CN108155387A - 一种弹性集流体及其制备方法、电池电极极片和柔性锂离子电池 - Google Patents

一种弹性集流体及其制备方法、电池电极极片和柔性锂离子电池 Download PDF

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Abstract

本发明提供了一种弹性集流体，包括弹性聚合物衬底以及设置于所述弹性聚合物衬底上的导电层，所述导电层具有褶皱结构，所述导电层的材料包括金属和/或碳材料，该弹性集流体具有高柔韧性与高循环稳定性，将该弹性集流体用于锂离子电池电极片的制备，能够有效避免因极片机械形变和活性物质内部膨胀造成的极片“掉粉”现象。本发明还提供了该弹性集流体的制备方法和采用该弹性集流体的电池电极极片和柔性锂离子电池。

Description

一种弹性集流体及其制备方法、电池电极极片和柔性锂离子 电池
技术领域
本发明涉及锂离子电池技术领域，特别是涉及一种弹性集流体及其制备方法、电池电极极片和柔性锂离子电池。
背景技术
随着柔性电子技术的发展，各种柔性电子产品已逐渐走进人们的生活，而开发与这些柔性电子产品相匹配的柔性能量存储设备也成为目前业界的研发热点。
在现有柔性锂离子电池研发中，实现极片的高柔韧性与机械性能，保证其在各种机械形变状态下都能正常工作，而不造成性能的大量损失是一技术难题。现有柔性锂离子电池体系中，柔性电极大多通过在具有一定柔韧性的金属集流体上进行活性物质膜层涂覆而构成，但这样的结构不能保证活性物质膜层与金属集流体间较好的结合性。为提高金属集流体与活性物质膜层界面的结合强度，业界有通过提高金属集流体表面粗糙度来改善，但集流体的高度柔韧性仍无法实现，当电池体系处于弯曲等状态下的特殊场景应用时，极片极易出现弯折区域活性物质膜层从集流体上脱落的现象。因此，要从根本上实现柔性电极的构筑，就对电荷集流体提出了更高的要求。
发明内容
鉴于此，本发明第一方面提供了一种弹性集流体，其具有高柔韧性与高循环稳定性，将该弹性集流体用于锂离子电池电极片的制备，能够有效避免因极片机械形变和活性物质内部膨胀造成的极片“掉粉”现象。
具体地，第一方面，本发明提供了一种弹性集流体，包括弹性聚合物衬底以及设置于所述弹性聚合物衬底上的导电层，所述导电层具有褶皱结构，所述导电层的材料包括金属和/或碳材料。
其中，所述褶皱结构为所述导电层相对所述弹性聚合物衬底发生弯曲变形而形成的连续结构，所述褶皱结构包括呈规则排列的弧形、蛇形、Y形、锯齿形结构或无规则结构。
所述弹性聚合物衬底由弹性模量为15000N/cm2-350000N/cm2，抗张强度为1500N/cm2-7000N/cm2，伸长率为20％-800％，熔点>200℃的聚合物制备而成。
本发明中，构成所述弹性聚合物衬底的聚合物选自如下物质中的一种或多种：
(a)具有烯烃基础结构的聚合物；
(b)具有脂环式结构的聚合物，且所述聚合物的主链具有环状烯烃结构单元或稠环结构单元；
(c)具有乙烯醇结构单元作为主成分的饱和乙烯醇(共)聚合物；
(d)环氧当量为500g/eq以下的苯氧基树脂或环氧树脂。
其中，所述具有烯烃基础结构的聚合物包括烯烃共聚物、烯烃嵌段共聚物、烯烃无规共聚物及其混合物。更具体地，所述具有烯烃基础结构的聚合物包括烯烃嵌段共聚物、烯烃无规共聚物、乙烯共聚物、丙烯共聚物、乙烯基烯烃嵌段共聚物、丙烯基烯烃嵌段共聚物、乙烯基烯烃无规共聚物、丙烯基烯烃无规共聚物、乙烯-丙烯无规共聚物、乙烯-丁烯烯烃嵌段共聚物、乙烯α-烯烃共聚物、乙烯α-烯烃无规共聚物、乙烯α-烯烃嵌段共聚物及其混合物。
所述环氧树脂包括胺当量为120g/eq以下的胺固化环氧树脂，其中，环氧树脂与胺的配合比以胺的活性氢数相对于环氧树脂的官能团数的比计为1.0以上。
所述弹性聚合物衬底的密度为1.2g/cm3-3g/cm3，厚度为10μm-150μm。
所述弹性聚合物衬底在10μm-150μm的厚度范围内以100％的比例拉伸后永久变形率小于等于10％。
本发明中，所述导电层的材料包括金属、碳材料或两者的复合物，所述金属包括镍、铜、铁、钛、铝中的一种或多种；所述碳材料包括石墨烯、导电碳、碳纳米管中的一种或多种。所述金属和碳材料为颗粒状、锥状、纤维状或空心管状。
所述导电层的电导率为20-200S/cm，电阻率为5-200Ω/cm，膜层厚度为5-30μm。
所述导电层采用液相法、气相法、热喷涂法、溅射法、激光脉冲沉积法、静电纺丝法、电化学沉积法和电子束蒸发法中的一种或几种方法制备于所述弹性聚合物衬底上。
本发明第一方面提供的弹性集流体，具有良好的抗拉伸性能，可以承受较大的拉压变形，满足柔性储能体系的特殊应用场景，导电层的褶皱结构能够提高活性物质膜层在弹性集流体上的附着力，以及提高二者的界面接触面积，有效解决极片“掉粉”问题，提高极片循环稳定性。
第二方面，本发明提供了一种弹性集流体的制备方法，包括以下步骤：
将弹性聚合物衬底从横向和纵向拉伸后固定于刚性基底上；
在拉伸后的弹性聚合物衬底表面沉积制备导电层，所述导电层的材料包括金属和/或碳材料；
将沉积有导电层的弹性聚合物衬底从所述刚性基底上剥离，释放拉力恢复至所述弹性聚合物衬底的原始大小，所述导电层在所述弹性聚合物衬底上形成褶皱结构，即得到弹性集流体，所述弹性集流体包括弹性聚合物衬底以及设置于所述弹性聚合物衬底上的导电层，所述导电层具有褶皱结构，所述导电层的材料包括金属和/或碳材料。
其中，具体地，将所述弹性聚合物衬底分别从横向和纵向拉伸至原始尺寸的120％-300％，再将其固定于刚性基底上。
所述导电层采用液相法、气相法、热喷涂法、溅射法、激光脉冲沉积法、静电纺丝法、电化学沉积法、电子束蒸发法中的一种或几种方法沉积制备于所述拉伸后的弹性聚合物衬底上。
本发明第二方面提供的弹性集流体的制备方法工艺简单，制备得到的弹性集流体适用于柔性电极的制备。
此外，本发明还提供了一种电池电极极片，所述电池电极极片包括本发明第一方面所述的弹性集流体。所述电池电极极片为柔性锂离子电池电极极片、锂硫电池电极极片或聚合物锂电池电极极片。本发明提供的电池电极极片，可满足柔性储能体系的特殊应用场景。
本发明还提供了一种柔性锂离子电池，所述柔性锂离子电池由柔性锂离子电池负极极片、柔性锂离子电池正极极片、隔膜、非水电解液和柔性外包组成，所述柔性锂离子电池负极极片和/或所述柔性锂离子电池正极极片包括本发明第一方面所述的弹性集流体。本发明提供的柔性锂离子电池，具有高柔韧性与高循环稳定性。
本发明的优点将会在下面的说明书中部分阐明，一部分根据说明书是显而易见的，或者可以通过本发明实施例的实施而获知。
附图说明
图1为本发明实施例1的弹性集流体的截面示意图；
图2为本发明实施例1的弹性集流体的制备过程示意图；
图3为本发明实施例1制备得到的柔性锂离子电池扣式电池的循环性能测试结果图。
具体实施方式
以下所述是本发明实施例的优选实施方式，应当指出，对于本技术领域的普通技术人员来说，在不脱离本发明实施例原理的前提下，还可以做出若干改进和润饰，这些改进和润饰也视为本发明实施例的保护范围。
本发明实施例提供了一种弹性集流体，包括弹性聚合物衬底以及设置于所述弹性聚合物衬底上的导电层，所述导电层具有褶皱结构，所述导电层的材料包括金属和/或碳材料。
本发明实施例提供的弹性集流体以弹性聚合物为衬底，并在其表面设置具有褶皱结构的导电层，其弹性聚合物衬底具有一定的抗拉伸性能，能够保证在一定程度的拉伸、弯曲、扭曲等机械形变下，导电网络连续、不断裂，负载活性物质膜层后可以承受较大的拉压变形，实现电极整体的柔韧性和机械强度，大大提高电极整体的伸长率，可满足柔性储能体系的特殊应用场景；而导电层表面的褶皱结构能够提高活性物质膜层在弹性集流体上的附着力，以及提高二者的界面接触面积，从而有效解决极片“掉粉”问题，提高极片循环稳定性；由于导电层具有褶皱结构，因此该弹性集流体还适用于高膨胀负极材料的电池应用，当活性物质膜层局部膨胀造成集流体横向纵向拉伸后，能保证导电层不断裂，活性物质不会失去与导电网络的有效电接触，且活性物质膜层重复膨胀收缩后极片不会变形。本发明实施例的弹性集流体可以有效解决现有柔性锂离子电池电极极片活性物质膜层与金属集流体界面结合强度小、极片柔韧性不好的问题。
本发明实施方式中，所述弹性聚合物衬底由弹性模量为15000N/cm2-350000N/cm2，进一步可选为20000N/cm2-350000N/cm2；抗张强度为1500N/cm2-7000N/cm2，进一步可选为5000N/cm2-7000N/cm2；伸长率为20％-800％，进一步可选为500％-800％；熔点>200℃的聚合物制备而成。
本发明一实施方式中，构成所述弹性聚合物衬底的聚合物为具有烯烃基础结构的聚合物；具体可选地，所述具有烯烃基础结构的聚合物包括烯烃共聚物、烯烃嵌段共聚物、烯烃无规共聚物及其混合物。更具体地，所述具有烯烃基础结构的聚合物包括烯烃嵌段共聚物、烯烃无规共聚物、乙烯共聚物、丙烯共聚物、乙烯基烯烃嵌段共聚物、丙烯基烯烃嵌段共聚物、乙烯基烯烃无规共聚物、丙烯基烯烃无规共聚物、乙烯-丙烯无规共聚物、乙烯-丁烯烯烃嵌段共聚物、乙烯α-烯烃共聚物、乙烯α-烯烃无规共聚物、乙烯α-烯烃嵌段共聚物及其混合物。
本发明另一实施方式中，构成所述弹性聚合物衬底的聚合物为具有脂环式结构的聚合物，且所述聚合物的主链具有环状烯烃结构单元或稠环结构单元。
本发明另一实施方式中，构成所述弹性聚合物衬底的聚合物为具有乙烯醇结构单元作为主成分的饱和乙烯醇(共)聚合物。
本发明另一实施方式中，构成所述弹性聚合物衬底的聚合物为环氧当量为500g/eq以下的苯氧基树脂或环氧树脂。在具体的一实施方式中，所述环氧树脂为胺当量为120g/eq以下的胺固化环氧树脂，其中，环氧树脂与胺的配合比以胺的活性氢数相对于环氧树脂的官能团数的比计为1.0以上。
本发明实施方式中，所述弹性聚合物衬底的密度为1.2g/cm3-3g/cm3，厚度为10μm-150μm。可选地，所述弹性聚合物衬底的厚度为10μm-50μm、60μm-100μm、120μm-150μm。适合的密度可使弹性层具有适合的孔隙率，防止孔隙率过高而出孔。适合的厚度可避免对电池的体积能量密度的直接影响。
本发明实施方式中，所述弹性聚合物衬底在10μm-150μm的厚度范围内以100％的比例拉伸后永久变形率小于等于10％。
本发明实施方式中，所述导电层为致密包覆层，完全包覆所述弹性聚合物衬底的表面，所述导电层的材料包括金属、碳材料或两者的复合物，所述金属包括镍、铜、铁、钛、铝中的一种或多种；所述碳材料包括石墨烯、导电碳、碳纳米管中的一种或多种。当本发明实施例的弹性集流体用于锂离子电池时，含有金属铝、铁、碳导电层的集流体可用于正极，含有铜、镍、钛、碳导电层的集流体可用于负极。
本发明实施方式中，形成所述导电层的金属和碳材料为颗粒状、锥状、纤维状或空心管状。
本发明实施方式中，所述导电层的电导率为20-200S/cm，电阻率为5-200Ω/cm，膜层厚度为5μm-30μm。进一步地，所述导电层的膜层厚度为10μm-25μm。适合的膜层厚度有利于保持集流体在高机械形变下的有效电子传导，并保证电极整体较长的循环寿命。
本发明实施方式中，所述导电层可采用液相法、气相法、热喷涂法、溅射法、激光脉冲沉积法、静电纺丝法、电化学沉积法和电子束蒸发法中的一种或几种方法制备于所述弹性聚合物衬底上。
褶皱结构是一种在自然界广泛存在的结构，包括皮肤表皮、山川、衣服等等。本发明中，所述褶皱结构为所述导电层相对所述弹性聚合物衬底发生弯曲变形而形成的连续结构，所述褶皱结构的具体形状由不同工艺过程决定，本发明实施方式中，可选地，所述褶皱结构包括呈规则排列的弧形、蛇形、Y形、锯齿形结构或无规则结构。当所述褶皱结构完全展开后，所述导电层的横向和纵向尺寸为所述弹性聚合物衬底原始横向和纵向尺寸的120％-300％，进一步可选地为120％-200％。
本发明实施例提供的弹性集流体，具有良好的抗拉伸性能，可以承受较大的拉压变形，满足柔性储能体系的特殊应用场景，导电层的褶皱结构能够提高活性物质膜层在弹性集流体上的附着力，以及提高二者的界面接触面积，有效解决极片“掉粉”问题，提高极片循环稳定性。针对锂离子电池高膨胀负极材料应用，当活性物质膜层发生局部膨胀时，电极整体可自由伸缩，膨胀产生的应力可从弹性集流体层释放出去，并在负极材料脱锂体积收缩后使极片回归原始大小，而不造成结构破坏及性能损失。因此本发明实施例的弹性集流体结构不但可以解决柔性储能体系中电极的柔韧性与机械强度问题，还能够保障柔性电极容量和循环寿命的良好发挥。
相应地，本发明实施例提供了一种弹性集流体的制备方法，包括以下步骤：
S10、将弹性聚合物衬底从横向和纵向拉伸后固定于刚性基底上；
S20、在拉伸后的弹性聚合物衬底表面沉积制备导电层，所述导电层的材料包括金属和/或碳材料；
S30、将沉积有导电层的弹性聚合物衬底从所述刚性基底上剥离，释放拉力恢复至所述弹性聚合物衬底的原始大小，所述导电层在所述弹性聚合物衬底上形成褶皱结构，即得到弹性集流体，所述弹性集流体包括弹性聚合物衬底以及设置于所述弹性聚合物衬底上的导电层，所述导电层具有褶皱结构，所述导电层的材料包括金属和/或碳材料。
步骤S10中，可选地，可将所述弹性聚合物衬底分别从横向和纵向拉伸至原始横向及纵向尺寸的120％-300％。进一步地，可拉伸至原始横向及纵向尺寸的120％-200％。本发明实施方式中，所述弹性聚合物衬底由弹性模量为15000N/cm2-350000N/cm2，进一步可选为20000N/cm2-350000N/cm2；抗张强度为1500N/cm2-7000N/cm2，进一步可选为5000N/cm2-7000N/cm2；伸长率为20％-800％，进一步可选为500％-800％；熔点>200℃的聚合物制备而成。
本发明一实施方式中，构成所述弹性聚合物衬底的聚合物为具有烯烃基础结构的聚合物；具体可选地，所述具有烯烃基础结构的聚合物包括烯烃共聚物、烯烃嵌段共聚物、烯烃无规共聚物及其混合物。更具体地，所述具有烯烃基础结构的聚合物包括烯烃嵌段共聚物、烯烃无规共聚物、乙烯共聚物、丙烯共聚物、乙烯基烯烃嵌段共聚物、丙烯基烯烃嵌段共聚物、乙烯基烯烃无规共聚物、丙烯基烯烃无规共聚物、乙烯-丙烯无规共聚物、乙烯-丁烯烯烃嵌段共聚物、乙烯α-烯烃共聚物、乙烯α-烯烃无规共聚物、乙烯α-烯烃嵌段共聚物及其混合物。
本发明另一实施方式中，构成所述弹性聚合物衬底的聚合物为具有脂环式结构的聚合物，且所述聚合物的主链具有环状烯烃结构单元或稠环结构单元。
本发明另一实施方式中，构成所述弹性聚合物衬底的聚合物为具有乙烯醇结构单元作为主成分的饱和乙烯醇(共)聚合物。
本发明另一实施方式中，构成所述弹性聚合物衬底的聚合物为环氧当量为500g/eq以下的苯氧基树脂或环氧树脂。在具体的一实施方式中，所述环氧树脂为胺当量为120g/eq以下的胺固化环氧树脂，其中，环氧树脂与胺的配合比以胺的活性氢数相对于环氧树脂的官能团数的比计为1.0以上。
本发明实施方式中，所述弹性聚合物衬底的密度为1.2g/cm3-3g/cm3，厚度为10μm-150μm。可选地，所述弹性聚合物衬底的厚度为10μm-50μm、60μm-100μm、120μm-150μm。
本发明实施方式中，所述弹性聚合物衬底在10μm-150μm的厚度范围内以100％的比例拉伸后永久变形率小于等于10％。
本发明实施方式中，所述刚性基底可以是不锈钢、玻璃等材质。
步骤S20中，可选地，所述导电层采用液相法、气相法、热喷涂法、溅射法、激光脉冲沉积法、静电纺丝法、电化学沉积法、电子束蒸发法中的一种或几种方法沉积制备于所述拉伸后的弹性聚合物衬底上。上述制备过程的具体参数可根据实际需要设定。导电层在弹性聚合物衬底上的原位沉积实现了两者之间较强的结合力，可保证弹性集流体具有较高的结构稳定性。本发明实施方式中，所述导电层的材料包括金属、碳材料或两者的复合物，所述金属包括镍、铜、铁、钛、铝中的一种或多种；所述碳材料包括石墨烯、导电碳、碳纳米管中的一种或多种。当本发明实施例的弹性集流体用于锂离子电池时，含有金属铝、铁、碳导电层的集流体可用于正极，含有铜、镍、钛、碳导电层的集流体可用于负极。
本发明实施方式中，形成所述导电层的金属和碳材料为颗粒状、锥状、纤维状或空心管状。
步骤S30中，所述导电层为致密包覆层，完全包覆所述弹性聚合物衬底的表面，所述褶皱结构的具体形式由不同工艺过程决定，本发明实施方式中，可选地，所述褶皱结构包括呈规则排列的蛇形、Y形、锯齿形结构或无规则结构。当所述褶皱结构完全展开后，所述导电层的横向和纵向尺寸为所述弹性聚合物衬底原始横向和纵向尺寸的120％-300％，进一步可选地为120％-200％。本发明实施方式中，所述导电层的电导率为20-200S/cm，电阻率为5-200Ω/cm，膜层厚度为5μm-30μm。进一步地，所述导电层的膜层厚度为10μm-25μm。
此外，本发明实施例还提供了一种电池电极极片，所述电池电极极片包括本发明上述的弹性集流体。具体地，所述电池电极极片可为柔性锂离子电池电极极片、锂硫电池电极极片或聚合物锂电池电极极片。所述电极极片可以是正极极片，也可以是负极极片。
本发明实施例还提供了一种柔性锂离子电池，所述柔性锂离子电池由柔性锂离子电池负极极片、柔性锂离子电池正极极片、隔膜、非水电解液和柔性外包组成，所述柔性锂离子电池负极极片和/或所述柔性锂离子电池正极极片包括本发明上述的弹性集流体。本发明实施例提供的柔性锂离子电池克服了现有传统的锂离子电池不能弯折的缺陷，具有柔性，能够配合穿戴式电子设备、便携式设备的各种ID造型，使产品的设计更加自由化，不会受到电池特性的限制。
下面以分多个实施例对本发明实施例进行进一步的说明。其中，本发明实施例不限定于以下的具体实施例。在不变主权利的范围内，可以适当的进行变更实施。
实施例1
一种弹性集流体的制备方法，包括以下步骤：
S110：将纯化处理过的聚酰亚胺薄膜衬底按30％的伸长率分别沿横向和纵向拉伸后固定在刚性基底上；
S120：将上述固定有聚酰亚胺薄膜的刚性基底置于真空室的基片架上中，将真空室中的气体抽出，当真空室内的真空度达到<10-7Torr时开始蒸镀，用功率为600w的电子束溅射金属铜，金属铜受热开始蒸发；用膜厚仪的晶振片检测溅射速率，当速率能稳定达到时，打开真空室挡板，以转速20转/分钟转动基片架，蒸镀30分钟，然后经冷却还原即在聚酰亚胺薄膜衬底上形成一层连续而光亮的金属铜导电层；
S130：将表面形成有金属铜导电层的聚酰亚胺薄膜衬底从刚性基底上剥离，释放拉力恢复至聚酰亚胺薄膜衬底的原始大小，金属铜导电层在聚酰亚胺薄膜衬底上形成致密褶皱，即得到弹性集流体。
如图1所示，为本发明实施例1制备的弹性集流体的截面示意图，图2为本发明实施例1的弹性集流体的制备过程示意图，图中10为聚酰亚胺薄膜衬底，20为金属铜导电层，30为刚性基底，所述金属铜导电层20具有褶皱结构，所述褶皱结构完全展开后，所述金属铜导电层20的横向和纵向尺寸为聚酰亚胺薄膜衬底10原始横向和纵向尺寸的130％。
柔性锂离子电池电极极片的制备
将硅负极材料(粒径100nm)与导电炭黑、聚偏二氟乙烯以85∶10∶5在N-甲基吡咯烷酮中混合后，均匀涂覆于本发明实施例1制备的弹性集流体上，120℃真空烘干，辊压、裁切至所需尺寸，得到柔性锂离子电池负极极片；
将正极活性物质LiCoO2与导电炭黑、聚偏二氟乙烯以90∶3∶7在N-甲基吡咯烷酮中混合后，均匀涂覆于本发明实施例1制备的弹性集流体上，120℃真空烘干，辊压、裁切至所需尺寸，得到柔性锂离子电池正极极片。
柔性锂离子电池扣式电池的制备
取上述制得的柔性锂离子电池负极极片，在手套箱高纯氩气的环境中，以金属锂片为对电极组装成扣式电池。其中，隔膜为Celgard2400，电解液为1.3MLiPF6的EC、PC和DEC(体积比为3:1:6)溶液。
柔性锂离子电池全电池的制备
取上述制得的柔性锂离子电池负极极片和柔性锂离子电池正极极片，以及Celgard2400隔膜，通过叠片压合的方式将正极极片、隔膜和负极极片叠成三明治结构，滴加电解液，采用PDMS封装成柔性锂离子电池，电解液为1.3M LiPF6的EC、PC和DEC(体积比为3:1:6)溶液。
实施例2
一种弹性集流体的制备方法，包括以下步骤：
S210：将纯化处理过的聚二甲基硅氧烷(PDMS)衬底按200％的伸长率分别沿横向纵向拉伸后固定在刚性基底上；
S220：随后将固定于刚性基底上的PDMS衬底进行沉铜处理15分钟，沉铜液pH为11-13，温度为25℃-45℃；水洗后进行沉镍处理3.5分钟，沉镍液pH为4.5-6.3，温度为65℃-78℃；水洗后再进行电镀镍处理11分钟，处理条件为：不锈钢作阳极，弹性聚合物作阴极，并通以直流电或脉冲电，金属镍电镀液pH为3.3-5.1，温度为35℃-52℃，形成金属镍铜导电层；
S230：将表面形成有金属镍铜导电层的PDMS衬底从刚性基底上剥离，金属镍铜导电层在PDMS衬底上形成致密褶皱，得到弹性集流体。
实施例3
一种弹性集流体的制备方法，包括以下步骤：
S310：将厚度为25μm的聚碳酸酯二醇弹性薄膜按60％的伸长率分别沿横向纵向拉伸后固定于钢板上；
S320：采用铝铁的液态合金进行聚碳酸酯二醇弹性衬底上导电层的沉积，其中铝的质量百分比为80％；将固定有弹性衬底的钢板置于悬涂机吸盘上固定，先以转速500rpm悬涂液态合金10s，再以转速2500rpm悬涂液态合金30s；待合金固化后，形成金属铝铁导电层；
S330：将表面形成有金属铝铁导电层的聚碳酸酯二醇弹性衬底从钢板上剥离，金属铝铁导电层在聚碳酸酯二醇弹性衬底上形成致密褶皱，得到弹性集流体。
实施例4
一种弹性集流体的制备方法，包括以下步骤：
S410：将聚乙烯醇溶解于去离子水制成浓度为2g/L的胶液，并将胶液旋涂于不锈钢片上，室温下固化，控制弹性膜层厚度为10-50μm，随后将固化的聚乙烯醇薄膜按120％的比例拉伸后固定于不锈钢片上；
S420：将拉伸后的聚乙烯醇弹性衬底进行沉铜处理60分钟，沉铜液pH为11-13，温度为25℃-45℃，得到金属铜导电层；
S430：将表面形成有金属铜导电层的聚乙烯醇弹性衬底从不锈钢片上剥离，金属铜导电层在聚乙烯醇弹性衬底上形成致密褶皱，得到弹性集流体。
效果实施例
为对本发明实施例技术方案带来的有益效果进行有力支持，特提供以下性能测试：
针对本发明实施例1-4制备所得弹性集流体进行室温下表面导电层的电导率测试，测试结果如表1所示：
表1
序号 导电层材料 电导率(S/cm)
实施例1 铜 101
实施例2 镍铜 84
实施例3 铝铁 55
实施例4 铜 98
从表1结果可知，本发明实施例制备得到的弹性集流体对应于其导电层所用导电材料都表现出了接近于理论值的电导率，说明了本发明实施例的弹性集流体及其制备方法在实际应用中的可实现性。
对本发明实施例1制备得到的柔性锂离子电池扣式电池进行循环性能测试。测试条件为：在电流密度0.2C下充电放电循环100周。测试结果如图3所示，经过100圈充放电循环后，弹性电极仍保持着85％以上的初始容量。由此可见，在锂离子电池体系中，本发明实施例的弹性集流体针对硅负极材料这种高膨胀材料，循环性能具有突出优越性。
需要说明的是，根据上述说明书的揭示和和阐述，本发明所属领域的技术人员还可以对上述实施方式进行变更和修改。因此，本发明并不局限于上面揭示和描述的具体实施方式，对本发明的一些等同修改和变更也应当在本发明的权利要求的保护范围之内。此外，尽管本说明书中使用了一些特定的术语，但这些术语只是为了方便说明，并不对本发明构成任何限制。

Claims (17)

1.一种弹性集流体，其特征在于，包括弹性聚合物衬底以及设置于所述弹性聚合物衬底上的导电层，所述导电层具有褶皱结构，所述导电层的材料包括金属和/或碳材料。
2.如权利要求1所述的弹性集流体，其特征在于，所述褶皱结构为所述导电层相对所述弹性聚合物衬底发生弯曲变形而形成的连续结构，所述褶皱结构包括呈规则排列的弧形、蛇形、Y形、锯齿形结构或无规则结构。
3.如权利要求1所述的弹性集流体，其特征在于，所述弹性聚合物衬底由弹性模量为15000N/cm2-350000N/cm2，抗张强度为1500N/cm2-7000N/cm2，伸长率为20％-800％，熔点>200℃的聚合物制备而成。
4.如权利要求1或3所述的弹性集流体，其特征在于，构成所述弹性聚合物衬底的聚合物选自如下物质中的一种或多种：
(a)具有烯烃基础结构的聚合物；
(b)具有脂环式结构的聚合物，且所述聚合物的主链具有环状烯烃结构单元或稠环结构单元；
(c)具有乙烯醇结构单元作为主成分的饱和乙烯醇(共)聚合物；
(d)环氧当量为500g/eq以下的苯氧基树脂或环氧树脂。
5.如权利要求4所述的弹性集流体，其特征在于，所述具有烯烃基础结构的聚合物包括烯烃共聚物、烯烃嵌段共聚物、烯烃无规共聚物及其混合物。
6.如权利要求4所述的弹性集流体，其特征在于，所述环氧树脂包括胺当量为120g/eq以下的胺固化环氧树脂，其中，环氧树脂与胺的配合比以胺的活性氢数相对于环氧树脂的官能团数的比计为1.0以上。
7.如权利要求1所述的弹性集流体，其特征在于，所述弹性聚合物衬底的密度为1.2g/cm3-3g/cm3，厚度为10μm-150μm。
8.如权利要求1所述的弹性集流体，其特征在于，所述弹性聚合物衬底在10μm-150μm的厚度范围内以100％的比例拉伸后永久变形率小于等于10％。
9.如权利要求1所述的弹性集流体，其特征在于，所述金属包括镍、铜、铁、钛、铝中的一种或多种；所述碳材料包括石墨烯、导电碳、碳纳米管中的一种或多种。
10.如权利要求1所述的弹性集流体，其特征在于，所述金属和所述碳材料为颗粒状、锥状、纤维状或空心管状。
11.如权利要求1所述的弹性集流体，其特征在于，所述导电层的电导率为20S/cm-200S/cm，电阻率为5-200Ω/cm，膜层厚度为5μm-30μm。
12.如权利要求1所述的弹性集流体，其特征在于，所述导电层采用液相法、气相法、热喷涂法、溅射法、激光脉冲沉积法、静电纺丝法、电化学沉积法和电子束蒸发法中的一种或几种方法制备于所述弹性聚合物衬底上。
13.一种弹性集流体的制备方法，其特征在于，包括以下步骤：
将弹性聚合物衬底从横向和纵向拉伸后固定于刚性基底上；
在拉伸后的弹性聚合物衬底表面沉积制备导电层，所述导电层的材料包括金属和/或碳材料；
将沉积有导电层的弹性聚合物衬底从所述刚性基底上剥离，释放拉力恢复至所述弹性聚合物衬底的原始大小，所述导电层在所述弹性聚合物衬底上形成褶皱结构，即得到弹性集流体，所述弹性集流体包括弹性聚合物衬底以及设置于所述弹性聚合物衬底上的导电层，所述导电层具有褶皱结构，所述导电层的材料包括金属和/或碳材料。
14.如权利要求13所述的弹性集流体的制备方法，其特征在于，将所述弹性聚合物衬底分别从横向和纵向拉伸至原始尺寸的120％-300％。
15.如权利要求13所述的弹性集流体的制备方法，其特征在于，所述导电层采用液相法、气相法、热喷涂法、溅射法、激光脉冲沉积法、静电纺丝法、电化学沉积法、电子束蒸发法中的一种或几种方法沉积制备于所述拉伸后的弹性聚合物衬底上。
16.一种电池电极极片，其特征在于，所述电池电极极片包括如权利要求1-12任一项所述的弹性集流体，所述电池电极极片包括柔性锂离子电池电极极片、锂硫电池电极极片或聚合物锂电池电极极片。
17.一种柔性锂离子电池，其特征在于，所述柔性锂离子电池由柔性锂离子电池负极极片、柔性锂离子电池正极极片、隔膜、非水电解液和柔性外包组成，所述柔性锂离子电池负极极片和/或所述柔性锂离子电池正极极片包括如权利要求1-12任一项所述的弹性集流体。
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