CN109420516A - 一种负载铂金属的氮化碳薄膜及其制备方法与应用 - Google Patents
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Abstract
本发明属于光催化材料技术领域，公开了一种负载铂金属的氮化碳薄膜及其制备方法与应用。本发明制备方法包括以下步骤：S1.将氮化碳前驱体置于坩埚中，将载体架于坩埚上方；S2.对S1的坩埚进行煅烧，得到负载于载体上的石墨相氮化碳薄膜；S3.将S2得到的石墨相氮化碳薄膜浸渍于含铂化合物溶液中，再进行还原，得到高水通量负载铂金属的石墨相氮化碳薄膜。本发明将氮化碳前驱体通过高温蒸镀方法使氮化碳均匀覆盖在载体上，优选二氰二胺与2，6‑二氨基吡啶形成前驱体，再通过浸渍还原方法将铂金属颗粒负载在氮化碳薄膜表面得到具有高水通量、更强可见光吸收能力及对苯胺污水优异光催化降解活性的氮化碳薄膜，在1小时内可完全降解苯胺。
Description
技术领域
本发明属于光催化材料技术领域，特别涉及一种负载铂金属的氮化碳薄膜及其制备方法与应用。
背景技术
现代工业飞速发展的同时，伴随着严重的环境污染问题。因此，控制治理环境污染对发展国民经济、实现可持续发展战略具有重大的意义。半导体光催化技术为人类开发利用太阳能开辟了新的途径。然而，传统TiO2基无机半导体光催化剂存在太阳能利用率低、光量子效率低和易失活的弊端，严重地制约了光催化技术的实际推广应用。而石墨相氮化碳(g-C3N4)具有良好的化学惰性、热稳定性以及生物兼容性等，有可能在各种材料科学应用中替代石墨碳材料。g-C3N4是一种有机半导体材料，禁带宽度约2.7eV，具有合适的导带价带位置，在光催化领域有着诱人的应用前景。目前制备g-C3N4光催化剂的方法主要采用的是高温煅烧热缩聚法，催化剂与污染物接触面积小，且由于氮化碳自身光生电子复合严重，导致其光催化性能往往不理想。
发明内容
为了克服上述现有技术催化剂与污染物接触面积小和氮化碳光催化性能不理想的缺点与不足，本发明的首要目的在于提供一种负载铂金属的氮化碳薄膜的制备方法。
本发明另一目的在于提供上述方法制备的负载铂金属的氮化碳薄膜。本发明的氮化碳薄膜作为光催化剂具有更高的水通量、更强的可见光吸收能力及对苯胺污水优异的光催化降解活性。
本发明再一目的在于提供上述负载铂金属的氮化碳薄膜在光催化降解含苯胺污水中的应用。
本发明的目的通过下述方案实现：
一种负载铂金属的氮化碳薄膜的制备方法，包括以下步骤：
S1.将氮化碳前驱体置于坩埚中，将载体架于坩埚上方；
S2.对S1的坩埚进行煅烧，得到负载于载体上的石墨相氮化碳薄膜；
S3.将S2得到的石墨相氮化碳薄膜浸渍于含铂化合物溶液中，再将铂还原成单质铂，得到高水通量负载铂金属的石墨相氮化碳薄膜。
在其中一个实施例中，步骤S1中所用的氮化碳前驱体包括单氰胺、双氰胺、硫脲、尿素及其衍生物等。
在其中一个实施例中，步骤S1中所用的氮化碳前驱体由包括以下步骤方法制备得到：将质量比为3:0.01～3:0.10的二氰二胺(DCDA)、2，6-二氨基吡啶(DPY)混合溶于水中，80～100℃加热搅拌溶解，干燥，得到前驱体。
所述将DCDA、DPY混合溶于水中的固液质量比为1:3～1:10。所述搅拌溶解的时间优选为搅拌0.5～2小时。所述搅拌溶解优选搅拌至形成澄清溶液。优选先将DCDA溶于水中再加入DPY。所述干燥优选为采用电热板或恒温箱烘干。
在其中一个实施例中，步骤S1中所述的载体可为玻璃、镁合金、铝合金、陶瓷膜等本领域常规使用的载体材料。
在其中一个实施例中，步骤S1中所述的载体为纳米多孔陶瓷膜。
在其中一个实施例中，步骤S1中所述的载体为CN 102965848 A中所述的纳米多孔陶瓷膜。
在其中一个实施例中，步骤S2中所述的煅烧的温度为400～650℃，保温时间为2～6小时。
在其中一个实施例中，步骤S2中所述煅烧的升温速率为2～10℃/min。
在其中一个实施例中，步骤S3中所述的含铂化合物溶液可为氯铂酸、硝酸铂或含铂其他化合物。
在其中一个实施例中，步骤S3中所述含铂化合物溶液的浓度为1～10000mg/L。
在其中一个实施例中，步骤S3中所述还原的方法包括光照或利用硼氢化钠等具有还原性物质进行还原。
本发明还提供上述方法制备得到的负载铂金属的氮化碳薄膜。
本发明的负载铂金属的氮化碳薄膜作为光催化剂具有更高的水通量、更高的活性、更强的可见光吸收能力及对苯胺污水优异的光催化降解活性，可应用于光催化降解含苯胺污水中。
本发明的机理为：
本发明将氮化碳前驱体通过高温蒸镀的方法使氮化碳均匀覆盖在载体上，优选将二氰二胺与2，6-二氨基吡啶形成前驱体，并通过高温蒸镀到载体上并缩聚制备得到分子掺杂的氮化碳薄膜，同时再次煅烧，利用空气中的氧气使其氧化剥离而制备得到高比表面积、高催化活性的分子掺杂氮化碳薄膜，再通过浸渍还原的方法将铂金属颗粒负载在氮化碳薄膜表面而具有高的水通量、更强的可见光吸收能力及对苯胺污水优异的光催化降解活性的氮化碳薄膜。
本发明相对于现有技术，具有如下的优点及有益效果：
(1)本发明制备得到的负载铂金属的氮化碳薄膜，具有高的水通量，可提供与被降解物质更大的接触面积，使其在可见光的照射下对有机污染物具有较强的光催化降解能力。
(2)本发明制备得到的负载铂金属的氮化碳薄膜，对太阳光具有更强的光吸收。
(3)本发明的制备方法，步骤操作简单，催化剂活性高。
(4)本发明制备得到的掺杂氮化碳光催化剂，用于光催化降解含苯胺溶液，在1小时内可完全降解苯胺。
附图说明
图1是多孔陶瓷薄膜与负载改性氮化碳薄膜的SEM光谱图。
图2是多孔陶瓷薄膜、负载氮化碳薄膜与负载改性氮化碳薄膜的DRS光谱图。
图3是多孔陶瓷薄膜、负载氮化碳薄膜与负载改性氮化碳薄膜的TGA光谱图。
图4是负载铂的多孔陶瓷薄膜、负载铂的氮化碳薄膜及负载铂的改性氮化碳薄膜的光催化降解苯胺效果图。
具体实施方式
下面结合实施例对本发明作进一步详细的描述，但本发明的实施方式不限于此。
下列实施例中涉及的物料均可从商业渠道获得。
其中，纳米多孔陶瓷膜为CN 102965848 A中所述的陶瓷膜。
实施例1
将10g尿素盛于坩埚底部，将纳米多孔陶瓷膜架于坩埚上方，在马弗炉中煅烧，煅烧温度为550℃，保温时间为4小时，升温速率为2.0℃/min，得到负载于纳米多孔陶瓷膜的氮化碳薄膜；自然冷却后将氮化碳薄膜浸渍在100mg/L的氯铂酸中，超声5min后取出置于氙灯下照射30min，于60℃烘箱中烘干后即可得到高的水通量、更强的可见光吸收能力及对苯胺污水优异的光催化降解活性的负载铂金属的氮化碳薄膜。将制备得到的氮化碳薄膜进行DRS、XRD、TGA等表征，结果如图1～图3所示。
实施例2
将3g DCDA与0.07g DPY置于锥形瓶中，加入15mL水，加热至90℃，搅拌1小时至澄清透明溶液，转移到培养皿中，置于鼓风干燥箱中干燥，得到前驱体；研磨成粉后称取10g盛于坩埚底部，将纳米多孔陶瓷膜架于坩埚上方，在马弗炉中煅烧，煅烧温度为550℃，保温时间为4小时，升温速率为2.0℃/min，得到负载于纳米多孔陶瓷膜的氮化碳薄膜；自然冷却后再次煅烧至500℃，保温2h，升温速率为5℃/min；将得到的氮化碳薄膜浸渍在100mg/L的氯铂酸中，超声5min后取出置于氙灯下照射30min，于60℃烘箱中烘干后即可得到高的水通量、更强的可见光吸收能力及对苯胺污水优异的光催化降解活性的负载铂金属的改性氮化碳薄膜。将制备得到的改性氮化碳薄膜进行DRS、XRD、TGA等表征，结果如图1～图3所示。
结论：
图1所示分别是纳米多孔陶瓷薄膜(A、B)与实施例2负载了改性氮化碳薄膜(C、D)的SEM图片，从图中看到本发明的负载方法能有效将氮化碳负载于载体上，并保留其原有的形貌结构。
图2所示分别为纳米多孔陶瓷薄膜、负载氮化碳薄膜及负载改性氮化碳薄膜的DRS图片，从图中可见，负载了氮化碳薄膜的纳米多孔陶瓷薄膜对光的吸收有了显著的提升，其中，负载了改性氮化碳薄膜的更佳。
图3所示分别是纳米多孔陶瓷薄膜、负载氮化碳薄膜与负载了改性氮化碳薄膜的TGA对比图，从图中可以看出负载氮化碳薄膜的负载量约为4.5％；而负载了改性氮化碳的薄膜由于两次煅烧的缘故，负载量稍少，为3.5％。
图4所示分别为负载了铂金属的纳米多孔陶瓷薄膜、负载了铂金属的氮化碳薄膜及负载了铂金属的改性氮化碳薄膜的光催化降解苯胺效果对比图。对苯胺的光催化降解性能验证：取上述实施例1和实施例2制得的负载铂金属的薄膜，及使用与实施例1相同的方法制备的仅负载铂的纳米多孔陶瓷膜，置于光反应器中，并加入50mL 10mg/L的苯胺溶液。样品先进行30min暗反应达到吸附平衡，然后在300W氙灯下照射，每20min取一次样，经染色后再用紫外-可见分光光度计测量溶液的吸光度并计算剩余苯胺含量，降解结果见图4。从图中可以发现，相对于负载了铂金属的纳米多孔陶瓷膜，本发明薄膜负载相同微量的铂金属即可对苯胺表现出优异的光催化效果：获得的负载铂的氮化碳薄膜在60min可实现77％的降解率，而负载铂的改性氮化碳薄膜在60min可实现完全降解。
另外采用真空浸渍法对得到的氮化碳薄膜进行了孔隙率表征，其中液体为纯水，测得结果发现制备的负载铂的氮化碳薄膜的孔隙率为75％，负载了铂金属的改性氮化碳薄膜的孔隙率为78％。
实施例3
将10g硫脲盛于坩埚底部，将纳米多孔陶瓷膜架于坩埚上方，在马弗炉中煅烧，煅烧温度为400℃，保温时间为6小时，升温速率为5.0℃/min，得到负载于纳米多孔陶瓷膜的氮化碳薄膜；自然冷却后将氮化碳薄膜浸渍在1mg/L的氯铂酸中，超声5min后取出置于氙灯下照射30min，于60℃烘箱中烘干后即可得到高的水通量、更强的可见光吸收能力及对苯胺污水优异的光催化降解活性的负载铂金属的氮化碳薄膜。
实施例4
将10g双氰胺盛于坩埚底部，将纳米多孔陶瓷膜架于坩埚上方，在马弗炉中煅烧，煅烧温度为650℃，保温时间为2小时，升温速率为10.0℃/min，得到负载于纳米多孔陶瓷膜的氮化碳薄膜；自然冷却后将氮化碳薄膜浸渍在10000mg/L的氯铂酸中，超声5min后取出置于氙灯下照射30min，于60℃烘箱中烘干后即可得到高的水通量、更强的可见光吸收能力及对苯胺污水优异的光催化降解活性的负载铂金属的氮化碳薄膜。
实施例5
将10g尿素盛于坩埚底部，将纳米多孔陶瓷膜架于坩埚上方，在马弗炉中煅烧，煅烧温度为550℃，保温时间为4小时，升温速率为2.0℃/min，得到负载于纳米多孔陶瓷膜的氮化碳薄膜；自然冷却后将氮化碳薄膜浸渍在100mg/L的硝酸铂中，超声5min后取出置于1g/L的硼氢化钠溶液中浸泡片刻，再用水浸泡两次后于60℃烘箱中烘干后即可得到高的水通量、更强的可见光吸收能力及对苯胺污水优异的光催化降解活性的负载铂金属的氮化碳薄膜。
实施例6
将3g DCDA与0.01g DPY置于锥形瓶中，加入15mL水，加热至80℃，搅拌2小时至澄清透明溶液，持续加热至水分去除，得到前驱体；研磨成粉后称取10g盛于坩埚底部，将纳米多孔陶瓷膜架于坩埚上方，在马弗炉中煅烧，煅烧温度为550℃，保温时间为4小时，升温速率为2.0℃/min，得到负载于纳米多孔陶瓷膜的氮化碳薄膜；自然冷却后再次煅烧至500℃，保温2h，升温速率为5℃/min；将得到的氮化碳薄膜浸渍在100mg/L的氯铂酸中，超声5min后取出置于氙灯下照射30min，于60℃烘箱中烘干后即可得到高的水通量、更强的可见光吸收能力及对苯胺污水优异的光催化降解活性的负载铂金属的改性氮化碳薄膜。
实施例7
将3g DCDA与0.10g DPY置于锥形瓶中，加入15mL水，加热至100℃，搅拌1小时至澄清透明溶液，持续加热至水分去除，得到前驱体；研磨成粉后称取10g盛于坩埚底部，将纳米多孔陶瓷膜架于坩埚上方，在马弗炉中煅烧，煅烧温度为550℃，保温时间为4小时，升温速率为2.0℃/min，得到负载于纳米多孔陶瓷膜的氮化碳薄膜；自然冷却后再次煅烧至500℃，保温2h，升温速率为5℃/min；将得到的氮化碳薄膜浸渍在100mg/L的氯铂酸中，超声5min后取出置于氙灯下照射30min，于60℃烘箱中烘干后即可得到高的水通量、更强的可见光吸收能力及对苯胺污水优异的光催化降解活性的负载铂金属的改性氮化碳薄膜。
上述实施例为本发明较佳的实施方式，但本发明的实施方式并不受上述实施例的限制，其他的任何未背离本发明的精神实质与原理下所作的改变、修饰、替代、组合、简化，均应为等效的置换方式，都包含在本发明的保护范围之内。
Claims (10)
1.一种负载铂金属的氮化碳薄膜的制备方法，其特征在于包括以下步骤：
S1.将氮化碳前驱体置于坩埚中，将载体架于坩埚上方；
S2.对S1的坩埚进行煅烧，得到负载于载体上的石墨相氮化碳薄膜；
S3.将S2得到的石墨相氮化碳薄膜浸渍于含铂化合物溶液中，再进行还原，得到高水通量负载铂金属的石墨相氮化碳薄膜。
2.根据权利要求1所述的负载铂金属的氮化碳薄膜的制备方法，其特征在于：步骤S1中所用的氮化碳前驱体包括单氰胺、双氰胺、硫脲、尿素及其衍生物中的一种。
3.根据权利要求1所述的负载铂金属的氮化碳薄膜的制备方法，其特征在于：步骤S1中所用的氮化碳前驱体由包括以下步骤方法制备得到：将质量比为3:0.01～3:0.10的二氰二胺、2，6-二氨基吡啶混合溶于水中，80～100℃加热搅拌溶解，干燥，得到前驱体。
4.根据权利要求1所述的负载铂金属的氮化碳薄膜的制备方法，其特征在于：步骤S1中所述的载体为玻璃、镁合金、铝合金或陶瓷膜。
5.根据权利要求1所述的负载铂金属的氮化碳薄膜的制备方法，其特征在于：步骤S1中所述的载体为纳米多孔陶瓷膜。
6.根据权利要求1所述的负载铂金属的氮化碳薄膜的制备方法，其特征在于：步骤S2中所述的煅烧的温度为400～650℃，保温时间为2～6小时；所述煅烧的升温速率为2～10℃/min。
7.根据权利要求1所述的负载铂金属的氮化碳薄膜的制备方法，其特征在于：步骤S3中所述的含铂化合物溶液为氯铂酸、硝酸铂或含铂其他络合物；所述含铂化合物溶液的浓度为1～10000mg/L。
8.根据权利要求1所述的负载铂金属的氮化碳薄膜的制备方法，其特征在于：步骤S3中所述还原的方法包括光照或利用硼氢化钠具有还原性物质进行还原。
9.一种负载铂金属的氮化碳薄膜，其特征在于根据权利要求1～8任一项所述的制备方法得到。
10.权利要求9所述的负载铂金属的氮化碳薄膜在光催化降解含苯胺污水中的应用。
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Cited By (4)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| CN110143648A (zh) * | 2019-05-28 | 2019-08-20 | 江苏智诚达环保科技有限公司 | 一种铂原子修饰氮化碳纳米棒光电催化电极的制备方法 |
| CN110790515A (zh) * | 2019-10-18 | 2020-02-14 | 四川大学 | 具有石墨相氮化碳的透明超亲材料及其制备方法与应用 |
| CN111068735A (zh) * | 2019-12-27 | 2020-04-28 | 电子科技大学 | 一种PtS量子点/g-C3N4纳米片复合光催化剂及其制备方法 |
| CN113402280A (zh) * | 2021-04-29 | 2021-09-17 | 中山大学 | 一种自捕获氮化碳薄膜的制备方法及其在海洋光电阴极保护中的应用 |
Citations (6)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| EP2011572B1 (en) * | 2007-07-06 | 2012-12-05 | Imec | Method for forming catalyst nanoparticles for growing elongated nanostructures |
| CN103230808A (zh) * | 2013-05-25 | 2013-08-07 | 南昌航空大学 | 一种Pt-C3N4-TiO2三元可见光光催化剂的制备方法 |
| CN103626150A (zh) * | 2013-11-20 | 2014-03-12 | 南京工程学院 | 一种含氮多孔炭的制备方法 |
| CN103638961A (zh) * | 2013-12-25 | 2014-03-19 | 重庆工商大学 | 一种负载型氮化碳光催化剂的制备方法 |
| CN104888832A (zh) * | 2015-05-15 | 2015-09-09 | 武汉理工大学 | 一种金属/金属氧化物/g-C3N4复合光催化材料及其制备方法 |
| CN105148744A (zh) * | 2015-08-25 | 2015-12-16 | 华南理工大学 | 可调控超薄二维纳米g-C3N4膜及其制备方法与应用 |
-
2017
- 2017-08-28 CN CN201710747631.3A patent/CN109420516B/zh active Active
Patent Citations (6)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| EP2011572B1 (en) * | 2007-07-06 | 2012-12-05 | Imec | Method for forming catalyst nanoparticles for growing elongated nanostructures |
| CN103230808A (zh) * | 2013-05-25 | 2013-08-07 | 南昌航空大学 | 一种Pt-C3N4-TiO2三元可见光光催化剂的制备方法 |
| CN103626150A (zh) * | 2013-11-20 | 2014-03-12 | 南京工程学院 | 一种含氮多孔炭的制备方法 |
| CN103638961A (zh) * | 2013-12-25 | 2014-03-19 | 重庆工商大学 | 一种负载型氮化碳光催化剂的制备方法 |
| CN104888832A (zh) * | 2015-05-15 | 2015-09-09 | 武汉理工大学 | 一种金属/金属氧化物/g-C3N4复合光催化材料及其制备方法 |
| CN105148744A (zh) * | 2015-08-25 | 2015-12-16 | 华南理工大学 | 可调控超薄二维纳米g-C3N4膜及其制备方法与应用 |
Non-Patent Citations (3)
| Title |
|---|
| JUNCAO BIAN ET AL.: "Thermal vapor condensation of uniform graphitic carbonnitride films with remarkable photocurrent density for photoelectrochemical applications", 《NANO ENERGY》 * |
| ZHENXING ZENG ET AL.: "Fabrication of highly dispersed platinum‐deposited porous g‐C3N4 by a simple in situ photoreduction strategy and their excellent visible light photocatalytic activity toward aqueous 4‐fluorophenol degradation", 《CHINESE JOURNAL OF CATALYSIS》 * |
| 陈志鸿: "新型具可见光活性光催化体系的设计、制备及其光催化性能和机理研究", 《中国博士学位论文全文数据库 工程科技Ⅰ辑》 * |
Cited By (5)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| CN110143648A (zh) * | 2019-05-28 | 2019-08-20 | 江苏智诚达环保科技有限公司 | 一种铂原子修饰氮化碳纳米棒光电催化电极的制备方法 |
| CN110790515A (zh) * | 2019-10-18 | 2020-02-14 | 四川大学 | 具有石墨相氮化碳的透明超亲材料及其制备方法与应用 |
| CN110790515B (zh) * | 2019-10-18 | 2020-12-15 | 四川大学 | 具有石墨相氮化碳的透明超亲材料及其制备方法与应用 |
| CN111068735A (zh) * | 2019-12-27 | 2020-04-28 | 电子科技大学 | 一种PtS量子点/g-C3N4纳米片复合光催化剂及其制备方法 |
| CN113402280A (zh) * | 2021-04-29 | 2021-09-17 | 中山大学 | 一种自捕获氮化碳薄膜的制备方法及其在海洋光电阴极保护中的应用 |
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| Publication number | Publication date |
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