CN109830690A - 集流体以及具有该集流体的极片和锂电池 - Google Patents

集流体以及具有该集流体的极片和锂电池 Download PDF

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杨重科
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Abstract

本发明公开了集流体以及具有该集流体的极片和锂电池，其中，该集流体包括：多孔集流体本体和富锂导电层，所述富锂导电层贯穿所述多孔集流体本体的通孔且形成在所述多孔集流体本体的两侧，所述富锂导电层包括富锂材料、导电剂和粘结剂，所述富锂材料、所述导电剂和所述粘结剂的质量比为(0.1～0.7)：(0.08～0.4)：(0.05～0.5)。该集流体粘结力大、导电性好且活性锂含量高，采用该集流体制备锂电池时，可以显著提高极片中活性物质层的厚度，从而显著提高最终制备得到的锂电池的能量密度和循环寿命。

Description

集流体以及具有该集流体的极片和锂电池
技术领域
本发明属于电化学领域，具体而言，涉及集流体以及具有该集流体的极片和锂电池。
背景技术
目前市场对车载动力型锂离子电池的性能要求越来越高，相关技术人员一直致力于提升和改变锂电池的能量密度、循环寿命和安全问题。在电动汽车领域，锂电池的能量密度影响到汽车的续航里程，循环寿命则会影响到汽车的使用寿命和后续维护，而安全性能成为了高能量密度电池大规模应用于电动汽车的主要障碍。目前，有在集流体表面形成双层涂层，双层涂层由内至外依次为导电浆料涂层和导电聚合物PEDOT:PSS涂层，使用该集流体的锂离子电池发生热冲击、过充、短路失效时，可以为电池提供过热保护，但是在集流体上涂布含碳导电层和导电聚合物涂层牺牲了电池能量密度；此外，还有在锂离子电池负极片上下表面贴附有网状多孔锂金属箔片作为预补锂电池锂源，该方法虽然提升和均衡了负极片/金属锂/电解液三者的接触面积，改善了锂金属负极使用效率，但因为锂金属极其易燃、充电易析晶等因素导致其技术成熟度低、环境要求苛刻、安全防护高等。因此，提升和改变锂电池的综合性能的方法还有待进一步研究。
发明内容
本发明旨在至少在一定程度上解决相关技术中的技术问题之一。为此，本发明的一个目的在于提出集流体以及具有该集流体的极片和锂电池。该集流体粘结力大、导电性好且活性锂含量高，采用该集流体制备锂电池还可以显著提高电池的能量密度和循环寿命。
本发明是基于以下问题和发现提出的：
发明人发现，为了提升锂电池的能量密度，可以开发高镍三元正极材料或增加活性物质涂层厚度，但高镍三元正极材料的循环和安全性能欠佳，而活性物质涂层厚度的增加会使电解液的渗透、锂离子的传输等变差导致电池的倍率性能变差；为了提高锂电池循的环寿命，可以在集流体上涂覆导电层增加极片粘结力或通过补锂或富锂技术来增加锂电池活性锂的含量，但是单纯的在集流体上涂布含碳导电层对提高循环寿命有限，还会牺牲部分能量密度，并且目前补锂技术成熟度低且技术要求苛刻，富锂材料也存在首效偏低、倍率性能差等问题。
为此，根据本发明的第一个方面，本发明提出了一种集流体。根据本发明的实施例，该集流体包括：
多孔集流体本体；
富锂导电层，所述富锂导电层贯穿所述多孔集流体本体的通孔且形成在所述多孔集流体本体的两侧，所述富锂导电层包括富锂材料、导电剂和粘结剂，所述富锂材料、所述导电剂和所述粘结剂的质量比为(0.1～0.7)：(0.08～0.4)：(0.05～0.5)。
根据本发明上述实施例的集流体，富锂导电层贯穿多孔集流体本体的通孔且形成在多孔集流体本体的两侧，不仅可以显著增加富锂导电层的粘结力和导电性，进而能够提高在集流体表面形成的活性物质层的厚度，解决由于活性物质层较厚而导致活性物质层涂布时发生脱模掉粉的问题，从而达到提高电池稳定性和能量密度的效果；而且富锂材料的存在还可以补充活性锂从而提高电池的容量和循环寿命；另外，制备锂电池时，富锂材料多用于活性物质层中，而本申请中通过将富锂材料用于集流体表面的导电层中，并控制富锂导电层中富锂材料、导电剂和粘结剂的配比，不仅可以进一步提高富锂导电层的粘结力，还可以在确保富锂导电层具有较好粘结力的基础上显著降低富锂导电层对电池能量密度降低的影响。由此，本发明上述实施例的集流体不仅粘结力大、导电性好且活性锂含量高，而且采用该集流体制备锂电池时，可以显著提高极片中活性物质层的厚度，从而显著提高最终制备得到的锂电池的能量密度和循环寿命。
另外，根据本发明上述实施例的集流体还可以具有如下附加的技术特征：
在本发明的一些实施例中，所述富锂材料、所述导电剂和所述粘结剂的质量比为(0.35～0.5)：(0.1～0.4)：(0.1～0.4)。
在本发明的一些实施例中，所述富锂材料为选自xLi2MnO3·(1-x)LiMO2、Li1+αNiaMnbCocO2、Li7Ti5O12和Li9Ti5O12中的至少一种，其中，0.05≤x≤0.7，0.01≤α≤0.3，0.3≤a≤0.8，0.05≤b≤0.3，0.05≤c≤0.5，M为选自Ni、Co、Ti、Mg、Fe、Al、V和Sn中至少一种。
在本发明的一些实施例中，所述导电剂为选自导电炭黑、导电石墨、碳纳米管、石墨烯、科琴黑和导电纤维中的至少一种。
在本发明的一些实施例中，所述粘结剂为选自PVDF、SBR和LA133中至少一种。
在本发明的一些实施例中，形成在所述多孔集流体本体两侧的所述富锂导电层的厚度分别独立地为1～30μm。
在本发明的一些实施例中，形成在所述多孔集流体本体两侧的所述富锂导电层的厚度分别独立地为2～10μm。
在本发明的一些实施例中，所述多孔集流体本体为铝箔或铜箔。
在本发明的一些实施例中，所述铝箔的厚度为10～30μm，所述铜箔的厚度为5～10μm。
在本发明的一些实施例中，所述通孔在所述多孔集流体本体上均匀分布，所述多孔集流体本体的造孔率为10～70％。
在本发明的一些实施例中，所述通孔的截面形状为选自圆形、椭圆形、棱形或多边形中的至少一种。
根据本发明的第二个方法，本发明提出了一种锂电池极片，该锂电池极片为正极片和/或负极片。根据本发明的实施例，该锂电池极片包括：上述实施例所述的集流体和活性物质层，所述活性物质层包括形成在所述集流体两侧的密实层和形成在所述密实层表面的疏孔层。
根据本发明上述实施例的锂电池极片，通过在上述导电性好、活性锂含量高且富锂导电层粘结力大的集流体上形成活性物质层，不仅可以显著提高极片活性物质层的厚度和极片的导电性，而且可以解决厚活性物质层涂布时的脱模掉粉问题；并且通过将活性物质层设计为双层结构，即预先在集流体两侧形成孔隙率较低的密实层，再在密实层表面形成孔隙率较高的疏孔层，可以更有利于活性物质的释放，解决由于活性物质层较厚引起电解液渗透性及锂离子的传输等变差从而导致电池容量发挥与倍率性能差问题。由此，该锂电池极片不仅导电性好、活性物质含量高，而且活性物质易于释放，采用该锂电池极片制备锂电池可以显著提高电池的能量密度和循环寿命，并解决由于活性物质层厚度较大引发的电池容量发挥与倍率性能差问题。
在本发明的一些实施例中，所述活性物质层包括活性物质、导电剂和粘结剂，所述密实层和所述疏孔层中所述活性物质、所述导电剂和所述粘结剂的质量比分别独立地为(90～98)：(0.5～5)：(1～6)。
在本发明的一些实施例中，所述密实层的厚度为20～110μm，所述疏孔层的厚度为10～120μm。
在本发明的一些实施例中，位于所述密实层中的所述活性物质比位于所述疏孔层中的所述活性物质的粒径小为3～25μm。
在本发明的一些实施例中，位于所述密实层中的所述活性物质的粒径D50为2～15μm，位于所述疏孔层中的所述活性物质的粒径D50为5～40μm。
在本发明的一些实施例中，所述锂电池极片为正极片，所述活性物质为正极活性物质，位于所述密实层中的正极活性物质与位于所述疏孔层中的正极活性物质分别独立地为选自LiNiaCobMncO2、LiCoO2、LiMn2O4和LiFePO4中的至少一种，其中，0.3≤a≤0.9，0.05≤b≤0.3，0.05≤c≤0.5。
在本发明的一些实施例中，所述锂电池极片为负极片，所述活性物质为负极活性物质，位于所述密实层中的负极活性物质与位于所述疏孔层中的负极活性物质分别独立地为选自天然石墨、人造石墨、Si、SiOx、Si合金和Si碳复合材料中至少一种，其中，x为1或2。
根据本发明的第三个方面，本发明提出了一种制备上述锂电池极片的方法。根据本发明的实施例，该方法包括：
(1)将两种不同粒径的活性物质分别与导电剂、粘结剂和溶剂混合，以便分别得到密实层活性物质浆料和疏孔层活性物质浆料；
(2)将所述密实层活性物质浆料涂布在上述实施例所述的集流体两侧，以便形成所述密实层；
(3)将所述疏孔层活性物质浆料涂布在所述密实层的表面，以便形成所述疏孔层；
(4)对步骤(3)得到的极片进行压实和裁剪，以便得到所需的锂电池极片，
其中，所述锂电池极片为正极片或负极片，所述活性物质为对应的正极活性物质或负极活性物质。
本发明上述实施例的制备锂电池极片的方法不仅可以显著提高锂电池极片活性物质层的厚度和极片的导电性，还可以解决厚活性物质层涂布时的脱模掉粉问题；并且通过预先在集流体两侧形成孔隙率较低的密实层，再在密实层表面形成孔隙率较高的疏孔层，可以更有利于活性物质的释放，解决由于活性物质层较厚引起电解液渗透性及锂离子的传输等变差从而导致电池容量发挥与倍率性能差问题。采用该方法制备得到的锂电池极片不仅导电性好、活性物质含量高，而且活性物质易于释放，将其用于锂电池中，可以显著提高电池的能量密度和循环寿命，并解决由于活性物质层厚度较大引发的电池容量发挥与倍率性能差问题。
在本发明的一些实施例中，步骤(1)中，所述密实层活性物质浆料和所述疏孔层活性物质浆料的粘度分别独立地为4000～15000mPa.s。
根据本发明的第四个方面，本发明提出了一种锂电池。根据本发明的实施例，该锂电池具有上述锂电池极片或采用上述制备方法得到的锂电池极片。该锂电池具有能量密度高、循环寿命长且倍率性高等优点。
本发明的附加方面和优点将在下面的描述中部分给出，部分将从下面的描述中变得明显，或通过本发明的实践了解到。
附图说明
本发明的上述和/或附加的方面和优点从结合下面附图对实施例的描述中将变得明显和容易理解，其中：
图1是根据本发明一个实施例的集流体的结构示意图。
图2是根据本发明一个实施例的多孔集流体本体的结构示意图。
图3是根据本发明一个实施例的锂电池极片的结构示意图。
具体实施方式
下面详细描述本发明的实施例，所述实施例的示例在附图中示出，其中自始至终相同或类似的标号表示相同或类似的元件或具有相同或类似功能的元件。下面通过参考附图描述的实施例是示例性的，旨在用于解释本发明，而不能理解为对本发明的限制。
为此，根据本发明的第一个方面，本发明提出了一种集流体。根据本发明的实施例，如图1-2所示，该集流体包括：多孔集流体本体10和富锂导电层20。其中，富锂导电层20贯穿多孔集流体本体10的通孔11且形成在多孔集流体本体10的两侧，富锂导电层20包括富锂材料21、导电剂和粘结剂，富锂材料、导电剂和粘结剂的质量比为(0.1～0.7)：(0.08～0.4)：(0.05～0.5)。该集流体中，富锂导电层20贯穿多孔集流体本体10的通孔11且形成在多孔集流体本体10的两侧，不仅可以显著增加富锂导电层的粘结力和导电性，进而能够提高在集流体表面形成的活性物质层的厚度，解决由于活性物质层较厚而导致活性物质层涂布时发生脱模掉粉的问题，从而达到提高电池稳定性和能量密度的效果；而且富锂材料的存在还可以补充活性锂从而提高电池的容量和循环寿命；另外，制备锂电池时，富锂材料多用于活性物质层中，而本申请中通过将富锂材料用于集流体表面的导电层中，并控制富锂导电层20中富锂材料21、导电剂和粘结剂的配比，不仅可以进一步提高富锂导电层的粘结力，还可以在确保富锂导电层具有较好粘结力的基础上显著降低富锂导电层对电池能量密度降低的影响。由此，该集流体不仅粘结力大、导电性好且活性锂含量高，而且采用该集流体制备锂电池时，可以显著提高极片中活性物质层的厚度，从而显著提高最终制备得到的锂电池的能量密度和循环寿命。
还可以显著提高电池的能量密度和循环寿命。需要说明的是，本发明中所述的富锂导电层的厚度指的是形成在多孔集流体本体两侧的富锂导电层的厚度。
下面参考图1-2对本发明上述实施例的集流体进行详细描述。
根据本发明的一个具体实施例，发明人发现，以富锂材料为基准，若富锂导电层中富锂材料的含量过少，不能起到骨架作用影响极片粘结力提升，同时活性锂源减少不利于电池能量密度的提升，而若富锂材料的含量过多，对提高电池循环寿命的能力有限；若富锂导电层中导电剂的含量过少，对富锂导电层导电性能的提升能力有限，而若导电剂的含量过多，对提高电池循环寿命的能力有限；若粘结剂的含量过少，富锂导电层的粘结力也较小，不利于提升锂电池极片活性物质层的厚度，影响锂电池的能量密度，而若粘结剂的含量过多，不仅会导致极片电阻增大进而使电池内阻增大，同时还影响活性材料的电性能发挥。本发明中通过控制富锂导电层中富锂材料、导电剂和粘结剂的质量比为(0.1～0.7)：(0.08～0.4)：(0.05～0.5)，不仅可以显著提高富锂导电层的粘结力和导电性，还可以在极片具有较好粘结力的基础上提高极片活性物质层的涂布厚度，此外导电层内的富锂材料可以为电池提供活性锂源，由此可以提高电池的能量密度。优选地，富锂材料、导电剂和粘结剂的质量比可以为(0.35～0.5)：(0.1～0.4)：(0.1～0.4)，由此可以进一步提高富锂导电层的导电性和粘结力，进而将该集流体应用于锂电池中时可以更有利于提升电池的能量密度和循环寿命。
根据本发明的再一个具体实施例，本发明中富锂材料、导电剂和粘结剂的种类并不受特别限制，本领域技术人员可以根据实际需要进行选择。例如，富锂材料可以为选自xLi2MnO3·(1-x)LiMO2、Li1+αNiaMnbCocO2、Li7Ti5O12和Li9Ti5O12中的至少一种，其中，0.05≤x≤0.7，0.01≤α≤0.3，0.3≤a≤0.8，0.05≤b≤0.3，0.05≤c≤0.5，M为选自Ni、Co、Ti、Mg、Fe、Al、V和Sn中至少一种，发明人发现，采用上述富锂材料可以为富锂导电层提供更多的活性锂，从而可以进一步有利于提升电池的容量和循环寿命；导电剂为选自导电炭黑、导电石墨、碳纳米管、石墨烯、科琴黑和导电纤维中的至少一种，上述导电剂不仅具有较好的耐化学腐蚀性，还可以使富锂导电层具有较好的导电性；粘结剂可以为选自PVDF、SBR和LA133中至少一种，由此可以进一步提高富锂导电层的粘结力，进而能够更有利于提高锂电池极片活性物质层的厚度以及电池的能量密度。
根据本发明的又一个具体实施例，通孔11在多孔集流体本体10上均匀分布，当采用集流体制备锂电池极片或锂电池时，可以使富锂导电层具有更高的粘结力。其中，通孔的形状并不受特别限制，本领域技术人员可以根据实际需要进行选择，例如通孔的截面形状可以为选自圆形、椭圆形、棱形或多边形中的至少一种；其中，多边形可以为选自三角形、正方形、五边形、六边形或其它多边形中的至少一种。
根据本发明的又一个具体实施例，多孔集流体本体10的造孔率可以为10～70％，例如可以为10％、16％、22％、28％、34％、40％、46％、52％、58％、64％或70％。发明人发现，若多孔集流体本体的造孔率过低，通过使富锂导电层贯穿通孔来进一步提高富锂导电层粘结性的能力有限，而若造孔率过高，又会影响多孔集流体本体的机械性能，不利于集流体以及电池极片的制备，本发明中通过控制多孔集流体本体10的造孔率为10～70％，不仅可以使多孔集流体本体具有适宜的机械性能，还能降低集流体的重量并显著提高富锂导电层的粘结力，进而有利于使电池更为轻便并显著提高电池的能量密度和循环寿命。优选地，多孔集流体本体10的造孔率可以为25～45％，由此不仅可以使多孔集流体本体具有更适宜的机械性能，还可以显著提高富锂导电层的粘结力，由此可以进一步有利于电池(或极片)的制备，并使制备得到的电池具有较低的质量和较高的能量密度以及循环寿命。进一步地，多孔集流体本体10可以为铝箔或铜箔，其中，铝箔的厚度可以为10～30μm，铜箔的厚度可以为5～10μm，本发明中通过采用平整的铝箔或铜箔并在铝箔或上造孔，不仅有利于控制铝箔和铜箔的厚度和平整度，还可以根据实际需要控制集流体本体的孔隙率，能够实现工业化生产；进一步地，基于上述多孔集流体本体10的造孔率，当铝箔和铜箔分别为上述厚度时，不仅可以进一步确保多孔集流体本体具有适宜的机械性能，还可以显著降低集流体的重量并显著提高富锂导电层的粘结力，进而有利于提高电池的循环寿命和能量密度。
根据本发明的又一个具体实施例，在多孔集流体本体10的通孔11及表面两侧形成富锂导电层20的方式并不受特别限制，本领域技术人员可以根据实际需要进行选择。例如，可以通过涂覆的方式形成富锂导电层20，具体可以为刷涂、浸涂、喷涂或旋涂等方式。
根据本发明的又一个具体实施例，形成在多孔集流体本体10两侧的富锂导电层20的厚度H1分别独立地为1～30μm，例如可以为1μm、3μm、5μm、7μm、9μm、11μm、13μm、15μm、17μm、19μm、21μm、23μm、25μm、27μm、29μm或30μm，优选形成在多孔集流体本体10两侧的富锂导电层的厚度一致，由此可以根据实际需要灵活控制富锂导电层的厚度；进一步地，形成在多孔集流体本体10两侧的富锂导电层20的厚度H1可以分别独立地优选为2～10μm，发明人发现，富锂导电层的厚度增加时可以提高富锂导电层的粘结力，但富锂导电层厚度较大时对继续提高富锂导电层粘结力的效果并不显著，本发明中通过控制进一步控制形成在多孔集流体本体两侧的富锂导电层的厚度H1分别独立地为2～10μm，不仅可以使富锂导电层具有较大的粘结力，进而显著提高极片中活性物质层的厚度，还可以进一步提高原料的利用率并降低集流体的重量，进而进一步有利于电池能量密度的提升。
根据本发明的第二个方法，本发明提出了一种锂电池极片，该锂电池极片为正极片和/或负极片。根据本发明的实施例，如图3所示，该锂电池极片包括：上述实施例所述的集流体和活性物质层30，活性物质层30包括形成在集流体两侧的密实层31和形成在密实层31表面的疏孔层32。发明人发现，若极片中活性物质层的厚度过小，活性物质占整个电池重量的比例较低，电池的能量密度也较低，而若极片中活性物质层的厚度过厚不仅会影响活性物质层与集流体之间的粘结效果，导致活性物质层在涂布时易脱模掉粉，更会因锂离子传输通道的不畅而影响活性物质电性能的发挥，不利于电池的能量密度和循环寿命的提高，本发明中通过在上述导电性好、活性锂含量高且富锂导电层粘结力大的集流体上形成活性物质层30，不仅可以显著提高极片活性物质层的厚度和极片的导电性，而且可以解决厚活性物质层涂布时的脱模掉粉问题；并且通过将活性物质层30设计为双层结构，即预先在集流体两侧形成孔隙率较低的密实层31，再在密实层31表面形成孔隙率较高的疏孔层32，可以更有利于活性物质电性能的发挥，解决由于活性物质层较厚引起电解液渗透性及锂离子的传输等变差从而导致电池容量发挥与倍率性能差问题。由此，该锂电池极片不仅导电性好、活性物质含量高，而且活性物质电性能更易发挥，采用该锂电池极片制备锂电池可以显著提高电池的能量密度和循环寿命，并解决由于活性物质层厚度较大引发的电池容量发挥与倍率性能差问题。需要说明的是，针对上述集流体所描述的特征和效果同样适用于该锂电池极片，此处不再赘述。
根据本发明的一个具体实施例，活性物质层30可以包括活性物质、导电剂和粘结剂，密实层31和疏孔层32中活性物质、导电剂和粘结剂的质量比可以分别独立地为(90～98)：(0.5～5)：(1～6)，发明人发现，活性物质层中，活性物质的含量过少或导电剂及粘结剂的含量过多均不利于电池能量密度的提高，而导电剂及粘结剂的含量过少会导致极片电阻变大、极片粘结力变差脱模掉粉不利于电池循环寿命的提高，本发明中通过控制活性物质层中活性物质、导电剂和粘结剂为上述质量比，不仅可以进一步提高极片中活性物质的含量，进而进一步提高电池的倍率性能和能量密度，还有利于提高电池的循环寿命。
根据本发明的再一个具体实施例，密实层31的厚度为20～110μm，例如可以为20μm、26μm、32μm、38μm、44μm、50μm、56μm、62μm、68μm、74μm、80μm、86μm、92μm、98μm、104μm或110μm，疏孔层32的厚度为10～120μm，例如可以为10μm、18μm、26μm、34μm、40μm、48μm、56μm、64μm、72μm、80μm、88μm、96μm、104μm、112μm或120μm，发明人发现，若活性物质层为单层的密实层时，活性物质层的厚度较大会影响锂离子的传输进而影响活性物质电性能的发挥，而若活性物质层为单层的疏孔层时，会降低极片的压实密度，在一定体积的电池内活性物质的含量会变低进而影响电池的能量密度。本发明中通过采用双层活性物质层结构并控制密实层31的厚度为20～110μm，疏孔层32的厚度为10～120μm，不仅可以提高极片的涂布厚度，还可以进一步解决由于活性物质层较厚引起电解液渗透性及锂离子的传输能力的变差从而导致电池容量发挥与倍率性能差问题，从而达到提高电池的能量密度和循环寿命的目的。
根据本发明的又一个具体实施例，位于密实层中的活性物质与位于疏孔层中的活性物质的粒径差可以为3～25μm，例如可以为3μm、5μm、7μm、9μm、11μm、13μm、15μm、17μm、19μm、21μm、23μm或25μm，发明人发现，若位于密实层中的活性物质与位于疏孔层中的活性物质的粒径差过小，对提高活性物质层涂布厚度和电性能的发挥效果并不显著，而粒径差过大又会造成匀浆和涂布工艺实现的难度，不利于推广使用。本发明中通过控制上述粒径差不仅可以提高极片的涂布厚度，还可以进一步解决由于活性物质层较厚引起电解液渗透性及锂离子的传输能力的变差从而导致电池容量发挥与倍率性能差问题，从而达到提高电池的能量密度和循环寿命的目的。进一步地，位于密实层中的所述活性物质的粒径D50为2～15μm，位于疏孔层中的所述活性物质的粒径D50为5～40μm，例如位于密实层中的所述活性物质的粒径D50可以为2μm、4μm、6μm、8μm、10μm、12μm、14μm或15μm，位于疏孔层中的所述活性物质的粒径D50可以为5μm、8μm、12μm、16μm、19μm、23μm、26μm、30μm、33μm、37μm或40μm，由此不仅可以解决由于活性物质层较厚引起电解液渗透性及锂离子的传输等变差从而导致电池容量发挥与倍率性能差问题，还可以进一步提高电池的能量密度和循环寿命。
根据本发明的又一个具体实施例，锂电池极片为正极片时，活性物质为正极活性物质，位于密实层中的正极活性物质与位于疏孔层中的正极活性物质可以分别独立地为选自LiNiaCobMncO2、LiCoO2、LiMn2O4和LiFePO4中的至少一种，其中，0.3≤a≤0.9，0.05≤b≤0.3，0.05≤c≤0.5，优选地，位于密实层中的正极活性物质与位于疏孔层中的正极活性物质可以不同粒径的同种正极活性物质，由此不仅可以进一步提高锂电池极片的涂布厚度，还有利于提高电池的能量密度和倍率性能。
根据本发明的又一个具体实施例，锂电池极片为负极片时，活性物质为负极活性物质，位于密实层中的负极活性物质与位于疏孔层中的负极活性物质可以分别独立地为选自天然石墨、人造石墨、Si、SiOx、Si合金和Si碳复合材料中至少一种，其中，x为1或2，优选地，位于密实层中的负极活性物质与位于疏孔层中的负极活性物质可以不同粒径的同种负极活性物质，由此不仅可以进一步提高锂电池极片的涂布厚度，还有利于提高电池的能量密度和倍率性能。
根据本发明的第三个方面，本发明提出了一种制备上述锂电池极片的方法。根据本发明的实施例，该方法包括：(1)将两种不同粒径的活性物质分别与导电剂、粘结剂和溶剂混合，以便分别得到密实层活性物质浆料和疏孔层活性物质浆料；(2)将密实层活性物质浆料涂布在上述实施例所述的集流体两侧，以便形成密实层；(3)将疏孔层活性物质浆料涂布在密实层的表面，以便形成疏孔层；(4)对步骤(3)得到的极片进行压实和裁剪，以便得到所需的锂电池极片，其中，锂电池极片为正极片或负极片，活性物质为对应的正极活性物质或负极活性物质。该方法不仅可以显著提高锂电池极片活性物质层的厚度和极片的导电性，还可以解决厚活性物质层涂布时的脱模掉粉问题；并且通过预先在集流体两侧形成孔隙率较低的密实层，再在密实层表面形成孔隙率较高的疏孔层，可以更有利于活性物质的释放，解决由于活性物质层较厚引起电解液渗透性及锂离子的传输等变差从而导致电池容量发挥与倍率性能差问题。采用该方法制备得到的锂电池极片不仅导电性好、活性物质含量高，而且活性物质易于释放，将其用于锂电池中，可以显著提高电池的能量密度和循环寿命，并解决由于活性物质层厚度较大引发的电池容量发挥与倍率性能差问题。
需要说明的是，上述针对锂电池极片所描述的特征和效果同样适用于该制备锂电池极片的方法，此处不再赘述。
根据本发明的一个具体实施例，步骤(1)中，密实层活性物质浆料和疏孔层活性物质浆料的粘度可以分别独立地为4000～15000mPa.s，例如可以为4000mPa.s、5100mPa.s、6200mPa.s、7300mPa.s、8400mPa.s、9500mPa.s、10600mPa.s、12700mPa.s、13800mPa.s、15000mPa.s，由此可以更有利于在集流体表面形成活性物质层并控制活性物质层的厚度。
根据本发明的第四个方面，本发明提出了一种锂电池。根据本发明的实施例，该锂电池具有上述锂电池极片或采用上述制备方法得到的锂电池极片。该锂电池具有能量密度高、循环寿命长且倍率性高等优点。需要说明是，上述针对锂电池极片所描述的特征和效果同样适用于该锂电池，此处不再赘述。
下面将结合实施例对本发明的方案进行解释。本领域技术人员将会理解，下面的实施例仅用于说明本发明，而不应视为限定本发明的范围。实施例中未注明具体技术或条件的，按照本领域内的文献所描述的技术或条件或者按照产品说明书进行。所用试剂或仪器未注明生产厂商者，均为可以通过市购获得的常规产品。
实施例1
(1)集流体
包括多孔集流体本体和贯穿多孔集流体本体通孔且涂覆在多孔集流体本体两侧的富锂导电层，富锂导电层中富锂材料、导电剂和粘结剂的质量比为0.45:0.3:0.25。其中，多孔集流体本体为铝箔，铝箔的厚度为12μm，多孔集流体本体的造孔率为25％，锂材料为0.6Li2MnO3·0.4LiFeO2，导电剂为导电炭黑80份、单壁碳纳米管10份和石墨烯10份，粘结剂为PVDF，富锂导电层的厚度为5μm。
(2)锂电池极片
1)将粒径D50为3μm和8um的LiNi0.5Co0.2Mn0.3O2与导电剂、PVDF和NMP溶液混合，以便分别得到密实层活性物质浆料和疏孔层活性物质浆料，其中，导电剂为导电炭黑SP，密实层中正极活性物质与导电剂、粘结剂和溶剂的质量比为96.5：1.5：2；疏孔层中正极活性物质与导电剂、粘结剂和溶剂的质量比为96.5：1.5：2。
2)将密实层活性物质浆料涂布在(1)中的集流体两侧，干燥以便形成密实层，其中密实层的厚度为80μm；
3)将疏孔层活性物质浆料涂布在密实层的表面，干燥以便形成疏孔层，其中疏孔层的厚度为90μm；
4)对步骤3)得到的极片进行压实和裁剪，以便得到锂电池正极极片。
对比例1
(1)集流体
包括集流体本体和导电涂层，集流体本体为厚度为12μm的铝箔，导电涂层包括导电炭黑80份、单壁碳纳米管10份、石墨烯10份、PVDF 50份，导电涂层的厚度为5μm；
(2)锂电池极片
1)将96.5份的LiNi0.5Co0.2Mn0.3O2与1.5份的导电炭黑SP、2份的PVDF溶于85份的NMP溶液中，以便得到活性物质浆料；
2)活性物质浆料涂布在(1)中的含导电层的集流体两侧，干燥后形成涂膜层，其中涂膜层厚度为110um。
3)对步骤2)得到的极片进行压实和裁剪，以便得到锂电池极片。
评价：
在相同条件下对实施例1和对比例1的集流体的粘结力(180°剥离测试)和锂电池极片的电阻进行测试，测试结果如表1所示，从表1可以看出，采用本发明的技术方案的粘结力更大，且最终制备得到的锂电池极片的电阻更小。其中，实施例1和对比例1的制备条件和测试条件相同。
表1 实施例1和对比例1测试结果
集流体粘结力 极片电阻
实施例1 21～24N/m 0.05～0.15Ω/100μm
对比例1 13～15N/m 0.3～0.5Ω/100μm
实施例2
(1)集流体
包括多孔集流体本体和贯穿多孔集流体本体通孔且涂覆在多孔集流体本体两侧的富锂导电层，富锂导电层中富锂材料、导电剂和粘结剂的质量比为0.45：0.3：0.25。其中，多孔集流体本体为铜箔，铜箔的厚度为8μm，多孔集流体本体的造孔率为45％，富锂材料为0.7Li2MnO3·0.3LiFeO2，导电剂为导电石墨KS-6，粘结剂为PVDF，富锂导电层的厚度为5μm。
(2)锂电池极片
1)将粒径D50为9μm和15um的天然石墨分别与导电剂、SBR和去离子水混合，以便分别得到密实层活性物质浆料和疏孔层活性物质浆料；密实层活性物质浆料中天然石墨与导电剂、粘结剂的质量比为97：1：2；疏孔层活性物质浆料中石墨烯与导电剂、和粘结剂的质量比为97：1：2。
2)将密实层活性物质浆料涂布在(1)中的集流体两侧，以便形成密实层，其中密实层的厚度为50μm；
3)将疏孔层活性物质浆料涂布在密实层的表面，以便形成疏孔层，其中疏孔层的厚度为80μm；
4)对步骤3)得到的极片进行压实和裁剪，以便得到锂电池负极极片。
实施例3
(1)集流体
包括多孔集流体本体和贯穿多孔集流体本体通孔且涂覆在多孔集流体本体两侧的富锂导电层，富锂导电层中富锂材料、导电剂和粘结剂的质量比为0.1：0.4：0.5。其中，多孔集流体本体为铜箔，铜箔的厚度为10μm，多孔集流体本体的造孔率为70％，富锂材料为Li9Ti5O12，导电剂为导电碳黑SP，粘结剂为PVDF，富锂导电层的厚度为1μm。
(2)锂电池极片
1)将粒径D50为10μm和35um的负极活性物质分别与导电剂、SBR和去离子水混合，以便分别得到密实层活性物质浆料和疏孔层活性物质浆料，其中负极活性物质为Si和Si合金的混合物；密实层活性物质浆料中负极活性物质与导电剂、粘结剂的质量比为92：5：3；疏孔层活性物质浆料中负极活性物质与导电剂、和粘结剂的质量比为92：5：3。
2)将密实层活性物质浆料涂布在(1)中的集流体两侧，以便形成密实层，其中密实层的厚度为20μm；
3)将疏孔层活性物质浆料涂布在密实层的表面，以便形成疏孔层，其中疏孔层的厚度为110μm；
4)对步骤3)得到的极片进行压实和裁剪，以便得到锂电池负极极片。
实施例4
(1)集流体
包括多孔集流体本体和贯穿多孔集流体本体通孔且涂覆在多孔集流体本体两侧的富锂导电层，富锂导电层中富锂材料、导电剂和粘结剂的质量比为0.7：0.08：0.22。其中，多孔集流体本体为铜箔，铜箔的厚度为5μm，多孔集流体本体的造孔率为10％，富锂材料为Li7Ti5O12导电剂为导电碳黑SP，粘结剂为PVDF，富锂导电层的厚度为30μm。
(2)锂电池极片
1)将粒径D50为5μm和20um的负极活性物质分别与导电剂、SBR和去离子水混合，以便分别得到密实层活性物质浆料和疏孔层活性物质浆料，其中负极活性物质为Si和Si合金的混合物；密实层活性物质浆料中负极活性物质与导电剂、粘结剂的质量比为94：3：3；疏孔层活性物质浆料中负极活性物质与导电剂、和粘结剂的质量比为94：3：3。
2)将密实层活性物质浆料涂布在(1)中的集流体两侧，以便形成密实层，其中密实层的厚度为110μm；
3)将疏孔层活性物质浆料涂布在密实层的表面，以便形成疏孔层，其中疏孔层的厚度为10μm；
4)对步骤3)得到的极片进行压实和裁剪，以便得到锂电池负极极片。
实施例5
(1)集流体
包括多孔集流体本体和贯穿多孔集流体本体通孔且涂覆在多孔集流体本体两侧的富锂导电层，富锂导电层中富锂材料、导电剂和粘结剂的质量比为0.7：0.08：0.22。其中，多孔集流体本体为铝箔，铝箔的厚度为30μm，多孔集流体本体的造孔率为70％，富锂材料为Li9Ti5O12，导电剂为科琴黑和导电碳黑SP，粘结剂为PVDF，富锂导电层的厚度为1μm。
(2)锂电池极片
1)将粒径为2μm和5um的LiFePO4分别与导电炭黑、PVDF和NMP溶液混合，以便分别得到密实层活性物质浆料和疏孔层活性物质浆料；密实层活性物质浆料中LiFePO4与导电剂、粘结剂的质量比为98：1：1；疏孔层活性物质浆料中LiFePO4与导电剂、粘结剂的质量比为98：1：1。
2)将密实层活性物质浆料涂布在(1)中的集流体两侧，以便形成密实层，其中密实层的厚度为20μm；
3)将疏孔层活性物质浆料涂布在密实层的表面，以便形成疏孔层，其中疏孔层的厚度为120μm；
4)对步骤3)得到的极片进行压实和裁剪，以便得到锂电池正极极片。
实施例6
(1)集流体
包括多孔集流体本体和贯穿多孔集流体本体通孔且涂覆在多孔集流体本体两侧的富锂导电层，富锂导电层中富锂材料、导电剂和粘结剂的质量比为0.1：0.4：0.5。其中，多孔集流体本体为铝箔，铝箔的厚度为10μm，多孔集流体本体的造孔率为10％，富锂材料为Li7Ti5O12，导电剂为碳纳米管和石墨烯，粘结剂为PVDF，富锂导电层的厚度为30μm。
(2)锂电池极片
1)将粒径为15μm和25um的LiMn2O4分别与石墨烯、碳纳米管、PVDF和NMP溶液混合，以便分别得到密实层活性物质浆料和疏孔层活性物质浆料；密实层活性物质浆料中LiMn2O4与导电剂、粘结剂的质量比为90：4：6；疏孔层活性物质浆料中LiMn2O4与导电剂、和粘结剂的质量比为90：4：6。
2)将密实层活性物质浆料涂布在(1)中的集流体两侧，以便形成密实层，其中密实层的厚度为110μm；
3)将疏孔层活性物质浆料涂布在密实层的表面，以便形成疏孔层，其中疏孔层的厚度为10μm；
4)对步骤3)得到的极片进行压实和裁剪，以便得到锂电池正极极片。
实施例7
(1)集流体
包括多孔集流体本体和贯穿多孔集流体本体通孔且涂覆在多孔集流体本体两侧的富锂导电层，富锂导电层中富锂材料、导电剂和粘结剂的质量比为0.5：0.2：0.3。其中，多孔集流体本体为铝箔，铝箔的厚度为13μm，多孔集流体本体的造孔率为35％，富锂材料为0.7Li2MnO3·0.3LiFeO2，导电剂为导电炭黑SP和碳纳米管，粘结剂为PVDF，富锂导电层的厚度为4μm。
(2)锂电池极片
1)将粒径为8μm和15um的LiNi0.8Co0.1Mn0.1O2分别与导电碳SP、石墨烯、PVDF和NMP溶液混合，以便分别得到密实层活性物质浆料和疏孔层活性物质浆料；密实层活性物质浆料中LiNi0.8Co0.1Mn0.1O2与导电剂、粘结剂的质量比为96.5：2：1.5；疏孔层活性物质浆料中LiNi0.8Co0.1Mn0.1O2与导电剂、粘结剂的质量比为96.5：2：1.5。
2)将密实层活性物质浆料涂布在(1)中的集流体两侧，以便形成密实层，其中密实层的厚度为60μm；
3)将疏孔层活性物质浆料涂布在密实层的表面，以便形成疏孔层，其中疏孔层的厚度为90μm；
4)对步骤3)得到的极片进行压实和裁剪，以便得到锂电池正极极片。
实施例8
(1)集流体
包括多孔集流体本体和贯穿多孔集流体本体通孔且涂覆在多孔集流体本体两侧的富锂导电层，富锂导电层中富锂材料、导电剂和粘结剂的质量比为0.7：0.22：0.08。其中，多孔集流体本体为铝箔，铝箔的厚度为20μm，多孔集流体本体的造孔率为45％，富锂材料为Li1.2Ni0.5Mn0.2Co0.3O2，导电剂为导电纤维VGCF，粘结剂为PVDF，富锂导电层的厚度为15μm。
(2)锂电池极片
1)将粒径为12μm和28um的LiCoO2分别与导电石墨SP、PVDF和NMP溶液混合，以便分别得到密实层活性物质浆料和疏孔层活性物质浆料；密实层活性物质浆料中LiCoO2与导电剂、粘结剂的质量比为97：1.5：1.5；疏孔层活性物质浆料中LiCoO2与导电剂、和粘结剂的质量比为97：1.5：1.5。
2)将密实层活性物质浆料涂布在(1)中的集流体两侧，以便形成密实层，其中密实层的厚度为100μm；
3)将疏孔层活性物质浆料涂布在密实层的表面，以便形成疏孔层，其中疏孔层的厚度为60μm；
4)对步骤3)得到的极片进行压实和裁剪，以便得到锂电池正极极片。
评价：
(1)在相同条件下对实施例2-8中的集流体的粘结力(180°剥离测试)进行测试，测试结果如表2所示。
(2)在相同条件下对实施例2-8中的锂电池极片的电阻进行测试，测试结果如表2所示。
(3)采用实施例1和实施例5-8制备得到的锂电池正极极片与实施例2-4制备得到的锂电池负极极片制备锂电池，并测试制备得到的锂电池的能量密度、电池容量和循环次数，测试结果如表3所示。
封装方法为：A)将电芯中的正、负极片分别与极耳焊接在一起，形成正、负极引出端，将电芯放入铝塑包装袋中，分别引出正、负极耳，在极耳胶处加热，使铝塑袋的塑胶与极耳胶熔合，软包电池的一侧为开口状态，留待电解液注入；B)封装注液：制备得到电解液后，将高压电解液注入电芯后，封好注液口；C)化成分容：将包装好的电池预充、化成、分容后即得到1Ah高能量密度的软包锂电池。
锂电池的电池容量的测试条件为：1C 5A电流放电容量测试，在环境温度25℃的条件下，对电池以1C 5A恒流充电至限制电压后恒压充电直至充电电流小于或等于0.01C 5A，最长时间不超过8小时，停止充电，电池放置不小于1小时后，以1C 5A电流放电，放电时间不小于51分钟。
锂电池的能量密度的测试条件为，按上述锂电池容量的测试方法测试电池容量，然后除以电池的质量，即得锂电池的能量密度克容量。
锂电池的循环寿命的测试条件为：在常温25℃条件下，按照如下工序对上述软包锂电池进行循环寿命测试：1)1C恒流充电至限制电压后恒压充电直至充电电流小于或等于0.01C；2)静置10min；3)1C恒流放电至2.00V；4)静置10min。记录循环中的容量保持率。
测试结果如下表所示。从表2可以看出，本发明实施例中集流体的粘结力不低于15N/m，且最终制备得到的锂电池极片的电阻较小。
表2 实施例2-8的测试结果
表3 锂电池的测试结果
在本发明的描述中，需要理解的是，术语“中心”、“纵向”、“横向”、“长度”、“宽度”、“厚度”、“上”、“下”、“前”、“后”、“左”、“右”、“竖直”、“水平”、“顶”、“底”、“内”、“外”、“顺时针”、“逆时针”、“轴向”、“径向”、“周向”等指示的方位或位置关系为基于附图所示的方位或位置关系，仅是为了便于描述本发明和简化描述，而不是指示或暗示所指的装置或元件必须具有特定的方位、以特定的方位构造和操作，因此不能理解为对本发明的限制。
此外，术语“第一”、“第二”仅用于描述目的，而不能理解为指示或暗示相对重要性或者隐含指明所指示的技术特征的数量。由此，限定有“第一”、“第二”的特征可以明示或者隐含地包括至少一个该特征。在本发明的描述中，“多个”的含义是至少两个，例如两个，三个等，除非另有明确具体的限定。
在本发明中，除非另有明确的规定和限定，术语“安装”、“相连”、“连接”、“固定”等术语应做广义理解，例如，可以是固定连接，也可以是可拆卸连接，或成一体；可以是机械连接，也可以是电连接；可以是直接相连，也可以通过中间媒介间接相连，可以是两个元件内部的连通或两个元件的相互作用关系，除非另有明确的限定。对于本领域的普通技术人员而言，可以根据具体情况理解上述术语在本发明中的具体含义。
在本发明中，除非另有明确的规定和限定，第一特征在第二特征“上”或“下”可以是第一和第二特征直接接触，或第一和第二特征通过中间媒介间接接触。而且，第一特征在第二特征“之上”、“上方”和“上面”可是第一特征在第二特征正上方或斜上方，或仅仅表示第一特征水平高度高于第二特征。第一特征在第二特征“之下”、“下方”和“下面”可以是第一特征在第二特征正下方或斜下方，或仅仅表示第一特征水平高度小于第二特征。
在本说明书的描述中，参考术语“一个实施例”、“一些实施例”、“示例”、“具体示例”、或“一些示例”等的描述意指结合该实施例或示例描述的具体特征、结构、材料或者特点包含于本发明的至少一个实施例或示例中。在本说明书中，对上述术语的示意性表述不必针对的是相同的实施例或示例。而且，描述的具体特征、结构、材料或者特点可以在任一个或多个实施例或示例中以合适的方式结合。此外，在不相互矛盾的情况下，本领域的技术人员可以将本说明书中描述的不同实施例或示例以及不同实施例或示例的特征进行结合和组合。
尽管上面已经示出和描述了本发明的实施例，可以理解的是，上述实施例是示例性的，不能理解为对本发明的限制，本领域的普通技术人员在本发明的范围内可以对上述实施例进行变化、修改、替换和变型。

Claims (10)

1.一种集流体，其特征在于，包括：
多孔集流体本体；
富锂导电层，所述富锂导电层贯穿所述多孔集流体本体的通孔且形成在所述多孔集流体本体的两侧，所述富锂导电层包括富锂材料、导电剂和粘结剂，所述富锂材料、所述导电剂和所述粘结剂的质量比为(0.1～0.7)：(0.08～0.4)：(0.05～0.5)。
2.根据权利要求1所述的集流体，其特征在于，所述富锂材料、所述导电剂和所述粘结剂的质量比为(0.35～0.5)：(0.1～0.4)：(0.1～0.4)，
任选地，所述富锂材料为选自xLi2MnO3·(1-x)LiMO2、Li1+αNiaMnbCocO2、Li7Ti5O12和Li9Ti5O12中的至少一种，其中，0.05≤x≤0.7，0.01≤α≤0.3，0.3≤a≤0.8，0.05≤b≤0.3，0.05≤c≤0.5，M为选自Ni、Co、Ti、Mg、Fe、Al、V和Sn中至少一种，
任选地，所述导电剂为选自导电炭黑、导电石墨、碳纳米管、石墨烯、科琴黑和导电纤维中的至少一种，
任选地，所述粘结剂为选自PVDF、SBR和LA133中至少一种，
任选地，形成在所述多孔集流体本体两侧的所述富锂导电层的厚度分别独立地为1～30μm，
任选地，形成在所述多孔集流体本体两侧的所述富锂导电层的厚度分别独立地为2～10μm。
3.根据权利要求1或2所述的集流体，其特征在于，所述多孔集流体本体为铝箔或铜箔，
任选地，所述铝箔的厚度为10～30μm，所述铜箔的厚度为5～10μm，
任选地，所述通孔在所述多孔集流体本体上均匀分布，所述多孔集流体本体的造孔率为10～70％，
任选地，所述通孔的截面形状为选自圆形、椭圆形、棱形或多边形中的至少一种。
4.一种锂电池极片，其特征在于，所述极片为正极片和/或负极片，所述极片包括：
集流体，所述集流体为权利要求1-3中任一项所述的集流体；
活性物质层，所述活性物质层包括形成在所述集流体两侧的密实层和形成在所述密实层表面的疏孔层。
5.根据权利要求4所述的锂电池极片，其特征在于，所述活性物质层包括活性物质、导电剂和粘结剂，所述密实层和所述疏孔层分别独立地包括活性物质、导电剂和粘结剂；所述密实层和所述疏孔层中所述活性物质、所述导电剂和所述粘结剂的质量比分别独立地为(90～98)：(0.5～5)：(1～6)，
任选地，所述密实层的厚度为20～110μm，所述疏孔层的厚度为10～120μm，
任选地，位于所述密实层中的所述活性物质比位于所述疏孔层中的所述活性物质的粒径小3～25μm，
任选地，位于所述密实层中的所述活性物质的粒径D50为2～15μm，位于所述疏孔层中的所述活性物质的粒径D50为5～40μm。
6.根据权利要求4或5所述的锂电池极片，其特征在于，所述极片为正极片，所述活性物质为正极活性物质，位于所述密实层中的正极活性物质与位于所述疏孔层中的正极活性物质分别独立地为选自LiNiaCobMncO2、LiCoO2、LiMn2O4和LiFePO4中的至少一种，其中，0.3≤a≤0.9，0.05≤b≤0.3，0.05≤c≤0.5。
7.根据权利要求4或5所述的锂电池极片，其特征在于，所述极片为负极片，所述活性物质为负极活性物质，位于所述密实层中的负极活性物质与位于所述疏孔层中的负极活性物质分别独立地为选自天然石墨、人造石墨、Si、SiOx、Si合金和Si碳复合材料中至少一种，其中，x为1或2。
8.一种制备权利要求4～7中任一项所述的锂电池极片的方法，其特征在于，包括：
(1)将两种不同粒径的活性物质分别与导电剂、粘结剂和溶剂混合，以便分别得到密实层活性物质浆料和疏孔层活性物质浆料；
(2)将所述密实层活性物质浆料涂布在权利要求1-3中任一项所述的集流体两侧，以便形成所述密实层；
(3)将所述疏孔层活性物质浆料涂布在所述密实层的表面，以便形成所述疏孔层；
(4)对步骤(3)得到的极片进行压实和裁剪，以便得到所需的锂电池极片，
其中，所述锂电池极片为正极片或负极片，所述活性物质为对应的正极活性物质或负极活性物质。
9.根据权利要求8所述的锂电池极片，其特征在于，步骤(1)中，所述密实层活性物质浆料和所述疏孔层活性物质浆料的粘度分别独立地为4000～15000mPa.s。
10.一种锂电池，其特征在于，所述锂电池具有权利要求4-7任一项所述的锂电池极片或采用权利要求8-9所述的方法制备得到的锂电池极片。
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