CN109728298A - 一种硅基高性能动力锂电池组及其制备方法 - Google Patents
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Abstract
本发明公开了一种硅基高性能动力锂电池组及其制备方法,本发明以碳纤维纸、碳毡以及碳布等作为集流体,负极面涂覆纳米硅的有机混合浆料,正极面涂覆钴酸锂或三元材料的有机混合浆料,在适当的烧结温度进行热处理后,按照次序叠加组装,最后通过密封处理,最终制备得到高性能动力锂电池组。该电池组在‑20‑50℃温度条件下具有比能量高、循环性能好、速率充放电优异,适合商业化推广用做动力电池。同时,该合成以及制备方法具有原料廉价易得,设备简单,反应温度低,重复性好等优点,克服了以往合成方法中使用有机溶剂带来的环境污染问题,又克服了以往电池制备及组装等工艺复杂问题,具有广泛的应用前景。
Description
技术领域
本发明涉及锂离子动力电池技术领域,具体涉及一种硅基高性能动力锂电池组及其制备方法。
背景技术
全球汽车产业正加速向智能化、电动化的方向转变,我国也即将启动传统能源车停产销售时间表,意味着燃油车在中国市场将逐渐走向终点。随着新能源汽车产业的不断发展,消费者对于新能源汽车提出了更高的要求,动力电池作为新能源汽车的“发动机”,其技术水平的发展对于新能源汽车的市场化应用起着至关重要的作用。作为动力电池主流的锂离子电池,其性能提升的关键在于电池材料以及电池结构的发展。
锂离子电池是以锂离子(Li+)在正负极活性材料中的脱嵌反应为基础构建高能化学电源。传统锂离子电池正极采用含锂化合物,如LixCoO2、LixNiO2、LixMnO2或LiFePO4等,负极采用石墨等碳素材料,电解液采用溶解有锂盐的有机电解液。随着电动车技术的发展,对动力电池提出了更高的要求。应用于电动汽车的锂离子动力电池需具有良好的安全可靠性型,较长的循环寿命,快速充电和较宽的温度使用范围。这就需要发展使用新型高比能量的正负极材料以及设计新型的动力电池结构。高比能锂电池材料正极包括钴酸锂以及三元材料,负极包括硅基负极等。就目前的研究水平而言,而这些高比能量的材料半电池的研究仍然不成熟,将至运用于动力电池组中需要面临较大的挑战。
发明内容
针对现有问题的不足,本发明的第一个目的是提供一种硅基高性能动力锂电池组的制备方法;本发明的第二个目的是提供一种硅基高性能动力锂电池组。
本发明解决其技术问题采用的技术方案是:
一种硅基高性能动力锂电池组的制备方法,以碳纤维纸、碳毡或碳布等作为集流体,负极面涂覆纳米硅的有机混合浆料,正极面涂覆钴酸锂或三元材料(镍钴锰酸锂)的有机混合浆料,在适当的烧结温度进行热处理后,按照次序叠加组装,再通过密封处理,最终制备得到高性能动力锂电池组。
进一步地,所述制备方法具体包括以下步骤:
(1)将碳纤维纸、碳毡或碳布集流体进行改性处理,将纳米硅进行改性处理得改性硅;
(2)配置水溶性有机物前驱体水溶液,加入表面活性剂、导电剂、造孔剂超声搅拌直至均匀。负极浆料的配置加入改性硅,正极浆料的配置加入钴酸锂或三元材料;继续超声搅拌均匀;磁力搅拌5-10h,除去多余溶剂,直至成糊状粘稠状混合物,将至用一定涂膜厚度的刮刀涂覆在上述集流体上,真空干燥;
(3)将上述干燥后的极片至入管式炉中,在惰性气氛下以2℃/min的升温速率升至450-600℃,保温3-10h,降温后得到极片;
(4)将上述制备的极片裁剪成一定尺寸的形状;
(5)将裁剪后的极片和隔膜等按照顺序进行组装,连接极耳,注液密封后,将所有正负极根据要求分别进行一定次序的联接,最后组装成具有一定功率密度的成品电池组。
进一步地,所述步骤(1)中,碳纤维纸、碳毡或碳布集流体进行改性处理以及将纳米硅进行改性处理均采用热改性或化学改性处理,具体为:热改性为300-500℃空气气氛下热处理0.5-3h;化学改性为用过氧化氢-硫酸水溶液超声处理0.5-3h或先用邻苯二甲酸二乙二醇二丙烯酸酯的水溶液超声处理0.5-3h再用聚苯乙烯磺酸钠的水溶液超声处理0.5-3h;其中,所用的纳米硅的直径范围为50-200nm。
进一步地,所述步骤(2)中,水溶性有机物前驱体水溶液包括壳聚糖水溶液、葡萄糖水溶液、果糖水溶液、蔗糖水溶液、低聚酚醛树脂水溶液,质量浓度范围为3%-10%。
进一步地,所述步骤(2)中,表面活性剂包括诸如十二烷基苯磺酸钠、十六烷基磺酸钠、Pluronic F-127、P123的水溶性较好的物质,导电剂包括超导电碳黑、石墨烯、碳纳米管、碳纤维等碳材料,造孔剂包括二氧化硅凝胶、聚苯乙烯球等物质。表面活性剂、导电剂、造孔剂的使用量分别为活性物质硅、钴酸锂或三元材料的0.5-3倍、0.1-0.5倍、0.5-3倍。
进一步地,所述正极片的涂覆厚度或载量为负极的(烧结后)1~4倍。
进一步地,所述惰性气氛为Ar或He气氛。
进一步地,所述将极片裁剪成一定尺寸的形状,形状一般为圆形、长方形或正方形。
进一步地,所述圆形的直径在1.2cm以上,长方形的短边在1.2cm以上,正方形的边长在1.2cm以上。
进一步地,将裁剪后的极片、隔膜按照顺序进行组装,一般顺序为外壳-集流体-负极-隔膜-正极-集流体-外壳,中间可根据需要增加相应的组数,组数要求为1组以上。
进一步地,所述的电解液一般为锂电池常用电解液,其中负极电解液应含补充5-10%的添加剂。
进一步地,所述添加剂为碳酸乙烯酯或氟带碳酸乙烯酯。
上述的制备方法制备得到高性能硅基高性能动力锂电池组。
有益效果
(1)本发明根据动力电池特点和要求,通过以碳纤维纸、碳毡以及碳布等作为碳集流体,负极面涂覆纳米硅的有机混合浆料,正极面涂覆钴酸锂或三元材料(镍钴锰酸锂)的有机混合浆料,在适当的烧结温度进行热处理后,按照次序叠加组装,最后通过密封处理,最终制备得到高性能动力锂电池组。
(2)碳集流体的使用以及一体化电极的构筑,能大幅度的降低电池组的内阻,降低极化,硅基材料循环时能深度充放电,电池组能充分发挥大电流充放电的要求。整个电池组体积比能量较高。
(3)本发明制备原料便宜,操作工艺简单,收率高,电池组具有较长的使用寿命,便于工业化生产。
附图说明
图1为本发明一种硅基高能动力锂电池组的制备工艺流程示意图;
图2为本发明实施例1中所制备组装的电池组的循环性能图;
其中,1-负极耳;2-正极耳;3-集流体;4-正极片;5-隔膜;6-负极片;7-电池组。
具体实施方式
以下结合实施例对本发明做进一步详细说明。所用试剂或者仪器设备未注明生产厂商的,均视为可以通过市场购买的常规产品。
实施例1
(1)将碳纤维纸和纳米硅粉进行热氧化改性处理,碳纤维纸500℃空气气氛下热处理1h;纳米硅粉500℃空气气氛下热处理0.5h;
(2)配置两份10g 3.5%壳聚糖水溶液。负极浆料加入0.1g十二烷基苯磺酸钠、0.04超导电碳黑、0.1g 360nm聚苯乙烯球超声搅拌直至均匀。正极浆料加入0.1g十二烷基苯磺酸钠、0.06g石墨烯、0.1g 360nm聚苯乙烯球超声搅拌直至均匀。负极浆料的配置加入0.2g改性硅粉,正极浆料的配置加入0.6g钴酸锂(或0.6g三元镍钴锰酸锂);继续超声搅拌均匀。磁力搅拌5-10h,利用旋转蒸发仪器除去多余溶剂,直至成糊状粘稠状混合物,将之分别用一定涂膜厚度的刮刀涂覆在上述改性碳纤维纸上(正极片厚度为负极片2.5倍),70℃真空干燥;
(3)分别将上述干燥后的极片至入管式炉中,在惰性气氛(氩气)下以2℃/min的升温速率升至450℃(正极片)和600℃(负极片),保温5h,降温后得到电极片;
(4)将上述制备的极片分别裁剪成一片5cm*5cm尺寸的形状;
(5)将裁剪后的极片和隔膜等按照顺序进行组装,连接极耳,注液密封后(1MLiPF6+EC/DEC/DMC(v/v/v=1/1/1)+5wt.%FEC),将所有正负极根据要求分别进行一定次序的联接,最后组装成成品电池组。
实施例2
(1)将2mm厚碳毡和纳米硅粉分别进行过氧化氢-硫酸水溶液超声处理2h和1h改性处理,用大量去离子水清洗后,真空干燥;
(2)配置两份100g 3%低聚酚醛树脂水溶液。负极浆料中加入6g十二烷基苯磺酸钠、1g碳纳米管、6g 360nm聚苯乙烯球超声搅拌直至均匀。正极浆料中加入6g P123、0.5g超导电碳黑、6g 200nm二氧化硅球超声搅拌直至均匀。负极浆料的配置加入2g改性硅粉,正极浆料的配置加入5g钴酸锂;继续超声搅拌均匀。磁力搅拌5-10h,利用旋转蒸发仪器除去多余溶剂,直至成糊状粘稠状混合物,将之分别用一定涂膜厚度的刮刀涂覆在上述改性碳纤维纸上(正极片厚度为负极片4倍),70℃真空干燥;
(3)分别将上述干燥后的极片至入管式炉中,在惰性气氛(氩气)下以2℃/min的升温速率升至500℃(正极片)和700℃(负极片),保温3h,降温后得到电极片;其中正极片要用10%的NaOH水溶液处理5h,然后用大量去离子水清洗,70℃真空干燥。
(4)将上述制备的极片分裁剪成10片10cm*8cm尺寸的形状;
(5)将裁剪后的极片和隔膜等按照顺序进行组装,连接极耳,注液密封后(1MLiPF6+EC/DEC/DMC(v/v/v=1/1/1)+5wt.%VC),将所有正负极根据要求分别进行一定次序的联接,最后组装成10组并联成品电池组。
实施例3
(1)将碳布和纳米硅粉分别进行500℃空气气氛下热处理2h和400℃空气气氛下热处理3h改性处理,再分别用邻苯二甲酸二乙二醇二丙烯酸酯的水溶液超声处理0.5h和3h,接着再分别用聚苯乙烯磺酸钠的水溶液超声处理0.5h和3h,用大量去离子水清洗后,真空干燥;
(2)配置两份500g 10%蔗糖水溶液。负极浆料在蔗糖水溶液加入10g PluronicF-127、5g碳纤维、10g 360nm聚苯乙烯球超声搅拌直至均匀;正极浆料在蔗糖水溶液加入30g十二烷基苯磺酸钠、6g碳纳米管、30g 360nm聚苯乙烯球超声搅拌直至均匀。负极浆料的配置加入10g改性硅粉,正极浆料的配置加入30g三元镍钴锰酸锂正极材料;继续超声搅拌均匀。磁力搅拌5-10h,利用旋转蒸发仪器除去多余溶剂,直至成糊状粘稠状混合物,将之分别用一定涂膜厚度的刮刀涂覆在上述改性碳纤维纸上(正极片厚度为负极片3.5倍),70℃真空干燥;
(3)分别将上述干燥后的极片至入管式炉中,在惰性气氛(氩气)下以2℃/min的升温速率升至400℃(正极片)和650℃(负极片),保温3h,降温后得到电极片;
(4)将上述制备的极片分裁剪成20片20cm*10cm尺寸的形状;
(5)将裁剪后的极片和隔膜等按照顺序进行组装,连接极耳,注液密封后(1MLiPF6+EC/DEC/DMC(v/v/v=1/1/1)+5wt.%FEC),将所有正负极根据要求分别进行一定次序的联接,最后组装成10组串-并联结合的成品电池组。
制备示意图和电化学性能测试
1、制备示意图
图1为本发明实施例专利的制备结构示意图。该电池组7由正极片4、隔膜5、负极片6、电池外壳、相应导线等通过系列的组装制备而成。可根据实际电器的需要进行串并联链接用以达到相应的电压和电流。最为突出的是,本电池组的制备可实现单片双用(即一片极片两面可分别组装),大幅降低电池内阻以及整体电池的重量,提高和改善功率密度。
2、循环性能测试
图2为实施例1中所制备组装的电池组的循环性能图。从图上可以看出,以碳纸/Si—碳纸/钴酸锂配对的电池在2A/g以及5A/g的电流密度下能保持较高的可逆容量,500次循环后仍能保持500mAh·g-1;以碳纸/Si—碳纸/三元材料配对的电池在2A/g也能保持较高的可逆容量,500次循环后仍能保持700mAh·g-1。
综上所述,本发明制备的高性能电池组,硅基材料和正极材料均通过无定型碳链接在碳支撑体上(碳纤维纸、碳布或碳毡),一体化的电极构筑能充分的降低活性物在长循环和高倍率电流下电池内部的极化,从而极高的延长循环寿命。该电池组能成功用作商业化动力电池使用,具有极高的市场推广价值。
本发明的保护内容不局限于以上实施例。在不背离发明构思的精神和范围下,本领域技术人员能够想到的变化和优点都被包括在本发明中,并且以所附的权利要求为保护范围。
Claims (10)
1.一种硅基高性能动力锂电池组的制备方法,包括正极片,隔膜和负极片,其特征在于,通过以碳纤维纸、碳毡或碳布作为集流体,负极面涂覆纳米硅的有机混合浆料,正极面涂覆钴酸锂或三元材料的有机混合浆料,在适当的烧结温度进行热处理后,按照次序叠加组装,再通过密封处理,最终制备得到高性能动力锂电池组。
2.根据权利要求1所述的一种硅基高性能动力锂电池组的制备方法,其特征在于,具体包括以下步骤:
(1)将碳纤维纸、碳毡或碳布集流体进行改性处理;将纳米硅进行改性处理得改性硅;
(2)配置水溶性有机物前驱体水溶液,加入表面活性剂、导电剂、造孔剂超声搅拌直至均匀;负极浆料的配置加入改性硅,正极浆料的配置加入钴酸锂或三元材料;继续超声搅拌均匀;磁力搅拌5-10h,除去多余溶剂,直至成糊状粘稠状混合物,用刮刀涂覆在上述集流体上,真空干燥;
(3)将上述干燥后的极片置入管式炉中,在惰性气氛下以2℃/min的升温速率升至450-600℃,保温3-10h,降温后得到正极片和负极片;
(4)按照尺寸和形状裁剪;
(5)将裁剪后的极片、隔膜按照顺序进行组装,连接极耳,注液密封后,将所有正负极根据要求分别进行联接,最后组装成成品电池组。
3.根据权利要求2所述的一种硅基高性能动力锂电池组的制备方法,其特征在于,所述步骤(1)中,碳纤维纸、碳毡或碳布集流体进行改性处理以及将纳米硅进行改性处理均采用热改性或化学改性处理,具体为:热改性为300-500℃空气气氛下热处理0.5-3h;化学改性为用过氧化氢-硫酸水溶液超声处理0.5-3h或先用邻苯二甲酸二乙二醇二丙烯酸酯的水溶液超声处理0.5-3h再用聚苯乙烯磺酸钠的水溶液超声处理0.5-3h;其中,所用的纳米硅的直径范围为50-200nm。
4.根据权利要求2所述的一种硅基高性能动力锂电池组的制备方法,其特征在于,所述步骤(2)中,水溶性有机物前驱体水溶液为壳聚糖水溶液、葡萄糖水溶液、果糖水溶液、蔗糖水溶液或低聚酚醛树脂水溶液中的任意一种,质量浓度范围为3%-10%。
5.根据权利要求2所述的一种硅基高性能动力锂电池组的制备方法,其特征在于,所述步骤(2)中,表面活性剂为十二烷基苯磺酸钠、十六烷基磺酸钠、Pluronic F-127或P123中的其中一种,导电剂为超导电碳黑、石墨烯、碳纳米管、碳纤维中的其中一种,造孔剂为二氧化硅凝胶或聚苯乙烯球;所述表面活性剂、导电剂、造孔剂的使用量分别为改性硅、钴酸锂或三元材料的0.1-3倍、0.1-0.5倍、0.1-3倍。
6.根据权利要求2所述的一种硅基高性能动力锂电池组的制备方法,其特征在于,所述步骤(2)中,正极片的涂覆厚度或载量为烧结后负极的1~4倍。
7.根据权利要求2所述的一种硅基高性能动力锂电池组的制备方法,其特征在于,所述步骤(4)中,极片为圆形、长方形或正方形,其中,圆形的直径在1.2cm以上,长方形的短边在1.2cm以上,正方形的边长在1.2cm以上。
8.根据权利要求2所述的一种硅基高性能动力锂电池组的制备方法,其特征在于,将裁剪后的极片、隔膜按照顺序进行组装,连接顺序为外壳-集流体-负极-隔膜-正极-集流体-外壳,根据需要组数要求为1组以上。
9.根据权利要求1或2所述的一种硅基高性能动力锂电池组的制备方法,其特征在于,电解液一般为锂电池常用电解液,其中负极电解液补充5-10%的碳酸乙烯酯或氟带碳酸乙烯酯。
10.权利要求1或2所述的制备方法制备得到硅基高性能动力锂电池组。
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RJ01 | Rejection of invention patent application after publication | ||
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