CN109314261B - 甲烷化阳极废气以提高二氧化碳捕获 - Google Patents

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Abstract

一种发电系统，包括：烟气发生器，其配置成产生包括二氧化碳和氧气的烟气；燃料供应；燃料电池组件，该燃料电池组件包括阴极部分和阳极部分，阴极部分配置成接收由烟气发生器产生的烟气并输出阴极废气，阳极部分配置成接收来自燃料供应的燃料并输出含有氢气和二氧化碳的阳极废气；甲烷转化器，其配置成接收阳极废气，将阳极废气中的至少一部分氢气转化为甲烷，并输出甲烷化的阳极废气；冷却器组件，其配置成将甲烷化的阳极废气冷却至预定温度以便液化甲烷化的阳极废气中的二氧化碳；以及气体分离组件，其配置成接收冷却的甲烷化的阳极废气并将液化二氧化碳与残余燃料气体分离。

Description

甲烷化阳极废气以提高二氧化碳捕获
相关申请的交叉引用
本申请要求于2016年4月29日提交的美国临时申请号62/329663的优先权，其通过引用整体并入本文。
技术领域
本发明涉及燃料电池发电系统，特别地，涉及一种燃料电池发电气体分离系统和方法。
背景技术
燃料电池是通过电化学反应将存储在燃料中的化学能直接转化成电能的设备。通常，燃料电池包含由电解质隔开的阳极和阴极，该电解质用于传导带电离子。熔融碳酸盐燃料电池(MCFC)凭借使反应物燃料气体通过阳极，同时氧化气体(例如二氧化碳和氧气)通过阴极而操作。燃烧类发电厂通过燃烧易燃烃类基燃料(包括煤、天然气、生物气和合成气)来产生能量。
作为燃烧过程的结果，燃烧类发电厂产生烟气，其通常由大气排放物处理。然而，这种排放对环境有害，因为它们含有二氧化碳(CO2)，有助于全球气候变化。越来越多的国家和国际法规对这些发电系统可能释放到环境中的二氧化碳量进行了严格的规定。
因此，已经使用许多方法来控制或限制来自燃烧类发电厂的二氧化碳排放。然而，由于应用二氧化碳捕获系统稀释含CO2烟气导致的能量(电能和/或热量)的显著损失，从燃烧后烟气中分离二氧化碳是非常昂贵的。包括二氧化碳的烟气可以提供给电化学燃料电池，该电化学燃料电池可以包括阴极、阳极和电解质以用于浓缩阳极废气中的二氧化碳。包括来自烟气的二氧化碳的阳极废气可以连通到压缩机、冷凝器和/或冷却器以使二氧化碳与包括在阳极废气中的其它气体液化和分离。然而，包括在阳极废气中的氢气和其它不可冷凝气体将阻碍二氧化碳的捕获并且经由制冷增加压缩和/或冷凝的成本(例如通过增加用于压缩和/或冷凝的能量)或减少捕获的二氧化碳量。
发明内容
本文描述的实施方式一般涉及通过使用燃料电池系统捕获二氧化碳的系统和方法，并且特别地涉及可以与化石燃料设备、设施或装置(例如发电厂、锅炉或任何其它燃烧器，如水泥厂中的窑和钢铁工业中的炼焦炉)集成的燃料电池发电气体分离系统，其配置成有效地分离烟气中包括的各种气体，特别是二氧化碳。将包括在燃料电池阳极废气中的氢气甲烷化以增加阳极废气中二氧化碳的相对浓度并减少经水分离的阳极废气的体积。
在一些实施方式中，燃料电池发电系统配置成与化石燃料设备集成以便利用由化石燃料设备产生的烟气。烟气包括由化石燃料设备输出的二氧化碳和氧气。发电系统包括阳极部分和阴极部分。含有二氧化碳的烟气与燃料电池的阴极部分连通。阳极部分产生阳极废气，其包括二氧化碳、水、氢气、一氧化碳和其它气体。阳极废气与气体分离组件连通。该气体分离组件包括甲烷转化器，该甲烷转化器配置成将包括在阳极废气中的至少一部分氢转化为甲烷以产生甲烷化的阳极废气。相对于非甲烷化的废气，甲烷化的阳极废气具有较高的二氧化碳与不可冷凝气体的比率。
在一些实施方式中，气体分离组件可包括冷却器组件，用于将阳极废气冷却到预定温度以便液化甲烷化阳极废气中的二氧化碳。在一些实施方式中，由燃料电池产生的废热用于驱动冷却器组件。在一些实施方式中，供应到燃料电池的阴极部分的入口烟气专门含有由化石燃料装置、设施或设备输出的全部或部分烟气。在某些实施方式中，冷却器组件可包括一个或多个冷却器或分离罐。在一些实施方式中，气体分离组件从燃料电池的阴极部分回收来自阴极废气输出的废热，并利用至少一部分回收的废热来驱动冷却器组件。
在一些实施方式中，气体分离组件还包括用于从阳极废气中分离水并用于输出经水分离的阳极废气的除水组件，并且冷却器组件接收经水分离的阳极废气。气体分离组件还包括压缩机，其用于在经水分离的阳极废气被输送到冷却器组件之前压缩来自除水组件的经水分离的阳极废气输出。
在一些实施方式中，气体分离组件配置成从发电系统接收甲烷化的阳极废气。压缩机可以将甲烷化的阳极废气压缩到至少250psi(约1.72MPa)，并且冷却器组件将甲烷化的阳极废气冷却至低于-40℃。相对于在非甲烷化的阳极废气上操作的气体分离组件，甲烷化的阳极废气使得气体分离组件提供10-20％二氧化碳捕获量的增加，20％以上压缩机电能的减少(其包括操作压缩机组件所需的电能)。
在一些实施方式中，发电系统还包括氧化器，其接收由化石燃料装置、设施或设备输出的烟气和由气体分离设备分离的至少部分残余燃料气体。氧化器氧化残余燃料以加热烟气，其中，氧化器将加热的烟气输出到燃料电池的阴极部分。在一些实施方式中，部分残余燃料再循环到阳极。发电系统还包括至少一个热交换器，其用于利用阴极废气中的废热来加热至少一种输入到阳极部分的烟气和由化石燃料装置、设施或设备输出的烟气。在一些实施方式中，燃料电池是内部重整熔融碳酸盐燃料电池(MCFC)，而在其它实施方式中，燃料电池是外部重整MCFC。
在一些实施方式中，非甲烷化的阳极废气包括20-25摩尔％的氢气和其它不可冷凝气体以及65-75摩尔％的二氧化碳(包括端值)，并且甲烷化的阳极废气包括约5-10摩尔％的氢气和其它不可冷凝气体以及75-85摩尔％的二氧化碳。
这些和其它有利特征对于审阅本公开和附图的人员将是显而易见的。
附图说明
图1A是根据一种实施方式的燃料电池的示意图。
图1B是根据一种实施方式的发电系统的示意图。
图2是发电系统的示意图，以及包括流体连接到发电系统的甲烷转化器的气体分离组件的实施方式。
图3是气体分离组件的另一种实施方式的示意图。
图4是显示包括在图3的气体分离组件中的热交换器的热曲线图。
图5是通过甲烷化包括在废气中的至少一部分氢气来增加阳极废气中二氧化碳浓度的示例性方法的示意流程图。
具体实施方式
本文描述的实施方式一般涉及通过燃料电池系统捕获二氧化碳的系统和方法，并且特别地涉及可以与化石燃料设备、设施或装置(例如发电厂、锅炉或任何其它燃烧器，如水泥厂中的窑和钢铁工业中的炼焦炉)集成的发电系统或燃料电池系统。本文描述的系统和方法配置成有效地分离包括在阳极废气中的各种气体，特别是二氧化碳。将包括在阳极废气中的氢气甲烷化以增加阳极废气中二氧化碳的相对浓度。
如本文所用，术语“甲烷化”或“甲烷化的”是指包括将在阳极废气中的至少一部分氢气和CO2转化成甲烷。
图1A是燃料电池1的示意图。燃料电池1包含电解质基质2、阳极3和阴极4。阳极3和阴极4通过电解质基质2彼此分离。来自燃烧废气供应单元的烟气可以作为氧化剂气体提供给阴极4。在燃料电池1中，在阴极中，CO3＝离子形式的CO2和O2从阴极转移到阳极，在阳极中，在存在于电解质基质2的孔中的电解质(例如碳酸盐电解质)存在下，烟气和氧化剂气体经历电化学反应。
在一些实施方式中，燃料电池1可包含燃料电池堆组件，其中多个单独的燃料电池1堆叠并串联连接。图1B是根据实施方式的集成发电系统100的示意图。发电系统100包含烟气发生组件6，其包括化石燃料装置、设施或设备，锅炉，燃烧器，水泥厂中的炉和窑中的一个或多个(下文称为“化石燃料装置、设施或设备”)。烟气发生组件可以配置成燃烧化石燃料(例如煤、天然气、汽油、柴油等)并产生包括二氧化碳的烟气。
发电系统100包括燃料电池组件10(例如碳酸盐燃料电池组件)，该燃料电池组件10流体地连接到烟气发生组件6并且配置成从其接收烟气。发电系统100还包括发电气体分离和封存系统，其包括根据说明性实施方式的碳酸盐燃料电池组件10和气体分离组件25。如图1B所示，燃料电池组件10包括阴极部分12和阳极部分14。在一些实施方式中，燃料电池组件10可包括内部重整或直接熔融碳酸盐燃料电池组件，其中用于阳极的燃料在组件内部重整。在其它实施方式中，燃料电池组件10可包括且也可以使用外部重整碳酸盐燃料电池组件，在这种情况下，在输送到燃料电池阳极部分之前重整器将用于重整燃料。
如图1B所示，发电气体分离和封存系统的烟气发生组件6和燃料电池组件10可以串联布置，使得燃料电池组件10的阴极部分12被供应来自烟气发生组件6的烟气。在一些实施方式中，来自烟气发生组件的烟气专门被供应给阴极部分12。例如，来自化石燃料供应32的诸如煤、天然气或其它烃类燃料的化石燃料以及从空气供应34输送的空气被输送到化石燃料装置、设施或设备6。化石燃料和空气可经历烟气发生设备6中的燃烧反应，产生电能并导致输出烟气废气。烟气废气可包含约3-15％的二氧化碳、1-20％的水(优选10-20％)和3-15％(优选5-15％)的氧气，余量为氮气。这些组分的确切量取决于化石燃料的类型和来自空气供应34的空气量。可以通过调整空气供应34或通过在进入燃料电池阴极部分12之前向烟气8中添加补充空气7改变氧含量。在燃料电池运行所需的烟气8中没有足够的氧气的情况下，补充空气可用于增加合并流9的氧气部分。
如图1B所示，管线9将烟气废气的一部分或全部流体地耦合至阴极部分12的入口12A，使得供应到阴极入口12A的烟气或氧化剂气体包括烟气废气。在一些实施方式中，烟气与可能的补充空气流组合是向阴极入口12A供应的专用氧化剂气体。同时，通过管线15将来自供应16的燃料(如煤气、天然气或其它含氢燃料)输送到阳极部分14的入口14A。在燃料电池组件10中，包含烟气废气和重整氢气的阴极部分12中的氧化剂气体在阳极部分14中经历电化学反应以产生电能输出。另外，该电化学反应导致烟气中的大部分(约65-85％或更多)二氧化碳从阴极部分12转移到燃料电池10的阳极部分14。
进一步扩展，烟气中的二氧化碳和氧气在燃料电池组件10的阴极部分12中反应以产生碳酸根离子，该碳酸根离子通过燃料电池电解质被运送到燃料电池10的阳极部分14。在阳极部分14处，碳酸根离子被来自燃料的氢气还原以产生水和二氧化碳。最终结果是上述烟气中的大部分二氧化碳从阴极部分12转移到阳极部分14。因此，燃料电池10的阳极部分14的出口14B处的阳极废气的二氧化碳浓度较高，从而允许使用本文所述的CO2分离和封存系统更容易和有效地捕获和封存二氧化碳气体。在一些实施方式中，阳极废气中二氧化碳的浓度范围为60-75摩尔％(干基)，包括其间的所有范围和端值。在替代实施方式中，可以实现更高的浓度。
如图1B所示的实施方式中，耗尽二氧化碳的烟气经由管线18通过阴极出口12B离开阴极部分12，主要含有二氧化碳以及未反应的氢气、一氧化碳、水蒸气和痕量的其它气体的阳极废气离开阳极出口14B并通过管线20被输送到气体分离组件25。在一些实施方式中，气体分离组件25包括至少一个用于从阳极废气中回收水的除水组件21和用于从剩余阳极废气中分离二氧化碳的二氧化碳分离组件22。此外，因为阴极气体在高温下离开燃料电池组件10，所以来自该流的全部或部分可检测热量可以通过一个或多个热量回收单元17回收，并且可以用于进入燃料电池组件10的预热气体。在一些实施方式中，在被输送到气体分离组件25之前，可以从离开燃料电池阳极部分14的阳极废气中回收热量。
图2是根据一种实施方式的发电气体分离和封存系统200的更详细的示意图。系统200接收来自燃烧废气源205(例如烟气发生组件6)的烟气。烟气主要含有二氧化碳、水、氧气和氮气，并且可以在燃烧类发电厂、化石燃料装置、设施或设备等中燃烧易燃烃类产生，该易燃烃类包括例如煤、天然气、生物气、合成气和其它含烃燃料(如乙醇)。通过气流导管210a燃烧废气供应205将烟气废气供应到痕量污染物/污染物气体除去设备215。痕量污染物/污染物气体除去设备215除去包括硫氧化物气体(例如SO2)、汞和颗粒的燃烧副产物。不需要除去氮氧化物气体(NOx)，因为它们不会影响燃料电池的性能，并且大部分NOx将在燃料电池阴极中被破坏。如图2所示，通过气流导管210b痕量污染物/污染物气体除去设备215将清洁的烟气输出到烟气鼓风机220。烟气鼓风机220增加清洁的烟气的压力，使得烟气被推动通过系统200。
烟气鼓风机220将烟气输出到第一热交换器225，第一热交换器225配置成将烟气加热到约500℃-650℃的温度。在一些实施方式中，第一热交换器225还可以从烟气中除去热量并转移热量以进行热量回收。如图2所示，通过气流导管210b第一热交换器225接收来自燃烧废气供应205的清洁的烟气，并且还接收来自燃料电池235的阴极侧236的阴极废气输出。在第一热交换器225中在烟气被加热到所需的温度之后，加热的烟气输出到包括氧化器230的氧化器组件。氧化器230还接收含有燃料的气体，例如阳极废气的一部分或下文描述的气体分离设备275中从阳极废气中分离出的全部或部分残余燃料。在一些实施方式中，它还接收部分天然气进料241。在氧化器230中，在烟气存在下含有燃料的气体被氧化，从而进一步加热烟气。通过气流导管210c氧化器230将进一步加热的烟气输出到燃料电池235。
燃料电池235包含阴极部分236和阳极部分237。燃料电池235可包括内部重整熔融碳酸盐燃料电池(MCFC)，外部重整燃料电池或其组合以用于在燃料被输送到阳极部分237之前重整燃料。经由气流导管210a-c将阴极部分236耦合至燃烧废气供应205，并在烟气已经在痕量污染物/污染物气体除去设备215中处理并在第一热交换器225和氧化器230中加热之后，通过气流导管210b-c接收来自燃烧废气供应205的烟气。如图2所示，阴极部分236专门接收由燃烧废气供应205提供的烟气或处理过的烟气。然而，在其它实施方式中，烟气或处理过的烟气可以与来自其它来源的空气或氧化剂气体混合。
在燃料电池235中经历电化学反应之后，通过气流导管212阴极部分236将阴极废气输出到第二热交换器240，第二热交换器240还通过燃料供应导管242接收来自燃料供应241的燃料(例如天然气)和水252。可以使用任何合适的燃料，包括但不限于天然气、煤衍生的合成气、厌氧消化气体和可再生燃料，例如乙醇或氢气。在一些实施方式中，在燃料电池235中使用之前，可以从燃料气体中除去有害燃料电池污染物，例如含硫物质。在第二热交换器240中，使用来自阴极废气的废热将所接收的燃料加热到约450-650摄氏度的温度，然后，加热的燃料和蒸汽从第二热交换器240被输送到燃料电池235的阳极部分237。第二热交换器240还输出冷却的阴极废气，然后将其输送通过第一热交换器225以预热清洁的烟气。
如图2所示，阳极部分237接收预热的燃料，其可以经由导管252通过添加水来加湿，并且在气体在燃料电池235中经历电化学反应之后，经由导管214阳极部分237将阳极废气输出到气体分离组件25。该气体分离组件25包括甲烷转化器245、除水组件250、压缩机260和二氧化碳分离组件22，包括由燃料电池235的废热驱动的冷却器组件265和闪蒸鼓275或另一种合适的气液分离设备。尽管未示出，但在进入甲烷转化器之前需要部分冷却阳极废气，因为较低的温度有利于甲烷的平衡形成。因为甲烷化反应是放热的，所以可以使用在阶段之间冷却的多个甲烷转化器。
甲烷转化器245配置成通过以下反应将包括在阳极废气中的至少一部分氢气转化为甲烷；
4H2+CO2--->CH4+2H2O---(1)
2H2+CO--->CH4+H2O---(2)
这产生甲烷化的阳极废气，即具有较高甲烷百分比和较低氢气百分比的阳极废气。这导致废气具有较低的总体积，特别是在冷凝和除去水之后，相对于阳极废气中的不可冷凝物，存在较高浓度的二氧化碳。
进一步扩展，存在于阳极废气中的氢气和其它不可冷凝气体通过燃料电池阳极废气干扰二氧化碳的浓度，这也可能导致燃料电池下游的二氧化碳的压缩和冷却成本增加。包括在阳极废气中甲烷化的氢气将4摩尔的惰性氢气还原成1摩尔的惰性甲烷。因为阳极废气通常包括约25％至约75％干基二氧化碳的范围内的氢气+一氧化碳，这使阳极废气中二氧化碳的浓度百分比从约75％增加到约85％并将阳极废气的体积减少约15％。在一些实施方式中，甲烷化的阳极废气可以使阳极废气中二氧化碳的浓度增加10-20％，包括其间的所有范围和端值。
甲烷转化器245可以具有任何合适的构造和/或结构，并且可以包括配制用于促进氢转化为甲烷的催化剂。合适的催化剂可包括但不限于钌、钴、镍、铁、任何其它合适的催化剂或其组合。甲烷转化器245可以是单级或多级甲烷转化器。然后将来自甲烷转化器245的甲烷化的阳极废气输送到除水组件250，包括冷凝器等，其中，存在于甲烷化的阳极废气中的水通过冷凝与剩余的气体分离。
除水组件250通过除水导管251输出冷凝水，冷凝水从除水导管251再循环回到系统200或输出到产品水收集器255以在系统200外部使用和/或再循环回到系统200。如图2所示，经由水循环导管252通过将水引导到燃料供应导管242，可以将全部或部分冷凝水再循环用于燃料加湿。如图所示，或者从系统200输出冷凝水的剩余部分，或者收集在产品水收集器255中并且可以在需要时再循环回到系统200。
通过气流导管216冷凝器组件250将经水分离的阳极废气输出到压缩机260，压缩机260将阳极废气压缩到合适的压力-例如，约200psi(或1.38MPa)或更高的压力。压缩机260的压力越高，冷却器可提供的温度越高。设计要点是更大和更冷的冷却器与更高的压缩能耗之间的权衡。压缩机260将压缩的阳极废气输出到冷却器组件265。在一些实施方式中，压缩机260是具有级间冷却的多级压缩机。冷却器组件265可包括一个或多个设备，其使用热量来驱动压缩的经水分离的阳极废气的冷却，从而引起阳极废气内的各个气体的分离。如图2所示，冷却器组件265包含一个或多个吸收式冷却器，即一个或多个吸收式制冷器。在一些实施方式中，可以使用串联连接的多个吸收式冷却器的组件，其中，每个吸收式冷却器接收来自压缩机260的全部或部分压缩的经水分离的阳极废气。
在冷却器组件265中，经水分离的压缩阳极废气被冷却到预定温度，同时保持其压缩状态。特别是，将阳极废气冷却至约-40℃或更低的温度，同时保持气体的高压，即约200psi(约1.38MPa)或更高。在该温度和压力下，存在于阳极废气中的大部分二氧化碳被液化，导致二氧化碳与其它气体分离，例如阳极废气中存在的残余氢气和甲烷燃料。由甲烷化产生的较高的CO2浓度增加了液化的CO2量。冷却器组件265利用由燃料电池237产生的废热并从热量回收组件270中的燃料电池废气中回收。具体地，在通过第二热交换器240并通过第一热交换器225之后，经由导管266阴极废气被输送到热量回收组件270。热量回收组件270从阴极废气中回收剩余的废热并利用回收的废热来驱动冷却器组件265。
在通过热量回收组件270输送之后，将阴极废气从系统200除去并通过系统废气管道280通过废气导管271被排放到大气中。在一些实施方式中，通过在热交换器225之前预热烟气进料来回收进一步的热量。冷却器组件265将冷却的阳极废气输出到气体分离设备275，其中，在残余燃料处于气态下，二氧化碳已经被液化，气体分离设备275也称为闪蒸罐，该闪蒸罐是将液化二氧化碳与残余燃料气体分离并将分离的几乎纯净和液化的二氧化碳输出到封存组件282(例如地下储存单元)的罐。泵281等可用于促进分离和液化的纯净二氧化碳从气体分离设备275的流动。例如，泵281可用于将液化二氧化碳压力增加至>2200psi(约15.17MPa)以便将二氧化碳转化为超临界状态，以促进其长距离运输到封存点。
在一些实施方式中，分离的二氧化碳被其它过程和应用利用，例如高级油回收(EOR)，化学品的生产和食品工业中的食品生产。通过燃料气体再循环导管276气体分离组件275还将分离的残余燃料气体(例如氢气和甲烷)输出。在如图2的说明性实施方式中，将燃料气体再循环导管276耦合至氧化器单元230，使得分离的残余燃料输出从气体分离设备275输出到氧化器单元230以用于预热烟气。在其它实施方式中，分离的残余燃料气体可以用作其它过程中的合成气副产物，包括但不限于炼油厂、燃烧涡轮机和其它燃料电池，该副产物不含在系统200内或再循环到阳极进料中。
在压缩和冷却之前通过气体分离组件对阳极废气甲烷化可以增加废气中的CO2浓度(例如在10％-20％的范围内)以及降低电能，并由此降低压缩和/或冷却(或冷凝)阳极废气以从中提取二氧化碳的成本(例如降低约15％)。例如，表I总结了非甲烷化的阳极废气，经过一级甲烷化和经过两级甲烷化的阳极废气的各种参数。
表I：非甲烷化的，一级甲烷化的和两级甲烷化的阳极废气(AE)的各种参数
Figure GDA0003863293000000091
Figure GDA0003863293000000092
CO2的摩尔百分比从非甲烷化的阳极废气中的约74％增加至一级甲烷化的废气中的约85％，并且增加至两级甲烷化的阳极废气中的约90％。此外，在一级甲烷化中，以lb-摩尔/小时计的流速降低至92％，在两级甲烷化中降至86％。较低的流速降低了下游压缩和/或冷却阳极废气所需的电能，从而降低了压缩和/或冷却的成本。
图3是气体分离组件300的另一种实施方式的示意性框图，该气体分离组件300可用于从甲烷化或非甲烷化的阳极废气中分离二氧化碳(例如由燃料电池组件1/10/235产生的阳极废气)。气体分离组件300包含压缩环300a和冷却环300b。
将甲烷化或非甲烷化的阳极废气流535提供给第一冷却器302，然后作为流706提供给低压(LP)压缩机304。经由第一水分离器306分离阳极废气流中包括的水，并提取为第一水流30。
从LP压缩机304排出的阳极废气流708经由第二冷却器308作为流709连通到高压(HP)压缩机310。第二水分离器312收集包括在HP废气流中的水作为第二水流35。
由HP压缩机310排出的高压阳极废气流711经由第三冷却器316并通过第三水分离器318作为流715连通到冷却环300b。第三水分离器318从高压流中除去基本上所有剩余的水，该高压流被提取为第三水流37。来自各种分离器的水流在混合器330和314中混合在一起，并作为液态水流39从气体分离组件300输出。
在所示的实施方式中，具有约100华氏度的温度的高压阳极废气流715通过热交换器320连通，该热交换器320冷却高压阳极废气。将具有低于-30华氏度温度的冷却的高压阳极废气流800连通至第一分离设备(分离罐)322。冷却器320冷却高压阳极废气以产生第一液态CO2流850。
然后，从第一分离设备(分离罐)322发出的阳极废气流805经由第四冷却器/冷却器326作为流510连通到第二分离设备(分离罐)328。第二冷却器326在阳极废气中液化额外的二氧化碳以产生第二液态CO2流855。从不能容易地进一步冷凝的剩余的阳极废气流815气体冷却环300b中被除去并且可以再循环回到燃料电池(例如燃料电池10或235)中。
将第一液态CO2流850和第二液态CO2流合并以产生总液态CO2流857。可以收集总液态CO2或将其连通至闪蒸冷却器324。闪蒸冷却器324进一步降低液态CO2的压力，使得部分CO2蒸发并降低液态CO2流的温度，从而产生降低温度的液态CO2流860，其被连通至热交换器320。液态CO2可以用作热交换器320中的冷却剂以用于冷却从压缩环300a接收的高压阳极废气。液态CO2可在热交换器320中蒸发以产生蒸发的CO2流865，其可从冷却环300b中被提取并收集。图4是显示高压阳极废气流715和液态二氧化碳流860的热曲线图，显示了每个流的焓和温度的变化。
如果液态CO2是期望的回收方法，则可以将液态CO2流857泵送至更高的压力并输出。在该实施方式中，冷却器320和分离设备(分离罐)322被取消，并且制冷冷却器326的负荷增加。
表II总结了非甲烷化的阳极废气的各种流的参数，表III总结了从流过气体分离组件300的非甲烷化的阳极废气中分离的各种液态CO2流和水流的参数。甲烷化的阳极废气的性能类似，不同之处在于来自甲烷转化器的体积流量的减小降低了所需的压缩电能，并且产生了较少量的不可冷凝的阳极废气流，增加了捕获的CO2量。表IV比较了用于在非甲烷化的阳极废气(基础情况)和甲烷化的阳极废气(甲烷化的情况)上操作的气体分离组件300的阳极废气流535、不可冷凝的阳极废气流815和排出的CO2流865的参数。可以看出，非甲烷化的阳极废气包括约66摩尔％的二氧化碳，而甲烷化的阳极废气包括约77摩尔％的二氧化碳。此外，非甲烷化的阳极废气的体积流量约为322lb-摩尔/小时，甲烷化的阳极废气的体积流量为260.05lb-摩尔/小时。因此，需要较低的压缩电能来压缩甲烷化的阳极废气，这导致较低的能耗和较低的成本。对于非甲烷化的情况下不可冷凝的阳极废气流从153.49lb-摩尔/小时降低至甲烷化的情况下的48.24lb-摩尔/小时，减少残余燃料中的CO2并增加排出的CO2。
Figure GDA0003863293000000121
Figure GDA0003863293000000131
Figure GDA0003863293000000141
图5是用于从烟气中浓缩和分离二氧化碳的示例性方法400的示意流程图，例如由发电系统100或发电气体分离和封存系统200产生的烟气。
方法400包括在402处供应和处理来自发电系统的烟气，例如化石燃料设备、设施或装置(例如发电厂、锅炉或任何其它燃烧器，如水泥厂中的窑和钢铁工业中的炼焦炉)。烟气可包括二氧化碳、水、氧气、氮气和其它惰性气体。可以处理烟气以除去硫氧化物和其它痕量物质，例如经由痕量污染物/污染物气体除去设备215。
在402处加热烟气，例如使用来自燃料电池阴极废气的废热和/或通过氧化氧化器中的燃料，如本文关于发电气体分离和封存系统200所述。在406处预热的烟气被连通到燃料电池的阴极部分。例如，预热的烟气分别被连通到图1A、1B和2的燃料电池1/10/235的阴极部分4/12/236。阴极部分4/14/236可以使烟气与氢气燃料发生电化学反应以产生并输出电能并将二氧化碳转移到阳极。
在408处处理阳极废气以将包括在阳极废气中的氢转化为甲烷。例如，从燃料电池1/10/235的阳极部分3/14/237输出包括废燃料、氢气、二氧化碳、水和一氧化碳的阳极废气，并进行处理以将包括在阳极废气中的至少一部分氢气转化成甲烷以便产生甲烷化的阳极废气。如本文所述，相对于非甲烷化的阳极废气，甲烷化的阳极废气可包括更高浓度的二氧化碳。
在410处甲烷化的阳极废气被连通到气体分离组件。例如，甲烷化的阳极废气被提供给气体分离组件25/300以用于从甲烷化的阳极废气中分离二氧化碳和任选的水，如本文所述。
如本文所利用的，术语“大约”，“约”，“基本上”和类似术语旨在具有与本公开的主题所属领域的普通技术人员的共同和接受的用法相一致的广泛含义。审阅本公开的本领域技术人员应当理解的是，这些术语旨在允许描述所述和要求保护的某些特征，而不将这些特征的范围限制在所提供的精确数值范围内。因此，这些术语应被解释为表明所述和要求保护的主题的非实质性或无关紧要的修改或改变被认为是在所附权利要求中所述的本发明的范围内。
本文使用的术语“耦合”，“连接”等意味着两个构件直接或间接地彼此连接。这种连接可以是固定的(例如永久的)或移动的(例如可移动的或可释放的)。这种连接可以通过两个构件或两个构件和任何另外的中间构件彼此整体形成为单个整体，或者两个构件或两个构件和任何另外的中间构件彼此连接而实现。
重要的是要注意，各种示例性实施方式的构造和布置仅是说明性的。尽管在本公开中仅详细描述了几种实施方式，但是审阅本公开的本领域技术人员将容易理解的是，可能进行许多修改(例如各种元件的尺寸、维度、结构、形状和比例的变化、参数值、安装布置、材料使用、颜色、方向等)，而实质上不脱离本文所述主题的新颖教导和优点。例如，示出为整体形成的元件可以由多个部件或元件构成，元件的位置可以颠倒或以其它方式变化，并且可以改变或使分立元件或位置的性质或数量变化。根据替代实施方式，可以重新排序或使任何过程或方法步骤的秩序或顺序变化。在不脱离本发明的范围的情况下，还可以在各种示例性实施方式的设计、操作条件和布置中进行其它替换、修改，改变和省略。例如，可以进一步优化热量回收热交换器。

Claims (19)

1.一种发电系统，其包含：
烟气发生器，其配置成产生包括二氧化碳和氧气的烟气；
燃料供应；
燃料电池组件，其包括：
阴极部分，其配置成接收由所述烟气发生器产生的烟气并输出阴极废气，和
阳极部分，其配置成接收来自所述燃料供应的燃料气体并输出含有20mol％-25mol％氢气和65mol％-75mol％二氧化碳的阳极废气；
甲烷转化器，其配置成接收所述阳极废气，将所述阳极废气中的至少一部分氢气转化为甲烷，并输出含有5mol％-10mol％氢气和75mol％-85mol％二氧化碳的甲烷化的阳极废气；
冷却器组件，其配置成将所述甲烷化的阳极废气冷却至预定温度以便液化所述甲烷化的阳极废气中的二氧化碳；和
气体分离组件，其配置成接收冷却的甲烷化的阳极废气并将液化二氧化碳与残余燃料气体分离。
2.根据权利要求1所述的发电系统，其中，由所述烟气发生器产生的所述烟气包括3-15％的二氧化碳、1-20％的水和3-15％的氧气，余量为氮气。
3.根据权利要求1所述的发电系统，其还包含补充空气源，所述补充空气源配置成在所述燃料电池组件的所述阴极部分处接收所述烟气之前将所述补充空气提供给所述烟气。
4.根据权利要求1所述的发电系统，其还包含热量回收组件，所述热量回收组件配置成接收所述阴极废气，从所述阴极废气中回收废热并提供所述废热以驱动所述冷却器组件。
5.根据权利要求1所述的发电系统，其中，所述燃料电池组件的所述阴极部分配置成专门接收由所述烟气发生器产生的全部或部分所述烟气。
6.根据权利要求1所述的发电系统，其还包含除水组件，所述除水组件配置成接收所述甲烷化的阳极废气并将经水分离的甲烷化的阳极废气提供给所述冷却器组件。
7.根据权利要求1-6中任一项所述的发电系统，其还包含压缩机，所述压缩机配置成在将所述甲烷化的阳极废气提供给所述冷却器组件之前压缩所述甲烷化的阳极废气。
8.根据权利要求7所述的发电系统，其中，所述压缩机配置成将所述甲烷化的阳极废气压缩到至少200psi。
9.根据权利要求1所述的发电系统，其中，所述冷却器组件配置成将所述甲烷化的阳极废气冷却至低于-40℃的温度。
10.根据权利要求1所述的发电系统，其还包含：
氧化器，其配置成：
接收来自所述烟气发生器的所述烟气，
接收来自所述气体分离组件的残余燃料气体，
氧化所述残余燃料气体以加热所述烟气，并且
将加热的烟气提供给所述燃料电池组件的所述阴极部分。
11.根据权利要求10所述的发电系统，其还包含热交换器，所述热交换器配置成使用所述阴极废气中的废热来加热来自所述烟气发生器的所述烟气，并将所述加热的烟气提供给所述氧化器。
12.根据权利要求1所述的发电系统，其还包含热交换器，所述热交换器配置成使用所述阴极废气中的废热来加热来自所述烟气发生器的所述烟气，并将所述加热的烟气提供给所述燃料电池组件的所述阴极部分。
13.根据权利要求1所述的发电系统，其还包含热交换器，所述热交换器配置成使用所述阴极废气中的废热来加热来自所述燃料供应的所述燃料气体，并将加热的燃料气体提供给所述燃料电池组件的所述阳极部分。
14.根据权利要求1所述的发电系统，其中，所述燃料电池组件的所述阳极部分配置成从所述气体分离组件接收一部分所述残余燃料气体。
15.一种增加阳极废气中二氧化碳浓度的方法，所述方法包括：
-使烟气流向燃料电池组件的阴极部分；
-使来自所述燃料电池组件的阳极部分的含有20mol％-25mol％氢气和65mol％-75mol％二氧化碳阳极废气流向甲烷转化器；
-利用甲烷转化器将阳极废气中的一部分氢气和一部分二氧化碳转化为甲烷，以产生含有5mol％-10mol％氢气和75mol％-85mol％二氧化碳的甲烷化的阳极废气；和
-利用气体分离装置从所述甲烷化的阳极废气中分离二氧化碳。
16.根据权利要求15所述的方法，其特征在于，还包括在所述烟气流到所述燃料电池组件的阴极部分之前利用补充空气源向所述烟气提供补充空气。
17.根据权利要求16所述的方法，其特征在于，还包括利用冷却器组件将所述甲烷化的阳极废气冷却至预定温度以液化所述甲烷化的阳极废气中的二氧化碳，其中从所述甲烷化的阳极废气中分离二氧化碳包括将液化的二氧化碳与残余燃料气体分离。
18.根据权利要求17所述的方法，其特征在于，还包括利用除水组件从所述甲烷化的阳极废气中除去水，并将除去水的甲烷化的阳极废气从所述除水组件流向所述冷却器组件。
19.根据权利要求18所述的方法，其特征在于，还包括利用压缩机压缩所述甲烷化的阳极废气，并且使压缩的甲烷化的阳极废气从所述压缩机流到所述冷却器组件。
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