,它们对防止短路具有良好的作用,并可以通过关断效应改善电池的稳定性。
隔离膜表面还可包括多孔层,多孔层设置在隔离膜的至少一个表面上,多孔层包括无机颗粒和粘结剂,无机颗粒选自氧化铝(Al2O3)、氧化硅(SiO2)、氧化镁(MgO)、氧化钛(TiO2)、二氧化铪(HfO2)、氧化锡(SnO2)、二氧化铈(CeO2)、氧化镍(NiO)、氧化锌(ZnO)、氧化钙(CaO)、氧化锆(ZrO2)、氧化钇(Y2O3)、碳化硅(SiC)、勃姆石、氢氧化铝、氢氧化镁、氢氧化钙和硫酸钡中的一种或几种的组合。粘结剂选自聚偏氟乙烯、偏氟乙烯-六氟丙烯的共聚物、聚酰胺、聚丙烯腈、聚丙烯酸酯、聚丙烯酸、聚丙烯酸盐、羧甲基纤维素纳、聚乙烯呲咯烷酮、聚乙烯醚、聚甲基丙烯酸甲酯、聚四氟乙烯和聚六氟丙烯中的一种或几种的组合。
隔离膜表面的多孔层可以提升隔离膜的耐热性能、抗氧化性能和电解质浸润性能,增强隔离膜与极片之间的粘接性。
将正极极片、隔离膜、负极极片按顺序卷绕或堆叠成裸电芯,之后装入例如铝塑膜中,注入电解质,化成、封装,即制成锂离子电池。然后,对制备的锂离子电池进行性能测试。
本领域的技术人员将理解,以上描述的锂离子电池的制备方法仅是实施例。在不背离本申请公开的内容的基础上,可以采用本领域常用的其他方法。
本申请的负极极片可用于不同结构的锂离子电池中,实施例中以卷绕型锂离子电池作为实例,但是本申请的负极极片可以应用于叠片结构、多极耳结构等的锂离子电池,所有这些均包含在本申请的范围内。
本申请的负极极片可用于不同类型的锂离子电池中,实施例中以软包型锂离子电池作为实例,但是本申请的负极极片可以应用于方形壳电池、圆柱形电池等其他锂离子电池,所有这些均包含在本申请的范围内。
下面列举了一些具体实施例和对比例以更好地对本申请进行说明。
对比例1
采用铝箔作为正极集流体,在铝箔表面均匀的涂布一层正极活性物质层浆料,浆料的组成为97.8wt%LiCoO2(LCO)、0.8wt%聚偏氟乙烯(PVDF)和1.4wt%导电炭黑,并随后进行干燥冷压,制备得到正极极片。其中,涂层的厚度为63μm。
采用铜箔作为负极集流体,在铜箔表面均匀的涂布一层负极活性物质层浆料,浆料组成为91wt%人造石墨、5wt%羧甲基纤维素钠以及4.0wt%丁苯橡胶的组合,并随后进行干燥冷压,制备得到负极极片。
正极极片和负极极片经分条后进行卷绕,正极极片和负极极片之间以PE隔离膜进行分隔,从而制备得到卷绕裸电芯。裸电芯经顶侧封、喷码、真空干燥、注入电解质(EC+PC+DEC)、高温静置后进行化成及容量,即可得到成品锂离子电池。
对比例2
与对比例1的制备方法一致,不同的是对比例2中的负极活性物质层浆料的组成为91wt%中间相碳微球、5wt%羧甲基纤维素钠以及4.0wt%丁苯橡胶的组合。
对比例3
与对比例1的制备方法一致,不同的是对比例3中的负极活性物质层浆料的组成为91wt%天然石墨、5wt%羧甲基纤维素钠以及4.0wt%丁苯橡胶的组合。
对比例4
与对比例1的制备方法一致,不同的是对比例4中的负极活性物质层浆料的组成为71wt%人造石墨、20%碳化硅、5wt%羧甲基纤维素锂、3wt%丁苯橡胶以及1%导电炭黑的组合。
对比例5
与对比例1的制备方法一致,不同的是对比例5中的负极活性物质层浆料的组成为91wt%碳化硅、5wt%羧甲基纤维素锂、3wt%丁苯橡胶以及1%导电炭黑的组合。
实施例1
与对比例1的制备方法一致,不同的是实施例1中的负极活性物质层浆料的组成为98.2wt%人造石墨、1.3wt%丁苯橡胶以及0.5wt%羧甲基纤维素锂的组合。
实施例2
与对比例1的制备方法一致,不同的是实施例2中的负极活性物质层浆料的组成为98.1wt%人造石墨、1.3wt%丁苯橡胶以及0.6wt%羧甲基纤维素锂的组合。
实施例3
与对比例1的制备方法一致,不同的是实施例3中的负极活性物质层浆料的组成为97.9wt%人造石墨、1.3wt%丁苯橡胶以及0.8wt%羧甲基纤维素锂的组合。
实施例4
与对比例1的制备方法一致,不同的是实施例4中的负极活性物质层浆料的组成为98wt%人造石墨、1wt%丁苯橡胶以及1wt%羧甲基纤维素锂的组合。
实施例5
与对比例1的制备方法一致,不同的是实施例5中的负极活性物质层浆料的组成为97wt%人造石墨、2wt%丁苯橡胶以及1wt%羧甲基纤维素锂的组合。
实施例6
与对比例1的制备方法一致,不同的是实施例6中的负极活性物质层浆料的组成为97.5wt%人造石墨、1.3wt%丁苯橡胶以及1.2wt%羧甲基纤维素锂的组合。
实施例7
与对比例1的制备方法一致,不同的是实施例7中的负极活性物质层浆料的组成为97.2wt%人造石墨、1.3wt%丁苯橡胶以及1.5wt%羧甲基纤维素锂的组合。
实施例8
与对比例1的制备方法一致,不同的是实施例8中的负极活性物质层浆料的组成为96.7wt%人造石墨、1.3wt%丁苯橡胶以及2wt%羧甲基纤维素锂的组合。
实施例9
与对比例1的制备方法一致,不同的是实施例9中的负极活性物质层浆料的组成为94wt%人造石墨、4wt%丁苯橡胶以及2wt%羧甲基纤维素锂的组合。
实施例10
与对比例1的制备方法一致,不同的是实施例10中的负极活性物质层浆料的组成为95.7wt%人造石墨、1.3wt%丁苯橡胶以及3wt%羧甲基纤维素锂的组合。
实施例11
与对比例1的制备方法一致,不同的是实施例11中的负极活性物质层浆料的组成为95wt%人造石墨、2wt%丁苯橡胶以及3wt%羧甲基纤维素锂的组合。
实施例12
与对比例1的制备方法一致,不同的是实施例12中的负极活性物质层浆料的组成为93wt%人造石墨、4wt%丁苯橡胶以及3wt%羧甲基纤维素锂的组合。
实施例13
与对比例1的制备方法一致,不同的是实施例13中的负极活性物质层浆料的组成为90wt%人造石墨、7wt%丁苯橡胶以及3wt%羧甲基纤维素锂的组合。
实施例14
与对比例1的制备方法一致,不同的是实施例14中的负极活性物质层浆料的组成为94.7wt%人造石墨、1.3wt%丁苯橡胶以及4wt%羧甲基纤维素锂的组合。
实施例15
与对比例1的制备方法一致,不同的是实施例15中的负极活性物质层浆料的组成为92wt%人造石墨、2wt%丁苯橡胶、4wt%羧甲基纤维素锂以及2wt%导电炭黑的组合。
实施例16
与对比例1的制备方法一致,不同的是实施例16中的负极活性物质层浆料的组成为93.7wt%人造石墨、1.3wt%丁苯橡胶以及5wt%羧甲基纤维素锂的组合。
实施例17
与对比例1的制备方法一致,不同的是实施例17中的负极活性物质层浆料的组成为93wt%人造石墨、4wt%丁苯橡胶以及3wt%羧甲基纤维素钠的组合。
实施例18
与对比例1的制备方法一致,不同的是实施例18中的负极活性物质层浆料的组成为93wt%人造石墨、4wt%丁苯橡胶、2wt%羧甲基纤维素锂以及1wt%羧甲基纤维素钠的组合。
实施例19
与对比例1的制备方法一致,不同的是实施例19中的负极活性物质层浆料的组成为93wt%人造石墨、4wt%苯丙橡胶以及3wt%羧甲基纤维素锂的组合。
实施例20
与对比例1的制备方法一致,不同的是实施例20中的负极活性物质层浆料的组成为93wt%人造石墨、4wt%苯丙烯酰胺以及3wt%羧甲基纤维素锂的组合。
实施例21
与对比例1的制备方法一致,不同的是实施例21中的负极活性物质层浆料的组成为93wt%人造石墨、4wt%聚丙烯酰胺以及3wt%羧甲基纤维素锂的组合。
实施例22
与对比例1的制备方法一致,不同的是实施例22中的负极活性物质层浆料的组成为93wt%人造石墨、4wt%聚丙烯酸以及3wt%羧甲基纤维素锂的组合。
实施例23
与对比例1的制备方法一致,不同的是实施例23中的负极活性物质层浆料的组成为93wt%人造石墨、4wt%聚丙烯腈以及3wt%羧甲基纤维素锂的组合。
实施例24
与对比例1的制备方法一致,不同的是实施例24中的负极活性物质层浆料的组成为93wt%人造石墨、3wt%丁苯橡胶、3wt%羧甲基纤维素锂以及1wt%导电炭黑的组合。
实施例25
与对比例1的制备方法一致,不同的是实施例25中的负极活性物质层浆料的组成为93wt%人造石墨、3wt%丁苯橡胶、3wt%羧甲基纤维素锂以及1wt%片层石墨的组合。
实施例26
与对比例1的制备方法一致,不同的是实施例26中的负极活性物质层浆料的组成为93wt%人造石墨、3wt%丁苯橡胶、3wt%羧甲基纤维素锂以及1wt%碳纳米管的组合。
实施例27
与对比例1的制备方法一致,不同的是实施例27中的负极活性物质层浆料的组成为93wt%人造石墨、3wt%丁苯橡胶、3wt%羧甲基纤维素锂以及1wt%石墨烯的组合。
实施例28
与对比例1的制备方法一致,不同的是实施例28中的负极活性物质层浆料的组成为93wt%中间相碳微球、4wt%丁苯橡胶以及3wt%羧甲基纤维素锂的组合。
实施例29
与对比例1的制备方法一致,不同的是实施例29中的负极活性物质层浆料的组成为93wt%天然石墨、4wt%丁苯橡胶以及3wt%羧甲基纤维素锂的组合。
实施例30
与对比例1的制备方法一致,不同的是实施例30中的负极活性物质层浆料的组成为73wt%人造石墨、20wt%碳化硅、3wt%丁苯橡胶、3wt%羧甲基纤维素锂以及1wt%导电炭黑的组合。
实施例31
与对比例1的制备方法一致,不同的是实施例31中的负极活性物质层浆料的组成为93wt%碳化硅、3wt%丁苯橡胶、3wt%羧甲基纤维素锂以及1wt%导电炭黑的组合。
实施例32
与对比例1的制备方法一致,不同的是实施例32中的负极活性物质层浆料的组成为93wt%人造石墨、4wt%丁苯橡胶以及3wt%羧甲基纤维素锂的组合。正极活性物质层浆料的组成为97.8wt%锰酸锂、0.8wt%聚偏氟乙烯(PVDF)和1.4wt%导电炭黑。
实施例33
与对比例1的制备方法一致,不同的是实施例33中的负极活性物质层浆料的组成为93wt%人造石墨、4wt%丁苯橡胶以及3wt%羧甲基纤维素锂的组合。正极活性物质层浆料的组成为97.8wt%镍锰酸锂、0.8wt%聚偏氟乙烯(PVDF)和1.4wt%导电炭黑。
实施例34
与对比例1的制备方法一致,不同的是实施例34中的负极活性物质层浆料的组成为93wt%人造石墨、4wt%丁苯橡胶以及3wt%羧甲基纤维素锂的组合。正极活性物质层浆料的组成为97.8wt%镍钴锰酸锂、0.8wt%聚偏氟乙烯(PVDF)和1.4wt%导电炭黑。
实施例35
与对比例1的制备方法一致,不同的是实施例35中的负极活性物质层浆料的组成为93wt%人造石墨、4wt%丁苯橡胶以及3wt%羧甲基纤维素锂的组合。电解质采用EC+PC+DEC+EP。
实施例36
与对比例1的制备方法一致,不同的是实施例36中的负极活性物质层浆料的组成为93wt%人造石墨、4wt%丁苯橡胶以及3wt%羧甲基纤维素锂的组合。电解质采用EC+PC+FEC。
实施例37
与对比例1的制备方法一致,不同的是实施例37中的负极活性物质层浆料的组成为93wt%人造石墨、4wt%丁苯橡胶以及3wt%羧甲基纤维素锂的组合。电解质采用EC+PC。
实施例38
与对比例1的制备方法一致,不同的是实施例38中的负极活性物质层浆料的组成为93wt%人造石墨、4wt%丁苯橡胶以及3wt%羧甲基纤维素锂的组合。电解质采用EC+PC+VC。
实施例39
与对比例1的制备方法一致,不同的是实施例39中的负极活性物质层浆料的组成为93wt%人造石墨、4wt%丁苯橡胶以及3wt%羧甲基纤维素锂的组合。电解质采用DMC+EC。
实施例40
与对比例1的制备方法一致,不同的是实施例40中的负极活性物质层浆料的组成为93wt%人造石墨、4wt%丁苯橡胶以及3wt%羧甲基纤维素锂的组合。电解质采用EMC+DEC。
接下来对制备的锂离子电池进行相应的性能的测试,测试方法和条件如下:
1)采用电化学阻抗谱(EIS)测试电荷转移电阻Rct,在电芯的正负极之间植入镀锂铜片,构成三电极体系,使用CHI660电化学工作站,在105-10-2Hz条件下测量电芯负极的EIS曲线,测试温度为25℃。
2)采用放电法测量直流电阻DCR,对3.85V的电芯,进行0.1C放电(电流为I1)10s记录电压V1,然后进行1C放电(电流为I2)0.2s记录电压V2,DCR=(V1-V2)/(I2-I1)。
3)析锂测试,电芯使用1.5C充放电10个循环,测试温度为12℃,拆解电芯,观察负极析锂情况,观测极片表面有灰白色锂枝晶即表示析锂,极片表面呈金黄色表示不析锂。
各个实施例以及对比例的实验参数和测量结果如下表1所示。
表1
通过比较实施例1-40与对比例1-5可知,在负极活性物质和分散剂的质量比(K)为18.2时,锂离子电池的直流电阻和电荷转移电阻均较高,并且出现析锂现象。当K≥18.74时,锂离子电池的直流电阻和电荷转移电阻显著减小,并且不出现析锂现象。
通过比较实施例1-16可知,随着负极活性物质和分散剂的质量比(K)的增大,锂离子电池的直流电阻和电荷转移电阻呈现减小的趋势。
通过比较实施例17、18和12可知,当分散剂全部为羧甲基纤维素锂时(实施例12),锂离子电池的直流电阻和电荷转移电阻的改善优于分散剂为羧甲基纤维素钠和羧甲基纤维素锂的混合物的情况(实施例18)。此外,当分散剂为羧甲基纤维素钠和羧甲基纤维素锂的混合物时,锂离子电池的直流电阻和电荷转移电阻的改善优于分散剂全部为羧甲基纤维素钠的情况(实施例17)。如果分散剂为羧甲基纤维素钠和羧甲基纤维素锂的混合物,随着羧甲基纤维素钠所占比例的增加,直流电阻和电荷转移电阻的改善效果相应地降低。图1示出了实施例12和17的锂离子电池的负极在0℃时的电化学阻抗谱(EIS)曲线。如图1所示,当负极活性物质层中的分散剂为羧甲基纤维素锂时,与含同样量的羧甲基纤维素钠相比,其阻抗值明显较小,表明锂离子进入负极的阻碍较小,锂离子电池的动力学性能也更好。
通过比较实施例19-23和12可知,粘结剂的种类的不同并不显著影响锂离子电池的直流电阻和电荷转移电阻的改善程度。
通过比较实施例24-27可知,负极活性物质层中导电剂的添加和种类也未显著影响锂离子电池的直流电阻和电荷转移电阻的改善程度。
通过比较实施例28-31可知,负极活性物质的种类的不同未显著影响锂离子电池的直流电阻和电荷转移电阻的改善程度。
通过比较实施例32-34和12可知,正极活性物质的不同未显著影响锂离子电池的直流电阻和电荷转移电阻的改善程度。
通过比较实施例35-40和12可知,电解质的不同未显著影响锂离子电池的直流电阻和电荷转移电阻的改善程度。
Claims (10)
1.一种负极极片,包括:
负极集流体;
负极活性物质层,设置在所述负极集流体上;
其中,所述负极活性物质层包括负极活性物质和分散剂,所述分散剂包括羧甲基纤维素锂,所述负极活性物质和所述分散剂的质量比≥18.74。
2.根据权利要求1所述的负极极片,其中,所述分散剂包括羧甲基纤维素锂和羧甲基纤维素钠的混合物。
3.根据权利要求1所示的负极极片,其中,所述分散剂的取代度范围为0.6-1.3。
4.根据权利要求1所述的负极极片,其中,所述负极活性物质包括人造石墨、天然石墨、碳化硅、中间相碳微球、硅及其合金中的一种或几种的组合。
5.根据权利要求1所述的负极极片,其中,所述负极活性物质层还包括粘结剂,所述粘结剂选自聚偏氟乙烯、偏氟乙烯-六氟丙烯的共聚物、苯乙烯-丙烯酸酯共聚物、苯乙烯-丁二烯共聚物、聚酰胺、聚丙烯腈、聚丙烯酸酯、聚丙烯酸、聚丙烯酸盐、羧甲基纤维素纳、聚乙烯呲咯烷酮、聚乙烯醚、聚甲基丙烯酸甲酯、聚四氟乙烯和聚六氟丙烯中的一种或几种的组合。
6.根据权利要求1所述的负极极片,其中,所述负极活性物质层还包括导电剂,所述导电剂包括导电炭、导电炭黑、片层石墨、碳纤维、碳纳米管、石墨烯中的一种或几种的组合。
7.根据权利要求1所述的负极极片,其中,所述负极集流体包括铜箔、铝箔、镍箔、碳基集流体中的一种或几种的组合。
8.一种锂离子电池,包括正极极片、负极极片和电解质,其中所述负极极片为根据权利要求1至7中任一项所述的负极极片。
9.根据权利要求8所述的锂离子电池,其中,所述正极极片包括正极活性物质,所述正极活性物质包括钴酸锂、锰酸锂、镍锰酸锂、镍钴锰酸锂、磷酸铁锂、镍钴铝酸锂、镍钴酸锂、镍酸锂中的一种或几种的组合。
10.根据权利要求8所述的锂离子电池,其中,所述电解质包括锂盐和溶剂,所述锂盐选自六氟磷酸锂(LiPF6)、二氟磷酸锂(LiPO2F2)、四氟硼酸锂(LiBF4)、六氟砷酸锂、高氯酸锂、二草酸硼酸锂(LiBOB)、二氟草酸硼酸锂(LiDFOB)、双氟磺酰亚胺锂(LiFSI)、双三氟甲烷磺酰亚胺锂(LiTFSI)中的一种或几种的组合;所述溶剂包括选自碳酸乙烯酯、碳酸丙烯酯、碳酸丁烯酯、碳酸甲乙酯、碳酸二甲酯、碳酸二乙酯、碳酸二丙酯、碳酸甲丙酯、碳酸乙丙酯、1,4-丁内酯、丙酸甲酯、丁酸甲酯、乙酸乙酯、丙酸乙酯、丁酸乙酯中的一种或几种的组合。
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