CN108751927A - 一种高导热氧化石墨烯与氮化硼复合薄膜材料的制备方法 - Google Patents

一种高导热氧化石墨烯与氮化硼复合薄膜材料的制备方法 Download PDF

Info

Publication number
CN108751927A
CN108751927A CN201810749233.XA CN201810749233A CN108751927A CN 108751927 A CN108751927 A CN 108751927A CN 201810749233 A CN201810749233 A CN 201810749233A CN 108751927 A CN108751927 A CN 108751927A
Authority
CN
China
Prior art keywords
boron nitride
solution
graphene oxide
size distribution
under
Prior art date
Legal status (The legal status is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the status listed.)
Granted
Application number
CN201810749233.XA
Other languages
English (en)
Other versions
CN108751927B (zh
Inventor
刘晓旭
岳东
晁栋梁
李彦鹏
王影
闫凯
朱波
Current Assignee (The listed assignees may be inaccurate. Google has not performed a legal analysis and makes no representation or warranty as to the accuracy of the list.)
Datong Copolymerization Xi'an Technology Co ltd
Original Assignee
Heilongjiang University of Science and Technology
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by Heilongjiang University of Science and Technology filed Critical Heilongjiang University of Science and Technology
Priority to CN201810749233.XA priority Critical patent/CN108751927B/zh
Publication of CN108751927A publication Critical patent/CN108751927A/zh
Application granted granted Critical
Publication of CN108751927B publication Critical patent/CN108751927B/zh
Active legal-status Critical Current
Anticipated expiration legal-status Critical

Links

Classifications

    • C—CHEMISTRY; METALLURGY
    • C04—CEMENTS; CONCRETE; ARTIFICIAL STONE; CERAMICS; REFRACTORIES
    • C04B—LIME, MAGNESIA; SLAG; CEMENTS; COMPOSITIONS THEREOF, e.g. MORTARS, CONCRETE OR LIKE BUILDING MATERIALS; ARTIFICIAL STONE; CERAMICS; REFRACTORIES; TREATMENT OF NATURAL STONE
    • C04B30/00—Compositions for artificial stone, not containing binders

Landscapes

  • Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Engineering & Computer Science (AREA)
  • Ceramic Engineering (AREA)
  • Materials Engineering (AREA)
  • Structural Engineering (AREA)
  • Organic Chemistry (AREA)
  • Carbon And Carbon Compounds (AREA)

Abstract

一种高导热氧化石墨烯与氮化硼复合薄膜材料的制备方法，它涉及一种氧化石墨烯薄膜材料的制备方法。本发明的目的是要解决现有氧化石墨烯薄膜的介电性能和导热性均差的问题。方法：一、制备氧化石墨烯；二、制备混合溶液；三、制备氮化硼悬浮液；四、制备氮化硼和石墨烯的混合溶液，真空抽滤，得到高导热氧化石墨烯与氮化硼复合薄膜材料。本发明制备的高导热氧化石墨烯与氮化硼复合薄膜材料的介电常数为10～28；导热系数为9.7～12.9W/mK。本发明可获得一种高导热氧化石墨烯与氮化硼复合薄膜材料。

Description

一种高导热氧化石墨烯与氮化硼复合薄膜材料的制备方法
技术领域
本发明涉及一种氧化石墨烯薄膜材料的制备方法。
背景技术
石墨烯是一种由单层碳原子紧密堆积成二维蜂窝状晶格结构的碳质新材料。石墨烯因其具有极高的机械强度，优异的导电和导热性，以及丰富的来源(石墨)，近年来使国内外学者对石墨烯进行了大量科研工作。其中研究最为广泛的就是电学性能。石墨烯原子作用力非常强，在室温下，即使周围碳原子发生挤压，石墨烯中的电子受到干扰也很小，这些导致石墨烯是室温下导电最好的材料。
虽然氧化石墨烯薄膜可以作为一种绝缘电介质，但是目前其的导热性能和介电性能不高，尤其是导热性能偏低，导热系数一般约为3W/mK～4W/mK，因此限制了氧化石墨烯薄膜的广泛应用。
发明内容
本发明的目的是要解决现有氧化石墨烯薄膜的介电性能和导热性均差的问题，而提供一种高导热氧化石墨烯与氮化硼复合薄膜材料的制备方法。
一种高导热氧化石墨烯与氮化硼复合薄膜材料的制备方法，是按以下步骤完成的：
一、制备氧化石墨烯：
①、将天然石墨和高锰酸钾加入到质量分数为98％的硫酸中，再在冰浴和搅拌速度为300r/min～400r/min下搅拌1h～2h，得到混合物A；
步骤一①中所述的天然石墨和高锰酸钾的质量比为1:5；
步骤一①中所述的天然石墨的质量与质量分数为98％的硫酸的体积比为1g：60mL～100mL；
②、将混合物A加热至35℃，再在温度为35℃下保温1h，再向混合物A中加入去离子水，再将加入去离子水的混合物升温至90℃～95℃，再在温度为90℃～95℃下保温30min～35min，得到混合物B；
步骤一②中所述的混合物A与去离子水的体积比为1:1；
③、将混合物B自然冷却至室温，再将质量分数为35％的H2O2溶液加入到混合物B中，室温下在搅拌速度为100r/min～300r/min下反应10min，得到氧化石墨烯水溶液；将氧化石墨烯水溶液在3000r/min～3500r/min的离心速度下进行离心分离，取离心后的上层清液；再将离心分离后得到的上层清液在8000r/min～8500r/min的离心速度下再次进行离心分离，取离心分离后的沉淀物质，再在温度为-80℃下进行冷冻干燥20h～24h，得到氧化石墨烯粉末；
步骤一①中所述的天然石墨的质量与步骤一③中所述的质量分数为35％的H2O2溶液的体积比为1g:(5mL～6mL)；
二、制备混合溶液：
①、将步骤一③得到的氧化石墨烯粉末溶解到水中，得到氧化石墨烯溶液；
步骤二①中所述的氧化石墨烯溶液的浓度为5g/L～15g/L；
②、将氧化石墨烯溶液在4000r/min～5000r/min的离心速度下进行离心分离，取离心后的上层清液；再将离心分离后得到的上层清液在9000r/min～10000r/min的离心速度下再次进行离心，得到下层沉淀，向离心后得到的下层沉淀中再次加入去离子水，再在搅拌速度为100r/min～500r/min下搅拌10min～30min，得到尺寸分布均匀的氧化石墨烯溶液；
步骤二②中所述的尺寸分布均匀的氧化石墨烯溶液的浓度为5g/L～8g/L，尺寸分布均匀的氧化石墨烯溶液中氧化石墨烯的尺寸为1μm～50μm；
三、制备氮化硼悬浮液：
①、将氮化硼粉末和氧化物加入到浓酸中，再在冰水浴和搅拌速度为100r/min～300r/min下搅拌反应60min～120min，得到混合物A；将混合物A加热至50℃，再在温度为50℃和搅拌速度为100r/min～300r/min下搅拌反应60min～180min，再冷却至室温，再向混合物A中以1mL/min的滴加速度滴入质量分数为85％的双氧水溶液，得到混合物B；在冰水浴下，向混合物B中加入去离子水，得到混合物C；再将混合物C在离心速度6000r/min～8000r/min下离心分离5min～15min，去除离心液，得到薄层氮化硼的前驱体；首先使用0.5mol/L的盐酸清洗薄层氮化硼的前驱体3次，再使用去离子水清洗薄层氮化硼的前驱体5次～8次，得到清洗后的薄层氮化硼的前驱体；
步骤三①中所述的氮化硼粉末的质量与浓酸的体积比为(4g～8g):400mL；
步骤三①中所述的氧化物的质量与浓酸的体积比为(20g～40g):400mL；
步骤三①中所述的浓酸与质量分数为85％的双氧水溶液的体积比为400:(5～10)；
步骤三①中所述的浓酸与去离子水的体积比为400:(300～400)；
②、将清洗后的薄层氮化硼的前驱体在温度为80℃～100℃下真空干燥12h～24h，得到干燥后的薄层氮化硼的前驱体；将干燥后的薄层氮化硼的前驱体加入到有机溶剂中，再在超声功率为100W～500W下超声12h～24h，得到薄层氮化硼的前驱体溶液；在离心速度为3000r/min下对薄层氮化硼的前驱体溶液离心分离5min～10min，再取上层离心液，得到超薄层氮化硼溶液；将超薄层氮化硼溶液进行真空抽滤，再将抽滤后得到的固体物质在温度为80℃～100℃下真空干燥12h～24h，得到超薄层氮化硼粉末；
步骤三②中所述的干燥后的薄层氮化硼的前驱体的质量与有机溶剂的体积比为(1g～3g):100mL；
③、把超薄层氮化硼粉末溶解到去离子水中，得到浓度为5g/L～10g/L的超薄层氮化硼水溶液；将浓度为5g/L～10g/L的超薄层氮化硼水溶液在4000r/min～5000r/min的离心速度下进行离心分离，取离心后的上层清液；再将离心分离后得到的上层清液在9000r/min～10000r/min的离心速度下再次进行离心，得到下层沉淀，向下层沉淀中再次加入去离子水，再在搅拌速度为100r/min～500r/min下搅拌10min～30min，得到尺寸分布均匀的氮化硼纳米片溶液；
步骤三③中所述的尺寸分布均匀的氮化硼纳米片溶液的浓度为3g/L～8g/L，尺寸分布均匀的氮化硼纳米片溶液中氮化硼纳米片的尺寸为0.5μm～5μm；
四、①、将尺寸分布均匀的氧化石墨烯溶液和尺寸分布均匀的氮化硼纳米片溶液混合，再在室温和搅拌速度为100r/min～500r/min下搅拌反应1h～2h，再在超声功率为500W～1000W下超声90min～180min，得到氮化硼和石墨烯的混合溶液；
步骤四①中所述的尺寸分布均匀的氧化石墨烯溶液与尺寸分布均匀的氮化硼纳米片溶液的体积比为(1～2):(1～2)；
②、将氮化硼和石墨烯的混合溶液加入到固定好滤纸的布氏漏斗中，再在室温下利用真空抽滤装置抽滤，在真空度为0.1MPa～0.5MPa下抽滤10h～20h，再在室温下自然晾干，得到高导热氧化石墨烯与氮化硼复合薄膜材料。
本发明的原理：
本发明将氮化硼纳米片加入到氧化石墨烯溶液中，再利用真空抽滤制得高导热氧化石墨烯与氮化硼复合薄膜材料，提高了复合薄膜的介电性能，利用氮化硼提高其导热性能，解决了现有无机薄膜的介电性能与导热性能难于同时提升的难题。
本发明的优点：
一、本发明将氮化硼和石墨烯的混合溶液变成薄膜形态，同时提高了介电常数与导热系数，本发明制备的高导热氧化石墨烯与氮化硼复合薄膜材料可应用于常规电容器的电荷储存领域；
二、本发明制备的高导热氧化石墨烯与氮化硼复合薄膜材料的介电常数为10～28；导热系数为9.7～12.9W/mK。
本发明可获得一种高导热氧化石墨烯与氮化硼复合薄膜材料。
附图说明
图1为介电常数图，图1中1为纯石墨烯薄膜的介电常数图，2为实施例一制备的高导热氧化石墨烯与氮化硼复合薄膜材料的介电常数曲线，3为实施例二制备的高导热氧化石墨烯与氮化硼复合薄膜材料的介电常数曲线，4为实施例三制备的高导热氧化石墨烯与氮化硼复合薄膜材料的介电常数曲线；
图2为拉曼谱图，图2中1为纯石墨烯薄膜的拉曼曲线，2为实施例一制备的高导热氧化石墨烯与氮化硼复合薄膜材料的拉曼曲线；
图3为XRD谱图，图3中1为纯石墨烯薄膜的XRD曲线，2为实施例三制备的高导热氧化石墨烯与氮化硼复合薄膜材料的XRD曲线；
图4为导热系数柱状图，图4中1为纯石墨烯薄膜的导热系数，2为实施例一制备的高导热氧化石墨烯与氮化硼复合薄膜材料的导热系数，3为实施例二制备的高导热氧化石墨烯与氮化硼复合薄膜材料的导热系数，4为实施例三制备的高导热氧化石墨烯与氮化硼复合薄膜材料的导热系数。
具体实施方式
具体实施方式一：本实施方式是一种高导热氧化石墨烯与氮化硼复合薄膜材料的制备方法是按以下步骤完成的：
一、制备氧化石墨烯：
①、将天然石墨和高锰酸钾加入到质量分数为98％的硫酸中，再在冰浴和搅拌速度为300r/min～400r/min下搅拌1h～2h，得到混合物A；
步骤一①中所述的天然石墨和高锰酸钾的质量比为1:5；
步骤一①中所述的天然石墨的质量与质量分数为98％的硫酸的体积比为1g：60mL～100mL；
②、将混合物A加热至35℃，再在温度为35℃下保温1h，再向混合物A中加入去离子水，再将加入去离子水的混合物升温至90℃～95℃，再在温度为90℃～95℃下保温30min～35min，得到混合物B；
步骤一②中所述的混合物A与去离子水的体积比为1:1；
③、将混合物B自然冷却至室温，再将质量分数为35％的H2O2溶液加入到混合物B中，室温下在搅拌速度为100r/min～300r/min下反应10min，得到氧化石墨烯水溶液；将氧化石墨烯水溶液在3000r/min～3500r/min的离心速度下进行离心分离，取离心后的上层清液；再将离心分离后得到的上层清液在8000r/min～8500r/min的离心速度下再次进行离心分离，取离心分离后的沉淀物质，再在温度为-80℃下进行冷冻干燥20h～24h，得到氧化石墨烯粉末；
步骤一①中所述的天然石墨的质量与步骤一③中所述的质量分数为35％的H2O2溶液的体积比为1g:(5mL～6mL)；
二、制备混合溶液：
①、将步骤一③得到的氧化石墨烯粉末溶解到水中，得到氧化石墨烯溶液；
步骤二①中所述的氧化石墨烯溶液的浓度为5g/L～15g/L；
②、将氧化石墨烯溶液在4000r/min～5000r/min的离心速度下进行离心分离，取离心后的上层清液；再将离心分离后得到的上层清液在9000r/min～10000r/min的离心速度下再次进行离心，得到下层沉淀，向离心后得到的下层沉淀中再次加入去离子水，再在搅拌速度为100r/min～500r/min下搅拌10min～30min，得到尺寸分布均匀的氧化石墨烯溶液；
步骤二②中所述的尺寸分布均匀的氧化石墨烯溶液的浓度为5g/L～8g/L，尺寸分布均匀的氧化石墨烯溶液中氧化石墨烯的尺寸为1μm～50μm；
三、制备氮化硼悬浮液：
①、将氮化硼粉末和氧化物加入到浓酸中，再在冰水浴和搅拌速度为100r/min～300r/min下搅拌反应60min～120min，得到混合物A；将混合物A加热至50℃，再在温度为50℃和搅拌速度为100r/min～300r/min下搅拌反应60min～180min，再冷却至室温，再向混合物A中以1mL/min的滴加速度滴入质量分数为85％的双氧水溶液，得到混合物B；在冰水浴下，向混合物B中加入去离子水，得到混合物C；再将混合物C在离心速度6000r/min～8000r/min下离心分离5min～15min，去除离心液，得到薄层氮化硼的前驱体；首先使用0.5mol/L的盐酸清洗薄层氮化硼的前驱体3次，再使用去离子水清洗薄层氮化硼的前驱体5次～8次，得到清洗后的薄层氮化硼的前驱体；
步骤三①中所述的氮化硼粉末的质量与浓酸的体积比为(4g～8g):400mL；
步骤三①中所述的氧化物的质量与浓酸的体积比为(20g～40g):400mL；
步骤三①中所述的浓酸与质量分数为85％的双氧水溶液的体积比为400:(5～10)；
步骤三①中所述的浓酸与去离子水的体积比为400:(300～400)；
②、将清洗后的薄层氮化硼的前驱体在温度为80℃～100℃下真空干燥12h～24h，得到干燥后的薄层氮化硼的前驱体；将干燥后的薄层氮化硼的前驱体加入到有机溶剂中，再在超声功率为100W～500W下超声12h～24h，得到薄层氮化硼的前驱体溶液；在离心速度为3000r/min下对薄层氮化硼的前驱体溶液离心分离5min～10min，再取上层离心液，得到超薄层氮化硼溶液；将超薄层氮化硼溶液进行真空抽滤，再将抽滤后得到的固体物质在温度为80℃～100℃下真空干燥12h～24h，得到超薄层氮化硼粉末；
步骤三②中所述的干燥后的薄层氮化硼的前驱体的质量与有机溶剂的体积比为(1g～3g):100mL；
③、把超薄层氮化硼粉末溶解到去离子水中，得到浓度为5g/L～10g/L的超薄层氮化硼水溶液；将浓度为5g/L～10g/L的超薄层氮化硼水溶液在4000r/min～5000r/min的离心速度下进行离心分离，取离心后的上层清液；再将离心分离后得到的上层清液在9000r/min～10000r/min的离心速度下再次进行离心，得到下层沉淀，向下层沉淀中再次加入去离子水，再在搅拌速度为100r/min～500r/min下搅拌10min～30min，得到尺寸分布均匀的氮化硼纳米片溶液；
步骤三③中所述的尺寸分布均匀的氮化硼纳米片溶液的浓度为3g/L～8g/L，尺寸分布均匀的氮化硼纳米片溶液中氮化硼纳米片的尺寸为0.5μm～5μm；
四、①、将尺寸分布均匀的氧化石墨烯溶液和尺寸分布均匀的氮化硼纳米片溶液混合，再在室温和搅拌速度为100r/min～500r/min下搅拌反应1h～2h，再在超声功率为500W～1000W下超声90min～180min，得到氮化硼和石墨烯的混合溶液；
步骤四①中所述的尺寸分布均匀的氧化石墨烯溶液与尺寸分布均匀的氮化硼纳米片溶液的体积比为(1～2):(1～2)；
②、将氮化硼和石墨烯的混合溶液加入到固定好滤纸的布氏漏斗中，再在室温下利用真空抽滤装置抽滤，在真空度为0.1MPa～0.5MPa下抽滤10h～20h，再在室温下自然晾干，得到高导热氧化石墨烯与氮化硼复合薄膜材料。
本实施方式的原理：
本实施方式将氮化硼纳米片加入到氧化石墨烯溶液中，再利用真空抽滤制得高导热氧化石墨烯与氮化硼复合薄膜材料，提高了复合薄膜的介电性能，利用氮化硼提高其导热性能，解决了现有无机薄膜的介电性能与导热性能难于同时提升的难题。
本实施方式的优点：
一、本实施方式将氮化硼和石墨烯的混合溶液变成薄膜形态，同时提高了介电常数与导热系数，本实施方式制备的高导热氧化石墨烯与氮化硼复合薄膜材料可应用于常规电容器的电荷储存领域；
二、本实施方式制备的高导热氧化石墨烯与氮化硼复合薄膜材料的介电常数为10～28；导热系数为9.7～12.9W/mK。
本实施方式可获得一种高导热氧化石墨烯与氮化硼复合薄膜材料。
具体实施方式二：本实施方式与具体实施方式一不同点是：步骤三①中所述的浓酸为质量分数为98％的浓硫酸或混合酸；所述的混合酸为质量分数为98％的浓硫酸、质量分数为85％的磷酸和质量分数为98％的硝酸的混合液；所述的混合酸中质量分数为98％的浓硫酸、质量分数为85％的磷酸和质量分数为98％的硝酸的体积比为1:1:5。其它步骤与具体实施方式一相同。
具体实施方式三：本实施方式与具体实施方式一或二之一不同点是：步骤三①中所述的氧化物为高锰酸钾或高铁酸钾。其它步骤与具体实施方式一或二相同。
具体实施方式四：本实施方式与具体实施方式一至三之一不同点是：步骤三②中所述的有机溶剂为N-甲基吡咯烷酮、二甲基甲酰胺或二甲基乙酰胺。其它步骤与具体实施方式一至三相同。
具体实施方式五：本实施方式与具体实施方式一至四之一不同点是：步骤三③中把超薄层氮化硼粉末溶解到去离子水中，得到浓度为5g/L～6g/L的超薄层氮化硼水溶液；将浓度为5g/L～6g/L的超薄层氮化硼水溶液在4000r/min～4500r/min的离心速度下进行离心分离，取离心后的上层清液；再将离心分离后得到的上层清液在9000r/min～9500r/min的离心速度下再次进行离心，得到下层沉淀，向下层沉淀中再次加入去离子水，再在搅拌速度为100r/min～200r/min下搅拌10min～20min，得到尺寸分布均匀的氮化硼纳米片溶液；步骤三③中所述的尺寸分布均匀的氮化硼纳米片溶液的浓度为3g/L～5g/L，尺寸分布均匀的氮化硼纳米片溶液中氮化硼纳米片的尺寸为0.5μm～5μm。其它步骤与具体实施方式一至四相同。
具体实施方式六：本实施方式与具体实施方式一至五之一不同点是：步骤三③中把超薄层氮化硼粉末溶解到去离子水中，得到浓度为6g/L～7g/L的超薄层氮化硼水溶液；将浓度为6g/L～7g/L的超薄层氮化硼水溶液在4000r/min～4500r/min的离心速度下进行离心分离，取离心后的上层清液；再将离心分离后得到的上层清液在9000r/min的离心速度下再次进行离心，得到下层沉淀，向下层沉淀中再次加入去离子水，再在搅拌速度为200r/min～500r/min下搅拌20min～30min，得到尺寸分布均匀的氮化硼纳米片溶液；步骤三③中所述的尺寸分布均匀的氮化硼纳米片溶液的浓度为6g/L～8g/L，尺寸分布均匀的氮化硼纳米片溶液中氮化硼纳米片的尺寸为0.5μm～5μm。其它步骤与具体实施方式一至五相同。
具体实施方式七：本实施方式与具体实施方式一至六之一不同点是：步骤三③中把超薄层氮化硼粉末溶解到去离子水中，得到浓度为8g/L～10g/L的超薄层氮化硼水溶液；将浓度为8g/L～10g/L的超薄层氮化硼水溶液在4500r/min～5000r/min的离心速度下进行离心分离，取离心后的上层清液；再将离心分离后得到的上层清液在9500r/min～10000r/min的离心速度下再次进行离心，得到下层沉淀，向下层沉淀中再次加入去离子水，再在搅拌速度为300r/min～500r/min下搅拌10min～30min，得到尺寸分布均匀的氮化硼纳米片溶液；步骤三③中所述的尺寸分布均匀的氮化硼纳米片溶液的浓度为7g/L～8g/L，尺寸分布均匀的氮化硼纳米片溶液中氮化硼纳米片的尺寸为0.5μm～5μm。其它步骤与具体实施方式一至六相同。
具体实施方式八：本实施方式与具体实施方式一至七之一不同点是：步骤四①中将尺寸分布均匀的氧化石墨烯溶液和尺寸分布均匀的氮化硼纳米片溶液混合，再在室温和搅拌速度为100r/min～300r/min下搅拌反应1h，再在超声功率为500W～800W下超声90min～120min，得到氮化硼和石墨烯的混合溶液；步骤四①中所述的尺寸分布均匀的氧化石墨烯溶液与尺寸分布均匀的氮化硼纳米片溶液的体积比为2:1。其它步骤与具体实施方式一至七相同。
具体实施方式九：本实施方式与具体实施方式一至八之一不同点是：步骤四①中将尺寸分布均匀的氧化石墨烯溶液和尺寸分布均匀的氮化硼纳米片溶液混合，再在室温和搅拌速度为100r/min～200r/min下搅拌反应1h，再在超声功率为800W～1000W下超声120min～180min，得到氮化硼和石墨烯的混合溶液；步骤四①中所述的尺寸分布均匀的氧化石墨烯溶液与尺寸分布均匀的氮化硼纳米片溶液的体积比为1:1。其它步骤与具体实施方式一至八相同。
具体实施方式十：本实施方式与具体实施方式一至九之一不同点是：步骤四①中将尺寸分布均匀的氧化石墨烯溶液和尺寸分布均匀的氮化硼纳米片溶液混合，再在室温和搅拌速度为100r/min～300r/min下搅拌反应1h，再在超声功率为800W～1000W下超声90min～120min，得到氮化硼和石墨烯的混合溶液；步骤四①中所述的尺寸分布均匀的氧化石墨烯溶液与尺寸分布均匀的氮化硼纳米片溶液的体积比为1:2。其它步骤与具体实施方式一至九相同。
采用以下实施例验证本发明的有益效果：
实施例一：一种高导热氧化石墨烯与氮化硼复合薄膜材料的制备方法，具体是按以下步骤完成的：
一、制备氧化石墨烯：
①、将天然石墨和高锰酸钾加入到质量分数为98％的硫酸中，再在冰浴和搅拌速度为300r/min下搅拌1.5h，得到混合物A；
步骤一①中所述的天然石墨和高锰酸钾的质量比为1:5；
步骤一①中所述的天然石墨的质量与质量分数为98％的硫酸的体积比为1g：60mL；
②、将混合物A加热至35℃，再在温度为35℃下保温1h，再向混合物A中加入去离子水，再将加入去离子水的混合物升温至95℃，再在温度为95℃下保温30min，得到混合物B；
步骤一②中所述的混合物A与去离子水的体积比为1:1；
③、将混合物B自然冷却至室温，再将质量分数为35％的H2O2溶液加入到混合物B中，室温下在搅拌速度为200r/min下反应10min，得到氧化石墨烯水溶液；将氧化石墨烯水溶液在3000r/min的离心速度下进行离心分离，取离心后的上层清液；再将离心分离后得到的上层清液在8000r/min的离心速度下再次进行离心分离，取离心分离后的沉淀物质，再在温度为-80℃下进行冷冻干燥20h，得到氧化石墨烯粉末；
步骤一①中所述的天然石墨的质量与步骤一③中所述的质量分数为35％的H2O2溶液的体积比为1g:5mL；
二、制备混合溶液：
①、将步骤一③得到的氧化石墨烯粉末溶解到水中，得到氧化石墨烯溶液；
步骤二①中所述的氧化石墨烯溶液的浓度为10g/L；
②、将氧化石墨烯溶液在4000r/min的离心速度下进行离心分离，取离心后的上层清液；再将离心分离后得到的上层清液在10000r/min的离心速度下再次进行离心，得到下层沉淀，向离心后得到的下层沉淀中再次加入去离子水，再在搅拌速度为300r/min下搅拌20min，得到尺寸分布均匀的氧化石墨烯溶液；
步骤二②中所述的尺寸分布均匀的氧化石墨烯溶液的浓度为5g/L，尺寸分布均匀的氧化石墨烯溶液中氧化石墨烯的尺寸为1μm～50μm；
三、制备超薄氮化硼粉末：
①、将6g氮化硼粉末和20g氧化物加入到400mL浓酸中，再在冰水浴和搅拌速度为100r/min下搅拌反应60min，得到混合物A；将混合物A加热至50℃，再在温度为50℃和搅拌速度为100r/min下搅拌反应60min，再冷却至室温，再向混合物A中以1mL/min的滴加速度滴入10mL质量分数为85％的双氧水溶液，得到混合物B；在冰水浴下，向混合物B中加入350mL去离子水，得到混合物C；再将混合物C在离心速度为6000r/min下离心分离5min，去除离心液，得到薄层氮化硼的前驱体；首先使用0.5mol/L的盐酸清洗薄层氮化硼的前驱体3次，再使用去离子水清洗薄层氮化硼的前驱体5次，得到清洗后的薄层氮化硼的前驱体；
步骤三①中所述的浓酸为质量分数为98％的浓硫酸；
步骤三①中所述的氧化物为高锰酸钾；
②、将清洗后的薄层氮化硼的前驱体在温度为80℃下真空干燥12h，得到干燥后的薄层氮化硼的前驱体；将干燥后的薄层氮化硼的前驱体加入到有机溶剂中，再在超声功率为300W下超声12h，得到薄层氮化硼的前驱体溶液；在离心速度为3000r/min下对薄层氮化硼的前驱体溶液离心分离5min，再取上层离心液，得到超薄层氮化硼溶液；将超薄层氮化硼溶液进行真空抽滤，再将抽滤后得到的固体物质在温度为80℃下真空干燥12h，得到超薄层氮化硼粉末；
步骤三②中所述的干燥后的薄层氮化硼的前驱体的质量与有机溶剂的体积比为1g:100mL；
步骤三②中所述的有机溶剂为二甲基乙酰胺；
③、把超薄层氮化硼粉末溶解到去离子水中，得到浓度为6g/L的超薄层氮化硼水溶液；将浓度为6g/L的超薄层氮化硼水溶液在5000r/min的离心速度下进行离心分离，取离心后的上层清液；再将离心分离后得到的上层清液在10000r/min的离心速度下再次进行离心，得到下层沉淀，向下层沉淀中再次加入去离子水，再在搅拌速度为300r/min下搅拌20min，得到尺寸分布均匀的氮化硼纳米片溶液；
步骤三③中所述的尺寸分布均匀的氮化硼纳米片溶液的浓度为5g/L，尺寸分布均匀的氮化硼纳米片溶液中氮化硼纳米片的尺寸为0.5μm～5μm；
四、①、将尺寸分布均匀的氧化石墨烯溶液和尺寸分布均匀的氮化硼纳米片溶液混合，再在室温和搅拌速度为300r/min下搅拌反应2h，再在超声功率为500W下超声120min，得到氮化硼和石墨烯的混合溶液；
步骤四①中所述的尺寸分布均匀的氧化石墨烯溶液与尺寸分布均匀的氮化硼纳米片溶液的体积比为2:1；
②、将氮化硼和石墨烯的混合溶液加入到固定好滤纸的布氏漏斗中，再在室温和真空度为0.5MPa下真空抽滤10h，再在室温下自然晾干，得到高导热氧化石墨烯与氮化硼复合薄膜材料。
实施例二：一种高导热氧化石墨烯与氮化硼复合薄膜材料的制备方法，具体是按以下步骤完成的：
一、制备氧化石墨烯：
①、将天然石墨和高锰酸钾加入到质量分数为98％的硫酸中，再在冰浴和搅拌速度为300r/min下搅拌1.5h，得到混合物A；
步骤一①中所述的天然石墨和高锰酸钾的质量比为1:5；
步骤一①中所述的天然石墨的质量与质量分数为98％的硫酸的体积比为1g：60mL；
②、将混合物A加热至35℃，再在温度为35℃下保温1h，再向混合物A中加入去离子水，再将加入去离子水的混合物升温至95℃，再在温度为95℃下保温30min，得到混合物B；
步骤一②中所述的混合物A与去离子水的体积比为1:1；
③、将混合物B自然冷却至室温，再将质量分数为35％的H2O2溶液加入到混合物B中，室温下在搅拌速度为200r/min下反应10min，得到氧化石墨烯水溶液；将氧化石墨烯水溶液在3000r/min的离心速度下进行离心分离，取离心后的上层清液；再将离心分离后得到的上层清液在8000r/min的离心速度下再次进行离心分离，取离心分离后的沉淀物质，再在温度为-80℃下进行冷冻干燥20h，得到氧化石墨烯粉末；
步骤一①中所述的天然石墨的质量与步骤一③中所述的质量分数为35％的H2O2溶液的体积比为1g:5mL；
二、制备混合溶液：
①、将步骤一③得到的氧化石墨烯粉末溶解到水中，得到氧化石墨烯溶液；
步骤二①中所述的氧化石墨烯溶液的浓度为10g/L；
②、将氧化石墨烯溶液在4000r/min的离心速度下进行离心分离，取离心后的上层清液；再将离心分离后得到的上层清液在10000r/min的离心速度下再次进行离心，得到下层沉淀，向离心后得到的下层沉淀中再次加入去离子水，再在搅拌速度为300r/min下搅拌20min，得到尺寸分布均匀的氧化石墨烯溶液；
步骤二②中所述的尺寸分布均匀的氧化石墨烯溶液的浓度为6g/L，尺寸分布均匀的氧化石墨烯溶液中氧化石墨烯的尺寸为1μm～50μm；
三、制备超薄氮化硼粉末：
①、将6g氮化硼粉末和20g氧化物加入到400mL浓酸中，再在冰水浴和搅拌速度为100r/min下搅拌反应60min，得到混合物A；将混合物A加热至50℃，再在温度为50℃和搅拌速度为100r/min下搅拌反应60min，再冷却至室温，再向混合物A中以1mL/min的滴加速度滴入10mL质量分数为85％的双氧水溶液，得到混合物B；在冰水浴下，向混合物B中加入350mL去离子水，得到混合物C；再将混合物C在离心速度为6000r/min下离心分离5min，去除离心液，得到薄层氮化硼的前驱体；首先使用0.5mol/L的盐酸清洗薄层氮化硼的前驱体3次，再使用去离子水清洗薄层氮化硼的前驱体5次，得到清洗后的薄层氮化硼的前驱体；
步骤三①中所述的浓酸为质量分数为98％的浓硫酸；
步骤三①中所述的氧化物为高锰酸钾；
②、将清洗后的薄层氮化硼的前驱体在温度为80℃下真空干燥12h，得到干燥后的薄层氮化硼的前驱体；将干燥后的薄层氮化硼的前驱体加入到有机溶剂中，再在超声功率为300W下超声12h，得到薄层氮化硼的前驱体溶液；在离心速度为3000r/min下对薄层氮化硼的前驱体溶液离心分离5min，再取上层离心液，得到超薄层氮化硼溶液；将超薄层氮化硼溶液进行真空抽滤，再将抽滤后得到的固体物质在温度为80℃下真空干燥12h，得到超薄层氮化硼粉末；
步骤三②中所述的干燥后的薄层氮化硼的前驱体的质量与有机溶剂的体积比为1g:100mL；
步骤三②中所述的有机溶剂为二甲基乙酰胺；
③、把超薄层氮化硼粉末溶解到去离子水中，得到浓度为7g/L的超薄层氮化硼水溶液；将浓度为7g/L的超薄层氮化硼水溶液在4000r/min的离心速度下进行离心分离，取离心后的上层清液；再将离心分离后得到的上层清液在10000r/min的离心速度下再次进行离心，得到下层沉淀，向下层沉淀中再次加入去离子水，再在搅拌速度为500r/min下搅拌20min，得到尺寸分布均匀的氮化硼纳米片溶液；
步骤三③中所述的尺寸分布均匀的氮化硼纳米片溶液的浓度为6g/L，尺寸分布均匀的氮化硼纳米片溶液中氮化硼纳米片的尺寸为0.5μm～5μm；
四、①、将尺寸分布均匀的氧化石墨烯溶液和尺寸分布均匀的氮化硼纳米片溶液混合，再在室温和搅拌速度为200r/min下搅拌反应1h，再在超声功率为1000下超声180min，得到氮化硼和石墨烯的混合溶液；
步骤四①中所述的尺寸分布均匀的氧化石墨烯溶液与尺寸分布均匀的氮化硼纳米片溶液的体积比为1:1；
②、将氮化硼和石墨烯的混合溶液加入到固定好滤纸的布氏漏斗中，再在室温和真空度为0.2MPa下真空抽滤12h，再在室温下自然晾干，得到高导热氧化石墨烯与氮化硼复合薄膜材料。
实施例三：一种高导热氧化石墨烯与氮化硼复合薄膜材料的制备方法，具体是按以下步骤完成的：
一、制备氧化石墨烯：
①、将天然石墨和高锰酸钾加入到质量分数为98％的硫酸中，再在冰浴和搅拌速度为300r/min下搅拌1.5h，得到混合物A；
步骤一①中所述的天然石墨和高锰酸钾的质量比为1:5；
步骤一①中所述的天然石墨的质量与质量分数为98％的硫酸的体积比为1g：60mL；
②、将混合物A加热至35℃，再在温度为35℃下保温1h，再向混合物A中加入去离子水，再将加入去离子水的混合物升温至95℃，再在温度为95℃下保温30min，得到混合物B；
步骤一②中所述的混合物A与去离子水的体积比为1:1；
③、将混合物B自然冷却至室温，再将质量分数为35％的H2O2溶液加入到混合物B中，室温下在搅拌速度为200r/min下反应10min，得到氧化石墨烯水溶液；将氧化石墨烯水溶液在3000r/min的离心速度下进行离心分离，取离心后的上层清液；再将离心分离后得到的上层清液在8000r/min的离心速度下再次进行离心分离，取离心分离后的沉淀物质，再在温度为-80℃下进行冷冻干燥20h～24h，得到氧化石墨烯粉末；
步骤一①中所述的天然石墨的质量与步骤一③中所述的质量分数为35％的H2O2溶液的体积比为1g:5mL；
二、制备混合溶液：
①、将步骤一③得到的氧化石墨烯粉末溶解到水中，得到氧化石墨烯溶液；
步骤二①中所述的氧化石墨烯溶液的浓度为10g/L；
②、将氧化石墨烯溶液在4000r/min的离心速度下进行离心分离，取离心后的上层清液；再将离心分离后得到的上层清液在10000r/min的离心速度下再次进行离心，得到下层沉淀，向离心后得到的下层沉淀中再次加入去离子水，再在搅拌速度为300r/min下搅拌30min，得到尺寸分布均匀的氧化石墨烯溶液；
步骤二②中所述的尺寸分布均匀的氧化石墨烯溶液的浓度为8g/L，尺寸分布均匀的氧化石墨烯溶液中氧化石墨烯的尺寸为1μm～50μm；
三、制备超薄氮化硼粉末：
①、将6g氮化硼粉末和20g氧化物加入到400mL浓酸中，再在冰水浴和搅拌速度为100r/min下搅拌反应60min，得到混合物A；将混合物A加热至50℃，再在温度为50℃和搅拌速度为100r/min下搅拌反应60min，再冷却至室温，再向混合物A中以1mL/min的滴加速度滴入10mL质量分数为85％的双氧水溶液，得到混合物B；在冰水浴下，向混合物B中加入350mL去离子水，得到混合物C；再将混合物C在离心速度为6000r/min下离心分离5min，去除离心液，得到薄层氮化硼的前驱体；首先使用0.5mol/L的盐酸清洗薄层氮化硼的前驱体3次，再使用去离子水清洗薄层氮化硼的前驱体5次，得到清洗后的薄层氮化硼的前驱体；
步骤三①中所述的浓酸为质量分数为98％的浓硫酸；
步骤三①中所述的氧化物为高锰酸钾；
②、将清洗后的薄层氮化硼的前驱体在温度为80℃下真空干燥12h，得到干燥后的薄层氮化硼的前驱体；将干燥后的薄层氮化硼的前驱体加入到有机溶剂中，再在超声功率为300W下超声12h，得到薄层氮化硼的前驱体溶液；在离心速度为3000r/min下对薄层氮化硼的前驱体溶液离心分离5min，再取上层离心液，得到超薄层氮化硼溶液；将超薄层氮化硼溶液进行真空抽滤，再将抽滤后得到的固体物质在温度为80℃下真空干燥12h，得到超薄层氮化硼粉末；
步骤三②中所述的干燥后的薄层氮化硼的前驱体的质量与有机溶剂的体积比为1g:100mL；
步骤三②中所述的有机溶剂为二甲基乙酰胺；
③、把超薄层氮化硼粉末溶解到去离子水中，得到浓度为8g/L的超薄层氮化硼水溶液；将浓度为8g/L的超薄层氮化硼水溶液在5000r/min的离心速度下进行离心分离，取离心后的上层清液；再将离心分离后得到的上层清液在10000r/min的离心速度下再次进行离心，得到下层沉淀，向下层沉淀中再次加入去离子水，再在搅拌速度为500r/min下搅拌30min，得到尺寸分布均匀的氮化硼纳米片溶液；
步骤三③中所述的尺寸分布均匀的氮化硼纳米片溶液的浓度为8g/L，尺寸分布均匀的氮化硼纳米片溶液中氮化硼纳米片的尺寸为0.5μm～5μm；
四、①、将尺寸分布均匀的氧化石墨烯溶液和尺寸分布均匀的氮化硼纳米片溶液混合，再在室温和搅拌速度为300r/min下搅拌反应1h，再在超声功率为1000W下超声90min，得到氮化硼和石墨烯的混合溶液；
步骤四①中所述的尺寸分布均匀的氧化石墨烯溶液与尺寸分布均匀的氮化硼纳米片溶液的体积比为1:2；
②、将氮化硼和石墨烯的混合溶液加入到固定好滤纸的布氏漏斗中，再在室温和真空度为0.3MPa下真空抽滤12h，再在室温下自然晾干，得到高导热氧化石墨烯与氮化硼复合薄膜材料。
对比实施例：纯石墨烯薄膜的制备方法，具体是按以下步骤完成的：
一、制备氧化石墨烯：
①、将天然石墨和高锰酸钾加入到质量分数为98％的硫酸中，再在冰浴和搅拌速度为300r/min下搅拌1.5h，得到混合物A；
步骤一①中所述的天然石墨和高锰酸钾的质量比为1:5；
步骤一①中所述的天然石墨的质量与质量分数为98％的硫酸的体积比为1g：60mL；
②、将混合物A加热至35℃，再在温度为35℃下保温1h，再向混合物A中加入去离子水，再将加入去离子水的混合物升温至95℃，再在温度为95℃下保温30min，得到混合物B；
步骤一②中所述的混合物A与去离子水的体积比为1:1；
③、将混合物B自然冷却至室温，再将质量分数为35％的H2O2溶液加入到混合物B中，室温下在搅拌速度为200r/min下反应10min，得到氧化石墨烯水溶液；将氧化石墨烯水溶液在3000r/min的离心速度下进行离心分离，取离心后的上层清液；再将离心分离后得到的上层清液在8000r/min的离心速度下再次进行离心分离，取离心分离后的沉淀物质，再在温度为-80℃下进行冷冻干燥20h，得到氧化石墨烯粉末；
步骤一①中所述的天然石墨的质量与步骤一③中所述的质量分数为35％的H2O2溶液的体积比为1g:5mL；
二、制备混合溶液：
①、将步骤一③得到的氧化石墨烯溶解到水中，得到氧化石墨烯溶液；
步骤二①中所述的氧化石墨烯溶液的浓度为10g/L；
②、将氧化石墨烯溶液在4000r/min的离心速度下进行离心分离，取离心后的上层清液；再将离心分离后得到的上层清液在10000r/min的离心速度下再次进行离心，得到下层沉淀，向离心后得到的下层沉淀中再次加入去离子水，再在搅拌速度为300r/min下搅拌30min，得到尺寸分布均匀的氧化石墨烯溶液；
步骤二②中所述的尺寸分布均匀的氧化石墨烯溶液的浓度为6g/L，尺寸分布均匀的氧化石墨烯溶液中氧化石墨烯的尺寸为1μm～50μm；
三、将尺寸分布均匀的氧化石墨烯溶液加入到固定好滤纸的布氏漏斗中，再在室温下利用真空抽滤装置抽滤，在真空度为0.5MPa下抽滤12h，再在室温下自然晾干，得到高导热氧化石墨烯与氮化硼复合薄膜材料。
图1为介电常数图，图1中1为纯石墨烯薄膜的介电常数图，2为实施例一制备的高导热氧化石墨烯与氮化硼复合薄膜材料的介电常数曲线，3为实施例二制备的高导热氧化石墨烯与氮化硼复合薄膜材料的介电常数曲线，4为实施例三制备的高导热氧化石墨烯与氮化硼复合薄膜材料的介电常数曲线；
从图1可知，纯石墨烯薄膜的介电常数为21，实施例一制备的高导热氧化石墨烯与氮化硼复合薄膜材料的介电常数为27，实施例二制备的高导热氧化石墨烯与氮化硼复合薄膜材料的介电常数为10，实施例三制备的高导热氧化石墨烯与氮化硼复合薄膜材料的电常数为7。
图2为拉曼谱图，图2中1为纯石墨烯薄膜的拉曼曲线，2为实施例一制备的高导热氧化石墨烯与氮化硼复合薄膜材料的拉曼曲线；
从图2可知，与石墨烯相关的D和G峰分别出现在1350、1590cm-1附近。
图3为XRD谱图，图3中1为纯石墨烯薄膜的XRD曲线，2为实施例三制备的高导热氧化石墨烯与氮化硼复合薄膜材料的XRD曲线；
从图3可知，实施例三成功制备了高导热氧化石墨烯与氮化硼复合薄膜材料。
图4为导热系数柱状图，图4中1为纯石墨烯薄膜的导热系数，2为实施例一制备的高导热氧化石墨烯与氮化硼复合薄膜材料的导热系数，3为实施例二制备的高导热氧化石墨烯与氮化硼复合薄膜材料的导热系数，4为实施例三制备的高导热氧化石墨烯与氮化硼复合薄膜材料的导热系数。
从图4可知，加入氮化硼后，复合薄膜的导热系数有大幅度提升，随着氮化硼纳米片加入量的增加，其导热系数从9.7W/mK增加到12.9W/mK，与纯的石墨烯相比其导热系数增加170％至249％。

Claims (10)

1.一种高导热氧化石墨烯与氮化硼复合薄膜材料的制备方法，其特征在于一种高导热氧化石墨烯与氮化硼复合薄膜材料的制备方法是按以下步骤完成的：
一、制备氧化石墨烯：
①、将天然石墨和高锰酸钾加入到质量分数为98％的硫酸中，再在冰浴和搅拌速度为300r/min～400r/min下搅拌1h～2h，得到混合物A；
步骤一①中所述的天然石墨和高锰酸钾的质量比为1:5；
步骤一①中所述的天然石墨的质量与质量分数为98％的硫酸的体积比为1g：60mL～100mL；
②、将混合物A加热至35℃，再在温度为35℃下保温1h，再向混合物A中加入去离子水，再将加入去离子水的混合物升温至90℃～95℃，再在温度为90℃～95℃下保温30min～35min，得到混合物B；
步骤一②中所述的混合物A与去离子水的体积比为1:1；
③、将混合物B自然冷却至室温，再将质量分数为35％的H2O2溶液加入到混合物B中，室温下在搅拌速度为100r/min～300r/min下反应10min，得到氧化石墨烯水溶液；将氧化石墨烯水溶液在3000r/min～3500r/min的离心速度下进行离心分离，取离心后的上层清液；再将离心分离后得到的上层清液在8000r/min～8500r/min的离心速度下再次进行离心分离，取离心分离后的沉淀物质，再在温度为-80℃下进行冷冻干燥20h～24h，得到氧化石墨烯粉末；
步骤一①中所述的天然石墨的质量与步骤一③中所述的质量分数为35％的H2O2溶液的体积比为1g:(5mL～6mL)；
二、制备混合溶液：
①、将步骤一③得到的氧化石墨烯粉末溶解到水中，得到氧化石墨烯溶液；
步骤二①中所述的氧化石墨烯溶液的浓度为5g/L～15g/L；
②、将氧化石墨烯溶液在4000r/min～5000r/min的离心速度下进行离心分离，取离心后的上层清液；再将离心分离后得到的上层清液在9000r/min～10000r/min的离心速度下再次进行离心，得到下层沉淀，向离心后得到的下层沉淀中再次加入去离子水，再在搅拌速度为100r/min～500r/min下搅拌10min～30min，得到尺寸分布均匀的氧化石墨烯溶液；
步骤二②中所述的尺寸分布均匀的氧化石墨烯溶液的浓度为5g/L～8g/L，尺寸分布均匀的氧化石墨烯溶液中氧化石墨烯的尺寸为1μm～50μm；
三、制备氮化硼悬浮液：
①、将氮化硼粉末和氧化物加入到浓酸中，再在冰水浴和搅拌速度为100r/min～300r/min下搅拌反应60min～120min，得到混合物A；将混合物A加热至50℃，再在温度为50℃和搅拌速度为100r/min～300r/min下搅拌反应60min～180min，再冷却至室温，再向混合物A中以1mL/min的滴加速度滴入质量分数为85％的双氧水溶液，得到混合物B；在冰水浴下，向混合物B中加入去离子水，得到混合物C；再将混合物C在离心速度6000r/min～8000r/min下离心分离5min～15min，去除离心液，得到薄层氮化硼的前驱体；首先使用0.5mol/L的盐酸清洗薄层氮化硼的前驱体3次，再使用去离子水清洗薄层氮化硼的前驱体5次～8次，得到清洗后的薄层氮化硼的前驱体；
步骤三①中所述的氮化硼粉末的质量与浓酸的体积比为(4g～8g):400mL；
步骤三①中所述的氧化物的质量与浓酸的体积比为(20g～40g):400mL；
步骤三①中所述的浓酸与质量分数为85％的双氧水溶液的体积比为400:(5～10)；
步骤三①中所述的浓酸与去离子水的体积比为400:(300～400)；
②、将清洗后的薄层氮化硼的前驱体在温度为80℃～100℃下真空干燥12h～24h，得到干燥后的薄层氮化硼的前驱体；将干燥后的薄层氮化硼的前驱体加入到有机溶剂中，再在超声功率为100W～500W下超声12h～24h，得到薄层氮化硼的前驱体溶液；在离心速度为3000r/min下对薄层氮化硼的前驱体溶液离心分离5min～10min，再取上层离心液，得到超薄层氮化硼溶液；将超薄层氮化硼溶液进行真空抽滤，再将抽滤后得到的固体物质在温度为80℃～100℃下真空干燥12h～24h，得到超薄层氮化硼粉末；
步骤三②中所述的干燥后的薄层氮化硼的前驱体的质量与有机溶剂的体积比为(1g～3g):100mL；
③、把超薄层氮化硼粉末溶解到去离子水中，得到浓度为5g/L～10g/L的超薄层氮化硼水溶液；将浓度为5g/L～10g/L的超薄层氮化硼水溶液在4000r/min～5000r/min的离心速度下进行离心分离，取离心后的上层清液；再将离心分离后得到的上层清液在9000r/min～10000r/min的离心速度下再次进行离心，得到下层沉淀，向下层沉淀中再次加入去离子水，再在搅拌速度为100r/min～500r/min下搅拌10min～30min，得到尺寸分布均匀的氮化硼纳米片溶液；
步骤三③中所述的尺寸分布均匀的氮化硼纳米片溶液的浓度为3g/L～8g/L，尺寸分布均匀的氮化硼纳米片溶液中氮化硼纳米片的尺寸为0.5μm～5μm；
四、①、将尺寸分布均匀的氧化石墨烯溶液和尺寸分布均匀的氮化硼纳米片溶液混合，再在室温和搅拌速度为100r/min～500r/min下搅拌反应1h～2h，再在超声功率为500W～1000W下超声90min～180min，得到氮化硼和石墨烯的混合溶液；
步骤四①中所述的尺寸分布均匀的氧化石墨烯溶液与尺寸分布均匀的氮化硼纳米片溶液的体积比为(1～2):(1～2)；
②、将氮化硼和石墨烯的混合溶液加入到固定好滤纸的布氏漏斗中，再在室温下利用真空抽滤装置抽滤，在真空度为0.1MPa～0.5MPa下抽滤10h～20h，再在室温下自然晾干，得到高导热氧化石墨烯与氮化硼复合薄膜材料。
2.根据权利要求1所述的一种高导热氧化石墨烯与氮化硼复合薄膜材料的制备方法，其特征在于步骤三①中所述的浓酸为质量分数为98％的浓硫酸或混合酸；所述的混合酸为质量分数为98％的浓硫酸、质量分数为85％的磷酸和质量分数为98％的硝酸的混合液；所述的混合酸中质量分数为98％的浓硫酸、质量分数为85％的磷酸和质量分数为98％的硝酸的体积比为1:1:5。
3.根据权利要求1所述的一种高导热氧化石墨烯与氮化硼复合薄膜材料的制备方法，其特征在于步骤三①中所述的氧化物为高锰酸钾或高铁酸钾。
4.根据权利要求1所述的一种高导热氧化石墨烯与氮化硼复合薄膜材料的制备方法，其特征在于步骤三②中所述的有机溶剂为N-甲基吡咯烷酮、二甲基甲酰胺或二甲基乙酰胺。
5.根据权利要求1所述的一种高导热氧化石墨烯与氮化硼复合薄膜材料的制备方法，其特征在于步骤三③中把超薄层氮化硼粉末溶解到去离子水中，得到浓度为5g/L～6g/L的超薄层氮化硼水溶液；将浓度为5g/L～6g/L的超薄层氮化硼水溶液在4000r/min～4500r/min的离心速度下进行离心分离，取离心后的上层清液；再将离心分离后得到的上层清液在9000r/min～9500r/min的离心速度下再次进行离心，得到下层沉淀，向下层沉淀中再次加入去离子水，再在搅拌速度为100r/min～200r/min下搅拌10min～20min，得到尺寸分布均匀的氮化硼纳米片溶液；步骤三③中所述的尺寸分布均匀的氮化硼纳米片溶液的浓度为3g/L～5g/L，尺寸分布均匀的氮化硼纳米片溶液中氮化硼纳米片的尺寸为0.5μm～5μm。
6.根据权利要求1所述的一种高导热氧化石墨烯与氮化硼复合薄膜材料的制备方法，其特征在于步骤三③中把超薄层氮化硼粉末溶解到去离子水中，得到浓度为6g/L～7g/L的超薄层氮化硼水溶液；将浓度为6g/L～7g/L的超薄层氮化硼水溶液在4000r/min～4500r/min的离心速度下进行离心分离，取离心后的上层清液；再将离心分离后得到的上层清液在9000r/min的离心速度下再次进行离心，得到下层沉淀，向下层沉淀中再次加入去离子水，再在搅拌速度为200r/min～500r/min下搅拌20min～30min，得到尺寸分布均匀的氮化硼纳米片溶液；步骤三③中所述的尺寸分布均匀的氮化硼纳米片溶液的浓度为6g/L～8g/L，尺寸分布均匀的氮化硼纳米片溶液中氮化硼纳米片的尺寸为0.5μm～5μm。
7.根据权利要求1所述的一种高导热氧化石墨烯与氮化硼复合薄膜材料的制备方法，其特征在于步骤三③中把超薄层氮化硼粉末溶解到去离子水中，得到浓度为8g/L～10g/L的超薄层氮化硼水溶液；将浓度为8g/L～10g/L的超薄层氮化硼水溶液在4500r/min～5000r/min的离心速度下进行离心分离，取离心后的上层清液；再将离心分离后得到的上层清液在9500r/min～10000r/min的离心速度下再次进行离心，得到下层沉淀，向下层沉淀中再次加入去离子水，再在搅拌速度为300r/min～500r/min下搅拌10min～30min，得到尺寸分布均匀的氮化硼纳米片溶液；步骤三③中所述的尺寸分布均匀的氮化硼纳米片溶液的浓度为7g/L～8g/L，尺寸分布均匀的氮化硼纳米片溶液中氮化硼纳米片的尺寸为0.5μm～5μm。
8.根据权利要求1所述的一种高导热氧化石墨烯与氮化硼复合薄膜材料的制备方法，其特征在于步骤四①中将尺寸分布均匀的氧化石墨烯溶液和尺寸分布均匀的氮化硼纳米片溶液混合，再在室温和搅拌速度为100r/min～300r/min下搅拌反应1h，再在超声功率为500W～800W下超声90min～120min，得到氮化硼和石墨烯的混合溶液；步骤四①中所述的尺寸分布均匀的氧化石墨烯溶液与尺寸分布均匀的氮化硼纳米片溶液的体积比为2:1。
9.根据权利要求1所述的一种高导热氧化石墨烯与氮化硼复合薄膜材料的制备方法，其特征在于步骤四①中将尺寸分布均匀的氧化石墨烯溶液和尺寸分布均匀的氮化硼纳米片溶液混合，再在室温和搅拌速度为100r/min～200r/min下搅拌反应1h，再在超声功率为800W～1000W下超声120min～180min，得到氮化硼和石墨烯的混合溶液；步骤四①中所述的尺寸分布均匀的氧化石墨烯溶液与尺寸分布均匀的氮化硼纳米片溶液的体积比为1:1。
10.根据权利要求1所述的一种高导热氧化石墨烯与氮化硼复合薄膜材料的制备方法，其特征在于步骤四①中将尺寸分布均匀的氧化石墨烯溶液和尺寸分布均匀的氮化硼纳米片溶液混合，再在室温和搅拌速度为100r/min～300r/min下搅拌反应1h，再在超声功率为800W～1000W下超声90min～120min，得到氮化硼和石墨烯的混合溶液；步骤四①中所述的尺寸分布均匀的氧化石墨烯溶液与尺寸分布均匀的氮化硼纳米片溶液的体积比为1:2。
CN201810749233.XA 2018-07-09 2018-07-09 一种高导热氧化石墨烯与氮化硼复合薄膜材料的制备方法 Active CN108751927B (zh)

Priority Applications (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
CN201810749233.XA CN108751927B (zh) 2018-07-09 2018-07-09 一种高导热氧化石墨烯与氮化硼复合薄膜材料的制备方法

Applications Claiming Priority (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
CN201810749233.XA CN108751927B (zh) 2018-07-09 2018-07-09 一种高导热氧化石墨烯与氮化硼复合薄膜材料的制备方法

Publications (2)

Publication Number Publication Date
CN108751927A true CN108751927A (zh) 2018-11-06
CN108751927B CN108751927B (zh) 2020-08-18

Family

ID=63973123

Family Applications (1)

Application Number Title Priority Date Filing Date
CN201810749233.XA Active CN108751927B (zh) 2018-07-09 2018-07-09 一种高导热氧化石墨烯与氮化硼复合薄膜材料的制备方法

Country Status (1)

Country Link
CN (1) CN108751927B (zh)

Cited By (5)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
CN109762204A (zh) * 2018-12-14 2019-05-17 中国科学院深圳先进技术研究院 三维结构氮化硼-氧化石墨烯杂化材料、其制备方法及作为填料在导热复合材料的用途
CN110204991A (zh) * 2019-04-28 2019-09-06 西南石油大学 一种高效防腐h-BN/GO/水性环氧复合材料、制备方法及应用
CN111410190A (zh) * 2020-04-28 2020-07-14 上海交通大学 具有绝缘导热性能的石墨烯-氮化硼复合薄膜及其制备方法
EP3938429A4 (en) * 2019-03-14 2022-12-28 Israel Aerospace Industries Ltd. COMPOSITE WITH IMPROVED THERMAL CONDUCTIVITY AND METHOD OF PRODUCTION
CN117511083A (zh) * 2023-10-25 2024-02-06 镇江市华银仪表电器有限公司 一种高导热绝缘pvc电缆护套料及其制备工艺

Citations (6)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
US20120325296A1 (en) * 2011-06-24 2012-12-27 Samsung Electronics Co., Ltd. Graphene-on-substrate and transparent electrode and transistor including the graphene-on-substrate
US20130240830A1 (en) * 2011-10-19 2013-09-19 Memc Electronic Materials, Inc. Direct and sequential formation of monolayers of boron nitride and graphene on substrates
CN106084219A (zh) * 2016-06-02 2016-11-09 黑龙江科技大学 一种高性能聚酰亚胺/超薄氮化硼复合薄膜的制备方法
CN106380844A (zh) * 2016-10-14 2017-02-08 黑龙江科技大学 一种氮化硼及氮化铝共掺杂的高导热高绝缘聚酰亚胺复合薄膜的制备方法
CN106589365A (zh) * 2016-12-09 2017-04-26 深圳先进技术研究院 一种石墨烯‑氮化硼复合材料、应用及其制备方法
CN106683898A (zh) * 2016-12-21 2017-05-17 重庆工业职业技术学院 超级电容器用复合电极材料及其制备方法和超级电容器

Patent Citations (6)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
US20120325296A1 (en) * 2011-06-24 2012-12-27 Samsung Electronics Co., Ltd. Graphene-on-substrate and transparent electrode and transistor including the graphene-on-substrate
US20130240830A1 (en) * 2011-10-19 2013-09-19 Memc Electronic Materials, Inc. Direct and sequential formation of monolayers of boron nitride and graphene on substrates
CN106084219A (zh) * 2016-06-02 2016-11-09 黑龙江科技大学 一种高性能聚酰亚胺/超薄氮化硼复合薄膜的制备方法
CN106380844A (zh) * 2016-10-14 2017-02-08 黑龙江科技大学 一种氮化硼及氮化铝共掺杂的高导热高绝缘聚酰亚胺复合薄膜的制备方法
CN106589365A (zh) * 2016-12-09 2017-04-26 深圳先进技术研究院 一种石墨烯‑氮化硼复合材料、应用及其制备方法
CN106683898A (zh) * 2016-12-21 2017-05-17 重庆工业职业技术学院 超级电容器用复合电极材料及其制备方法和超级电容器

Cited By (6)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
CN109762204A (zh) * 2018-12-14 2019-05-17 中国科学院深圳先进技术研究院 三维结构氮化硼-氧化石墨烯杂化材料、其制备方法及作为填料在导热复合材料的用途
EP3938429A4 (en) * 2019-03-14 2022-12-28 Israel Aerospace Industries Ltd. COMPOSITE WITH IMPROVED THERMAL CONDUCTIVITY AND METHOD OF PRODUCTION
CN110204991A (zh) * 2019-04-28 2019-09-06 西南石油大学 一种高效防腐h-BN/GO/水性环氧复合材料、制备方法及应用
CN111410190A (zh) * 2020-04-28 2020-07-14 上海交通大学 具有绝缘导热性能的石墨烯-氮化硼复合薄膜及其制备方法
CN111410190B (zh) * 2020-04-28 2023-04-07 上海交通大学 具有绝缘导热性能的石墨烯-氮化硼复合薄膜及其制备方法
CN117511083A (zh) * 2023-10-25 2024-02-06 镇江市华银仪表电器有限公司 一种高导热绝缘pvc电缆护套料及其制备工艺

Also Published As

Publication number Publication date
CN108751927B (zh) 2020-08-18

Similar Documents

Publication Publication Date Title
CN108751927A (zh) 一种高导热氧化石墨烯与氮化硼复合薄膜材料的制备方法
CN108584939A (zh) 一种高介电的碳化钛/氧化石墨烯复合薄膜材料制备方法
CN106084219B (zh) 一种高性能聚酰亚胺/超薄氮化硼复合薄膜的制备方法
WO2016138802A1 (zh) 纤维素为原料制备生物质石墨烯的方法
CN111799464A (zh) 一种MXene/石墨烯复合纳米片及其制备方法和应用、电极极片及其应用
CN113135568B (zh) 一种氮掺杂多孔碳材料及其制备方法和应用
CN103490044B (zh) 四氧化三钴‑石墨烯复合材料的制备方法
CN106887569A (zh) 一种新型结构石墨烯包覆硅纳米颗粒及其制备方法
CN108172785A (zh) 一种碳/硅/碳复合材料及其制备方法和应用
CN108172793A (zh) 离心分离制备三维碳泡沫/氧化石墨烯基复合材料的方法
CN106450335A (zh) 一种含硅的石墨烯复合材料及其制备方法和在柔性锂电池中的应用
CN104860289A (zh) 一种氟化石墨烯的制备方法
CN104600248A (zh) 一种锂离子电池用硅基负极材料及其制备方法
CN107275124A (zh) 一种薄膜型超级电容器电极的制备方法
CN108039287A (zh) 一种双壳层核壳结构的Fe3O4@C@MnO2复合材料及其制备方法
CN108622887B (zh) 一种微波膨爆制备石墨烯的方法
CN103730257A (zh) 二氧化锰/石墨烯复合电极材料及其制备方法与电化学电容器
CN103794795A (zh) 硼掺杂石墨烯复合电极材料及其制备方法、锂离子电池及其制备方法
CN113363463B (zh) 污泥/生物质共热解焦炭包覆磷酸铁锂的正极材料及其制备方法和应用
CN106384833A (zh) 一种改性碳纤维毡与石墨集流体构成的钒电池电极组件
CN107749478A (zh) 一种锰酸锂‑三元动力锂离子电池
CN118004996A (zh) 一种煤基硬炭及其制备方法和应用
CN106784661B (zh) 一种具有分层次结构的石墨烯/硅多孔微球电极的制备方法
CN106380844B (zh) 一种氮化硼及氮化铝共掺杂的高导热高绝缘聚酰亚胺复合薄膜的制备方法
CN105645399B (zh) 一种高性能超级电容器用分级自相似性三维寡层多孔石墨烯的制备方法

Legal Events

Date Code Title Description
PB01 Publication
PB01 Publication
SE01 Entry into force of request for substantive examination
SE01 Entry into force of request for substantive examination
TA01 Transfer of patent application right
TA01 Transfer of patent application right

Effective date of registration: 20190115

Address after: 710000 Weiyang University Park, Xi'an City, Shaanxi Province

Applicant after: SHAANXI University OF SCIENCE & TECHNOLOGY

Address before: 150022 No. 2468 Puyuan Road, Songbei District, Harbin City, Heilongjiang Province

Applicant before: Heilongjiang University of Science and Technology

GR01 Patent grant
GR01 Patent grant
TR01 Transfer of patent right
TR01 Transfer of patent right

Effective date of registration: 20221205

Address after: Room 1f412, room c0101, building 1, Chuangye Plaza, No. 48, Keji Road, high tech Zone, Xi'an, Shaanxi 710075

Patentee after: Datong copolymerization (Xi'an) Technology Co.,Ltd.

Address before: 710000 Weiyang University Park, Xi'an City, Shaanxi Province

Patentee before: SHAANXI University OF SCIENCE & TECHNOLOGY