CN109294202A - 一种燃料电池专用阻燃ppo合金及其制备方法 - Google Patents
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Abstract
本发明涉及高分子改性技术领域，具体涉及一种燃料电池专用阻燃PPO合金及其制备方法，该燃料电池专用阻燃PPO合金由以下的组份制成：PPO树脂、PET水瓶回收料、含钛‑硼有机硅树脂、纳米陶瓷粉、相容剂、增韧剂、阻燃剂、抗氧剂和润滑剂。由于通过PET水瓶回收料、含钛‑硼有机硅树脂和纳米陶瓷粉对PPO树脂进行改性，一方面由于采用PET水瓶回收料和含钛‑硼有机硅树脂同时接枝交联改性，进而使改性后的PPO合金的耐腐蚀性好、韧性好、机械性能好、阻燃性能优异，以及热变形温度也高，进而适合大体积壳体的薄壁化设计；另通过加入纳米陶瓷粉进一步PPO合金的耐腐蚀性，进而能很好避免被电解液腐蚀进而造成材料脆化开裂。
Description
技术领域
本发明涉及高分子改性技术领域，具体涉及一种燃料电池专用阻燃PPO合金及其制备方法。
背景技术
燃料电池壳体是用来盛放电解液和极板组的，应由耐酸、耐热、耐震、绝缘性好并且有一机械强度的材料制成。
早期生产的起动型蓄电池大都采用硬橡胶壳体，20世纪90年到本世纪初，来随着工程塑料的迅速发展，都采用聚丙烯塑料壳体。聚丙烯塑料壳体与硬橡胶壳体相比，具有较好的韧性，壁薄而轻壁厚仅3.5mm，而硬橡胶壳体的壁厚达l0mm左右，且聚丙烯塑料壳体的制作工艺简单，生产效率高，容易热封合，不会带进任何有害杂质，外形美观、透明，成本低等优点。
随着近年来新能源汽车的发展和行业技术要求提高，蓄电瓶外壳不仅要求耐腐蚀强，机械性强度高，耐热性能好，还要求达到UL94阻燃V0等级，且能满足热熔接组装技术要求，目前大部分新能源汽车燃料电池外壳的硬橡胶壳体一般选用阻燃PPO/PS合金材料。
然而，阻燃PPO/PS合金材料目前在燃料电池外壳应用中存在的缺陷是耐腐蚀性尚不足，容易被电解液腐蚀进而造成材料脆化开裂，韧性不够，而且用于做大外壳时无法采用薄壁化设计，否则跌落测试容易失败，另外，还存在材料成本高，制约了其在新能源汽车上的广泛应用。
发明内容
本发明的目的之一在于针对现有技术的不足，提供一种燃料电池专用阻燃PPO合金，该燃料电池专用阻燃PPO合金具有耐腐蚀性好、韧性好、机械性能好、阻燃性能优异和材料成本低的优点，能够避免被电解液腐蚀进而造成材料脆化开裂，并且适合大体积壳体的薄壁化设计。
本发明的目的之二在于针对现有技术的不足，提供一种燃料电池专用阻燃PPO合金的制备方法，该制备方法制得的燃料电池专用阻燃PPO合金具有耐腐蚀性好、韧性好、机械性能好、阻燃性能优异和材料成本低的优点，能够避免被电解液腐蚀进而造成材料脆化开裂，并且适合大体积壳体的薄壁化设计。
为了实现上述目的之一，本发明采用如下技术方案：
提供一种燃料电池专用阻燃PPO合金，由以下重量份数的组份制成：
优选的，所述的一种燃料电池专用阻燃PPO合金，由以下重量份数的组份制成：
更为优选的，所述的一种燃料电池专用阻燃PPO合金，由以下重量份数的组份制成：
所述PPO树脂为日本三菱工程生产的商品型号为PX100L的PPO树脂；
或者，所述PPO树脂为中国蓝星集团股份有限公司生产的商品型号为LXR045的PPO树脂。
所述PET水瓶回收料为粘度系数为0.7～0.8的水瓶料。
所述含钛-硼有机硅树脂是由以下重量份数的原料制成：
所述相容剂为佳易容相容剂江苏有限公司生产的商品代号为CMG5805，poe-g-mah的相容剂；
所述增韧剂为杜邦公司生产的商品型号为PTW的乙烯三元共聚物；
所述阻燃剂为重均分子量为15000～25000的溴化环氧树脂；
所述抗氧剂为抗氧剂1098和抗氧剂168以重量比为1:1组成的混合物；
所述润滑剂为双季戊四醇硬脂酸酯。
为了实现上述目的之二，本发明采用如下技术方案：
提供一种燃料电池专用阻燃PPO合金的制备方法，它包括以下步骤：
步骤一，制备含钛-硼有机硅树脂：将氨基乙氧基硅烷、硼酸、无水乙醇混合，加入二甲苯溶解的钛酸四正丁酯，搅拌均匀后，升温，然后加入作为催化剂的盐酸溶液，然后反应一定时间，过滤，将滤液在一定温度下抽真空，得到粘稠的液体，即为含钛-硼有机硅树脂；
步骤二，混合：将配方量的PPO树脂、PET水瓶回收料、含钛-硼有机硅树脂、纳米陶瓷粉、相容剂、增韧剂、阻燃剂、抗氧剂和润滑剂混合均匀，得到混合物；
步骤三，挤出造粒：将步骤二得到的混合物投入双螺杆挤出机的主喂料料斗，经过熔融塑化，然后挤出造粒，即制得所述燃料电池专用阻燃PPO合金。
上述技术方案中，所述步骤一制备含钛-硼有机硅树脂：将氨基乙氧基硅烷、硼酸、无水乙醇混合，加入二甲苯溶解的钛酸四正丁酯，搅拌均匀后，升温至70℃～80℃，然后加入作为催化剂的盐酸溶液，然后反应0.5h～1h，过滤，将滤液在130℃～150℃下抽真空，得到粘稠的液体，即为含钛-硼有机硅树脂。
上述技术方案中，所述步骤三中，所述双螺杆挤出机的螺杆长径比为46，所述双螺杆挤出机的前段温度为260℃～280℃，所述双螺杆挤出机的中段温度为270℃～290℃，所述双螺杆挤出机的机头挤出温度为280℃～300℃，螺杆转速为410r/min～430r/min。
本发明与现有技术相比较，有益效果在于：
(1)本发明提供的一种燃料电池专用阻燃PPO合金，通过PET水瓶回收料、含钛-硼有机硅树脂和纳米陶瓷粉对PPO树脂进行改性，一方面由于采用PET水瓶回收料和含钛-硼有机硅树脂同时接枝交联改性，进而使得改性后制得的PPO合金的耐腐蚀性好、韧性好、机械性能好、阻燃性能优异，以及热变形温度也高，进而适合大体积壳体的薄壁化设计；另一方面通过加入纳米陶瓷粉进一步提高制得的PPO合金的耐腐蚀性，进而能很好地避免被电解液腐蚀进而造成材料脆化开裂；再另一方面通过含钛-硼有机硅树脂对PPO进行改性，由于含钛-硼有机硅树脂在本申请中既作为对PPO改性的材料，又具有很好的阻燃剂的作用，含钛-硼有机硅树脂本身的耐热性和耐磨性较好，通过相容剂对PPO的改性能够进一步提高PPO合金的耐热性能和耐磨性能，另外由于钛-硼有机硅树脂具有较好的阻燃性能，因而能够更进一步提高所制得的PPO合金的热变形温度，其中，阻燃等级达到UL94V0级别。另外，通过独特的相容剂使得PPO树脂、PET水瓶回收料、含钛-硼有机硅树脂和纳米陶瓷粉四者能够很好地结合，并意想不到地能够大大提高所制得的PPO合金的热变形温度、耐化学腐蚀性能、机械强度和韧性性能。另外，由于采用PET水瓶回收料改性PPO树脂，进而具有材料成本低的优点。
(2)本发明提供的一种燃料电池专用阻燃PPO合金的制备方法，具有制备方法简单，生产成本低，并能够适用于工业化大规模生产的特点。
具体实施方式
为了使本发明所解决的技术问题、技术方案及有益效果更加清楚明白，以下结合实施例，对本发明进行进一步详细说明。应当理解，此处所描述的具体实施例仅仅用以解释本发明，并不用于限定本发明。
实施例1。
一种燃料电池专用阻燃PPO合金，由以下重量份数的组份制成：
本实施例中，PPO树脂为日本三菱工程生产的商品型号为PX100L的PPO树脂。
本实施例中，PET水瓶回收料为粘度系数为0.75的水瓶料。
本实施例中，含钛-硼有机硅树脂是由以下重量份数的原料制成：
其中，相容剂为佳易容相容剂江苏有限公司生产的商品代号为CMG5805，poe-g-mah的相容剂；其中，增韧剂为杜邦公司生产的商品型号为PTW的乙烯三元共聚物；其中，阻燃剂为重均分子量为15000～25000的溴化环氧树脂；其中，抗氧剂为抗氧剂1098和抗氧剂168以重量比为1:1组成的混合物；其中，润滑剂为双季戊四醇硬脂酸酯。
上述一种燃料电池专用阻燃PPO合金的制备方法，它包括以下步骤：
步骤一，制备含钛-硼有机硅树脂：将氨基乙氧基硅烷、硼酸、无水乙醇混合，加入二甲苯溶解的钛酸四正丁酯，搅拌均匀后，升温至75℃，然后加入作为催化剂的盐酸溶液，然后反应0.8h，过滤，将滤液在140℃下抽真空，得到粘稠的液体，即为含钛-硼有机硅树脂；
步骤二，混合：将配方量的PPO树脂、PET水瓶回收料、含钛-硼有机硅树脂、纳米陶瓷粉、相容剂、增韧剂、阻燃剂、抗氧剂和润滑剂混合均匀，得到混合物；
步骤三，挤出造粒：将步骤二得到的混合物投入双螺杆挤出机的主喂料料斗，经过熔融塑化，然后挤出造粒，即制得所述燃料电池专用阻燃PPO合金。本实施例中，双螺杆挤出机的螺杆长径比为46，双螺杆挤出机的前段温度为270℃，双螺杆挤出机的中段温度为280℃，双螺杆挤出机的机头挤出温度为290℃，螺杆转速为420r/min。
实施例2。
一种燃料电池专用阻燃PPO合金，由以下重量份数的组份制成：
本实施例中，PPO树脂为中国蓝星集团股份有限公司生产的商品型号为LXR045的PPO树脂。
本实施例中，PET水瓶回收料为粘度系数为0.7的水瓶料。
本实施例中，含钛-硼有机硅树脂是由以下重量份数的原料制成：
其中，相容剂为佳易容相容剂江苏有限公司生产的商品代号为CMG5805，poe-g-mah的相容剂；其中，增韧剂为杜邦公司生产的商品型号为PTW的乙烯三元共聚物；其中，阻燃剂为重均分子量为15000～25000的溴化环氧树脂；其中，抗氧剂为抗氧剂1098和抗氧剂168以重量比为1:1组成的混合物；其中，润滑剂为双季戊四醇硬脂酸酯。
上述一种燃料电池专用阻燃PPO合金的制备方法，它包括以下步骤：
步骤一，制备含钛-硼有机硅树脂：将氨基乙氧基硅烷、硼酸、无水乙醇混合，加入二甲苯溶解的钛酸四正丁酯，搅拌均匀后，升温至70℃，然后加入作为催化剂的盐酸溶液，然后反应0.5h，过滤，将滤液在130℃下抽真空，得到粘稠的液体，即为含钛-硼有机硅树脂；
步骤二，混合：将配方量的PPO树脂、PET水瓶回收料、含钛-硼有机硅树脂、纳米陶瓷粉、相容剂、增韧剂、阻燃剂、抗氧剂和润滑剂混合均匀，得到混合物；
步骤三，挤出造粒：将步骤二得到的混合物投入双螺杆挤出机的主喂料料斗，经过熔融塑化，然后挤出造粒，即制得所述燃料电池专用阻燃PPO合金。本实施例中，双螺杆挤出机的螺杆长径比为46，双螺杆挤出机的前段温度为260℃，双螺杆挤出机的中段温度为270℃，双螺杆挤出机的机头挤出温度为280℃，螺杆转速为430r/min。
实施例3。
一种燃料电池专用阻燃PPO合金，由以下重量份数的组份制成：
本实施例中，PPO树脂为日本三菱工程生产的商品型号为PX100L的PPO树脂。
本实施例中，PET水瓶回收料为粘度系数为0.8的水瓶料。
本实施例中，含钛-硼有机硅树脂是由以下重量份数的原料制成：
其中，相容剂为佳易容相容剂江苏有限公司生产的商品代号为CMG5805，poe-g-mah的相容剂；其中，增韧剂为杜邦公司生产的商品型号为PTW的乙烯三元共聚物；其中，阻燃剂为重均分子量为15000～25000的溴化环氧树脂；其中，抗氧剂为抗氧剂1098和抗氧剂168以重量比为1:1组成的混合物；其中，润滑剂为双季戊四醇硬脂酸酯。
上述一种燃料电池专用阻燃PPO合金的制备方法，它包括以下步骤：
步骤一，制备含钛-硼有机硅树脂：将氨基乙氧基硅烷、硼酸、无水乙醇混合，加入二甲苯溶解的钛酸四正丁酯，搅拌均匀后，升温至80℃，然后加入作为催化剂的盐酸溶液，然后反应1h，过滤，将滤液在150℃下抽真空，得到粘稠的液体，即为含钛-硼有机硅树脂；
步骤二，混合：将配方量的PPO树脂、PET水瓶回收料、含钛-硼有机硅树脂、纳米陶瓷粉、相容剂、增韧剂、阻燃剂、抗氧剂和润滑剂混合均匀，得到混合物；
步骤三，挤出造粒：将步骤二得到的混合物投入双螺杆挤出机的主喂料料斗，经过熔融塑化，然后挤出造粒，即制得所述燃料电池专用阻燃PPO合金。本实施例中，双螺杆挤出机的螺杆长径比为46，双螺杆挤出机的前段温度为280℃，双螺杆挤出机的中段温度为290℃，双螺杆挤出机的机头挤出温度为300℃，螺杆转速为410r/min。
实施例4。
一种燃料电池专用阻燃PPO合金，由以下重量份数的组份制成：
本实施例中，PPO树脂为中国蓝星集团股份有限公司生产的商品型号为LXR045的PPO树脂。
本实施例中，PET水瓶回收料为粘度系数为0.2的水瓶料。
本实施例中，含钛-硼有机硅树脂是由以下重量份数的原料制成：
其中，相容剂为佳易容相容剂江苏有限公司生产的商品代号为CMG5805，poe-g-mah的相容剂；其中，增韧剂为杜邦公司生产的商品型号为PTW的乙烯三元共聚物；其中，阻燃剂为重均分子量为15000～25000的溴化环氧树脂；其中，抗氧剂为抗氧剂1098和抗氧剂168以重量比为1:1组成的混合物；其中，润滑剂为双季戊四醇硬脂酸酯。
上述一种燃料电池专用阻燃PPO合金的制备方法，它包括以下步骤：
步骤一，制备含钛-硼有机硅树脂：将氨基乙氧基硅烷、硼酸、无水乙醇混合，加入二甲苯溶解的钛酸四正丁酯，搅拌均匀后，升温至72℃，然后加入作为催化剂的盐酸溶液，然后反应0.6h，过滤，将滤液在135℃下抽真空，得到粘稠的液体，即为含钛-硼有机硅树脂；
步骤二，混合：将配方量的PPO树脂、PET水瓶回收料、含钛-硼有机硅树脂、纳米陶瓷粉、相容剂、增韧剂、阻燃剂、抗氧剂和润滑剂混合均匀，得到混合物；
步骤三，挤出造粒：将步骤二得到的混合物投入双螺杆挤出机的主喂料料斗，经过熔融塑化，然后挤出造粒，即制得所述燃料电池专用阻燃PPO合金。本实施例中，双螺杆挤出机的螺杆长径比为46，双螺杆挤出机的前段温度为265℃，双螺杆挤出机的中段温度为275℃，双螺杆挤出机的机头挤出温度为285℃，螺杆转速为425r/min。
实施例5。
一种燃料电池专用阻燃PPO合金，由以下重量份数的组份制成：
本实施例中，PPO树脂为日本三菱工程生产的商品型号为PX100L的PPO树脂。
本实施例中，PET水瓶回收料为粘度系数为0.8的水瓶料。
本实施例中，含钛-硼有机硅树脂是由以下重量份数的原料制成：
其中，相容剂为佳易容相容剂江苏有限公司生产的商品代号为CMG5805，poe-g-mah的相容剂；其中，增韧剂为杜邦公司生产的商品型号为PTW的乙烯三元共聚物；其中，阻燃剂为重均分子量为15000～25000的溴化环氧树脂；其中，抗氧剂为抗氧剂1098和抗氧剂168以重量比为1:1组成的混合物；其中，润滑剂为双季戊四醇硬脂酸酯。
上述一种燃料电池专用阻燃PPO合金的制备方法，它包括以下步骤：
步骤一，制备含钛-硼有机硅树脂：将氨基乙氧基硅烷、硼酸、无水乙醇混合，加入二甲苯溶解的钛酸四正丁酯，搅拌均匀后，升温至78℃，然后加入作为催化剂的盐酸溶液，然后反应0.9h，过滤，将滤液在145℃下抽真空，得到粘稠的液体，即为含钛-硼有机硅树脂；
步骤二，混合：将配方量的PPO树脂、PET水瓶回收料、含钛-硼有机硅树脂、纳米陶瓷粉、相容剂、增韧剂、阻燃剂、抗氧剂和润滑剂混合均匀，得到混合物；
步骤三，挤出造粒：将步骤二得到的混合物投入双螺杆挤出机的主喂料料斗，经过熔融塑化，然后挤出造粒，即制得所述燃料电池专用阻燃PPO合金。本实施例中，双螺杆挤出机的螺杆长径比为46，双螺杆挤出机的前段温度为275℃，双螺杆挤出机的中段温度为285℃，双螺杆挤出机的机头挤出温度为295℃，螺杆转速为415r/min。
对比例1。
一种PPO/PS合金，由以下重量份数的组份制成：
其中，相容剂为佳易容相容剂江苏有限公司生产的商品代号为CMG5805，poe-g-mah的相容剂；其中，增韧剂为杜邦公司生产的商品型号为PTW的乙烯三元共聚物；其中，阻燃剂为重均分子量为15000～25000的溴化环氧树脂；其中，抗氧剂为抗氧剂1098和抗氧剂168以重量比为1:1组成的混合物；其中，润滑剂为双季戊四醇硬脂酸酯。
上述一种PPO/PS合金的制备方法，它包括以下步骤：
步骤一，混合：将配方量的PPO树脂、PS树脂、相容剂、增韧剂、阻燃剂、抗氧剂和润滑剂混合均匀，得到混合物；
步骤二，挤出造粒：将步骤二得到的混合物投入双螺杆挤出机的主喂料料斗，经过熔融塑化，然后挤出造粒，即制得所述PPO/PS合金。本实施例中，双螺杆挤出机的螺杆长径比为46，双螺杆挤出机的前段温度为270℃，双螺杆挤出机的中段温度为280℃，双螺杆挤出机的机头挤出温度为290℃，螺杆转速为420r/min。
性能测试：
将上述实施例1至实施例5制得的燃料电池专用阻燃PPO合金，以及对比例1制得的PPO/PS合金进行性能测试，测试数据结果如下表1：
表1实施例1至实施例5，以及对比例1的PPO合金的性能测试表
从表1的性能测试数据可知，本申请的实施例1至实施例5制得的燃料电池专用阻燃PPO合金，与对比例1制得的PPO/PS合金相比，由于是通过PET水瓶回收料、含钛-硼有机硅树脂和纳米陶瓷粉对PPO树脂进行改性，进而使得本申请制得的燃料电池专用阻燃PPO合金在力学性能和耐温性能方面相比有较大幅度提升，尤其23℃和-30℃条件小冲击强度几乎提高2～3倍，常温和低温冲击性能优异。另外，浸泡在酸性化学溶剂冰醋酸和非极性化学溶剂四氯化碳中应力开裂时间大幅度延长，且随着PET含量增加延长时间呈正相关增加，耐化学性明显提升。本申请的燃料电池专用阻燃PPO合金在0.8mm UL94阻燃等级表现更好，而对比文件1的PPO/PS合金只能达到V2等级。
最后应当说明的是，以上实施例仅用以说明本发明的技术方案，而非对本发明保护范围的限制，尽管参照较佳实施例对本发明作了详细地说明，本领域的普通技术人员应当理解，可以对本发明的技术方案进行修改或者等同替换，而不脱离本发明技术方案的实质和范围。
Claims (10)
1.一种燃料电池专用阻燃PPO合金，其特征在于：由以下重量份数的组份制成：
2.根据权利要求1所述的一种燃料电池专用阻燃PPO合金，其特征在于：由以下重量份数的组份制成：
3.根据权利要求1所述的一种燃料电池专用阻燃PPO合金，其特征在于：由以下重量份数的组份制成：
4.根据权利要求1所述的一种燃料电池专用阻燃PPO合金，其特征在于：所述PPO树脂为日本三菱工程生产的商品型号为PX100L的PPO树脂；
或者，所述PPO树脂为中国蓝星集团股份有限公司生产的商品型号为LXR045的PPO树脂。
5.根据权利要求1所述的一种燃料电池专用阻燃PPO合金，其特征在于：所述PET水瓶回收料为粘度系数为0.7～0.8的水瓶料。
6.根据权利要求1所述的一种燃料电池专用阻燃PPO合金，其特征在于：所述含钛-硼有机硅树脂是由以下重量份数的原料制成：
7.根据权利要求1所述的一种燃料电池专用阻燃PPO合金，其特征在于：所述相容剂为佳易容相容剂江苏有限公司生产的商品代号为CMG5805，poe-g-mah的相容剂；
所述增韧剂为杜邦公司生产的商品型号为PTW的乙烯三元共聚物；
所述阻燃剂为重均分子量为15000～25000的溴化环氧树脂；
所述抗氧剂为抗氧剂1098和抗氧剂168以重量比为1:1组成的混合物；
所述润滑剂为双季戊四醇硬脂酸酯。
8.权利要求1至7任意一项所述的一种燃料电池专用阻燃PPO合金的制备方法，其特征在于：它包括以下步骤：
步骤一，制备含钛-硼有机硅树脂：将氨基乙氧基硅烷、硼酸、无水乙醇混合，加入二甲苯溶解的钛酸四正丁酯，搅拌均匀后，升温，然后加入作为催化剂的盐酸溶液，然后反应一定时间，过滤，将滤液在一定温度下抽真空，得到粘稠的液体，即为含钛-硼有机硅树脂；
步骤二，混合：将配方量的PPO树脂、PET水瓶回收料、含钛-硼有机硅树脂、纳米陶瓷粉、相容剂、增韧剂、阻燃剂、抗氧剂和润滑剂混合均匀，得到混合物；
步骤三，挤出造粒：将步骤二得到的混合物投入双螺杆挤出机的主喂料料斗，经过熔融塑化，然后挤出造粒，即制得所述燃料电池专用阻燃PPO合金。
9.根据权利要求8所述的一种燃料电池专用阻燃PPO合金的制备方法，其特征在于：所述步骤一制备含钛-硼有机硅树脂：将氨基乙氧基硅烷、硼酸、无水乙醇混合，加入二甲苯溶解的钛酸四正丁酯，搅拌均匀后，升温至70℃～80℃，然后加入作为催化剂的盐酸溶液，然后反应0.5h～1h，过滤，将滤液在130℃～150℃下抽真空，得到粘稠的液体，即为含钛-硼有机硅树脂。
10.根据权利要求8所述的一种燃料电池专用阻燃PPO合金的制备方法，其特征在于：所述步骤三中，所述双螺杆挤出机的螺杆长径比为46，所述双螺杆挤出机的前段温度为260℃～280℃，所述双螺杆挤出机的中段温度为270℃～290℃，所述双螺杆挤出机的机头挤出温度为280℃～300℃，螺杆转速为410r/min～430r/min。
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Citations (4)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| US5859099A (en) * | 1997-04-07 | 1999-01-12 | E. I. Du Pont De Nemours And Company | Flame retardant resin compositions |
| CN103724952A (zh) * | 2013-12-30 | 2014-04-16 | 安徽科聚新材料有限公司 | 一种pet/ppo合金材料及其制备方法 |
| CN106590327A (zh) * | 2016-11-16 | 2017-04-26 | 马鞍山合力仪表有限责任公司 | 一种含钛‑硼有机硅改性环氧树脂耐磨涂料及其制备方法 |
| CN107383806A (zh) * | 2017-08-25 | 2017-11-24 | 广东壹豪新材料科技股份有限公司 | 一种ppo/pet共混物及其制备方法 |
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2018
- 2018-08-31 CN CN201811010701.8A patent/CN109294202B/zh active Active
Patent Citations (4)
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