CN108470834A - 一种新型结构大面积钙钛矿太阳能电池及其制备方法 - Google Patents

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Abstract

本发明提供一种新型结构大面积钙钛矿太阳能电池及其制备方法，该太阳能电池包括多个并联的电池单元，每个电池单元由两个钙钛矿太阳能电池串联而成，所有钙钛矿太阳能电池共用一个透明玻璃基底。制备时首先在ITO玻璃上激光刻蚀划线形成若干个电池单元格，然后在每一个电池单元格上分别制备空穴传输层、电子传输层、钙钛矿活性层、电子传输层和空穴传输层，最后制备金属对电极并将各个电池单元并联起来，封装形成大面积钙钛矿组件，以上步骤也可以反过来形成另一种结构的钙钛矿太阳能电池组件。由于采用了并联结构，不但减小了电池间的电阻，而且还提高了电池的物理填充因子。

Description

一种新型结构大面积钙钛矿太阳能电池及其制备方法
技术领域
本发明涉及钙钛矿太阳能电池技术领域，具体涉及一种新型结构大面积钙钛矿太阳能电池及其制备方法。
背景技术
近年来，廉价、高效、大面积的新型太阳能电池研究进展迅速，其中钙钛矿型太阳能电池的光电转换效率已经从2009年的3.8％提升到了目前的22.7％。钙钛矿材料具有光电性能优异、制备工艺简单和生产成本低等特点，使其具备作为一个理想的光电器件被商业化应用的潜力。
现有的小面积(小于1cm2)钙钛矿器件的光电转换效率达到22.7％，从光电转换效率来看已经符合商业化大规模生产的基本要求，并超过市面上已经商业使用的单晶硅太阳能电池的光电转化效率(16％左右)。在大面积钙钛矿(约100cm2)器件的制备过程中，如继续采用小面积的阶梯化串联式结构，不仅会降低大面积钙钛矿太阳能电池的有效照射面积，同时也会产生较大的电池串联电阻，直接导致内阻增大、光电转化效率降低。
综上，本发明通过一种新型结构大面积钙钛矿太阳能电池的制备工艺制得了并联结构的大面积钙钛矿太阳能电池组件，通过该方法不仅减小了电池间的电阻，而且能够提高电池的物理填充因子。
发明内容
本发明的目的在于克服现有技术存在的上述问题，提供一种新型结构大面积钙钛矿太阳能电池及其制备方法，通过多个并联的电池单元减少了电池组件的电阻，提高了大面积钙钛矿太阳能电池的光电转化效率，并且制备工艺灵活、正反均可行。为实现上述目的，本发明所采用的技术方案如下：
一种新型结构大面积钙钛矿太阳能电池，其由若干个间隔一定距离的电池单元并联而成，每一个电池单元由两个钙钛矿太阳能电池串联而成，所有钙钛矿太阳能电池共用一个透明基板。
进一步的，同一个电池单元其中一个钙钛矿太阳能电池依次包括透明基板、ITO导电层、电子传输层(ETM)、钙钛矿活性层(Perovskite)、空穴传输层(HTM)以及金属电极(Metal)，另一个钙钛矿太阳能电池依次包括透明基板、ITO导电层、空穴传输层(HTM)、钙钛矿活性层(Perovskite)、电子传输层(ETM)以及金属电极(Metal)，同一个电池单元中的两个钙钛矿太阳能电池通过ITO导电层相连形成串联关系，不同电池单元极性相同的金属电极相连形成并联关系。
进一步的，同一个电池单元其中一个钙钛矿太阳能电池依次包括透明基板、金属电极(Metal)、空穴传输层(HTM)、钙钛矿活性层(Perovskite)、电子传输层(ETM)以及ITO导电层，另一个钙钛矿太阳能电池依次包括透明基板、金属电极(Metal)、电子传输层(ETM)、钙钛矿活性层(Perovskite)、空穴传输层(HTM)以及ITO导电层，同一个电池单元中的两个钙钛矿太阳能电池通过金属电极相连形成串联关系，不同电池单元极性相同的ITO导电层相连形成并联关系。
进一步的，所述透明基板为玻璃，所述电子传输层为富勒烯(C60)，所述钙钛矿活性层由卤素铯盐、铅盐与甲咪胺盐反应而成，所述金属电极为金，同一电池单元中的两个钙钛矿太阳能电池的空穴传输层分别为酞菁铜(CuPC)和spiro。
更进一步的，ITO导电层的厚度为280-320nm，酞菁铜空穴传输层的厚度为3-3.6nm，spiro空穴传输层的厚度为190-210nm，富勒烯电子传输层的厚度为19-21nm，钙钛矿活性层的厚度为190-210nm，金属电极的厚度为55-65nm。
上述新型结构大面积钙钛矿太阳能电池的制备方法，具体包括以下步骤：
(a)清洗透明导电基板并在上面刻蚀划线，形成相互独立的电池单元格；
(b)在每一个电池单元的同侧区域上蒸镀形成空穴传输层(3)；
(c)在每一个电池单元的另一侧区域(余下位置)上蒸镀形成电子传输层(4)，相邻的空穴传输层(3)与电子传输层(4)之间间隔一定距离；
(d)在每一个电池单元的空穴传输层(3)和电子传输层(4)上面制备钙钛矿活性层(5)；
(e)在每一个电池单元的钙钛矿活性层(5)上面、空穴传输层(3)对应位置处蒸镀形成电子传输层(6)；
(f)在每一个电池单元的钙钛矿活性层(5)上面余下区域刮涂形成空穴传输层(7)(电子传输层(4)对应位置)，电子传输层(6)与空穴传输层(7)之间间隔一定距离；
(g)在基板的电子传输层(4、6)、钙钛矿活性层(5)和空穴传输层(3、7)上激光刻蚀线槽(9)，形成太阳能电池预制体，在太阳能电池预制体的表面沉积一层金属电极8，通过金属电极将不同电池单元并联起来；
(h)封装。
按照上述方案，所述透明导电基板为ITO玻璃，所述电子传输层(4)和(6)为富勒烯(C60)，所述钙钛矿活性层(5)由卤素铯盐、铅盐与甲咪胺盐反应而成，所述金属电极(8)为金，空穴传输层(3)和(7)分别为酞菁铜(CuPC)和spiro。
按照上述方案，步骤(a)中依次用洗洁精水溶液、去离子水和乙醇超声清洗透明导电基板各15-20min，然后用氮气流将其吹干后在等离子体清洗机中再次清洗9-11min，步骤(c)和(e)中蒸镀电子传输层(4)和(6)时真空室的压力为(3.9-4.0)×10-4Pa。
按照上述方案，步骤(d)中首先在每一个电池单元的空穴传输层(3)和电子传输层(4)上热蒸发一层卤素铯盐，然后在卤素铯盐上蒸镀一层铅盐，最后在铅盐上热蒸发一层甲咪胺盐并进行加热处理，反应生成钙钛矿活性层(5)，其中加热处理温度为155-165℃，反应时间为5-6min，卤素铯盐厚度为25-35nm，铅盐厚度为160-170nm。
按照上述方案，步骤(g)中制备金属电极(8)时的真空度为10-5-10-4Pa，金属蒸发速率为0.8-1.2A/s。
与现有技术相比，本发明具有以下有益效果：(1)提供了一种并联结构的大面积钙钛矿太阳能电池及其制备工艺，解决了传统串联式结构大面积钙钛矿太阳能电池电阻大的问题，同时提升了大面积钙钛矿太阳能电池的光电转化效率；(2)制得的并联结构大面积钙钛矿太阳能电池与传统阶梯式结构大面积钙钛矿太阳能电池相比，光照面积增大了，发电效率得到了进一步提升；(3)制备方法不局限于上述步骤，也可以通过相反的步骤进行，增加了基板的选择范围。
附图说明
图1为本发明新型结构大面积钙钛矿太阳能电池结构的主视图；
图2为本发明新型结构大面积钙钛矿太阳能电池结构的俯视图。
其中，1、透明玻璃基板；2、透明导电层；3、空穴传输层；4、电子传输层；5、钙钛矿活性层；6、电子传输层；7、空穴传输层；8、金属电极，9-线槽。
具体实施方式
为使本领域普通技术人员充分理解本发明的技术方案和有益效果，以下结合具体实施例和附图进行进一步说明。
如图1-2所示的一种新型结构大面积钙钛矿太阳能电池，其制备方法包括以下步骤：
步骤一：处理导电基板
以ITO玻璃为基板材料(ITO玻璃的平均透光率约为83％)，将其切割成合适尺寸后清洗干净。清洗时，采用洗洁精水溶液、去离子水和乙醇依次超声清洗各15-20min，然后用氮气流吹干后将其置于等离子体清洗机中清洗9-11min。导电基板包括透明玻璃基板1和覆于透明玻璃基板表面的ITO透明导电层2。
步骤二：制备空穴传输层3
在处理后的导电基板上激光刻线形成相互独立的电池单元阵列。在导电基板上的每一个电池单元的相应区域上蒸镀一层3-3.6nm的CuPC，即为空穴传输层3。操作时利用相应掩模板将基板固定在真空室内，将CuPC置于有机坩埚中，在导电基板上蒸发一层致密的CuPC。
步骤三：制备电子传输层4
在导电基板上的每一个电池单元的剩余区域蒸镀一层19-21nm的C60，即为电子传输层4。操作时用相应掩模板将导电基板固定在真空室内，在3.9×10-4Pa～4.0×10-4Pa的条件下，通过有机蒸发源在导电基板相应区域上蒸镀一层C60。
步骤四：制备钙钛矿活性层5
在导电基板的空穴传输层3和电子传输层4上先热蒸发一层25-35nm的卤素铯盐，再在卤素铯盐上蒸镀一层160-170nm的铅盐，最后在其上热蒸发一层甲咪胺盐(厚度视情况而定)并加热至155-165℃反应5-6min，反应生成厚度为190-210nm的钙钛矿活性层5。
步骤五：制备电子传输层6
在导电基板钙钛矿活性层5上方、空穴传输层3对应位置蒸镀一层厚度为19～21nm的C60，即为电子传输层6。操作时用相应掩模板将导电基板固定在真空室内，在3.9×10-4Pa～4.0×10-4Pa的条件下，通过有机蒸发源在钙钛矿活性层5的相应区域表面蒸镀一层C60。
步骤六：制备空穴传输层7
在导电基板的钙钛矿活性层5上方、电子传输层4对应位置刮涂一层spiro，形成厚度为190～210nm的空穴传输层7。操作时用相应掩模板将导电基板固定在刮涂机上，刮涂形成spiro。
步骤七：制备金属电极8
在基板的电子传输层4、6，钙钛矿活性层5和空穴传输层3、7上激光刻蚀一条线槽，去掉线槽内的电子传输层、钙钛矿活性层和空穴传输层形成太阳能电池预制体。在太阳能电池预制体的表面沉积一层金属电极，形成金属电极8，通过金属电极将各个电池单元并联起来。操作时利用掩膜板将基板固定放置于高电阻真空镀膜仪中，待高电阻真空镀膜仪内的真空度达到10-5～10-4Pa后加热金电极，以0.8-1.2A/s的蒸发速率在电子传输层6和空穴传输层7的表面沉积一层金电极，完成整个钙钛矿太阳能电池的制备。所述金属对电极8的厚度为55～65nm。
步骤八：封装钙钛矿太阳能电池
采用层压机对制得的器件进行封装。
实施例1
本实施例提供一种高效大面积钙钛矿太阳能电池，其包括自下而上依次布置的透明基底1、ITO导电层2、空穴传输层3和电子传输层4、钙钛矿活性层5、电子传输层6和空穴传输层7、金属电极8，其中透明基体1与ITO导电层2为一体，合称为导电基板，导电基板的尺寸为10×10cm。该电池的制作过程如下：
1、处理基板
以ITO玻璃为基板材料，将其切割成10×10cm的尺寸，再采用洗洁精水溶液、去离子水和乙醇依次超声清洗各15min，用氮气流吹干后在等离子体清洗机中清洗10min。
2、制备空穴传输层3
在处理后的基板上激光刻线横条2条，线间距80mm；竖条4条，线间距为25mm，形成3个电池单元格。再在每一个电池单元格的右侧区域上蒸镀厚度为3.5nm的酞菁铜(CuPC)，形成大面积、间隔一定距离的空穴传输层3；
3、制备电子传输层4
在每一个电池单元格的左侧区域上蒸镀厚度为20nm的富勒烯C60，形成大面积、间隔一定距离的电子传输层4。
4、制备钙钛矿活性层5
在基板的空穴传输层3和电子传输层4上先热蒸发一层30nm的卤素铯盐(CsI或CsBr或CsCl)，再热蒸发一层165nm的铅盐(PbI2或PbBr2或PbCl2)，最后在其上蒸镀一层甲咪胺盐，加热至160℃处理5min使得甲咪胺盐、溴化铯与碘化铅等反应生成厚度为190nm的钙钛矿活性层5。
5、制备电子传输层6
将基板放置在真空室内，在4×10-4Pa的条件下，通过有机蒸发源在电池单元格的右侧区域、钙钛矿活性层5上面蒸镀一层20nm厚的C60，形成电子传输层6。
6、制备空穴传输层7
将基板放置在刮涂机上，在电池单元格的左侧区域、钙钛矿活性层5上面刮涂一层spiro，形成厚度为200nm的空穴传输层7。
7、制备金属电极8
利用掩膜板将基板固定放置于高电阻真空镀膜仪中，待高电阻真空镀膜仪内的真空度达到10-5～10-4Pa后，加热金电极，以1A/s的蒸发速率分别在电子传输层6和空穴传输层7的表面沉积一层厚度为60nm的金电极，各个电池单元通过电极线并联，完成整个钙钛矿太阳能电池的制备。
8、采用层压机对钙钛矿太阳能电池进行封装。
实施例2
本实施例提供一种高效大面积钙钛矿太阳能电池，其包括自下而上依次布置的透明基底1、ITO导电层2、空穴传输层3和电子传输层4、钙钛矿活性层5、电子传输层6和空穴传输层7、金属电极8，其中透明基底1与ITO导电层2为一体，合称为导电基板。导电基板的尺寸为10×10cm。该电池的制作过程如下：
1、处理基板
以ITO玻璃为基板材料，将其切割成10×10cm的尺寸，再采用洗洁精水溶液、去离子水和乙醇依次超声清洗各15min，用氮气流吹干后在等离子体清洗机中清洗10min。
2、制备空穴传输层3
在处理后的基板上激光刻线横条2条，线间距80mm；竖条4条，线间距为25mm，由此形成3个电池单元格。再在每一个电池单元格的右侧区域上蒸镀厚度为3.5nm的酞菁铜(CuPC)，形成大面积、间隔一定距离的空穴传输层3；
3、制备电子传输层4
在每一个电池单元格的左侧区域上蒸镀厚度为20nm的富勒烯C60，形成大面积、间隔一定距离的电子传输层4。
4、制备钙钛矿活性层5
在基板的空穴传输层3和电子传输层4上先热蒸发一层25nm的卤素铯盐(CsI或CsBr或CsCl)，再热蒸发一层160nm的铅盐(PbI2或PbBr2或PbCl2)，最后在其上蒸镀一层甲咪胺盐，加热至160℃处理5min使得甲咪胺盐、溴化铯与碘化铅等反应生成厚度为200nm的钙钛矿活性层5。
5、制备电子传输层6
将基板放置在真空室内，在4×10-4Pa的条件下，通过有机蒸发源在每一个电池单元格的右侧区域、钙钛矿活性层5上面蒸镀一层20nm厚的C60，形成电子传输层6。
6、制备空穴传输层7
将基板放置在刮涂机上，在每一个电池单元格的左侧区域、钙钛矿活性层5上面刮涂一层spiro，形成厚度为21nm的空穴传输层7。
7、制备金属电极8
利用掩膜板将基板固定放置于高电阻真空镀膜仪中，待高电阻真空镀膜仪内的真空度达到10-5～10-4Pa后，加热金电极，以1A/s的蒸发速率分别在电子传输层6和空穴传输层7的表面沉积一层厚度为60nm的金电极，各个电池单元通过电极线并联，完成整个钙钛矿太阳能电池的制备。
8、采用层压机对钙钛矿太阳能电池进行封装。
实施例3
本实施例提供一种高效大面积钙钛矿太阳能电池，其包括自上而下依次布置的透明基底1、金属电极8、电子传输层6和空穴传输层7、钙钛矿活性层5、空穴传输层3和电子传输层4(相当于将图1中的玻璃基板转移到最上层，自上而下制备各层)。透明基板的尺寸为10×10cm。该电池的制作过程如下：
1、处理基板1
以平板玻璃为基板材料，将其切割成10×10cm的尺寸，再采用洗洁精水溶液、去离子水和乙醇依次超声清洗各15min，用氮气流吹干后在等离子体清洗机中清洗10min。
2、制备金属电极8
在基板表面沉积一层金属电极8，形成金属对电极。操作时利用掩膜板将基板固定放置于高电阻真空镀膜仪中，待高电阻真空镀膜仪内的真空度达到10-5～10-4Pa后，加热金电极，以0.9A/s的蒸发速率在基板对应区域的表面沉积一层金电极。
3、制备空穴传输层7
将基板放置在刮涂机上，在基板表面相对应区域上刮涂一层spiro，形成厚度为205nm的空穴传输层7。
4、制备电子传输层6
在基板表面金属对电极相对应区域上蒸镀富勒烯C60，生成大面积电子传输层6。
5、制备钙钛矿活性层5
在基板的空穴传输层和电子传输层上热蒸发一层30nm的卤素铯盐(CsI或CsBr或CsCl)，再热蒸发一层170nm的铅盐(PbI2或PbBr2或PbCl2)，最后再在其上蒸镀一层甲咪胺盐并加热至160℃热处理5min，甲咪胺盐、溴化铯与碘化铅反应生成钙钛矿活性层5。
6、制备电子传输层4
将基板放置在真空室内，在4×10～4Pa的条件下，通过有机蒸发源在钙钛矿活性层的表面特定区域蒸镀一层20nm厚的C60，形成电子传输层4。
7、制备空穴传输层3
在处理后的基板上激光刻线横条2条，线间距80mm，竖条四条，线间距为25mm，形成3个电池单元。再在刻线后的基板相对应区域上蒸镀酞菁铜(CuPC)，在导电层的表面特定区域形成CuPC薄膜，生成大面积空穴传输层3，由此形成了太阳能电池预制体。
8、制备导电层
在太阳能电池预制体的表面溅射一层透明导电材料ITO，形成导电层。操作时利用掩膜板将基板固定放置于磁控溅射仪中，加热ITO以0.9A/s的溅射速率在电子传输层和空穴传输层的表面沉积一层ITO，完成整个钙钛矿太阳能电池的制备。
9、封装
采用层压机对钙钛矿太阳能电池进行封装。
本实施例制备的钙钛矿太阳能电池与实施例1或2的原理相似，不同之处在于结构及制备顺序发生了变化，同一个电池单元中的两个钙钛矿太阳能电池通过金属电极相连形成串联关系，不同电池单元极性相同的ITO导电层相连形成并联关系。
采用常规方法对本发明各个实施例制备得到的新型结构大面积钙钛矿太阳能电池进行性能测试，其电阻分别为934Ω、873Ω、974Ω，电池的光电转化率均保持在12％左右。然而现有方法无法保证尺寸为10×10cm钙钛矿太能能电池的膜厚均匀性，膜厚波动范围大，光电转化率低。

Claims (10)

1.一种新型结构大面积钙钛矿太阳能电池，其特征在于，该电池由若干个间隔一定距离的电池单元并联而成，每一个电池单元由两个钙钛矿太阳能电池串联而成，所有钙钛矿太阳能电池共用一个透明基板。
2.如权利要求1所述的一种新型结构大面积钙钛矿太阳能电池，其特征在于：同一个电池单元其中一个钙钛矿太阳能电池依次包括透明基板、ITO导电层、电子传输层、钙钛矿活性层、空穴传输层以及金属电极，另一个钙钛矿太阳能电池依次包括透明基板、ITO导电层、空穴传输层、钙钛矿活性层、电子传输层以及金属电极，同一个电池单元中的两个钙钛矿太阳能电池通过ITO导电层相连形成串联关系，不同电池单元极性相同的金属电极相连形成并联关系。
3.如权利要求1所述的一种新型结构大面积钙钛矿太阳能电池，其特征在于：同一个电池单元其中一个钙钛矿太阳能电池依次包括透明基板、金属电极、空穴传输层、钙钛矿活性层、电子传输层以及ITO导电层，另一个钙钛矿太阳能电池依次包括透明基板、金属电极、电子传输层、钙钛矿活性层、空穴传输层以及ITO导电层，同一个电池单元中的两个钙钛矿太阳能电池通过金属电极相连形成串联关系，不同电池单元极性相同的ITO导电层相连形成并联关系。
4.如权利要求2或3所述的一种新型结构大面积钙钛矿太阳能电池，其特征在于：所述透明基板为玻璃，所述电子传输层为富勒烯，所述钙钛矿活性层由卤素铯盐、铅盐与甲咪胺盐反应而成，所述金属电极为金，同一电池单元中的两个钙钛矿太阳能电池的空穴传输层分别为酞菁铜和spiro。
5.如权利要求4所述的一种新型结构大面积钙钛矿太阳能电池，其特征在于：ITO导电层的厚度为280-320nm，酞菁铜空穴传输层的厚度为3-3.6nm，spiro空穴传输层的厚度为190-210nm，富勒烯电子传输层的厚度为19-21nm，钙钛矿活性层的厚度为190-210nm，金属电极的厚度为55-65nm。
6.一种新型结构大面积钙钛矿太阳能电池的制备方法，其特征在于，包括以下步骤：
(a)清洗透明导电基板并在上面刻蚀划线，形成相互独立的电池单元格；
(b)在每一个电池单元的同侧区域上蒸镀形成空穴传输层(3)；
(c)在每一个电池单元的另一侧区域上蒸镀形成电子传输层(4)，相邻的空穴传输层(3)与电子传输层(4)之间间隔一定距离；
(d)在每一个电池单元的空穴传输层(3)和电子传输层(4)上面制备钙钛矿活性层(5)；
(e)在每一个电池单元的钙钛矿活性层(5)上面、空穴传输层(3)对应位置处蒸镀形成电子传输层(6)；
(f)在每一个电池单元的钙钛矿活性层(5)上面余下区域刮涂形成空穴传输层(7)，电子传输层(6)与空穴传输层(7)之间间隔一定距离；
(g)在基板的电子传输层(4)、电子传输层(6)、钙钛矿活性层(5)和空穴传输层(3)、空穴传输层(7)上激光刻蚀线槽(9)，形成太阳能电池预制体，在太阳能电池预制体的表面沉积一层金属电极8，通过金属电极将不同电池单元并联起来；
(h)封装。
7.如权利要求6所述的一种新型结构大面积钙钛矿太阳能电池的制备方法，其特征在于：所述透明导电基板为ITO玻璃，所述电子传输层(4)和电子传输层(6)为富勒烯，所述钙钛矿活性层(5)由卤素铯盐、铅盐与甲咪胺盐反应而成，所述金属电极(8)为金，空穴传输层(3)和空穴传输层(7)分别为酞菁铜和spiro。
8.如权利要求6所述的一种新型结构大面积钙钛矿太阳能电池的制备方法，其特征在于：步骤(a)中依次用洗洁精水溶液、去离子水和乙醇超声清洗透明导电基板各15-20min，然后用氮气流将其吹干后在等离子体清洗机中再次清洗9-11min，步骤(c)和(e)中蒸镀电子传输层(4)和电子传输层(6)时真空室的压力为(3.9-4.0)×10-4Pa。
9.如权利要求6所述的一种新型结构大面积钙钛矿太阳能电池的制备方法，其特征在于：步骤(d)中首先在每一个电池单元的空穴传输层(3)和电子传输层(4)上热蒸发一层卤素铯盐，然后在卤素铯盐上蒸镀一层铅盐，最后在铅盐上热蒸发一层甲咪胺盐并进行加热处理，反应生成钙钛矿活性层(5)，其中加热处理温度为155-165℃，反应时间为5-6min，卤素铯盐厚度为25-35nm，铅盐厚度为160-170nm。
10.如权利要求6所述的一种新型结构大面积钙钛矿太阳能电池的制备方法，其特征在于：步骤(g)中制备金属电极(8)时的真空度为10-5-10-4Pa，金属蒸发速率为0.8-1.2A/s。
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