CN108350175A - 生产硅氮烷-硅氧烷共聚物的方法和这种共聚物的用途 - Google Patents

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Abstract

本发明涉及一种生产硅氮烷‑硅氧烷共聚物的方法和这种共聚物的用途，特别是在LED中的用途。

Description

生产硅氮烷-硅氧烷共聚物的方法和这种共聚物的用途
技术领域
本发明涉及一种生产硅氮烷-硅氧烷共聚物的方法以及这种共聚物的用途，特别是在LED中的用途。
背景技术
近年来，电子行业已经看到几十年来使用的没有重大改进的传统技术的快速替代。
一个这样的例子是传统的白炽灯泡被发光二极管(LED)取代。白炽灯泡的寿命一般在几千小时左右，而LED则声称寿命为几万小时。只有LED中的发光材料能有效防止环境因素(如氧气和湿气)的降解，才能实现这些长寿命。通常这是通过将LED封装在聚合物中完成的。然而，这种封装聚合物需要满足一些进一步的要求：
-聚合物必须能承受高温而不降低机械和/或光学性能；
-除了光学透明度和高使用温度之外，聚合物还需要具有高折射率；
-要求聚合物对高强度辐射有很高的抵抗力；和
-需要弹性模量可以从软到硬变化很大的聚合物。
最近在US2015/0188006A1中提出了聚硅氮烷/聚硅氧烷共聚物作为封装聚合物。
这种共聚物例如在WO 02/068535A1中公开。
然而，生产这种聚硅氮烷/聚硅氧烷共聚物的已知方法已被证明难以实施，并且在生产具有不同构成和/或组成的共聚物方面不能提供高度的灵活性，这将因此允许针对具有一组特定要求的特定应用定制该共聚物。
因此，本申请的目的是提供改进的制造工艺，特别是适合于定制这种聚合物的制造工艺。
本申请的另一个目的是提供一种生产硅氮烷-硅氧烷共聚物的方法，其可以放大至工业规模。
发明内容
本发明人现在意外地发现，上述目的可以通过本申请的方法单独或以任何组合来实现。
因此，本申请提供了一种方法，其包括使有机硅烷、胺和有机硅氧烷反应来获得硅氮烷-硅氧烷共聚物的步骤，该有机硅烷包含两个卤素端基，而该有机硅氧烷包含两个卤素端基或两个羟基端基。
具体实施方式
为了本申请的目的，术语“有机硅烷”用于表示硅烷的有机基衍生物，即一种硅烷，其中一个或多个氢被相应数目的有机基团取代。
为了本申请的目的，术语“有机硅氧烷”用于表示硅氧烷的有机基衍生物，即一种硅氧烷，其中一个或多个氢被相应数目的有机基团取代。
为了本申请的目的，术语“有机基”用于表示在碳原子上具有一个自由价的任何有机取代基，而不管官能类型如何。
为了本申请的目的，术语“有机杂原子基”用来表示任何含有碳的单价基团，因此它是有机的，但在碳以外的原子上具有自由价。
为了本申请的目的，术语“碳基”包括有机基和有机杂原子基二者。如本文所用，术语“碳基”应理解为意指任何单价或多价有机基团部分，其包含至少一个碳原子，并且要么不具有任何非碳原子(例如-C≡C-)，要么任选地包含一个或多个杂原子(例如羰基等)。
术语“烃基”将被理解为是指一种碳基，其另外含有一个或多个H原子并任选地含有一个或多个杂原子。
如本文所用，术语“杂原子”将被理解为意指有机化合物中的原子，其不是H-或C-原子，并且优选将被理解为意指N、O、S、P、Si、Se、As、Te或Ge。
包含3个或更多个C原子的链的碳基或烃基可以是直链、支链和/或环状的，包括螺环和/或稠环。
优选的碳基和烃基包括烷基、烷氧基、烷基羰基、烷氧基羰基、烷基羰基氧基和烷氧基羰基氧基，其各自任选地被取代并且具有1～40个，优选1～25个，非常优选1～18个C原子，此外包括任选取代的具有6～40个，优选6～25个碳原子的芳基或芳氧基，此外包括烷基芳氧基、芳基羰基、芳氧基羰基、芳基羰基氧基和芳氧基羰基氧基，其各自任选被取代并且具有6～40个，优选7～40个C原子，其中所有这些基团任选地含有一个或更多杂原子，优选选自N、O、S、P、Si、Se、As、Te和Ge。
碳基或烃基可以是饱和或不饱和的无环基团，或饱和或不饱和的环状基团。不饱和的无环或环状基团是优选的，特别是芳基、烯基和炔基(特别是乙炔基)。当C1-C40碳基或烃基是无环的时，该基团可以是直链或支链的。C1-C40碳基或烃基包括例如：C1-C40烷基、C1-C40氟代烷基、C1-C40烷氧基或氧杂烷基、C2-C40烯基、C2-C40炔基、C3-C40烯丙基、C4-C40链二烯基、C4-C40多烯基、C2-C40酮基、C2-C40酯基、C6-C18芳基、C6-C40烷基芳基、C6-C40芳基烷基、C4-C40环烷基、C4-C40环烯基等。前述基团中优选的分别为C1-C20烷基、C1-C20氟代烷基、C2-C20烯基、C2-C20炔基、C3-C20烯丙基、C4-C20链二烯基、C2-C20酮基、C2-C20酯基、C6-C12芳基和C4-C20多烯基。还包括具有碳原子的基团和具有杂原子的基团的组合，例如炔基，优选乙炔基，其取代有甲硅烷基，优选三烷基甲硅烷基。
如本文所用的术语“芳基”和“杂芳基”优选意指具有4～30个环C原子的单环、双环或三环芳族或杂芳族基团，其还可以包含稠合环并且任选地取代有一个或多个基团L，其中L选自卤素、-CN、-NC、-NCO、-NCS、-OCN、-SCN、-C(＝O)NR0R00、-C(＝O)X0、-C(＝O)R0、-NH2、-NR0R00、-SH、-SR0、-SO3H、-SO2R0、-OH、-NO2、-CF3、-SF5、P-Sp-，任选取代的甲硅烷基，或具有1～40个C原子的碳基或烃基，其任选被取代，且任选地包含一个或多个杂原子，并且优选为具有1～20个C原子的烷基、烷氧基、硫杂烷基、烷基羰基、烷氧基羰基或烷氧基羰基氧基，其任选被氟化，并且R0、R00、X0、P和Sp具有上面和下面给定的含义。
非常优选的取代基L选自卤素，最优选F，或具有1～12个C原子的烷基、烷氧基、氧杂烷基、硫代烷基、氟代烷基和氟代烷氧基，或具有2～12个C原子的烯基以及炔基。
特别优选的芳基和杂芳基是苯基、其中一个或多个CH基团被N取代的苯基、萘、噻吩、硒吩、噻吩并噻吩、二噻吩并噻吩、芴和噁唑，所有这些基团都可以未被取代、用以上定义的L单取代或多取代。非常优选的环选自吡咯优选N-吡咯、呋喃、吡啶优选2-或3-吡啶、嘧啶、哒嗪、吡嗪、三唑、四唑、吡唑、咪唑、异噻唑、噻唑、噻二唑、异噁唑、噁唑、噁二唑、噻吩优选2-噻吩、硒吩优选2-硒吩、噻吩并[3,2-b]噻吩、噻吩并[2,3-b]噻吩、呋喃并[3,2-b]呋喃、呋喃并[2,3-b]呋喃、硒吩并[3,2-b]硒吩、硒吩并[2,3-b]硒吩、噻吩并[3,2-b]硒吩、噻吩并[3,2-b]呋喃、吲哚、苯并[b]呋喃、苯并[b]噻吩、苯并[1,2-b；4,5-b']二噻吩、苯并[2,1-b；3,4-b']二噻吩、喹啉(quinole)、2-甲基喹啉、异喹啉、喹喔啉、喹唑啉、苯并三唑、苯并咪唑、苯并噻唑、苯并异噻唑、苯并异噁唑、苯并噁二唑、苯并噁唑、苯并噻二唑，所有这些基团都可以未被取代、用以上定义的L单取代或多取代。芳基和杂芳基的其他例子是选自下文所示的基团的那些。
烷基或烷氧基(即末端CH2基团被-O-取代时)可以是直链或支链的。其最好是直链的(或线性的)。这类烷基和烷氧基的合适例子是甲基、乙基、丙基、丁基、戊基、己基、庚基、辛基、壬基、癸基、十一烷基、十二烷基、十三烷基、十四烷基、十五烷基、甲氧基、乙氧基、丙氧基、丁氧基、戊氧基、己氧基、庚氧基、辛氧基、壬氧基、癸氧基、十一烷氧基、十二烷氧基、十三烷氧基或十四烷氧基。优选的烷基和烷氧基具有1、2、3、4、5、6、7、8、9或10个碳原子。这类优选的烷基和烷氧基的合适例子可以选自甲基、乙基、丙基、丁基、戊基、己基、庚基、辛基、壬基、癸基、甲氧基、乙氧基、丙氧基、丁氧基、戊氧基、己氧基、庚氧基、辛氧基、壬氧基和癸氧基。
烯基，其中一个或多个CH2基团被-CH＝CH-代替，可以是直链或支链的。其优选是直链的，具有2～10个碳原子，因此优选乙烯基、丙-1-烯基或丙-2-烯基、丁-1-烯基、丁-2-烯基或丁-3-烯基、戊-1-烯基、戊-2-烯基、戊-3-烯基或戊-4-烯基、己-1-烯基、己-2-烯基、己-3-烯基、己-4-烯基或己-5-烯基、庚-1-烯基、庚-2-烯基、庚-3-烯基、庚-4-烯基、庚-5-烯基或庚-6-烯基、辛-1-烯基、辛-2-烯基、辛-3-烯基、辛-4-烯基、辛-5-烯基、辛-6-烯基或辛-7-烯基、壬-1-烯基、壬-2-烯基、壬-3-烯基、壬-4-烯基、壬-5-烯基、壬-6-烯基、壬-7-烯基或壬-8-烯基、癸-1-烯基、癸-2-烯基、癸-3-烯基、癸-4-烯基、癸-5-烯基、癸-6-烯基、癸-7-烯基、癸-8-烯基或癸-9-烯基。
特别优选的烯基是C2-C7-1E-烯基、C4-C7-3E-烯基、C5-C7-4-烯基、C6-C7-5-烯基和C7-6-烯基，特别是C2-C7-1E-烯基、C4-C7-3E-烯基和C5-C7-4-烯基。特别优选的烯基的例子是乙烯基、1E-丙烯基、1E-丁烯基、1E-戊烯基、1E-己烯基、1E-庚烯基、3-丁烯基、3E-戊烯基、3E-己烯基、3E-庚烯基、4-戊烯基、4Z-己烯基、4E-己烯基、4Z-庚烯基、5-己烯基、6-庚烯基等。具有至多5个C原子的烯基通常是优选的。
氧杂烷基基团，即其中一个CH2基团被-O-替代，优选为例如直链2-氧杂丙基(＝甲氧基甲基)，2-(乙氧基甲基)或3-氧杂丁基(＝2-甲氧基乙基)，2-、3-或4-氧杂戊基，2-、3-、4-或5-氧杂己基，2-、3-、4-、5-或6-氧杂庚基，2-、3-、4-、5-、6-或7-氧杂辛基，2-、3-、4-、5-、6-、7-或8-氧杂壬基或2-、3-、4-、5-、6-、7-、8-或9-氧杂癸基。氧杂烷基，即其中一个CH2基团被-O-替代的那些，优选为例如直链2-氧杂丙基(＝甲氧基甲基)，2-(＝乙氧基甲基)或3-氧杂丁基(＝2-甲氧基乙基)，2-、3-或4-氧杂戊基，2-、3-、4-或5-氧杂己基，2-、3-、4-、5-或6-氧杂庚基，2-、3-、4-、5-、6-或7-氧杂辛基，2-、3-、4-、5-、6-、7-或8-氧杂壬基或2-、3-、4-、5-、6-、7-、8-或9-氧杂癸基。
在其中一个CH2基团被-O-取代的烷基和一个被-C(O)-取代的烷基中，这些基团优选是相邻的。因此，这些基团一起形成羰氧基-C(O)-O-或氧羰基-O-C(O)-。该基团优选为直链并且具有2～6个C原子。因此其优选选自乙酰氧基、丙酰氧基、丁酰氧基、戊酰氧基、己酰氧基、乙酰氧基甲基、丙酰氧基甲基、丁酰氧基甲基、戊酰氧基甲基、2-乙酰氧基乙基、2-丙酰氧基乙基、2-丁酰氧基乙基、3-乙酰氧基丙基、3-丙酰氧基丙基、4-乙酰氧基丁基、甲氧基羰基、乙氧基羰基、丙氧基羰基、丁氧基羰基、戊氧基羰基、甲氧基羰基甲基、乙氧基羰基甲基、丙氧基羰基甲基、丁氧基羰基甲基、2-(甲氧基羰基)乙基、2-(乙氧基羰基)乙基、2-(丙氧基羰基)乙基、3-(甲氧基羰基)丙基、3-(乙氧基羰基)丙基和4-(甲氧基羰基)-丁基。
其中两个或更多个CH2基团被-O-和/或-C(O)O-替代的烷基可以是直链或支链的。其优选为直链并具有3～12个C原子。因此，其优选选自双羧基甲基、2,2-双羧基乙基、3,3-双羧基丙基、4,4-双羧基丁基、5,5-双羧基戊基、6,6-双羧基己基、7,7-双羧基庚基、8,8-双羧基辛基、9,9-双羧基壬基、10,10-双羧基癸基、双(甲氧基羰基)-甲基、2,2-双(甲氧基羰基)-乙基、3,3-双(甲氧基羰基)-丙基、4,4-双(甲氧基羰基)-丁基、5,5-双(甲氧基羰基)-戊基、6,6-双(甲氧基羰基)-己基、7,7-双-(甲氧基羰基)庚基、8,8-双(甲氧基羰基)-辛基、双(乙氧基羰基)-甲基、2,2-双(乙氧基羰基)-乙基、3,3-双(乙氧基羰基)-丙基、4,4-双(乙氧基羰基)-丁基和5,5-双-(乙氧基羰基)-己基。
硫代烷基基团，即其中一个CH2基团被-S-代替的基团，优选是直链硫代甲基(-SCH3)、1-硫代乙基(-SCH2CH3)、1-硫代丙基(＝-SCH2CH2CH3)、1-(硫代丁基)、1-(硫代戊基)、1-(硫代己基)、1-(硫代庚基)、1-(硫代辛基)、1-(硫代壬基)、1-(硫代癸基)、1-(硫代十一烷基)或1-(硫代十二烷基)，其中优选邻近sp2杂化乙烯基碳原子的CH2基团被替换。
氟代烷基优选全氟烷基CiF2i+1，其中i是1～15的整数，特别是CF3、C2F5、C3F7、C4F9、C5F11、C6F13、C7F15或C8F17，非常优选C6F13或部分氟化的烷基，特别是1,1-二氟代烷基，所有这些是直链或支链的。
烷基、烷氧基、烯基、氧杂烷基、硫代烷基、羰基和羰基氧基可以是非手性或手性基团。特别优选的手性基团是2-丁基(＝1-甲基丙基)、2-甲基丁基、2-甲基戊基、3-甲基戊基、2-乙基己基、2-丙基戊基，特别是例如2-甲基丁基、2-甲基丁氧基、2-甲基戊氧基、3-甲基戊氧基、2-乙基己氧基、1-甲基己氧基、2-辛氧基、2-氧杂-3-甲基丁基、3-氧杂-4-甲基戊基、4-甲基己基、2-己基、2-辛基、2-壬基、2-癸基、2-十二烷基、6-甲氧基辛氧基、6-甲基辛氧基、6-甲基辛酰基氧基、5-甲基庚氧基羰基、2-甲基丁酰基氧基、3-甲基戊酰基氧基、4-甲基己酰基氧基、2-氯丙酰基氧基、2-氯-3-甲基丁酰基氧基、2-氯-4-甲基戊酰基氧基、2-氯-3-甲基戊酰基氧基、2-甲基-3-氧杂戊基、2-甲基-3-氧杂己基、1-甲氧基丙基-2-氧基、1-乙氧基丙基-2-氧基、1-丙氧基丙基-2-氧基、1-丁氧基丙基-2-氧基、2-氟代辛氧基、2-氟代癸氧基、1,1,1-三氟-2-辛氧基、1,1,1-三氟-2-辛基、2-氟甲基辛氧基。非常优选的是2-己基、2-辛基、2-辛氧基、1,1,1-三氟-2-己基、1,1,1-三氟-2-辛基和1,1,1-三氟-2-辛氧基。
优选的非手性支链基团是异丙基、异丁基(＝甲基丙基)、异戊基(＝3-甲基丁基)、叔丁基、异丙氧基、2-甲基-丙氧基和3-甲基丁氧基。
在一个优选的实施方案中，所述烃基彼此独立地选自具有1～30个C原子的伯、仲或叔烷基或烷氧基，其中一个或多个H原子任选地被F替代，或芳基、芳氧基、杂芳基或杂芳氧基，其任选被烷基化或烷氧基化并且具有4～30个环原子。这种类型的非常优选的基团选自由以下化学式组成的群组：
其中“ALK”表示，具有1～20个，优选1～12个C原子(在叔基的情况下非常优选1～9个C原子)的任选氟化的，优选线性的烷基或烷氧基，并且虚线表示与这些基团所附接的环的连接。这些基团中特别优选的是其中所有ALK亚基团相同的那些。
-CY1＝CY2-优选为-CH＝CH-、-CF＝CF-或-CH＝C(CN)-。
如本文所用，“卤素”包括F、Cl、Br或I，优选F、Cl或Br。
为了本申请的目的，术语“取代的”用于表示存在的一个或多个氢被如本文定义的基团RS替代。
RS在每次出现时独立地选自：如本文定义的任何基团RT；具有1～40个碳原子的烃基，其中该烃基可进一步被一个或多个基团RT取代；以及具有1～40个碳原子的烃基，其包含一个或多个选自N、O、S、P、Si、Se、As、Te或Ge的杂原子，其中N、O和S为优选的杂原子，其中该烃基可进一步被一个或多个基团RT取代。
适合作为RS的烃基的优选例子可以在每次出现时独立地选自苯基，被一个或多个基团RT取代的苯基，烷基，和被一个或多个基团RT取代的烷基，其中该烷基具有至少1个，优选至少5个，更优选至少10个，最优选至少15个碳原子和/或具有至多40个，更优选至多30个，甚至更优选至多25个，最优选至多20个碳原子。值得注意的是，例如适合作为RS的烷基还包括氟化烷基，即其中一个或多个氢被氟替代的烷基，和全氟化烷基，即其中所有氢被氟替代的烷基。
RT在每次出现时独立地选自F、Br、Cl、-CN、-NC、-NCO、-NCS、-OCN、-SCN、-C(O)NR0R00、-C(O)X0、-C(O)R0、-NH2、-NR0R00、-SH、-SR0、-SO3H、-SO2R0、-OH、-OR0、-NO2、-SF5和-SiR0R00R000。优选的RT选自F、Br、Cl、-CN、-NC、-NCO、-NCS、-OCN、-SCN、-C(O)NR0R00、-C(O)X0、-C(O)R0、-NH2、-NR0R00、-SH、-SR0、-OH、-OR0和-SiR0R00R000。
R0、R00和R000在每次出现时彼此独立地选自H、F、具有1～40个碳原子的烃基。所述烃基优选具有至少5个，更优选至少10个，最优选至少15个碳原子。所述烃基优选具有至多30个，甚至更优选至多25个，最优选至多20个碳原子。优选地，R0、R00和R000在每次出现时彼此独立地选自H、F、烷基、氟化烷基、烯基、炔基、苯基和氟化苯基。更优选地，R0、R00和R000在每次出现时彼此独立地选自H、F、烷基、氟化的优选全氟化的烷基、苯基和氟化的优选全氟化的苯基。
应当指出的是，例如适合作为R0、R00和R000的烷基还包括全氟烷基，即全部氢被氟替代的烷基。烷基的例子可以选自甲基、乙基、正丙基、异丙基、正丁基、异丁基、叔丁基(或“t-丁基”)、戊基、己基、庚基、辛基、壬基、癸基、十一烷基、十二烷基、十三烷基、十四烷基、十五烷基、十六烷基、十七烷基、十八烷基、十九烷基和二十烷基(-C20H41)。
X0是卤素。优选X0选自F、Cl和Br。
本申请涉及通过使有机硅烷、胺和有机硅氧烷反应来获得硅氮烷-硅氧烷共聚物的方法。
有机硅烷包含两个卤素端基。这些末端基团可以相同或不同；优选它们是相同的。优选两个卤素端基均为Cl。
优选地，所述有机硅烷符合式(I)：
X1-SiR1R2-X2 (I)
其中X1、X2、R1和R2如本文所定义。
X1和X2在每次出现时彼此独立地选自Cl、Br、I。优选X1和X2是Cl。
R1和R2在每次出现时独立地为H或碳基，优选H或如上定义的碳基。
关于R1和R2，优选的碳基可以在每次出现时独立地选自烷基、取代的烷基、环烷基、取代的环烷基、烯基、取代的烯基、链二烯基、取代的链二烯基、芳基和取代的芳基。
关于R1和R2，更优选的碳基可以在每次出现时独立地选自烷基、取代的烷基、环烷基、取代的环烷基、烯基、取代的烯基、链二烯基和取代的链二烯基。
关于R1和R2，甚至更优选的碳基可以在每次出现时独立地选自烷基、取代的烷基、烯基、取代的烯基、链二烯基和取代的链二烯基。
关于R1和R2，甚至更优选的碳基可以在每次出现时独立地选自烷基和取代的烷基。
关于R1和R2，最优选的碳基可以在每次出现时独立地选自烷基。
关于R1和R2，优选的烷基可以选自具有至少1个碳原子且至多40个碳原子，优选至多30个或20个碳原子，更优选至多15个碳原子，甚至更优选至多10个碳原子，最优选至多5个碳原子的烷基。
关于具有至少1个碳原子且至多5个碳原子的R1和R2烷基，可以选自甲基、乙基、正丙基、异丙基、正丁基、异丁基、叔丁基、正戊基、异戊基(2,2-甲基-丁基)和新戊基(2,2-二甲基-丙基)；优选选自甲基、乙基、正丙基和异丙基；更优选是甲基或乙基；最优选是甲基。
关于R1和R2，优选的环烷基可以选自具有至少3个，优选至少4个，最优选至少5个碳原子的环烷基。关于R1和R2，优选的环烷基可以选自具有至多30个，优选至多25个，更优选至多20个，甚至更优选至多15个，并且最优选至多10个碳原子的环烷基。
关于R1和R2，环烷基的优选例子可以选自环戊基、环己基、环庚基和环辛基。
关于R1和R2，优选的烯基可以选自具有至少2个碳原子且至多20个，更优选至多15个，甚至更优选至多10个，并且最优选至多6个碳原子的烯基。所述烯基可以在分子内的任何位置包含C＝C双键；例如，C＝C双键可以是末端或非末端。
关于R1和R2，具有至少2个且至多10个碳原子的烯基可以是乙烯基或烯丙基，优选乙烯基。
关于R1和R2，优选的链二烯基可以选自具有至少4个且至多20个，更优选至多15个，甚至更优选至多10个，并且最优选至多6个碳原子的链二烯基。所述烯基可以在分子内的任何位置包含两个C＝C双键，条件是这两个C＝C双键不彼此相邻；例如，C＝C双键可以是末端或非末端。
关于R1和R2，具有至少4个且至多6个碳原子的链二烯基可以例如是丁二烯或己二烯。
关于R1和R2，优选的芳基可以选自具有至少6个碳原子且至多30个，优选至多24个碳原子的芳基。
关于R1和R2，芳基的优选例子可选自苯基、萘基、菲基、蒽基、并四苯基、苯并[a]蒽基、并五苯基、基(chrysenyl)、苯并[a]芘基、薁基(azulenyl)、苝基、茚基、芴基和一个或多个(例如2个、3个或4个)CH基团被N替代的这些基团中的任一者。在这些苯基、萘基和一个或多个(例如2个、3个或4个)CH基团被N替代的这些基团中的任一者中，苯基是最优选的。
有机硅氧烷包含两个卤素端基优选两个Cl端基，或两个羟基(-OH)端基。
优选地，所述有机硅氧烷符合式(II)：
X3-[SiR3R4-O-]a-SiR3R4-X4 (II)
其中a、X3、X4、R3和R4如本文所定义。
a是至少为4且至多为10,000的整数。
X3和X4是相同的并且在每次出现时独立地优选选自Cl、Br、I和OH，更优选是Cl或OH。
R3和R4如以上对R1和R2所定义。
优选所述胺符合式(III)：
NH2R5 (III)
其中R5如本文所定义。注意到，所述胺也可以是具有不同基团R5的胺的共混物。
R5如以上对R1和R2所定义。优选R5选自H和烷基。最优选地，R5是H，即该胺是氨。
关于R5，优选的烷基可以选自具有至少1个碳原子且至多40个碳原子，优选至多30个或20个碳原子，更优选至多15个碳原子，甚至更优选至多10个碳原子，最优选至多5个碳原子的烷基。
对于具有至少1个碳原子且至多5个碳原子的R1、R2、R3、R4和R5烷基，可以选自甲基、乙基、正丙基、异丙基、正丁基、异丁基、叔丁基、正戊基、异戊基(2,2-甲基-丁基)和新戊基(2,2-二甲基-丙基)。优选选自甲基、乙基、正丙基和异丙基；更优选是甲基或乙基；最优选是甲基。
根据本申请获得硅氮烷-硅氧烷共聚物的优选方法可以例如由以下路线(A)和(B)表示：
n Cl2SiR1R2+m HO‐[SiR3R4‐O‐]a‐SiR3R4‐OH+2m+3(n‐m)NH2R5
→‐[‐SiR1R2‐NR5‐]n‐m‐[‐SiR1R2‐O‐[SiR3R4‐O‐]a‐SiR3R4‐O‐]m‐+2n NH4Cl (A)
其中n>m,
优选地，本发明的硅氮烷-硅氧烷共聚物通过GPC测定的分子量Mw为至少1,000g/mol，更优选至少2,000g/mol，甚至更优选至少3,000g/mol，甚至更优选至少4,000g/mol，最优选至多5,000g/mol。
使有机硅烷、胺和有机硅氧烷反应的条件没有特别限制。然而，优选在特定范围的条件下进行反应，例如在温度和溶剂方面。优选地，所述溶剂是非质子有机溶剂，例如烃、芳族化合物、酯或醚。这种溶剂的例子是正庚烷、环己烷、二甲苯、吡啶、四氢呋喃、1,4-二氧杂环己烷、乙酸甲酯或乙酸乙酯。
优选地，本反应在至少-30℃且至多120℃，更优选至少-20℃且至多110℃，最优选至少-10℃且至多100℃的温度下进行。
另一种优选的合成方法是在液态胺中，例如在液氨中进行反应。然后胺，例如氨，是溶剂并且同时是反应物之一。如果使用液氨，则优选的反应条件是至少-20℃且至多40℃的温度和至多20巴的压力。
本申请还涉及制造电子器件的方法，除了使有机硅烷、胺和有机硅氧烷反应由此获得硅氮烷-硅氧烷共聚物的步骤之外，所述方法还包括以下步骤：提供包含如此获得的硅氮烷-硅氧烷共聚物的组合物，并将其施加到电子器件中的基底上。
优选地，用于制造电子器件的方法因此包括以下步骤：
(a)通过使有机硅烷、胺和有机硅氧烷反应获得硅氮烷-硅氧烷共聚物，
(b)提供包含步骤(a)中获得的硅氮烷-硅氧烷共聚物的组合物，
(c)随后将所述组合物沉积在基底上。
优选地，除了硅氮烷-硅氧烷共聚物之外，所述组合物还包含从发光材料、粘度调节剂、表面活性剂、影响膜形成的添加剂、影响蒸发行为的添加剂、交联剂和溶剂中选出的一种或多种。最优选地，所述组合物还包含发光材料。
优选地，所述发光材料是磷光体，即具有发光性质的物质。术语“发光”旨在包括磷光以及荧光两者。
为了本申请的目的，磷光体的类型不受特别限制。合适的磷光体对于本领域技术人员来说是公知的并且可以容易地从商业来源获得。为了本申请的目的，术语“磷光体”旨在包括在电磁波谱的一个波长中吸收并以不同波长发射的材料。
合适的磷光体的例子是包含一个或多个发射中心的颗粒形式的无机荧光材料。例如，这种发射中心可以通过使用所谓的活化剂来形成，所述活化剂优选为从稀土元素、过渡金属元素、主族元素和任何这些的任意组合中选出的原子或离子。合适的稀土元素的例子可以选自La、Ce、Pr、Nd、Pm、Sm、Eu、Gd、Tb、Dy、Ho、Er、Tm、Yb和Lu。合适的过渡金属元素的例子可以选自Cr、Mn、Fe、Co、Ni、Cu、Ag、Au和Zn。合适的主族元素的例子可以选自Na、Tl、Sn、Pb、Sb和Bi。合适的磷光体的例子包括基于石榴石、硅酸盐、原硅酸盐、硫代镓酸盐、硫化物、氮化物、硅基氮氧化物、次氮基硅酸盐、次氮基硅铝酸盐、氧代次氮基硅酸盐、氧代次氮基硅铝酸盐和稀土掺杂硅铝氧氮的磷光体。
合适的黄色磷光体可以例如包含或基于掺杂Ce的(Gd,Y)3(Al,Ga)5O12，例如市售的掺铈的钇铝石榴石(通常缩写为“Ce:YAG”或“YAG:Ce”)；或Th3-xMxO12:Ce(TAG)，其中M选自Y、Gd、La和Lu；或Sr2-x-yBaxCaySiO4:Eu。
绿色磷光体的例子可选自：SrGa2S4:Eu、Sr2-yBaySiO4:Eu和/或SrSi2O2N2:Eu。
合适的磷光体的例子可选自以下：Ba2SiO4:Eu2+、BaSi2O5:Pb2+、BaxSr1-xF2:Eu2+、BaSrMgSi2O7:Eu2+、BaTiP2O7、(Ba,Ti)2P2O7:Ti、Ba3WO6:U、BaY2F8:Er3+,Yb+、Be2SiO4:Mn2+、Bi4Ge3O12、CaAl2O4:Ce3+、CaLa4O7:Ce3+、CaAl2O4:Eu2+、CaAl2O4:Mn2+、CaAl4O7:Pb2+,Mn2+、CaAl2O4:Tb3+、Ca3Al2Si3O12:Ce3+、Ca3Al2Si3Oi2:Ce3+、Ca3Al2Si3O2:Eu2+、Ca2B5O9Br:Eu2+、Ca2B5O9Cl:Eu2+、Ca2B5O9Cl:Pb2+、CaB2O4:Mn2+、Ca2B2O5:Mn2+、CaB2O4:Pb2+、CaB2P2O9:Eu2+、Ca5B2SiO10:Eu3+、Ca0.5Ba0.5Al12O19:Ce3+,Mn2+、Ca2Ba3(PO4)3Cl:Eu2+、SiO2中CaBr2:Eu2+、SiO2中CaCl2:Eu2+、SiO2中CaCl2:Eu2+,Mn2+、CaF2:Ce3+、CaF2:Ce3+,Mn2+、CaF2:Ce3+,Tb3+、CaF2:Eu2+、CaF2:Mn2+、CaF2:U、CaGa2O4:Mn2+、CaGa4O7:Mn2+、CaGa2S4:Ce3+、CaGa2S4:Eu2+、CaGa2S4:Mn2+、CaGa2S4:Pb2+、CaGeO3:Mn2+、SiO2中CaI2:Eu2+、SiO2中CaI2:Eu2+,Mn2+、CaLaBO4:Eu3+、CaLaB3O7:Ce3+,Mn2+、Ca2La2BO6.5:Pb2+、Ca2MgSi2O7、Ca2MgSi2O7:Ce3+、CaMgSi2O6:Eu2+、Ca3MgSi2O8:Eu2+、Ca2MgSi2O7:Eu2+、CaMgSi2O6:Eu2+,Mn2+、Ca2MgSi2O7:Eu2+,Mn2+、CaMoO4、CaMoO4:Eu3+、CaO:Bi3+、CaO:Cd2+、CaO:Cu+、CaO:Eu3+、CaO:Eu3+,Na+、CaO:Mn2+、CaO:Pb2+、CaO:Sb3+、CaO:Sm3+、CaO:Tb3 +、CaO:Tl、CaO:Zn2+、Ca2P2O7:Ce3+、α-Ca3(PO4)2:Ce3+、β-Ca3(PO4)2:Ce3+、Ca5(PO4)3Cl:Eu2+、Ca5(PO4)3Cl:Mn2+、Ca5(PO4)3Cl:Sb3+、Ca5(PO4)3Cl:Sn2+、β-Ca3(PO4)2:Eu2+,Mn2+、Ca5(PO4)3F:Mn2+、Cas(PO4)3F:Sb3+、Cas(PO4)3F:Sn2+、α-Ca3(PO4)2:Eu2+、β-Ca3(PO4)2:Eu2+、Ca2P2O7:Eu2+、Ca2P2O7:Eu2+,Mn2+、CaP2O6:Mn2+、α-Ca3(PO4)2:Pb2+、α-Ca3(PO4)2:Sn2+、β-Ca3(PO4)2:Sn2+、β-Ca2P2O7:Sn,Mn、α-Ca3(PO4)2:Tr、CaS:Bi3+、CaS:Bi3+,Na、CaS:Ce3+、CaS:Eu2+、CaS:Cu+,Na+、CaS:La3+、CaS:Mn2+、CaSO4:Bi、CaSO4:Ce3+、CaSO4:Ce3+,Mn2+、CaSO4:Eu2+、CaSO4:Eu2+,Mn2+、CaSO4:Pb2+、CaS:Pb2+、CaS:Pb2+,Cl、CaS:Pb2+,Mn2+、CaS:Pr3+,Pb2+,Cl、CaS:Sb3+、CaS:Sb3+,Na、CaS:Sm3+、CaS:Sn2+、CaS:Sn2+,F、CaS:Tb3+、CaS:Tb3+,Cl、CaS:Y3+、CaS:Yb2+、CaS:Yb2+,Cl、CaSiO3:Ce3+、Ca3SiO4Cl2:Eu2+、Ca3SiO4Cl2:Pb2+、CaSiO3:Eu2+、CaSiO3:Mn2+,Pb、CaSiO3:Pb2+、CaSiO3:Pb2+,Mn2+、CaSiO3:Ti4+、CaSr2(PO4)2:Bi3+、β-(Ca,Sr)3(PO4)2:Sn2+Mn2+、CaTi0.9Al0.1O3:Bi3+、CaTiO3:Eu3+、CaTiO3:Pr3+、Ca5(VO4)3Cl、CaWO4、CaWO4:Pb2+、CaWO4:W、Ca3WO6:U、CaYAlO4:Eu3+、CaYBO4:Bi3+、CaYBO4:Eu3+、CaYB0.8O3.7:Eu3+、CaY2ZrO6:Eu3+、(Ca,Zn,Mg)3(PO4)2:Sn、CeF3、(Ce,Mg)BaAl11O18:Ce、(Ce,Mg)SrAl11O18:Ce、CeMgAl11O19:Ce:Tb、Cd2B6O11:Mn2+、CdS:Ag+,Cr、CdS:In、CdS:In、CdS:In,Te、CdS:Te、CdWO4、CsF、Csl、CsI:Na+、CsI:Tl、(ErCl3)0.25(BaCl2)0.75、GaN:Zn、Gd3Ga5O12:Cr3+、Gd3Ga5O12:Cr,Ce、GdNbO4:Bi3+、Gd2O2S:Eu3+、Gd2O2Pr3+、Gd2O2S:Pr,Ce,F、Gd2O2S:Tb3+、Gd2SiO5:Ce3+、KAI11O17:Tl+、KGa11O17:Mn2+、K2La2Ti3O10:Eu、KMgF3:Eu2+、KMgF3:Mn2+、K2SiF6:Mn4+、LaAl3B4O12:Eu3+、LaAlB2O6:Eu3+、LaAlO3:Eu3+、LaAlO3:Sm3+、LaAsO4:Eu3+、LaBr3:Ce3+、LaBO3:Eu3+、(La,Ce,Tb)PO4:Ce:Tb、LaCl3:Ce3+、La2O3:Bi3+、LaOBr:Tb3+、LaOBr:Tm3+、LaOCl:Bi3+、LaOCl:Eu3+、LaOF:Eu3+、La2O3:Eu3+、La2O3:Pr3+、La2O2S:Tb3+、LaPO4:Ce3+、LaPO4:Eu3+、LaSiO3Cl:Ce3+、LaSiO3Cl:Ce3+,Tb3+、LaVO4:Eu3+、La2W3O12:Eu3+、LiAlF4:Mn2+、LiAl5O8:Fe3+、LiAlO2:Fe3+、LiAlO2:Mn2+、LiAl5O8:Mn2 +、Li2CaP2O7:Ce3+,Mn2+、LiCeBa4Si4O14:Mn2+、LiCeSrBa3Si4O14:Mn2+、LiInO2:Eu3+、LiInO2:Sm3+、LiLaO2:Eu3+、LuAlO3:Ce3+、(Lu,Gd)2Si05:Ce3+、Lu2SiO5:Ce3+、Lu2Si2O7:Ce3+、LuTaO4:Nb5+、Lu1-xYxAlO3:Ce3+、MgAl2O4:Mn2+、MgSrAl10O17:Ce、MgB2O4:Mn2+、MgBa2(PO4)2:Sn2+、MgBa2(PO4)2:U、MgBaP2O7:Eu2+、MgBaP2O7:Eu2+,Mn2+、MgBa3Si2O8:Eu2+、MgBa(SO4)2:Eu2+、Mg3Ca3(PO4)4:Eu2+、MgCaP2O7:Mn2+、Mg2Ca(SO4)3:Eu2+、Mg2Ca(SO4)3:Eu2+,Mn2、MgCeAlnO19:Tb3+、Mg4(F)GeO6:Mn2+、Mg4(F)(Ge,Sn)O6:Mn2+、MgF2:Mn2+、MgGa2O4:Mn2+、Mg8Ge2O11F2:Mn4+、MgS:Eu2+、MgSiO3:Mn2+、Mg2SiO4:Mn2+、Mg3SiO3F4:Ti4+、MgSO4:Eu2+、MgSO4:Pb2+、MgSrBa2Si2O7:Eu2+、MgSrP2O7:Eu2+、MgSr5(PO4)4:Sn2+、MgSr3Si2O8:Eu2+,Mn2+、Mg2Sr(SO4)3:Eu2+、Mg2TiO4:Mn4+、MgWO4、MgYBO4:Eu3 +、Na3Ce(PO4)2:Tb3+、NaI:Tl、Na1.23KO.42Eu0.12TiSi4O11:Eu3+、Na1.23K0.42Eu0.12TiSi5O13·xH2O:Eu3+、Na1.29K0.46Er0.08TiSi4O11:Eu3+、Na2Mg3Al2Si2O10:Tb、Na(Mg2-xMnx)LiSi4O10F2:Mn、NaYF4:Er3+、Yb3+、NaYO2:Eu3+、P46(70％)+P47(30％)、SrAl12O19:Ce3+、Mn2+、SrAl2O4:Eu2+、SrAl4O7:Eu3+、SrAl12O19:Eu2+、SrAl2S4:Eu2+、Sr2B5O9Cl:Eu2+、SrB4O7:Eu2+(F,Cl,Br)、SrB4O7:Pb2+、SrB4O7:Pb2+、Mn2+、SrB8O13:Sm2+、SrxBayClzAl2O4-z/2:Mn2+、Ce3+、SrBaSiO4:Eu2+、SiO2中Sr(Cl,Br,I)2:Eu2+、SiO2中SrCl2:Eu2+、Sr5Cl(PO4)3:Eu、SrwFxB4O6.5:Eu2+、SrwFxByOz:Eu2+,Sm2+、SrF2:Eu2+、SrGa12O19:Mn2+、SrGa2S4:Ce3+、SrGa2S4:Eu2+、SrGa2S4:Pb2+、SrIn2O4:Pr3+,Al3+、(Sr,Mg)3(PO4)2:Sn、SrMgSi2O6:Eu2+、Sr2MgSi2O7:Eu2+、Sr3MgSi2O8:Eu2+、SrMoO4:U、SrO·3B2O3:Eu2+,Cl、β-SrO·3B2O3:Pb2+、β-SrO·3B2O3:Pb2+,Mn2+、α-SrO·3B2O3:Sm2+、Sr6P5BO20:Eu、Sr5(PO4)3Cl:Eu2+、Sr5(PO4)3Cl:Eu2+,Pr3+、Sr5(PO4)3Cl:Mn2+、Sr5(PO4)3Cl:Sb3+、Sr2P2O7:Eu2+、β-Sr3(PO4)2:Eu2+、Sr5(PO4)3F:Mn2+、Sr5(PO4)3F:Sb3+、Sr5(PO4)3F:Sb3+,Mn2+、Sr5(PO4)3F:Sn2+、Sr2P2O7:Sn2+、β-Sr3(PO4)2:Sn2+、β-Sr3(PO4)2:Sn2+,Mn2+(Al)、SrS:Ce3+、SrS:Eu2+、SrS:Mn2+、SrS:Cu+,Na、SrSO4:Bi、SrSO4:Ce3+、SrSO4:Eu2+、SrSO4:Eu2+,Mn2+、Sr5Si4O10Cl6:Eu2+、Sr2SiO4:Eu2+、SrTiO3:Pr3+、SrTiO3:Pr3+,Al3+、Sr3WO6:U、SrY2O3:Eu3+、ThO2:Eu3+、ThO2:Pr3+、ThO2:Tb3+、YAl3B4O12:Bi3+、YAl3B4O12:Ce3+、YAl3B4O12:Ce3+,Mn、YAl3B4O12:Ce3+,Tb3+、YAl3B4O12:Eu3+、YAl3B4O12:Eu3+,Cr3+、YAl3B4O12:Th4+,Ce3+,Mn2+、YAlO3:Ce3+、Y3Al5O12:Ce3+、Y3Al5O12:Cr3+、YAlO3:Eu3+、Y3Al5O12:Eu3r、Y4Al2O9:Eu3+、Y3Al5O12:Mn4+、YAlO3:Sm3+、YAlO3:Tb3+、Y3Al5O12:Tb3+、YAsO4:Eu3+、YBO3:Ce3+、YBO3:Eu3+、YF3:Er3+,Yb3+、YF3:Mn2+、YF3:Mn2+,Th4+、YF3:Tm3+,Yb3+、(Y,Gd)BO3:Eu、(Y,Gd)BO3:Tb、(Y,Gd)2O3:Eu3+、Y1.34Gd0.60O3(Eu,Pr)、Y2O3:Bi3+、YOBr:Eu3+、Y2O3:Ce、Y2O3:Er3+、Y2O3:Eu3+(YOE)、Y2O3:Ce3+,Tb3+、YOCl:Ce3+、YOCl:Eu3+、YOF:Eu3+、YOF:Tb3+、Y2O3:Ho3+、Y2O2S:Eu3+、Y2O2S:Pr3+、Y2O2S:Tb3+、Y2O3:Tb3+、YPO4:Ce3+、YPO4:Ce3+,Tb3+、YPO4:Eu3 +、YPO4:Mn2+,Th4+、YPO4:V5+、Y(P,V)O4:Eu、Y2SiO5:Ce3+、YTaO4、YTaO4:Nb5+、YVO4:Dy3+、YVO4:Eu3 +、ZnAl2O4:Mn2+、ZnB2O4:Mn2+、ZnBa2S3:Mn2+、(Zn,Be)2SiO4:Mn2+、Zn0.4Cd0.6S:Ag、Zn0.6Cd0.4S:Ag、(Zn,Cd)S:Ag,Cl、(Zn,Cd)S:Cu、ZnF2:Mn2+、ZnGa2O4、ZnGa2O4:Mn2+、ZnGa2S4:Mn2+、Zn2GeO4:Mn2+、(Zn,Mg)F2:Mn2+、ZnMg2(PO4)2:Mn2+、(Zn,Mg)3(PO4)2:Mn2+、ZnO:Al3+,Ga3+、ZnO:Bi3+、ZnO:Ga3+、ZnO:Ga、ZnO-CdO:Ga、ZnO:S、ZnO:Se、ZnO:Zn、ZnS:Ag+,Cl-、ZnS:Ag,Cu,Cl、ZnS:Ag,Ni、ZnS:Au,In、ZnS-CdS(25-75)、ZnS-CdS(50-50)、ZnS-CdS(75-25)、ZnS-CdS:Ag,Br,Ni、ZnS-CdS:Ag+,Cl、ZnS-CdS:Cu,Br、ZnS-CdS:Cu,I、ZnS:Cl-、ZnS:Eu2+、ZnS:Cu、ZnS:Cu+,Al3+、ZnS:Cu+,Cl-、ZnS:Cu,Sn、ZnS:Eu2+、ZnS:Mn2+、ZnS:Mn,Cu、ZnS:Mn2+,Te2+、ZnS:P、ZnS:P3-,Cl-、ZnS:Pb2+、ZnS:Pb2+,Cl-、ZnS:Pb,Cu、Zn3(PO4)2:Mn2+、Zn2SiO4:Mn2+、Zn2SiO4:Mn2+,As5+、Zn2SiO4:Mn,Sb2O2、Zn2SiO4:Mn2+,P、Zn2SiO4:Ti4+、ZnS:Sn2+、ZnS:Sn,Ag、ZnS:Sn2+,Li+、ZnS:Te,Mn、ZnS-ZnTe:Mn2+、ZnSe:Cu+,Cl或ZnWO4。
包含在所述包含硅氮烷-硅氧烷共聚物的组合物中的溶剂没有特别限制，条件是所述组合物的组分在其中具有一定的溶解度。优选地，所述溶剂可以是非极性或极性的非质子溶剂，优选有机溶剂。
合适的溶剂的优选例子可以选自醚、环醚、酯、烃、芳族溶剂和任何这些的任何混合物。
醚的优选例子是乙酸1-甲氧基-2-丙酯和二正丁醚。
环醚的优选例子是四氢呋喃(THF)。
酯的优选例子是乙酸乙酯和乙酸正丁酯。
烃的优选例子是正庚烷和环己烷。
芳族溶剂的优选例子可以选自甲苯、邻二甲苯、间二甲苯、对二甲苯和任何这些的任何混合物。
所述基底可以是任何层或材料，其上可以沉积如上定义的本申请的组合物。合适的基底在材料或形状方面不受特别限制。示例性基底是LED芯片，即，本申请的组合物被直接施加到LED芯片上。
包含所述硅氮烷-硅氧烷共聚物的组合物可以通过任何合适的方法，例如用工业分配系统沉积在基底上。
在基底为LED芯片的情况下，组合物优选包含至少90重量％或95重量％或99重量％的硅氮烷-硅氧烷共聚物和发光材料，或由其组成，wt％相对于所述组合物总重量而言，并且直接施加到LED芯片上。如测试方法中所测定，合适的组合物优选具有至少100mPa·s且至多100,000mPa·s的粘度。在基底上沉积组合物期间，组合物的粘度可以任选地通过改变组合物沉积时的温度，例如10℃～60℃而改变。
将硅氮烷-硅氧烷共聚物和发光材料直接施加到LED芯片的另一种可能性是通过喷涂。典型的喷涂涂料配方由2～10重量％硅氮烷-硅氧烷共聚物、10～25重量％发光材料、63～88重量％溶剂和0～2重量％其他添加剂组成，该喷涂涂料配方的各组分的重量百分比合计为100重量％。溶剂是纯溶剂或几种溶剂的混合物，通常是至少一种高沸点溶剂和一种低沸点溶剂的混合物。
或者，硅氮烷-硅氧烷共聚物和发光材料可以通过任何其他合适的方法，例如丝网印刷或喷墨印刷来施加。
在施加到LED之后，优选使硅氮烷-硅氧烷共聚物经受加热步骤，其中将材料加热至100℃至250℃，优选150℃至220℃的温度，加热2至48小时，优选4至48小时的时间。
或者，在施加到LED之后，可以使硅氮烷-硅氧烷共聚物在气候室中经受水解步骤。气候室中优选的水解条件是在70～90℃和70～90％的相对湿度下4～24小时。
本方法可以应用于广泛的电子器件。优选地，所述电子器件可以选自场效应晶体管(FET)、薄膜晶体管(TFT)、集成电路(IC)、逻辑电路、电容器、RFID标签(射频识别标签)、发光二级管(OLED)、光伏电池(PV)、光电探测器、激光二极管、光电导体、电子照相器件、有机存储器件、传感器器件、电荷注入层、肖特基二极管、平面化层、抗静电膜、导电基板和导电图案。最优选地，所述电子器件是发光二极管。
这种发光二极管可以例如用于液晶显示器、交通信号灯、户外显示器、广告牌的背光，这仅是几个非限制性例子。
根据本发明的典型LED封装包括LED芯片和/或引线框架和/或金线和/或焊料(倒装芯片)和/或填充材料、转换器、包含本发明硅氮烷-硅氧烷共聚物的封装材料和一级、二级光学器件。封装材料具有防止外部环境影响的表面保护材料的功能，并且保证长期可靠性特别是老化稳定性。例如，根据本发明，发光二极管以类似于US 6,274,924和6,204,523中描述的发光二极管的方式来构造。
实施例
测试方法
通过GPC相对于聚苯乙烯标准测定聚合物的分子量。作为洗脱液，使用四氢呋喃和1.45重量％(相对于洗脱液总重量)六甲基二硅氮烷的混合物。柱是Shodex KS-804和2个KS-802和KS-801。检测器是Agilent 1260折射率检测器。
使用Brookfield流变仪R/S plus和Brookfield锥型转子RC3-50-1在3rpm的转速和25℃的温度下测定粘度。
实施例1
在氮气气氛下，向一个2L烧瓶中加入1000g正庚烷、50g二氯甲基硅烷(得自Sigma-Aldrich)和30g硅烷醇封端的聚二甲基硅氧烷(分子量Mn为550g/mol；得自Sigma-Aldrich)。在0℃的温度下，将氨缓慢鼓泡通过溶液6小时。观察到氯化铵的沉淀。过滤除去固体氯化铵，得到澄清的滤液，通过减压蒸发从中除去溶剂。得到49克无色低粘度液体。
实施例2
为了显示其对LED器件的有用性，将实施例1中获得的聚合物以1:1至1:3的重量比范围与磷光体光转化颗粒(得自MerckKGaA)混合，然后将共混物以40μm至80μm厚的层的形式涂布到安装在LED封装上的LED芯片(得自Excelitas)上。为了固化聚合物，然后将LED放置在150℃的热板上8小时。
完成的LED首先在0.5A的启动电流下运行24小时。如果通过显微镜未检测到LED涂层中裂纹的形成，则电流以0.1A的步长增大，LED再运行24小时并用显微镜检查，直到能观察到裂纹形成的电流。由于LED电流与芯片温度有关，因此该方法可以显示如此制得的LED的耐温性和寿命。
对于实施例2的LED，发现没有形成裂纹的最高电流为1.8A。为了比较，发现具有苯基硅树脂作为涂层材料的参比LED具有1.5A的值，发现具有Durazane 1033(可从MerckKGaA获得的有机聚硅氮烷)的参比LED具有1.0A的值。
本结果清楚地表明，本申请的聚合物与目前使用的材料例如苯基硅树脂或有机聚硅氮烷相比在耐温性和/或寿命方面更好。

Claims (13)

1.一种方法，包括使有机硅烷、胺和有机硅氧烷反应而获得硅氮烷-硅氧烷共聚物的步骤，该有机硅烷包含两个卤素端基，而该有机硅氧烷包含两个卤素端基或两个羟基端基。
2.根据权利要求1所述的方法，其中该有机硅烷符合式(I)：
X1-SiR1R2-X2 (I)
其中，
X1和X2在每次出现时独立地从由Cl、Br、I构成的群组中选出；和
R1和R2在每次出现时独立地为H或碳基。
3.根据权利要求2所述的方法，其中R1和R2在每次出现时为H或独立地为具有至少1个且至多20个碳原子的烷基。
4.根据权利要求1～3中任一项或多项所述的方法，其中该有机硅氧烷符合式(II)：
X3-[SiR3R4-O-]a-SiR3R4-X4 (II)
其中，
X3和X4是相同的并且在每次出现时独立地从由OH、Cl、Br、I构成的群组中选出；
R3和R4在每次出现时独立地为H或碳基；并且
a是至少为4且至多为10,000的整数。
5.根据权利要求4所述的方法，其中R3和R4在每次出现时独立地为具有至少1个且至多40个碳原子的烷基。
6.根据权利要求4或权利要求5的方法，其中R3和R4是甲基。
7.根据权利要求4～6中任一项或多项所述的方法，其中a是至少为4且至多为500的整数。
8.根据前述权利要求中任一项或多项所述的方法，其中该胺符合式(III)：
NH2R5 (III)
其中R5在每次出现时独立地为H或碳基。
9.根据前述权利要求中任一项或多项所述的方法，其中该胺是氨。
10.根据前述权利要求中任一项或多项所述的方法，所述方法还包括以下步骤：提供包含如此获得的硅氮烷-硅氧烷共聚物的组合物，随后将所述组合物沉积在基底上。
11.根据权利要求10所述的方法，其中该电子器件是LED芯片，并且该硅氮烷-硅氧烷共聚物直接沉积在该LED芯片上。
12.根据权利要求10或权利要求11所述的方法，其中所述组合物还包含发光材料。
13.根据权利要求12所述的方法，其中该发光材料是磷光体。
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