CN109390473A - 基于双官能团单分子修饰层的钙钛矿电池及其制备方法 - Google Patents
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Abstract
本发明公开一种基于双官能团单分子修饰层的钙钛矿太阳能电池及其制备方法,钙钛矿太阳能电池包括依次层叠设置的透明导电衬底、空穴传输层、双官能团单分子修饰层、钙钛矿吸光层、电子传输层、界面修饰层及金属电极;其中,所述双官能团单分子修饰层为具有氨基和磺酸基的有机分子;制备方法是依次透明导电衬底、空穴传输层、双官能团单分子修饰层、钙钛矿吸光层、电子传输层、界面修饰层及金属电极。本发明在空穴传输层和钙钛矿吸光层之间设置一由具有氨基和磺酸基的有机分子修饰形成的双官能团单分子修饰层,其可提高钙钛矿太能电池的界面稳定性,进而提高整体器件的稳定性。
Description
技术领域
本发明涉及钙钛矿太阳能电池技术领域,具体涉及一种基于双官能团单分子修饰层的钙钛矿太阳能电池及其制备方法。
背景技术
能源是人类生存的基础,随着社会经济的发展,人们对能源的使用需求不断增加。传统的化石能源被过度开采,正面临着枯竭的危险,因此新能源的开发和使用迫在眉睫。太阳能作为一种可再生的清洁能源,取之不尽,用之不竭,太阳能电池是一种将光能转化为电能的装置,光电转换效率是衡量太阳能电池性能最重要的指标,钙钛矿太阳能电池具有制备工艺简单,成本低廉及光电转换效率高等特点,其认证最高光电转换效率为22.7%,成为最具发展潜力的一种太阳能电池。
在典型的钙钛矿太阳能电池中,钙钛矿吸光层通常夹在电子传输层(ETL)和空穴传输层(HTL)之间,因此,良好的钙钛矿/电荷传输层界面,对于高效的界面电荷转移、提高钙钛矿太阳能电池的光电转换效率至关重要。一系列分子被用作界面修饰层来修饰电子传输层的TiO2表面,研究表明,界面修饰层能与钙钛矿层形成相互作用,有利于钙钛矿晶体的结晶和钝化界面缺陷态。大部分研究工作都体现了界面修饰层在促进电荷提取和抑制复合上的帮助,却极少有人关注界面修饰层对器件稳定性的作用。
发明内容
在国家自然科学基金(51672094,51661135023)、国家重点研发项目(2016YFC0205002)及华中科技大学自主创新研究基金(2016JCTD111)的大力支持下,本发明提供一种基于双官能团单分子修饰层的钙钛矿太阳能电池及其制备方法,旨在解决现有技术中钙钛矿太阳能电池由于界面不稳定造成的器件稳定性下降的技术问题。
为达到上述技术目的,本发明的技术方案提供一种基于双官能团单分子修饰层的钙钛矿太阳能电池,包括依次层叠设置的透明导电衬底、空穴传输层、双官能团单分子修饰层、钙钛矿吸光层、电子传输层、界面修饰层及金属电极;其中,所述双官能团单分子修饰层为具有氨基和磺酸基的有机分子。
同时,本发明还提供一种基于双官能团单分子修饰层的钙钛矿太阳能电池的制备方法,包括如下步骤:
(1)在透明导电衬底上制备空穴传输层;
(2)在所述空穴传输层上制备双官能团单分子修饰层;
(3)在所述双官能团单分子修饰层上制备钙钛矿吸光层;
(4)在所述钙钛矿吸光层上制备电子传输层;
(5)在所述电子传输层上制备界面修饰层;
(6)在所述界面修饰层上制备金属电极。
其中,在步骤(2)中所述双官能团单分子修饰层为具有氨基和磺酸基的有机分子。
与现有技术相比,本发明在空穴传输层和钙钛矿吸光层之间设置一由具有氨基和磺酸基的有机分子修饰形成的双官能团单分子修饰层,其可提高钙钛矿太能电池的界面稳定性,进而提高整体器件的稳定性。
附图说明
图1是本发明的基于双官能团单分子修饰层的钙钛矿太阳能电池的连接结构示意图;
图2是本发明的无修饰层与本实施例1~5的空穴传输层的表面接触角的对比示意图;
图3为本发明的基于双官能团单分子修饰的空穴传输层的傅里叶变换红外光谱对比图;
图4为本发明的无修饰层与实施例1~5制备的钙钛矿太阳能电池的光电流-电压测试曲线对比图;
图5为本发明的无修饰层与实施例1~5制备的钙钛矿太阳能电池的不同偏压极化后的光电流-电压测试曲线对比图;
图6为本发明实施例的无修饰层与实施例1~5制备的钙钛矿太阳能电池在连续光照下的稳定性测试曲线对比图。
具体实施方式
为了使本发明的目的、技术方案及优点更加清楚明白,以下结合附图及实施例,对本发明进行进一步详细说明。应当理解,此处所描述的具体实施例仅仅用以解释本发明,并不用于限定本发明。
如图1所示,本发明提供了一种基于双官能团单分子修饰层的钙钛矿太阳能电池,包括依次层叠设置的透明导电衬底1、空穴传输层2、双官能团单分子修饰层3、钙钛矿吸光层4、电子传输层5、界面修饰层6及金属电极7;其中,所述双官能团单分子修饰层3为具有氨基和磺酸基的有机分子。
上述基于双官能团单分子修饰层的钙钛矿太阳能电池按如下方法制备:
(1)在透明导电衬底上制备空穴传输层;
其中,本实施例所述透明导电衬底为FTO导电玻璃、ITO导电玻璃或AZO导电玻璃。
在制备空穴传输层之前,需要对透明导电衬底进行清洗。以FTO导电玻璃为例,一般将FTO导电玻璃依次采用玻璃清洗剂、去离子水、工业酒精、无水乙醇、丙酮进行清洗,且在上述每个清洗工序中均超声处理20min,清洗完成后氮气吹干使用。
透明导电衬底清洗完成后可用于制备空穴传输层,所述空穴传输层为NiO、CuCrO2、CuGaO2、CuAlO2中的至少一种,或上述至少一种的掺杂氧化物,且可采用现有技术中的任意方式将上述物质制备于透明导电衬底,也可采用如下制备方法:
将乙酰丙酮镍、醋酸锂和醋酸镁作为溶质,按照Ni:Li:Mg=80:5:15摩尔比,以Ni的摩尔浓度0.01~0.04mol/L溶解在乙腈溶液中作为前驱体溶液。将FTO玻璃导电面朝上放置在400~600℃加热台上,采用高温喷雾热解法将Li0.05Mg0.15Ni0.8O前驱体溶液喷涂至透明导电衬底上面,在该温度下保温10~120min,自然冷却至室温,即可。
(2)在所述空穴传输层上制备双官能团单分子修饰层;
本实施例所述双官能团单分子修饰层为具有氨基和磺酸基的有机分子,其具体为SHO3-R-NH2,其中R为含1~8个碳原子的碳链或1~2个苯环。
需要说明的是,本发明利用氨基和磺酸基的有机分子的特性,使其能够吸附于空穴传输层以形成界面修饰层,其可改变空穴传输层的表面接触角,钝化空穴传输层与钙钛矿膜的界面缺陷,提高后续制备钙钛矿太阳能电池的开路电压和稳定性
具有氨基和磺酸基的有机分子可按现有的常规方式形成于空穴传输层上,也可按如下方法制备:
将空穴传输层浸泡在摩尔浓度为0.1~5mmol/L的双官能团单分子修饰层的水溶液中,浸泡时间为0.5~24小时,即得。
(3)在所述双官能团单分子修饰层上制备钙钛矿吸光层;
本实施例所述钙钛矿吸光层的结构通式为ABX3,其中,A为CH3NH3 +、CH(NH2)2 +、Cs+中的至少一种,B为Pb2+和/或Sn2+,X为Cl-、Br-、I-中的至少一种。
钙钛矿吸光层可由具有上述结构通式物质并采用现有的常规方式形成于双官能团单分子修饰层上,也可采用如下方法:
将摩尔比为1:1的PbI2粉末和CH3NH3I粉末混合溶解在体积比DMF:DMSO=4:1的混合溶液中,并在30℃下搅拌至溶解,得到Pb摩尔浓度为1.5mol/L的CH3NH3PbI3溶液,将上述溶液旋涂在空穴传输层上,转速为6000转/秒、时间30秒;100℃加热板退火10min,自然冷却至室温。
(4)在所述钙钛矿吸光层上制备电子传输层;
本实施例所述电子传输层为C60、C70或富勒烯衍生物PC61CM、PC71BM,其可通过现有的常规方式形成于钙钛矿吸光层上,也可采用如下方法:
称取一定量的PCBM融入氯苯中,配制成20mg/ml的溶液,搅拌至溶解,将配制的PCBM溶液旋涂在钙钛矿吸光层上,转速为1500转/秒、时间30秒;70℃加热板退火10min,自然冷却至室温。
(5)在所述电子传输层上制备界面修饰层;
本实施例所述界面修饰层为LiF、2,9-二甲基-4,7-二苯基-1,10-菲啰啉或TiOx,且可采用上述物质按现有常规方法制备,也可采用如下方法:
将BCP融入甲醇中,配制成饱和溶液,将配制的BCP饱和溶液旋涂在上述PCBM电子传输层上,转速为6000转/秒、时间30秒;70℃加热板退火10min,自然冷却至室温。
(6)在所述界面修饰层上制备金属电极。
本实施例所述金属电极为Ag和/或Al,其可采用现有的常规方式制备,也可采用如下方法:
将热蒸发设备压强抽至5*10-4Pa后,开启蒸发电源,将Ag热蒸发沉积至BCP界面修饰层上,沉积速率为0.1埃/秒,沉积厚度为80nm,面积为0.09cm2。
为了更加详细的说明本发明的基于双官能团单分子修饰层的钙钛矿太阳能电池的制备方法,现结合以下实施例进行说明。
实施例1
本实施例1提供一种基于双官能团单分子修饰层的钙钛矿太阳能电池的制备方法,其他步骤按上述实施例的制备方法或现有的常规方法,其步骤(2)按如下方法:将氧化镍空穴传输层浸泡于浓度为0.3mmol/L的3-氨基丙烷磺酸的水溶液中12小时,3-氨基丙烷磺酸吸附于氧化镍空穴传输层表面并形成双官能团单分子修饰层,3-氨基丙烷磺酸分子式如下:
实施例2
本实施例2提供一种基于双官能团单分子修饰层的钙钛矿太阳能电池的制备方法,其他步骤按上述实施例的制备方法或现有的常规方法,其步骤(2)按如下方法:将氧化镍空穴传输层浸泡于浓度为0.3mmol/L的3-氨基苯磺酸的水溶液中12小时,3-氨基苯磺酸吸附于氧化镍空穴传输层表面并形成双官能团单分子修饰层,3-氨基苯磺酸的分子式如下:
实施例3
本实施例3提供一种基于双官能团单分子修饰层的钙钛矿太阳能电池的制备方法,其他步骤按上述实施例的制备方法或现有的常规方法,其步骤(2)按如下方法:将氧化镍空穴传输层浸泡于浓度为0.3mmol/L的3-氨基-4-羟基苯磺酸的水溶液中12小时,3-氨基-4-羟基苯磺酸吸附于氧化镍空穴传输层表面并形成双官能团单分子修饰层,3-氨基-4-羟基苯磺酸的分子式如下:
实施例4
本实施例4提供一种基于双官能团单分子修饰层的钙钛矿太阳能电池的制备方法,其他步骤按上述实施例的制备方法或现有的常规方法,其步骤(2)按如下方法:将氧化镍空穴传输层浸泡于浓度为0.3mmol/L的1-萘胺-5-磺酸的水溶液中12小时,1-萘胺-5-磺酸吸附于氧化镍空穴传输层表面并形成双官能团单分子修饰层,1-萘胺-5-磺酸的分子式如下:
实施例5
本实施例5提供一种基于双官能团单分子修饰层的钙钛矿太阳能电池的制备方法,其他步骤按上述实施例的制备方法或现有的常规方法,其步骤(2)按如下方法:将氧化镍空穴传输层浸泡于浓度为0.3mmol/L的1-氨基-2-萘酚-4-磺酸的水溶液中12小时,1-氨基-2-萘酚-4-磺酸吸附于氧化镍空穴传输层表面并形成双官能团单分子修饰层,1-氨基-2-萘酚-4-磺酸的分子式如下:
为了证明本实施例1~5制备的双官能团单分子修饰层对应制备的钙钛矿太阳能电池的具有更佳的性能,现将本实施例1~5制备的双官能团单分子修饰层应用于钙钛矿太阳能电池,并对制备的钙钛矿太阳能电池进行检测。
如图2所示,其为无修饰层与本实施例1~5制备的空穴传输层的表面接触角的对比示意图,由图2中的角度对比可知,经过本实施例的双官能团单分子修饰层的修饰之后,空穴传输层明显具有更小的表面接触角,表现出更好的亲水性,有利于钙钛矿薄膜的结晶。
如图3所示,其为无修饰层与本实施例1~5制备的空穴传输层的傅里叶变换红外光谱对比示意图,通过对比图3中红外吸收峰的位置,证实本实施例的双官能团单分子修饰层已成功修饰在空穴传输层的表面。
如图4所示,其为无修饰层与实施例1~5制备的钙钛矿太阳能电池的光电流-电压测试曲线的对比示意图,由图4中电流-电压测试曲线的对比可知,经过本实施例的双官能团单分子修饰层修饰之后的钙钛矿太阳能电池的短路电流、开路电压和光电转换效率与无修饰层的钙钛矿太阳能电池无明显变化。
如图5所示,其为无修饰层与实施例1~5制备的钙钛矿太阳能电池的不同偏压极化后的光电流-电压测试曲线的对比示意图,由图5中的光电流-电压测试曲线对比可知,无修饰层的钙钛矿太阳能电池在1.5V偏压极化后,电池的短路电流和光电转换效率下降,反扫曲线明显低于正扫曲线,电池表现出显著的迟滞效应;当经过本实施例的双官能团单分子修饰层修饰之后的钙钛矿太阳能电池在1.5V偏压极化后,电池的短路电流和光电转换效率维持不变,反扫曲线与正扫曲线重合,电池无迟滞效应。表明经过本实施例的双官能团单分子修饰层修饰之后的钙钛矿太阳能电池的界面稳定性得到提高。
如图6所示,其为无修饰层与实施例1~5制备的钙钛矿太阳能电池在连续光照下的稳定性测试曲线的对比示意图,由图6中的连续光照下的稳定性测试曲线对比可知,经过本实施例的双官能团单分子修饰层修饰之后的钙钛矿太阳能电池在最大功率点处的输出效率不随光照时间而衰减。表明经过本实施例的双官能团单分子修饰层修饰之后的钙钛矿太阳能电池的器件长期稳定性得到提高。
以上所述本发明的具体实施方式,并不构成对本发明保护范围的限定。任何根据本发明的技术构思所做出的各种其他相应的改变与变形,均应包含在本发明权利要求的保护范围内。
Claims (10)
1.一种基于双官能团单分子修饰层的钙钛矿太阳能电池,其特征在于,包括依次层叠设置的透明导电衬底、空穴传输层、双官能团单分子修饰层、钙钛矿吸光层、电子传输层、界面修饰层及金属电极;其中,所述双官能团单分子修饰层为具有氨基和磺酸基的有机分子。
2.根据权利要求1所述的钙钛矿太阳能电池,其特征在于,所述双官能团单分子修饰层为SHO3-R-NH2,其中R为含1~8个碳原子的碳链或1~2个苯环。
3.根据权利要求1所述的钙钛矿太阳能电池,其特征在于,所述透明导电衬底为FTO导电玻璃、ITO导电玻璃或AZO导电玻璃。
4.根据权利要求1所述的钙钛矿太阳能电池,其特征在于,所述空穴传输层为NiO、CuCrO2、CuGaO2、CuAlO2中的至少一种,或上述至少一种的掺杂氧化物。
5.根据权利要求1所述的钙钛矿太阳能电池,其特征在于,所述钙钛矿吸光层为ABX3,A为CH3NH3 +、CH(NH2)2 +、Cs+中的至少一种,B为Pb2+和/或Sn2+,X为Cl-、Br-、I-中的至少一种。
6.根据权利要求1所述的钙钛矿太阳能电池,其特征在于,所述电子传输层为C60、C70或富勒烯衍生物PC61CM、PC71BM。
7.根据权利要求1所述的钙钛矿太阳能电池,其特征在于,所述界面修饰层为LiF、2,9-二甲基-4,7-二苯基-1,10-菲啰啉或TiOx。
8.根据权利要求1所述的钙钛矿太阳能电池,其特征在于,所述金属电极为Ag或Al。
9.一种基于双官能团单分子修饰层的钙钛矿太阳能电池的制备方法,其特征在于,包括如下步骤:
(1)在透明导电衬底上制备空穴传输层;
(2)在所述空穴传输层上制备双官能团单分子修饰层;
(3)在所述双官能团单分子修饰层上制备钙钛矿吸光层;
(4)在所述钙钛矿吸光层上制备电子传输层;
(5)在所述电子传输层上制备界面修饰层;
(6)在所述界面修饰层上制备金属电极。
其中,在步骤(2)中所述双官能团单分子修饰层为具有氨基和磺酸基的有机分子。
10.根据权利要求9所述的制备方法,其特征在于,所述步骤(2)中双官能团单分子修饰层按如下方法制备:将空穴传输层浸泡在摩尔浓度为0.1~5mmol/L的双官能团单分子修饰层的水溶液中,浸泡时间为0.5~24小时。
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