CN108300472B - 一种白光led用黄光荧光粉及其制备方法 - Google Patents
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Abstract
本发明公开了一种白光LED用黄光荧光粉及其制备方法，化学式为Ba3(CexRe1‑x)4O9。本发明采用固相烧结法制备Ba3Re4O9:Ce黄色荧光粉，整个制备过程工艺简化，生产周期短，生产效率高，黄色荧光粉的荧光发射波长覆盖475 nm‑750 nm，具有高的发光效率，且中心发射波长在580‑600 nm左右，相比于Ce:YAG、Ce:TAG和Ce:GAG（中心发射波长约分别为534 nm、552 nm和564 nm），Ba3Re4O9:Ce荧光粉可以更有效地增强提高相应的红光波段显色指数（R9），利于实现暖白光LED照明。
Description
技术领域
本发明涉及一种发光材料及其制备方法，涉及一种白光LED用黄光荧光粉及其制备方法。
背景技术
当今，伴随着生态环境的恶化和能源消耗的加剧，人们越来越注重能源的合理利用和环保节能产品的研发。在照明领域，白光LED照明由于具有耗电量低、使用寿命长、体积小、高亮度、低热量和绿色环保等优势，已成为新一代照明方式的首选，在家用装修、汽车照明和商业显示灯众多领域得到了广泛应用。目前商业化的白光LED的实现方案一般有一下两种：1、靠红、绿和蓝三种LED做混合形成白光。这种方法虽然可以，但一般需要分别设计各个LED的电路，设计复杂，成本高。2、利用单一蓝光或紫外光LED，结合不同荧光粉配比，实现白光输出。此类方法不仅可以有效降低设计成本，而且通过调整荧光粉特性可以实现不同的白光应用需求。基于荧光粉的白光LED照明，荧光粉的特性直接关系到相应白光的色温、显色指数等特性。日亚化学US599892专利基于Ce:Y3Al5O12（YAG）黄色石榴石荧光粉所实现的白光LED照明是当前商业化白光LED的主流设计方案。然而，由于这些荧光粉中缺少红光波段的发射，故实现的白光LED色温偏高，不利于实现暖白光LED照明（色温<4000 K），需要结合部分红光荧光粉来改善其色温和提高相应的红光波段显色指数（R9），进而增加了设计难度和成本消耗。与之相比，Ce:Tb3Al5O12（TAG）（欧司朗US6669866专利）和Ce:Gd3Al5O12（GAG）黄色荧光粉主发射峰向长波段红移，可以更好地改善R9显色指数，然而，低的荧光猝灭温度限制了其在白光LED领域的应用。因此，发展覆盖可见光红光波段，性能更加优异的黄光荧光粉是白光LED照明发展（尤其是暖白光照明领域）的迫切需求。
发明内容
针对现有技术的不足，本发明提供一种白光LED用黄色荧光粉，该荧光粉发射波长覆盖475 nm-750 nm，具有高的发光效率，且中心发射波长在580-600 nm左右，可以更有效地增强提高相应的红光波段显色指数（R9），利于实现暖白光LED照明。
本发明还提供了该荧光粉的制备方法，该方法工艺简单、生产周期短，便于工业化生产。
本发明具体技术方案如下：
本发明提供了一种白光LED用黄色荧光粉，该荧光粉的化学式为Ba3(CexRe1-x)4O9，也可写为Ba3Re4O9:Ce。其中Re为Lu和Y中的至少一种，x = 0-0.1，即x=0-10 at. %。
优选的，x=0.002-0.1（即0.2-10at. %），更优选的，x=0.002-0.008（即x=0.2-0.8at. %），更更优选的，x=0.002-0.006（即x=0.2-0.6at. %）。
进一步的，所述荧光粉的平均粒径为0.5-15μm。
进一步的，所述荧光粉的有效激发波长为375-480 nm，有效发射波长为475 nm-750 nm。
本发明还提供了上述白光LED用黄色荧光粉（Ba3Re4O9:Ce）的制备方法，该方法包括以下步骤：按照Ba:Ce:Re=3:4x:4-4x的摩尔比称取Ba源、Ce源和Re源，依次通过混合、压块、第一次烧结、研磨、压块、第二次烧结、研磨的步骤，得到Ba3Re4O9:Ce黄色荧光粉。
进一步的，该方法具体包括以下步骤：
（1）按照Ba:Ce:Re=3:4x:4-4x的摩尔比称取Ba源、Ce源和Re源，将Ba源、Ce源和Re源混合均匀，干燥、研磨，得混合粉体；
（2）将步骤（1）的混合粉体压块，在空气气氛下升至1000 -1500℃进行第一次烧结，烧结后降至室温、研磨，得初烧粉体；
（3）将初烧粉体进行压块，在还原气氛下升至1300-1900℃进行第二次烧结，烧结后降至室温、研磨，得到白光LED用黄色荧光粉。
进一步的，步骤（1）中，所述Ba源为BaO（氧化钡）、Ba(NO3)2（硝酸钡）、BaCl2（氯化钡）、Ba(OH)2（氢氧化钡）、BaCO3（碳酸钡）、BaC2O4（草酸钡）和Ba(CH2COOH)2 （醋酸钡）等中的至少一种，优选为BaCO3。
进一步的，步骤（1）中，所述Ce源为CeO2（氧化铈）、Ce(NO3)3（硝酸铈）、CeCl3（氯化铈）、Ce2(C2O4)3（草酸铈）和Ce(CH2COOH)3 （醋酸铈）等中的至少一种，优选为CeO2。
进一步的，步骤（1）中，所述Re源为Re的氧化物、硝酸盐、氯化盐、草酸盐和醋酸盐等中的至少一种，优选为Re的氧化物。
进一步的，步骤（1）中，混合粉体经研磨后平均粒径为0.5 -5 μm，混合粉体的粒径分布均匀。
进一步的，步骤（1）中，将Ba源、Ce源和Re源利用湿混（以酒精等有机溶剂或水）或者球磨干混的方式进行混合。Ba源、Ce源和Re源的纯度大于99.9%。
进一步的，步骤（2）中，烧结温度优选为1000℃-1400℃。烧结时间一般为0.5 -20h，优选为3 h -10 h。
进一步的，步骤（2）中，按照2-5℃/min的升温速度升至烧结温度。
进一步的，步骤（2）中，将混合粉体压制成块，以增加粉体的致密度。压制形状不限（可为圆柱状和方块状等）。压块的压强为30 MPa-60 MPa。
进一步的，步骤（2）中，烧结后，研磨至平均粒径为0.5-15μm。
进一步的，步骤（3）中，烧结的温度优选为1400-1700℃。烧结的时间一般为1-20h，优选为2-10 h。
进一步的，步骤（3）中，按照2-5℃/min的升温速度升至烧结温度。
进一步的，步骤（3）中，所述还原气氛为热碳覆盖、H2、CO、H2/N2、H2/Ar、CO/N2和CO/Ar中的至少一种。
进一步的，步骤（3）中，将混合粉体压制成块，以增加粉体的致密度。压制形状不限（可为圆柱状和方块状等）。压块的压强为30 MPa-60 MPa。
进一步的，步骤（3）中，烧结后，研磨至平均粒径为0.5-15μm。
本发明具有以下优势：
1、本发明中Ba3Re4O9:Ce黄色荧光粉的Ba3Re4O9基质为一致熔融化合物，熔点高达2000 ℃，属于三方晶系146号R3空间群，物理化学性质稳定。Ba3Re4O9:Ce荧光发射波长覆盖475 nm-750 nm，具有高的发光效率，且中心发射波长在580-600 nm左右。相比于Ce:YAG、Ce:TAG和Ce:GAG（中心发射波长约分别为534 nm、552 nm和564 nm），Ba3(CexRe1-x)4O9荧光粉可以更有效地增强提高相应的红光波段显色指数（R9），利于实现暖白光LED照明。
2、本发明采用固相烧结法制备Ba3Re4O9:Ce黄色荧光粉，整个制备过程工艺简化，生产周期短，生产效率高，利于实现材料器件一体化和集成化设计，具有产业化和批量生产的潜力。此外通过调整Ba3Re4O9:Ce中Re含量中Y与Lu元素的含量，可以有效实现发射峰位的调制，结合商业化的390-450 nm蓝光LED芯片及相应绿色荧光粉，可以实现不同色温要求的白光照明要求。
附图说明
图1、实施例1所得Ba3Y4O9:Ce黄色荧光粉的X射线粉末衍射数据。
图2、实施例1所得Ba3Lu4O9:Ce黄色荧光粉的X射线粉末衍射数据。
图3、在发射波长为600 nm时，实施例3所得Ba3Y4O9:Ce黄色荧光粉的激发光谱。
图4、在激发波长为410 nm时，实施例3所得Ba3Y4O9:Ce黄色荧光粉的发射光谱。
图5、在发射波长为584 nm时，实施例4所得Ba3Lu4O9:Ce黄色荧光粉的激发光谱。
图6、在激发波长为410 nm时，实施例4所得Ba3Lu4O9:Ce黄色荧光粉的发射光谱。
图7、在发射波长为584 nm时，实施例5所得Ba3Lu4O9:Ce黄色荧光粉的激发光谱。
图8、在激发波长为410 nm时，实施例5所得Ba3Lu4O9:Ce黄色荧光粉的发射光谱。
图9、在发射波长为600 nm时，实施例6所得Ba3Y4O9:Ce黄色荧光粉的激发光谱。
图10、在激发波长为410 nm时，实施例6所得Ba3Y4O9:Ce黄色荧光粉的发射光谱。
图11、在发射波长为584 nm时，对比例1、对比例2和对比例3所得Ba3Lu4O9:Ce黄色荧光粉的激发光谱。
图12、在激发波长为410 nm时，对比例1、对比例2和对比例3所得Ba3Lu4O9:Ce黄色荧光粉的发射光谱。
图13、在发射波长为560 nm时，对比例4所得Ba3Sc4O9:Ce荧光粉的激发光谱。
图14、在激发波长为435 nm时，对比例4所得Ba3Sc4O9:Ce荧光粉的发射光谱。
具体实施方式
本发明黄光荧光粉的化学表达式为Ba3(CexRe1-x)4O9，Re为 Lu和Y中的至少一种，x=0-0.1。该荧光粉采用固相烧结法制备，具体可以采用以下步骤：
1) 根据荧光粉的化学表达式，按照Ba:Ce:Re=3:4x:4-4x的摩尔比选取Ba源、Ce源和Re源作为原料，所有原料纯度大于99.9%，利用湿混或者球磨干混的方法混合，并进行烘干及研磨后，得到粒径均匀分布的混合粉体。
2) 将混合好的混合粉体进行压块，增加粉料致密度，压制形状不限（可为圆柱状和方块状等）。将压块放入刚玉坩埚（或铂金坩埚等）中，首先在1000 ℃-1500 ℃的空气中进行第一次烧结（也可称为初烧），烧结时间为0.5 h -20 h，烧结后降至室温，进行研磨，得到初烧粉体；
3) 然后，将初烧粉体进行再次压块，将压块放入刚玉坩埚（或铂金坩埚等）后，在还原气氛中1300 ℃-1900 ℃进行第二次烧结（也可称为二烧），烧结时间为1 h -20 h。对烧结后的块体进行研磨，即得最终的Ba3(CexRe1-x)4O9黄色荧光粉。
下面列举本发明的几个具体实施例，以便本领域技术人员能更好的理解本发明。
实施例1
一种Ba3Y4O9:Ce（x=0.2 at. %）黄色荧光粉的制备方法，具体如下：
以Ba(NO3)2、Y(NO3)3和Ce(NO3)3作为初始原料，按照Ba:Ce:Y的摩尔比为3:0.008:3.992进行配料，将各原料球磨5 h，得到平均粒径为0.5 -5 μm的混合粉体；
把混合粉体在40 MPa下压制成块，放入铂金坩埚中，在1100℃的空气中烧结10 h，降至室温，进行研磨，得到平均粒径为0.5-15μm的初烧粉体；
将初烧粉体再在40 MPa下压制成块，放入铂金坩埚中，在CO/Ar（体积比为5:95）还原气氛中1600℃烧结6 h，降至室温，进行研磨，得到最终的Ba3Y4O9:Ce黄色荧光粉，平均粒径为0.5-15μm。所得荧光粉的XRD图如图1所示，从图中可以看出，所得荧光粉的X射线粉末衍射数据与标准衍射卡片具有很好的一致性，说明所得荧光粉具有Ba3Y4O9相的晶体结构。
实施例2
一种Ba3Lu4O9:Ce（x=0.2 at. %）黄色荧光粉的制备方法，具体如下：
以BaCl2、LuCl3和CeCl3作为初始原料，按照Ba:Ce:Lu的摩尔比为3:0.008:3.992进行配料，将各原料利用酒精溶液湿混1 h，在室温下利用通风橱干燥后，研磨得到平均粒径为0.5 -5 μm的混合粉体；
把混合粉体在40 MPa下压制成块，放入刚玉坩埚中，在1400℃的空气中烧结5 h，降至室温，进行研磨，得到平均粒径为0.5-15μm的初烧粉体；
将初烧粉体再在40 MPa下压制成块，放入刚玉坩埚中，在CO/Ar（体积比为5:95）还原气氛中1550℃烧结4 h，降至室温，进行研磨，得到最终的Ba3Lu4O9:Ce黄色荧光粉，平均粒径为0.5-15μm。所得荧光粉的XRD图如图2所示，从图中可以看出，所得荧光粉的X射线粉末衍射数据与标准衍射卡片具有很好的一致性，说明所得荧光粉具有Ba3Lu4O9的晶体结构。
实施例3
一种Ba3Y4O9:Ce（x=0.2 at. %、0.5at. %和0.8 at. %）黄色荧光粉的制备方法，具体如下：
以BaCO3、Y2O3和CeO2作为初始原料，按照Ba:Ce:Y的摩尔比为3:0.008:3.992、3:0.02:3.98、3:0.032:3.968分别进行配料，将各原料利用酒精溶液湿混1 h，在室温下利用通风橱干燥后，研磨得到平均粒径为0.5 -5 μm的混合粉体；
把混合粉体在40 MPa下压制成块，放入刚玉坩埚中，在1350℃的空气中烧结5 h，降至室温，进行研磨，得到平均粒径为0.5-15μm的初烧粉体；
将初烧粉体再在40 MPa下压制成块，放入刚玉坩埚中，在H2/N2（体积比为5:95）还原气氛中1600 ℃烧结4 h，降至室温，进行研磨，得到三种铈掺加量不同的黄色荧光粉，分别为Ba3(Ce0.002Y1-0.002)4O9（x=0.2 at. %）、Ba3(Ce0.005Y1-0.005)4O9（x=0.5at. %）、Ba3(Ce0.008Y1-0.008)4O9（x=0.8at. %）。
图3和图4为所得Ba3Y4O9:Ce（x=0.2 at. %、0.5at. %和0.8 at. %）三种黄色荧光粉的激发光谱和发射光谱，从图中可以看出，所得三种荧光粉的激发特征峰和发射特征峰很一致，说明本发明方法的可重复性，其中最佳激发波长为~410 nm左右，覆盖375-480 nm，最佳发射波长为~600 nm左右，覆盖475 nm-750 nm。此外，伴随着铈浓度的增加，荧光粉的发光效率呈现先增加后降低的趋势。
实施例4
一种Ba3Lu4O9:Ce（x=0.2 at. %、0.5at. %和0.8 at. %）黄色荧光粉的制备方法，具体如下：
以BaCO3、Lu2O3和CeO2作为初始原料，按照Ba:Ce:Lu的摩尔比为3:0.008:3.992、3:0.02:3.98、3:0.032:3.968分别进行配料，将各原料利用酒精溶液湿混1 h，在室温下利用通风橱干燥后，研磨得到平均粒径为0.5 -5 μm的混合粉体；
把混合粉体在40 MPa下压制成块，放入刚玉坩埚中，在1350℃的空气中烧结5 h，降至室温，进行研磨，得到平均粒径为0.5-15μm的初烧粉体；
将初烧粉体再在40 MPa下压制成块，放入刚玉坩埚中，在H2/N2（体积比为5:95）还原气氛中1600 ℃烧结4 h，降至室温，进行研磨，得到三种铈掺加量不同的黄色荧光粉，分别为Ba3(Ce0.002Lu1-0.002)4O9（x=0.2 at. %）、Ba3(Ce0.005Lu1-0.005)4O9（x=0.5at. %）、Ba3(Ce0.008Lu1-0.008)4O9（x=0.8at. %）。
图5和图6为所得Ba3Lu4O9:Ce（x=0.2 at. %、0.5at. %和0.8 at. %）三种黄色荧光粉的激发光谱和发射光谱，从图中可以看出，所得三种荧光粉的激发特征峰和发射特征峰也很一致，可重复性强，其中最佳激发波长为~410 nm左右，覆盖375-480 nm，最佳发射波长为~584 nm左右，覆盖475 nm-750nm。此外，伴随着浓度的增加，其发光效率呈现先增加后降低的趋势。
实施例5
一种Ba3Lu4O9:Ce（x=0.6 at. %）黄色荧光粉的制备方法，具体如下：
以BaCl2、LuCl3和CeCl3作为初始原料，按照Ba:Ce:Lu的摩尔比为3:0.024:3.976进行配料，将各原料利用酒精溶液湿混1 h，在室温下利用通风橱干燥后，研磨得到平均粒径为0.5 -5 μm的混合粉体；
把混合粉体在60 MPa下压制成块，放入刚玉坩埚中，在1200℃的空气中烧结4 h，降至室温，进行研磨，得到平均粒径为0.5-15μm的初烧粉体；
将初烧粉体再在60 MPa下压制成块，放入刚玉坩埚中，在CO/Ar（体积比为5:95）还原气氛中1550℃烧结4 h，降至室温，进行研磨 ，得到最终的Ba3Lu4O9:Ce黄色荧光粉，平均粒径为0.5-15μm。如图7和图8所示，所得荧光粉的最佳激发波长为~410 nm左右，覆盖375-480 nm，最佳发射波长为~584 nm左右，覆盖475 nm-750nm，荧光强度为43900 counts。
实施例6
一种Ba3Y4O9:Ce（x=0.6 at. %）黄色荧光粉的制备方法，具体如下：
以BaCl2、YCl3和CeCl3作为初始原料，按照Ba:Ce:Y的摩尔比为3:0.024:3.976进行配料，将各原料利用酒精溶液湿混1 h，在室温下利用通风橱干燥后，研磨得到平均粒径为0.5 -5 μm的混合粉体；
把混合粉体在60 MPa下压制成块，放入刚玉坩埚中，在1000℃的空气中烧结8 h，降至室温，进行研磨，得到平均粒径为0.5-15μm的初烧粉体；
将初烧粉体再在60 MPa下压制成块，放入刚玉坩埚中，在CO/Ar（体积比为5:95）还原气氛中1400℃烧结10h，降至室温，进行研磨，得到最终的Ba3Y4O9:Ce黄色荧光粉，平均粒径为0.5-15μm。如图9和图10所示，所得荧光粉的最佳激发波长为~410 nm左右，覆盖375-480 nm，最佳发射波长为~600 nm左右，覆盖475 nm-750nm，荧光强度为65000 counts。
对比例1
按照实施例4的方法制备Ba3Lu4O9:Ce（x=0.5at. %），具体如下：
以BaCO3、Lu2O3和CeO2作为初始原料，按照Ba:Ce:Lu的摩尔比为3:0.02:3.98、进行配料，将各原料利用酒精溶液湿混1 h，在室温下利用通风橱干燥后，研磨得到平均粒径为0.5 -5 μm的混合粉体；
把混合粉体在40 MPa下压制成块，放入刚玉坩埚中，在1350℃的空气中烧结5 h，降至室温，进行研磨，得到平均粒径为0.5-15μm的初烧粉体；
将初烧粉体再在40 MPa下压制成块，放入刚玉坩埚中，在空气气氛中1600 ℃烧结4 h，降至室温，进行研磨，得到Ba3Lu4O9:Ce（x=0.5at. %）。
所得荧光粉的激发与发射光谱结果如图11和图12所示，其中最佳激发波长为~410nm左右，覆盖375-480 nm，最佳发射波长为~584 nm左右，覆盖475 nm-750 nm，其最佳发射波长处的荧光强度为10000 counts。
对比例2
按照实施例4的方法制备Ba3Lu4O9:Ce（x=0.5at. %），具体如下：
以BaCO3、Lu2O3和CeO2作为初始原料，按照Ba:Ce:Lu的摩尔比为3:0.02:3.98、进行配料，将各原料利用酒精溶液湿混1 h，在室温下利用通风橱干燥后，研磨得到平均粒径为0.5 -5 μm的混合粉体；
把混合粉体在40 MPa下压制成块，放入刚玉坩埚中，在900℃的空气中烧结5 h，降至室温，进行研磨，得到平均粒径为0.5-15μm的初烧粉体；
将初烧粉体再在40 MPa下压制成块，放入刚玉坩埚中，在H2/N2（体积比为5:95）还原气氛中2100 ℃烧结4 h，降至室温，进行研磨，得到Ba3Lu4O9:Ce（x=0.5at. %）。
所得荧光粉的激发与发射光谱结果如图11和图12所示，其中最佳激发波长为~410nm左右，覆盖375-480 nm，最佳发射波长为~584 nm左右，覆盖475 nm-750 nm，其最佳发射波长处的荧光强度为15000 counts。
对比例3
按照实施例4的方法制备Ba3Lu4O9:Ce（x=0.5at. %），具体如下：
以BaCO3、Lu2O3和CeO2作为初始原料，按照Ba:Ce:Lu的摩尔比为3:0.02:3.98、进行配料，将各原料利用酒精溶液湿混1 h，在室温下利用通风橱干燥后，研磨得到平均粒径为0.5 -5 μm的混合粉体；
把混合粉体在40 MPa下压制成块，放入刚玉坩埚中，在1600℃的空气中烧结9 h，降至室温，进行研磨，得到Ba3Lu4O9:Ce（x=0.5at. %）。
所得荧光粉的激发与发射光谱结果如图11和图12所示，其中最佳激发波长为~410nm左右，覆盖375 nm-500 nm，最佳发射波长为~560 nm左右，覆盖475 nm-750 nm，其最佳发射波长处的荧光强度为8000 counts。
对比例4
按照实施例3的方法制备Ba3Sc4O9:Ce（x=0.2at. %），具体如下：
以BaCO3、Sc2O3和CeO2作为初始原料，按照Ba:Ce:Sc的摩尔比为3:0.008:3.992进行配料，将各原料利用酒精溶液湿混1 h，在室温下利用通风橱干燥后，研磨得到平均粒径为0.5 -5 μm的混合粉体；
把混合粉体在40 MPa下压制成块，放入刚玉坩埚中，在1350℃的空气中烧结5 h，降至室温，进行研磨，得到平均粒径为0.5-15μm的初烧粉体；
将初烧粉体再在40 MPa下压制成块，放入刚玉坩埚中，在H2/N2（体积比为5:95）还原气氛中1600 ℃烧结4 h，降至室温，进行研磨，得到Ba3Sc4O9:Ce（x=0.2at. %）
所得荧光粉的激发与发射光谱结果如图13和图14所示，其中最佳激发波长为~435nm左右，覆盖375-480 nm，最佳发射波长为~560 nm左右，覆盖475 nm-750 nm。
以上实施例是对本发明具体实施方式的列举，当然本发明还可有其它多种实施例，在不背离本发明精神及其实质的情况下，熟悉本领域的技术人员可根据本发明作出各种相应的改变和变形，但这些相应的改变和变形都应属于本发明权利要求的保护范围。
Claims (12)
1.一种白光LED用黄色荧光粉，其特征是：该荧光粉的化学式为Ba3(CexRe1-x)4O9，其中Re为Y，x = 0.005-0.006。
2.一种白光LED用黄色荧光粉，其特征是：该荧光粉的化学式为Ba3(CexRe1-x)4O9，其中Re为Lu，x = 0.005-0.006。
3.根据权利要求1或2所述的白光LED用黄色荧光粉，其特征是：所述荧光粉的平均粒径为0.5-15μm。
4.根据权利要求1或2所述的白光LED用黄色荧光粉，其特征是：所述荧光粉的有效激发波长为375-480 nm，有效发射波长为475-750 nm。
5.一种权利要求1或2所述的白光LED用黄色荧光粉的制备方法，其特征是：按照Ba:Ce:Re=3:4x:4-4x的摩尔比称取Ba源、Ce源和Re源，依次通过混合、压块、第一次烧结、研磨、压块、第二次烧结、研磨的步骤，得到Ba3Re4O9:Ce黄色荧光粉。
6.根据权利要求5所述的制备方法，其特征是：具体包括以下步骤：
（1）按照Ba:Ce:Re=3:4x:4-4x的摩尔比称取Ba源、Ce源和Re源，将Ba源、Ce源和Re源混合均匀，干燥、研磨，得混合粉体；
（2）将步骤（1）的混合粉体压块，在空气气氛下升至1000 -1500℃进行第一次烧结，烧结后降至室温、研磨，得初烧粉体；
（3）将初烧粉体进行压块，在还原气氛下升至1300-1900℃进行第二次烧结，烧结后降至室温、研磨，得到白光LED用黄色荧光粉。
7.根据权利要求6所述的制备方法，其特征是：步骤（1）中，所述Ba源为氧化钡、硝酸钡、氯化钡、氢氧化钡、碳酸钡、草酸钡和醋酸钡中的至少一种；所述Ce源为氧化铈、硝酸铈、氯化铈、草酸铈和醋酸铈中的至少一种；所述Re源为Re的氧化物、硝酸盐、氯化盐、草酸盐和醋酸盐中的至少一种；步骤（3）中，所述还原气氛为热碳覆盖、H2、CO、H2/N2、H2/Ar、CO/N2和CO/Ar中的至少一种。
8.根据权利要求7所述的制备方法，其特征是：步骤（1）中，所述Ba源为碳酸钡；所述Ce源为氧化铈；所述Re源为Re的氧化物。
9.根据权利要求6所述的制备方法，其特征是：步骤（2）中，第一次烧结的温度为1000-1400℃；步骤（3）中，第二次烧结的温度为1400-1700℃。
10.根据权利要求6所述的制备方法，其特征是：步骤（1）中，混合粉体经研磨后平均粒径为0.5 -5 μm；步骤（2）和（3）中，烧结后，将压块研磨至平均粒径为0.5-15μm；步骤（2）和（3）中，压块的压强为30 MPa-60 MPa。
11.根据权利要求6所述制备方法，其特征是：步骤（2）中，第一次烧结的时间为0.5 -20h；步骤（3）中，第二次烧结的时间1-20 h。
12.根据权利要求11所述制备方法，其特征是：步骤（2）中，第一次烧结的时间为3 h -10 h；步骤（3）中，第二次烧结的时间为2-10 h。
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