CN109790632A - 用于电化学利用二氧化碳的方法和设备 - Google Patents
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Abstract
本发明涉及一种用于电化学利用二氧化碳的方法和设备。二氧化碳在此在电解装置的电解槽中被还原成产物气体。包含二氧化碳的产物气体随即导入洗气装置中。在那里借助吸收剂清洗二氧化碳的产物气体。吸收剂接着在电渗析单元的电渗析槽中再生。再生的吸收剂随即至少部分地导回洗气装置中。在再生期间释放的二氧化碳作为反应物气体至少部分地返回到电解装置中。
Description
本发明涉及一种用于电化学利用二氧化碳的方法和设备，所述设备包括电解装置、洗气装置和电渗析单元。
对电的需求随着一天当中时间的变化强烈波动。随着由可再生能源产生的电的比例的升高，发电量也在一天中随着时间变化波动。为了能够在电量需求较低时平衡在多日照和强风时对电的过量供应，需要可调节的发电厂或者存储器，以便存储这些能量。
一种目前考虑的解决方案是将电能转化为价值产物、尤其是基础化学品或者合成气。这些价值产物另外特别有利地由二氧化碳来制造。这使得CO2的排放减少。典型的价值产物尤其是例如一氧化碳和乙烯这些物质。电解是一种可行的在由二氧化碳制造价值产物的同时转化电能的技术。
由二氧化碳生产价值产物的电解装置通常由液态电解质运行。所述液态电解质被导引通过阳极室和阴极室。一部分反应物二氧化碳出于热力学和动力学的原因转换至液态电解质中。在液态电解质中，通常在还原二氧化碳时在阴极生成氢氧根，所述氢氧根与存在于气相中的二氧化碳反应生成碳酸氢根。随即有效地将二氧化碳从气相中分离。因为出于经济和生态的原因应当将液态电解质导入循环中，所以以此方式在每个循环中都使电解质中富集二氧化碳直到出现稳定状态。在所述稳定状态下，系统不利地倾向于在过程中的其它位置中再次排放出二氧化碳。尤其地，所述排放通过阳极气体进入到环境中。或者，二氧化碳可进入产物气体中。这不利地导致较低的产率和二氧化碳的损失以及产物、尤其一氧化碳被二氧化碳稀释。
因此本发明所要解决的技术问题在于，提供一种方法和设备，所述设备减少二氧化碳电解装置的产物气体中的二氧化碳含量。
所述技术问题通过按照权利要求1的方法和按照权利要求11的设备解决。
按照本发明的用于电化学利用二氧化碳的方法包括多个步骤。在电解装置的电解槽中将二氧化碳还原为产物气体。包括未转化的二氧化碳的产物气体被导引入洗气装置中。在洗气装置中借助吸收剂进行二氧化碳的产物气体的洗涤。吸收剂在电渗析单元的电渗析槽中再生并且接着至少部分地返回到洗气装置中。在此释放的二氧化碳作为反应物气体至少部分地返回到电解装置中。
按照本发明的用于进行电化学利用二氧化碳的方法的设备包括电解装置，其具有至少一个用于将二氧化碳还原为产物气体的电解槽。此外，按照本发明的设备此外包括洗气装置，所述洗气装置设计用于将未转化的二氧化碳至少部分地从产物气体中吸收至吸收剂中。此外所述设备包括电渗析单元，其具有至少一个适用于对在吸收期间富集了二氧化碳的吸收剂进行再生的电渗析槽。吸收剂则适宜地经由相应的导管至少部分地返回到洗气装置中。释放的二氧化碳作为反应物气体至少部分地返回到电解装置中。
在电渗析单元中，阴离子和阳离子分别借助外部电场向相应的电极传送。在此，阴离子向阳极迁移并且阳离子向阴极迁移。在迁移期间，阴离子和阳离子被导引穿过阳离子选择性膜和阴离子选择性膜。阳离子和阴离子选择性膜在此交替地布置。阴离子能够通过带正电荷的阴离子选择性膜，但是所述阴离子被接下来的带负电荷的阳离子选择性膜阻留。阳离子能够通过带负电荷的阳离子选择性膜，但是所述阳离子被接下来的带正电荷的阴离子选择性膜阻留。电渗析效应因此在于每两个腔室中离子的富集。所述离子在所述每两个腔室之间的腔室中贫化。
按照本发明的方法在洗气单元中有利地实现了二氧化碳的产物气体的清洗，其中，将二氧化碳从产物气体中去除。在洗气单元中能够有利地从气体中去除低浓度的二氧化碳。由于至少部分地将二氧化碳返回到电解装置中，因此在使用洗气单元时能够有利地避免二氧化碳从系统中流失。而如果不将二氧化碳从产物气体中去除，则二氧化碳会离开系统。
备选地也可以考虑的是，将电解质浓缩，然后使碳酸盐或者碳酸氢盐析出、干燥并且接着热学地通过燃烧将二氧化碳放出并且再循环。与之相比，电渗析有利地既在使用的设备方面也在所需消耗的能量方面实现了二氧化碳更高效的再循环。
电渗析单元尤其包括多个电渗析槽，电解装置同样尤其包括多个电解槽，它们通常布置成所谓的堆垛。
在本发明有利的设计方案和扩展设计中，在电解槽中使用含盐的液态电解质。在电解期间，二氧化碳富集在含盐的液态电解质中。这种富集了二氧化碳的含盐的液态电解质同样导引入电渗析槽中。在电渗析槽中借助电渗析降低含盐的液态电解质中二氧化碳的含量，方式是形成气态的二氧化碳。
这有利地在方法中实现了液态电解质的循环内导引。在电解装置之后能够连续地从富集了二氧化碳的电解质中去除二氧化碳。所述电解质特别是能够返回到电解装置中并且在那里重新用作电解质。这有利地实现了对电解槽并且由此整个电解装置经济的运行，原因是液态电解质能够被多次引入循环中。
在本发明其它有利的设计方案和扩展设计中，在洗气装置中使用具有二氧化碳含量降低的含盐的液态电解质作为吸收剂。有利地避免了使用附加的吸收剂，这提高了方法的效率并且使过程环保，原因是含盐的液态电解质能够连续地导引入循环中。
在本发明有利的设计方案和扩展设计中，电渗析槽包括交替地布置在阳极和阴极之间的多个双极性膜和多个阳离子选择性膜。双极性膜包括阳离子选择性膜和阴离子选择性膜和布置在两者之间的催化的中间层，所述中间层使水加速地分解为质子和氢氧根。通过膜形成了第一腔室和第二腔室，其中，第一腔室朝向阳极被双极性膜限界并且第二腔室朝向阳极被阳离子选择性膜限界。双极性膜实现了，在施加电场时，水分子分解成质子和氢氧根，其中，不同的离子富集在双极性膜的对置的两侧上。含盐的液态电解质被导入第一腔室中。
有利地在第一腔室中降低了含盐的液态电解质的二氧化碳含量。使用双极性膜能够有利地与吸收剂的PH值或者含盐的液态电解质的PH值无关地实现所述降低。在施加电压时，含盐的液态电解质的盐中的阳离子、优选钾离子或者钠离子、特别优选钾离子穿过阳离子选择性膜朝向阴极从第一腔室迁移至第二腔室中。作为电荷平衡则从双极性膜补充氢离子。这推动了第一腔室中的热力学平衡，使得二氧化碳的分压升高。随后可使二氧化碳的分压升高至大气压力以上，从而能够通过简单的相分离器去除二氧化碳。
在本发明其它有利的设计方案和扩展设计中，在相分离器中分离气态的二氧化碳之后首先将含盐的液态电解质导入电渗析单元的第一腔室中，接着导入电渗析单元的第二腔室中。液态电解质有利地在第一腔室中贫化二氧化碳。这意味着从液态电解质中既去除碳酸盐、碳酸氢盐也去除阳离子、尤其钾离子或者钠离子。通过被返回穿过电渗析单元的第二腔室，液态电解质重新富集这些阳离子、尤其钾离子或者钠离子。特别优选将碳酸氢钾或者硫酸钾用作盐，从而使钾离子在第二腔室内富集在含盐的液态电解质中。这些富集了盐、尤其钾离子的含盐的液态电解质能够被返回到电解过程中并且有利地始终具有良好的传导性。
在本发明其它有利的设计方案和扩展设计中，阴离子选择性膜与双极性膜交替地布置。通过这些膜构成第一腔室和第二腔室，其中，第一腔室朝向阳极被双极性膜限界并且第二腔室朝向阳极被阴离子选择性膜限界，并且含盐的电解质被导入第二腔室中。在施加电压时，存在的碳酸氢根和/或碳酸根穿过阴离子选择性膜朝向阳极的方向从第二腔室迁移至第一腔室中。随即从双极性膜向第一腔室中补充氢离子，借此由碳酸氢根和氢离子产生二氧化碳和水。随即又能够借助相分离器去除二氧化碳。
在本发明其它有利的设计方案和扩展设计中，以略微过量的二氧化碳运行电解装置。由此有利地几乎不在阴极室中产生氢气。氢气在这种情况下是产物气体中不期望的成分。期望的产物气体尤其包括一氧化碳。备选地也可以在电解槽中制造乙烯。
在本发明其它有利的设计方案和扩展设计中，在比电解装置更高的运行压力中运行电渗析单元。这具有的优点是，不需要附加的风机用于将二氧化碳从电渗析单元中返回到电解装置中。
在本发明其它有利的设计方案和扩展设计中，电渗析单元集成在电解装置中。集成在此意味着，电渗析单元和电解装置由相同的带负电荷的第一端部板和相同的带正电荷的第二端部板限定。在所述第一和第二端部板之间既布置有电渗析单元的膜也布置有电解装置的电极和膜。每个电解槽都通过相应的阳极和阴极限界。这有利地实现了特别紧凑的结构和材料的节省。
在本发明其它有利的设计方案和扩展设计中，电渗析单元和电解装置包括共同的电压源。这与电渗析单元传统的与电解装置分离地供给电流的结构相比节省了材料。
在本发明其它有利的设计方案和扩展设计中，电解槽的数量多于电渗析槽的数量。相应的槽的尺寸级别及其物质流相互间有利地具有如下关系，使得一方面生成的产物气体能够被净化，而无需在电渗析单元中的净化之前被暂存在存储器中。另一方面电渗析单元不会对于生成的产物气体流而言设计得尺寸过大。
以下根据附图详细阐述本发明的其它设计形式其它特征。在附图中：
图1示出了钾离子和二氧化碳的相图；
图2示出了具有洗气装置、电解装置和电渗析单元的设备；
图3示出了具有相分离器的电渗析单元的详细视图；
图4示出了集成的电渗析单元和电解装置单元。
图1示出了电解装置的典型的电解质的相图。该电解质尤其包括氢氧化钾，即也包括钾离子，以便确保电解质的导电性。此外，电解质包括二氧化碳，其中，二氧化碳的浓度在电解过程期间变化、也就是通常在电解质中作为阴极电解质升高。
图1所示的相图示出了x轴上的钾离子和y轴上的二氧化碳浓度之间的关系。所描绘的是在25℃的温度中的平衡浓度。二氧化碳可以以溶解在氢氧化钾溶液中的二氧化碳、碳酸氢根或者碳酸根的形式存在。y轴表示上述三种成分的总量。给出的量对应mol/l。在相图中可以在右上角看到一个区域，在所述区域中能够析出固体的碳酸氢钾或者碳酸钾。这意味着，在该位置上超过了碳酸氢钾或者碳酸钾的溶度积。图表其余的区域示出了液相。等压线103给出了二氧化碳的分压。此外在相图中示出了，当全部含碳的物质都是碳酸根和/或碳酸氢根时，在哪种浓度下存在碳酸钾K2CO3和碳酸氢钾KHCO3的纯溶液。同样示出的是不同的PH值105。
相图表明，随着钾离子的浓度升高，溶解在电解质中的二氧化碳的量增大。绝对值在此很大程度上与所存在的二氧化碳分压103的大小相关。在非常低的二氧化碳分压103中，二氧化碳几乎完全以碳酸钾K2CO3的形式存在。在二氧化碳更高的分压103中，除了碳酸钾K2CO3之外也存在碳酸氢钾KHCO3。如果二氧化碳分压103例如是大气压力，则溶解的二氧化碳的大部分以碳酸氢钾KHCO3的形式存在。如果继续升高二氧化碳的分压，则除了碳酸氢钾KHCO3之外也物理性地溶解有显著数量的二氧化碳CO2。
相图基于热力学平衡的假设。此外，以理想状态为前提，即忽略实际效应。相图表明，在更高的钾离子浓度和更高的二氧化碳分压103中溶解更多的二氧化碳。如果将电解装置的电解质导引入循环中，则溶解的二氧化碳富集直至到达稳定状态。该分压通常接近二氧化碳电解装置的产物气体的分压。根据电解系统的构造方式，产生二氧化碳从电解系统中逸出。如果在电解系统中使用所谓的共同的电解质，则所述电解质作为阳极电解质和阴极电解质同时导引通过电解装置的阳极室和阴极室并且之后再次彼此混合。假设仅有钾离子被传送通过在电解装置中布置在阳极室和阴极室之间的阳离子渗透膜，并且阴极路径的唯一一种传导离子的物质是碳酸氢根，则阴极电解质在相图中对角线地朝右上方移动，而阳极电解质水平地朝左向更低的钾离子浓度移动。因此二氧化碳在达到稳定状态之后释放至阳极气体中和/或在阳极电解质和阴极电解质汇合时释放至环境中。这也意味着，不利地仅有三分之一的二氧化碳被用于制造包含一氧化碳的产物气体。
图2表明了，如何能够减少或者避免二氧化碳在二氧化碳电解装置的电解质中富集而同时二氧化碳流失入阳极气体或者环境中的问题。图2示出了包括洗气装置GW、电解装置EL和电渗析单元ED的设备1。反应物气体EG被导引入电解装置EL中。反应物气体EG通常包括二氧化碳。在电解质EL中，该二氧化碳在阴极室中在阴极处还原成一氧化碳。电流和反应物气体EG流被选择为，使得在产物气体中存在过量的二氧化碳，然而尽可能地最小化不期望的氢气的产生。
二氧化碳的这些剩余部分则能够在洗气装置GW中去除。同时在电解装置EL的阳极室中生成氧气。氧气作为阳极气体AG离开电解装置EL。包括一氧化碳和未转化的二氧化碳PGCO2的产物气体离开电解装置EL并且导引入洗气装置GW中。电解质Ely或者富集了二氧化碳时被称为ElyCO2的电解质能够可选地至少部分地直接返回到电解装置EL中。电解质Ely同样能够可选地至少部分地导引至电渗析单元ED中。在该示例中，电解质ElyCO2被导入电渗析单元ED中并且在那里释放二氧化碳。电解质Ely则同样在洗气装置GW中用作吸收剂Ab。
然而同样可行的是，不将电解质ElyCO2导引至电渗析单元ED中，而是仅通过电解质返回结构2直接返回到电解装置EL中。未示出，但是备选地可行的是，电解质Ely在第二电渗析单元中去除二氧化碳并且随即返回到电解装置EL中。由此能够有利地与电解装置的电解质无关地选择吸收剂。
在该示例中，在电解质Ely在电渗析单元ED中贫化二氧化碳之后使用所述电解质Ely作为吸收剂。尤其使用氢氧化钾KOH作为电解质。氢氧化钾不仅具有对于二氧化碳的高溶解性还具有高传导性。
加载二氧化碳的电解质Ely与洗气装置GW中的加载二氧化碳的吸收剂AbCO2一起导引入电渗析单元ED中。在吸收剂或者在电解质中的二氧化碳份额在那里在显著降低。再生的吸收剂Ab接着至少部分地返回到洗气装置GW中。所述再生的吸收剂同样至少部分地作为电解质Ely返回到电解装置EL中。电解质Ely能够有利地在不产生二氧化碳的富集的情况下在循环中导引，所述二氧化碳不利地污染阳极气体AG或者不受控地离开设备1。
此外有利地可行的是，在电渗析单元ED中将分离的二氧化碳至少部分地输入反应物气体EG中并且能够重新在电解装置EL中转化为一氧化碳。
细节视图300表明了电渗析单元和相分离器305的结构。
图3示出了具有相分离器305的电渗析单元ED。已经与加载有二氧化碳的电解质ElyCO2混合的加载有二氧化碳的吸收剂AbCO2首先导引入电渗析单元ED中。在电渗析单元ED中交替地布置有双极性膜302和阴离子选择性膜301。膜301、302限定了第一腔室K1和第二腔室K2的边界。第二腔室K2朝向阳极303被阳离子选择性膜301限定边界(即限界)。第一腔室K1朝向阳极303被双极性膜302限定边界。
加载有二氧化碳的吸收剂AbCO2首先导引入第一腔室K1中。在第一腔室K1中通过向阴极304和阳极303施加电压产生离子流。钾离子能够穿过阴离子渗透膜301。作为电荷补偿从双极性膜302的中间层向第一腔室K1中导引质子。二氧化碳的分压由于钾离子贫化而在第一腔室K1中升高。这在图1的相图中表明。吸收剂随后与分压升高的二氧化碳一起离开第一腔室并且导引入相分离器305。在那里尤其在调节液气相平衡之后将二氧化碳物理地从吸收剂中分离。
这时，吸收剂中的二氧化碳大量减少(或称为被贫化)，然而钾离子也不利地大量减少。因此将贫钾的吸收剂AbKa返回到电渗析单元ED中，然而这一次导引入第二腔室中。吸收剂在第二腔室中重新富集钾。这样再生的吸收剂Ab由于钾浓度而有利地具有高传导性并且能够部分地返回到电解装置EL中或者作为吸收剂输入洗气装置GW。在再生的吸收剂Ab中特别有利地又存在有氢氧化钾。
图4示出了电渗析单元ED集成入电解装置EL中的结构。在此充分利用的是，通常在电渗析系统的电极上进行电解并且通常制造氢气和氧气。这特别地造成了电极冲刷，所述电极冲刷不利地使得电渗析单元ED的结构复杂。为了充分利用这种副效应，可以将电渗析单元ED集成入电解装置EL中。在此，集成意味着电渗析单元ED和电解槽EZ包括共同的带正电荷的端部板313和带负电荷的端部板314。在各个单独的槽之间分别布置有阳极403的触头和阴极404的触头。电解槽EZ通常包括直接施加在阳离子选择性膜301上的阳极303。阳极室AR在其中一侧上被阳极303限定边界并且在对置的一侧上由第二端部板406或者与位置相关地由双极板401限定边界。电解槽EZ还包括阴极室KR，所述阴极室被用作阴极的气体扩散电极GDE分开。在图4中，反应物气体、即尤其是二氧化碳沿着GDE左侧流过并且在那里还原成一氧化碳。液态的阴极电解质KL、即一部分电解质Ely沿着GDE右侧流过并且与反应物气体EG在GDE内接触。液态的阳极电解质AL、尤其是另一部分电解质Ely被导引入阳极室中并且使其富含阳极气体、尤其是氧气O2。电解槽EZ也可以与在图2至图3中的实施例的未集成的变型方案中类似地构造。
图4在下方示出了进入电解槽EZ的全部介质入口，在上方示出了电解槽EZ的全部出口。这种形式的视图有助于更好简洁性。在不脱离本发明的范围的情况下，流动方向也可以是相反的。
集成的设备通常包括比电渗析单元ED更多的电解槽EZ。
Claims (15)
1.一种用于电化学利用二氧化碳的方法，所述方法包括下列步骤：
-在电解装置(EL)的电解槽(EZ)中将二氧化碳还原成产物气体(PGCO2)，
-将包含二氧化碳的产物气体(PGCO2)导入洗气装置(GW)中，
-在洗气装置(GW)中借助吸收剂(Ab)清洗二氧化碳的产物气体(PGCO2)，
-吸收剂(AbCO2)在电渗析单元(ED)的电渗析槽中再生，
-将再生的吸收剂(Ab)至少部分地返回到洗气装置(GW)中，
-将在再生期间放出的二氧化碳作为反应物气体(EG)至少部分地返回到电解装置(EL)中。
2.按权利要求1所述的方法，其中，在电解槽(EZ)中使用含盐的液态电解质(Ely)，在电解期间使所述液态电解质富含二氧化碳，并且将富含二氧化碳的含盐的液态电解质(ElyCO2)导入电渗析槽中并且在电渗析槽(EZ)中借助电渗析降低含盐的液态电解质中的二氧化碳含量。
3.按权利要求2所述的方法，其中，在洗气装置(GW)中使用二氧化碳含量降低的含盐的液态电解质(Ely)作为吸收剂(Ab)。
4.按前述权利要求之一所述的方法，其中，所述电渗析槽(ED)包括阳极(303)和阴极(304)并且在阳极(303)和阴极(304)之间交替地布置有多个双极性膜(302)和多个阳离子选择性膜(301)并且通过这些膜构成第一腔室(K1)和第二腔室(K2)，其中，第一腔室(K1)朝向阳极(303)被双极性膜(302)限界并且第二腔室(K2)朝向阳极(303)被阳离子选择性膜(301)限界，并且将含盐的电解质(Ely)和/或吸收剂(Ab)导入第一腔室(K1)中。
5.按权利要求4所述的方法，其中，将含盐的电解质(Ely)首先导入电渗析槽的第一腔室(K1)中，并且接着导入电渗析槽的第二腔室(K2)中。
6.按权利要求1至3之一所述的方法，其中，所述电渗析槽包括阳极(303)和阴极(304)并且在阳极(303)和阴极(304)之间交替地布置有多个双极性膜(302)和多个阴离子选择性膜，并且通过这些膜构成第一腔室(K1)和第二腔室(K2)，其中，第一腔室(K1)朝向阳极(303)被双极性膜(302)限界并且第二腔室(K2)朝向阳极(303)被阴离子选择性膜限界，并且将含盐的电解质(Ely)和/或吸收剂(Ab)导入第二腔室(K2)中。
7.按前述权利要求之一所述的方法，其中，使用钾盐、尤其是碳酸氢钾(KHCO3)和/或硫酸钾作为含盐的电解质(Ely)中的盐。
8.按前述权利要求之一所述的方法，其中，以略微过量的二氧化碳运行电解装置(EL)。
9.按前述权利要求之一所述的方法，其中，在比电解装置(EL)高的运行压力中运行电渗析单元(ED)。
10.按前述权利要求之一所述的方法，其中，产物气体(PG)包括一氧化碳和/或乙烯。
11.一种用于执行按权利要求1至10之一所述的电化学利用二氧化碳的方法的设备，所述设备具有
-电解装置(EL)，具有至少一个用于将二氧化碳还原成产物气体(PGCO2)的电解槽(EZ)，
-洗气装置(GW)，所述洗气装置设计用于将未转化的二氧化碳从产物气体(PGCO2)中至少部分地吸收至吸收剂(Ab)中，
-和电渗析单元(ED)，具有至少一个适用于对在吸收期间富集了二氧化碳的吸收剂(AbCO2)进行再生的电渗析槽。
12.按权利要求11所述的设备，其中，所述电渗析槽包括交替地布置在阳极(303)和阴极(304)之间的多个双极性膜(302)和多个阳离子选择性膜(301)或者阴离子选择性膜。
13.按权利要求10至12之一所述的设备，其中，所述电渗析单元(ED)集成入电解装置(EL)中。
14.按权利要求13所述的设备，其中，电渗析单元(ED)和电解装置(EL)包括共同的电压源。
15.按权利要求13或14之一所述的设备，其中，电解槽(EZ)的数量比电渗析槽的数量大。
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