CN107317036A - 一种具有超低电阻的极片、其制备方法以及含有这种极片的锂离子电池 - Google Patents

一种具有超低电阻的极片、其制备方法以及含有这种极片的锂离子电池 Download PDF

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Abstract

本发明提供一种具有超低电阻的锂离子电池极片、其制备方法，以及含有这种极片的锂离子电池。本发明的具有超低电阻的电池极片以热解碳为粘结相代替常规有机粘接剂将活性物质颗粒、导电剂和集流体连接成为一体化极片，从而获得超低的电阻，其制备方法为将有机物与活性物质颗粒、导电剂混合后涂覆在集流体上后在隔绝氧气的气氛下400℃以上热处理。本发明电池极片结构设计合理，制备工艺简单易控，所得产品性能优良，便于大规模的用于制备超低电阻的锂离子电池。

Description

一种具有超低电阻的极片、其制备方法以及含有这种极片的 锂离子电池
技术领域
本发明涉及一种具有超低电阻的锂离子电池极片、其制备方法，以及含有这种极片的锂离子电池，属于新能源和储能器件领域。
背景技术
现有锂离子电池的极片的构成为：将具有储锂能力的电极活性物质、提高导电性能的导电剂通过有机粘结剂粘结在集流体(通常是铜箔或铝箔)上，有机粘结剂起连接活性物质颗粒与导电剂颗粒形成电极层，以及将电极层连接在集流体上的连接作用。有机粘结剂的种类很多，比如聚偏氟乙烯(PVDF)、丁苯橡胶(SBR)和羧甲基纤维素钠(CMC)，具体性能也各有不同，但是其共同特征都是电的不良导体，这种导电性不良的粘结剂的添加会显著的增大极片电阻，因此极片中对粘结剂的用量有严格限定。此外，这些有机粘结剂在使用时粘结力会因为长时间使用或温度上升而下降，使电极层逐渐松弛甚至发生剥落，造成电池性能下降。
发明内容
为了解决有机粘接剂产生的上述问题，本发明提供一种通过有机物在极片上原位热解产生的热解碳作为连接相取代有机粘接剂的极片及其制备方法和开发出了含有该极片的二次电池，能大幅度降低极片的内阻及提高极片粘接的稳定性。
本发明一种具有超低电阻的锂离子电池极片，所述极片是以热解碳为粘结相将活性物质颗粒、导电剂和集流体连接成为一体化的极片，所述热解碳为有机物与活性物质颗粒、导电剂混合均匀涂覆在集流体上后在极片上受热原位裂解生成；所述极片为正极极片和/或负极极片。
本发明一种具有超低电阻的锂离子电池极片，当所述极片为正极极片时，其所对应的活性物质为磷酸铁锂，其所对应的集流体为铝或铝合金材质的集流体。其所对应的集流体优选为铝箔。
本发明一种具有超低电阻的锂离子电池极片，当集流体为铝或铝合金材质时，集流体与热解碳形成冶金结合。
本发明一种具有超低电阻的锂离子电池极片，当所述极片为负极极片时，其所对应的活性物质为能成为锂离子负极材料的任一种负极材料，其所对应的集流体为铜或铜合金材质的集流体。
本发明一种具有超低电阻的锂离子电池极片，所述有机物为有机高分子化合物。
本发明一种具有超低电阻的锂离子电池极片，所述有机物为酚醛树脂、环氧树脂、聚氨酯树脂、聚丙烯系树脂、沥青、淀粉中的一种或几种。
本发明以热解碳为粘结相将活性物质颗粒、导电剂和集流体连接成为一体化极片。相对于有机粘结剂的不良导电乃至电绝缘的特性，热解碳具有较高的导电性能，其导电率比有机粘结剂高两个数量级以上。所述热解碳为有机物与活性物质颗粒、导电剂混合后涂覆在集流体上后在极片上受热原位裂解生成，将活性物质颗粒、导电剂和集流体连接成为一个整体，能够获得连接作用、导电性能、长时间稳定和热稳定性能的统一。现有有机粘结剂由于其导电不良特性，添加量都较低，一般不高于5wt％，本发明由于起粘结作用的热解碳导电性能远高于有机粘结剂，在电极设计时可以根据粘接效果需要大幅提高其含量，而不会引起极片内阻的显著增加。当集流体为铝或铝合金集流体时，原位生成的热解碳可以和铝集流体之间产生界面扩散和反应，生成铝碳或铝碳氧化合物，形成冶金结合，进一步降低极片界面电阻。
本发明一种具有超低电阻的锂离子电池极片的制备方法，其方案为：将有机物与活性物质颗粒、导电剂混合制成浆料后涂覆在集流体上，然后在隔绝氧气的气氛中在400℃以上进行热处理得到所述极片，所述的热处理前可以根据需要选择对极片进行压实处理或不处理。
本发明一种具有超低电阻的锂离子电池极片的制备方法，所述的极片为正极极片，所述的活性物质为磷酸铁锂，所述集流体为铝或铝合金材质的集流体，所述热处理温度为400-660℃。
作为优选方案；所述的极片为正极极片时，以有机物、活性物质颗粒、导电剂的总质量为100％；则有机物占总质量的2％-55％。其使用量可远远超出现有粘接剂的使用量。且性能还远远优现有正极极片的性能。
作为优选方案；所述的极片为负极极片时，以有机物、活性物质颗粒、导电剂的总质量为100％；则有机物占总质量的2％-55％、优选为5-50％。其使用量可远远超出现有粘接剂的使用量。且性能还远远优现有负极极片的性能。
本发明一种具有超低电阻的锂离子电池极片的制备方法，所述极片为负极极片，所述活性物质为能成为锂离子负极材料的任一种负极材料，所述集流体为铜或铜合金材质的集流体，所述热处理温度为400-1000℃。
当所述极片为负极极片时，其对应的活性物质包括但不限于石墨、玻璃硬碳、硅碳负极材料、锂钛氧化物中的至少一种。
作为优选；本发明一种具有超低电阻的锂离子电池极片的制备方法，所用有机物为有机高分子化合物。
作为进一步的优选，本发明一种具有超低电阻的锂离子电池极片的制备方法，所用有机物为酚醛树脂、环氧树脂、聚氨酯树脂、聚丙烯系树脂、沥青、淀粉中的一种或几种。
本发明提供了制备方法中；将有机物与活性物质颗粒、导电剂混合制成浆料后涂覆在集流体上，然后在隔绝氧气的气氛中在400℃以上进行热处理。极片在热处理前可以根据性能需要进行压实处理，也可以不进行压实直接热处理。当极片为正极极片时，活性物质为磷酸铁锂，集流体为铝或铝合金材质的集流体，所述热处理温度为400-660℃，这种条件下原位生成的热解碳可以和铝集流体之间产生界面扩散和反应，生成铝碳或铝碳氧化合物，形成冶金结合，获得更低的界面电阻。当所述极片为负极极片时，活性物质为能成为锂离子负极材料的任一种负极材料，集流体为铜或铜合金材质的集流体，热处理温度为400-1000℃，可以根据性能需要采用更高的热处理温度，提高热解碳的导电率，从而获得更低的电阻。所采用的有机物优选有机高分子化合物，在热处理前后均可可以获得更好的连接作用。
本发明一种具有超低电阻的锂离子电池极片的应用，包括将其用作低内阻锂离子电池的部件。所述低内阻锂离子电池中的正极和/或负极为具有超低电阻的锂离子电池极片。
本发明提供正极和负极中的一种或两种电极为上述具有超低电阻的极片的锂离子电池，这种电池由于采用了上述低内阻极片，能够获得比现有锂离子电池更低的内阻，并且由于上述极片的粘接相为不会应为长时间工作或温度影响而降低粘接力，因此在长时间循环、高温工作环境、大功率工作条件下的性能稳定性显著高于现有产品。
本发明所设计的正极极片和负极极片；在更换活性物质后，可适用于各种电池。
具体实施方式
下面通过实施例对本发明进行详细说明，下面的例子只是符合本发明技术内容的几个实例，并不说明本发明仅限于下述实例所述的内容，本行业中的技术人员依照本发明权利要求项制造的产品均属本发明内容。
在本发明的探索过程中，还研究了热处理温度对极片的影响；发现热处理温度低于400℃时，所得产品的性能相对于本发明，呈急剧衰减的方式下降。
实施例1
将环氧树脂、炭黑和磷酸铁锂按2：3：95的重量比混合分散在N甲基吡咯烷酮中制成正极浆料，通过涂布机在铝箔上双面涂布电极层，电极层单面干厚为100μm。将涂布后的极片在辊压机上进行压实，然后在氩气气氛下400℃热处理20h，得到正极极片。通过四探针法测试极片方阻。
实施例2
将酚醛树脂、炭黑和磷酸铁锂按10：2：88的重量比混合分散在N甲基吡咯烷酮中制成正极浆料，通过涂布机在铝箔上双面涂布电极层，电极层单面干厚为100μm。将涂布后的极片在辊压机上进行压实，然后在氮气气氛下500℃热处理10h，得到正极极片。通过四探针法测试极片方阻。
实施例3
将沥青颗粒、碳纳米管和磷酸铁锂按80：10：10的重量比混合分散在N甲基吡咯烷酮中制成正极浆料，通过涂布机在铝箔上双面涂布电极层，电极层单面干厚为100μm。将涂布后的极片在真空气氛下500℃热处理10h，得到正极极片。通过四探针法测试极片方阻。
实施例4
将淀粉、碳纳米管和磷酸铁锂按30：5：65的重量比混合分散在纯水中制成正极浆料，通过涂布机在铝箔上双面涂布电极层，电极层单面干厚为100μm。将涂布后的极片在在辊压机上进行压实，然后在一氧化碳气氛下660℃热处理1h，得到正极极片。通过四探针法测试极片方阻。
实施例5
将环氧树脂、炭黑和石墨按5：5：90的重量比混合分散在纯水中制成负极浆料，通过涂布机在铜箔上双面涂布电极层，电极层单面干厚为100μm。将涂布后的极片在辊压机上进行压实，然后在氩气气氛下1000℃热处理0.5h，得到负极极片。通过四探针法测试极片方阻。
实施例6
将聚氨酯树脂、炭黑和石墨按50：10：40的重量比混合分散在N甲基吡咯烷酮中制成负极浆料，通过涂布机在铜箔上双面涂布电极层，电极层单面干厚为100μm。将涂布后的极片在氢气气氛下800℃热处理15h，得到负极极片。通过四探针法测试极片方阻。
实施例7
将聚丙烯树脂、石墨烯和硅碳复合材料按20：10：70的重量比混合分散在N甲基吡咯烷酮中制成负极浆料，通过涂布机在铜箔上双面涂布电极层，电极层单面干厚为100μm。将涂布后的极片在辊压机上进行压实，然后在氢气气氛下400℃热处理30h，得到负极极片。通过四探针法测试极片方阻。
实施例8
将实施例2中制备的正极极片与实施例5中制备的负极极片按常规锂离子电池制备方法组装成为锂离子电池，测试电池内阻，将电池在55℃下以5C的倍率循环5000次，循环结束后测试电池容量保持率(测试结束后容量/初始容量×100％)和内阻上升比率(测试结束后内阻/初始内阻×100％)。
实施例9
将实施例3中制备的正极极片与实施例6中制备的负极极片按常规锂离子电池制备方法组装成为锂离子电池，测试电池内阻，将电池在55℃下以5C的倍率循环5000次，循环结束后测试电池容量保持率(测试结束后容量/初始容量×100％)和内阻上升比率(测试结束后内阻/初始内阻×100％)。
参比例1
将PVDF、炭黑和磷酸铁锂按3：3：94的重量比混合分散在N甲基吡咯烷酮中制成正极浆料，通过涂布机在铝箔上双面涂布电极层，电极层单面干厚为100μm。将涂布后的极片在在辊压机上进行压实，得到正极极片。通过四探针法测试极片方阻。
参比例2
将丁苯橡胶、炭黑和石墨按5：3：92的重量比混合分散在纯水中制成负极浆料，通过涂布机在铜箔上双面涂布电极层，电极层单面干厚为100μm。将涂布后的极片在在辊压机上进行压实，得到负极极片。通过四探针法测试极片方阻。
实施例10
将实施例2中制备的正极极片与参比例2中制备的负极极片按常规锂离子电池制备方法组装成为锂离子电池，测试电池内阻，将电池在55℃下以5C的倍率循环5000次，循环结束后测试电池容量保持率(测试结束后容量/初始容量×100％)和内阻上升比率(测试结束后内阻/初始内阻×100％)。
实施例11
将参比例1中制备的正极极片与实施例3中制备的负极极片按常规锂离子电池制备方法组装成为锂离子电池，测试电池内阻，将电池在55℃下以5C的倍率循环5000次，循环结束后测试电池容量保持率(测试结束后容量/初始容量×100％)和内阻上升比率(测试结束后内阻/初始内阻×100％)。
参比例3
将参比例1中制备的正极极片与参比例2中制备的负极极片按常规锂离子电池制备方法组装成为锂离子电池，测试电池内阻，将电池在55℃下以5C的倍率循环5000次，循环结束后测试电池容量保持率(测试结束后容量/初始容量×100％)和内阻上升比率(测试结束后内阻/初始内阻×100％)。
实施例与参比例中制备的极片的方阻如表1所示。
表1 实施例与参比例中制备的极片的方阻列表
极片来源 极片方阻(mΩ)
实施例1 0.7
实施例2 1.0
实施例3 1.3
实施例4 0.9
实施例5 0.3
实施例6 0.7
实施例7 0.9
参比例1 2.1
参比例2 1.7
由表1可以得出，本发明所提出的这种热解碳连接的一体化极片的电阻大幅低于相对现有技术制备的极片，具有超低的电阻。
实施例8-11及参比例3所制备的锂离子电池内阻及其在高温(55℃)下5C倍率循环5000次后的容量保持率及内阻上升比率如表2所示。
表2 实施例8-11及参比例3所制备的锂离子电池性能对比
比较表2可以看出，使用本发明的这种热解碳连接的一体化极片的锂离子电池可以获得比现有技术的锂离子电池更低的内阻，而且在长时间高温加速循环测试中表现出更高的容量保持率和更低的内阻上升比率，这表明，含有本发明极片的锂离子电池具有更好的长时间稳定性和耐温性能。

Claims (10)

1.一种具有超低电阻的锂离子电池极片，其特征为：以热解碳为粘结相将活性物质颗粒、导电剂和集流体连接成为一体化极片，所述热解碳为有机物与活性物质颗粒、导电剂混合均匀涂覆在集流体上后在极片上受热原位裂解生成；所述极片为正极极片或负极极片。
2.如权利要求1所述的一种具有超低电阻的锂离子电池极片，其特征为：当所述极片为正极极片时，其所对应的活性物质为磷酸铁锂，其所对应的集流体为铝或铝合金材质的集流体；当所述极片为负极极片时，其所对应的活性物质为能成为锂离子负极材料的任一种负极材料，其所对应的集流体为铜或铜合金材质的集流体。
3.如权利要求2所述的一种具有超低电阻的锂离子电池极片，其特征为：集流体与热解碳形成冶金结合。
4.如权利要求1所述的一种具有超低电阻的锂离子电池极片，其特征为：所述有机物为有机高分子化合物。
5.如权利要求1所述的一种具有超低电阻的锂离子电池极片，其特征为：所述有机物为酚醛树脂、环氧树脂、聚氨酯树脂、聚丙烯系树脂、沥青、淀粉中的一种或几种。
6.一种具有超低电阻的锂离子电池极片的制备方法，其特征为：将有机物与活性物质颗粒、导电剂混合制成浆料后涂覆在集流体上，然后在以下处理中二选一：1)压实处理；2)不经过压实处理；最后在隔绝氧气的气氛中400℃以上进行热处理得到所述极片。
7.如权利要求6所述的一种具有超低电阻的锂离子电池极片的制备方法，其特征为：当所述的极片为正极极片时，所述的活性物质为磷酸铁锂，所述集流体为铝或铝合金材质的集流体，所述热处理温度为400-660℃；当所述极片为负极极片时，所述活性物质为能成为锂离子负极材料的任一种负极材料，所述集流体为铜或铜合金材质的集流体，所述热处理温度为400-1000℃。
8.如权利要求6所述的一种具有超低电阻的锂离子电池极片的制备方法，其特征为：所述有机物为有机高分子化合物。
9.如权利要求6所述的一种具有超低电阻的锂离子电池极片的制备方法，其特征为：所述有机物为酚醛树脂、环氧树脂、聚氨酯树脂、聚丙烯系树脂、沥青、淀粉中的一种或几种。
10.一种低内阻锂离子电池，其特征为：所述低内阻锂离子电池中的正极和/或负极为具有超低电阻的锂离子电池极片。
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