CN107771163A - 热脱硝用设备和方法、该设备的应用及该方法获得的产品 - Google Patents

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Abstract

本发明涉及一种用于将硝酸铀酰水合物热脱硝成三氧化铀UO3的设备(1)。所述设备(1)包括燃烧器(114)和反应室(110)，所述反应室配置成对硝酸铀酰水合物进行热脱硝并形成颗粒形式的三氧化铀UO3。所述设备还包括：分离室(120)，适合于从所述反应室(110)中进行的热脱硝得到的气体中分离出UO3颗粒；和至少一个过滤器(130)，配置用于净化所述气体。所述分离室(120)是反应室(110)直接通向的沉降室。所述过滤器(130)能够在大于或等于350℃的温度下进行分离。本发明还涉及这种设备的应用、热脱硝方法，以及通过这种方法获得的UO3颗粒。

Description

热脱硝用设备和方法、该设备的应用及该方法获得的产品
技术领域
本发明涉及一种对硝酸铀酰水合物进行热脱硝以获得三氧化铀的设备，这种二氧化铀具有颗粒形式。
本发明还涉及这种设备在对硝酸铀酰水合物进行热脱硝，特别是对硝酸铀酰六水合物进行热脱硝中的应用。
本发明最后涉及一种用于将硝酸铀酰水合物热脱硝成三氧化铀的方法，以及通过这种热脱硝方法直接获得的三氧化铀，这种二氧化铀具有颗粒形式。
背景技术
通过对硝酸铀酰六水合物UO2(NO3)2·6H2O进行热脱硝来获得三氧化铀UO3是众所周知的并且根据以下反应进行：
UO2(NO3)2,6H2O→UO3+2NO2+1/2O2+6H2O。
然后，能够将获得的三氧化铀UO3还原成二氧化铀UO2。通过与氢氟酸反应，然后能够将这种二氧化铀UO2转化成在各种核工业方法中起主要作用的四氟化铀UF4。
如文件WO 84/02124 A1(在下文中被称为[1])所教导的，从UO2到UF4的氟化反应的收率直接与二氧化铀UO2的反应性相关，并且因此与上游的通过热脱硝获得的三氧化铀UO3的反应性相关。文件[1]指出：三氧化铀UO3的这种反应性直接与其比表面积相关，根据BET法测量的其比表面积应具有至少等于15m2/g的值。
文件US5628048(在下文中被称为[2])证实：如果三氧化铀UO3具有12m2/g～15m2/g的BET比表面积，则它被认为是反应性非常高。更具体地说，文件[2]中描述的从硝酸铀酰溶液中获得具有这种比表面积的三氧化铀的方法在于：在被称为接触区的反应室的区域中，沿接触区中的给定轴线喷射成细小液滴的硝酸铀酰溶液与接触区中引入的气态流体之间进行热机械接触，该气态流体处于足够高的温度并且具有足够高的机械能，以在接触区中对硝酸铀酰进行脱水和煅烧。
文件[2]还描述了一种适于实施上述方法的对硝酸铀酰进行热脱硝的设备。
附图1中示意性示出的并且结合硝酸铀酰六水合物的热脱硝进行描述的这种设备包括：
燃烧器4；
反应室1，设置在所述燃烧器4出口处并且包括硝酸铀酰六水合物的入口，并且配置成对硝酸铀酰六水合物进行热脱硝并且形成颗粒形式的三氧化铀UO3；
分离室8，适合于从在所述反应室1中进行的热脱硝的气体中分离出一部分UO3颗粒；以及
过滤器12，配置成从所述气体中分离出另一部分UO3颗粒并且因此净化所述气体。
在文件[2]中，反应室1由圆筒形壳体界定，圆筒形壳体在每个端部处延伸成圆锥形，从而减小反应室1的入口2部分和出口3部分。入口2与通过管道5供给有空气，并通过管道6供给有燃料气体的燃烧器4连接。管道7能够使反应室1供给有硝酸铀酰六水合物。反应室1的出口3通过导管9连接到由旋风分离器组成的分离室8。
在反应室1中形成的UO3颗粒中，平均粒径为至少15μm的UO3颗粒通过与旋风分离器8的底部出口连接的导管10进行回收。平均粒径较低的其他颗粒(被称为细小颗粒)通过旋风分离器8顶部的排气口进行输送，并且通过导管11输送到过滤器12(袋式过滤器)。细小颗粒通过导管13进行回收。无尘气体通过位于过滤器12的出口处的风扇而被导管14抽吸。
然而，如文件[2]中描述的设备的实施具有许多缺点。
在这些缺点中，一些缺点直接与收集反应室1中形成的UO3颗粒的方法相关。
首先，不仅通过单个导管进行收集UO3颗粒，而且通过两个导管(这里是导管10和13)进行收集UO3颗粒。
另一方面，由于通过这种方法获得的UO3颗粒具有不超过5μm的平均粒径，所以通过旋风分离器8获得的分离收率(separation yield)低，一般约为30％，大部分UO3颗粒通过袋式过滤器12进行收集并且收集在导管13处。因此，如文件[2]中描述的设备的实施导致了袋式过滤器12的永久过载。此外，应注意的是，即使在袋式过滤器12配备有连续的清淤装置的情况下，也会发生过载。袋式过滤器12的这种过载产生压头损失(head loss)，而压头损失在处理核材料的设备的情况下可能是有害的。实际上，适用于核材料处理领域的安全规则强制规定：这种设备相对于周围的大气保持减压，以便特别是在所述设备的一件器材上的泄漏的假设中构成动态遏制屏障(dynamic containment barrier)。因此，在袋式过滤器12上保持低压头损失的困难能够对相应设备的整体按压控制产生反响。
此外，构成袋式过滤器12的袋子的材料从200℃左右的使用温度开始降解。如果脱硝反应温度设定为350℃～500℃，则必须通过互补的新鲜空气循环设备来冷却导管11中循环的气态流体，其流速一般为约300kg/h。待处理的气体总流速在设备的出口处增大(在导管14的出口处形成约460kg/h～500kg/h的流速)由于设备的工件尺寸增大及其带来的能量消耗增加而对热脱硝方法的整体成本有负面影响。
进一步地，观察到：UO3颗粒根据它们的收集位置而具有明显不同的形态特征。
因此，在与旋风分离器8连接的导管10处收集的UO3颗粒具有20～25m2/g的BET比表面积。因此，这些UO3颗粒具有对于UO3颗粒随后转化成二氧化铀UO2并然后转化成四氟化铀UF4而言非常好的反应性。
在与袋式过滤器12连接的导管13处收集的UO3颗粒具有低于12m2/g的BET比表面积。因此，与在导管13处收集的UO3颗粒相比，在导管13处收集的UO3颗粒具有对于转化成UO2并然后转变成UF4而言更小的反应性。
为以高收率获得形态特征与UO3颗粒随后转化成UO2并且然后转化成UF4所需的反应性相配的UO3颗粒所迄今假定的方案在于：操作文件[2]中描述的设备的管道10和13中分别收集的UO3颗粒的混合物。因此，获得了平均BET比表面积一般为12m2/g～15m2/g的UO3颗粒的混合物。
其他缺点与文件[2]中描述的设备的反应室1的配置相关。实际上，在反应室1的接触区中通过热脱硝形成的UO3颗粒被投射到该室1的圆锥形下壁上，并且引起侵蚀，并且因此随着时间的流逝而磨损。进一步地，该反应室1的下端的圆锥形几何形状促进了UO3颗粒的积聚并且因此填塞了出口3，从而需要洗涤操作，导致设备在这些操作期间不可用。
因此，本发明的目的是克服现有技术的缺点；并且提供一种用于将硝酸铀酰水合物热脱硝成三氧化铀的设备，该设备能够以良好的收率获得三氧化铀颗粒，该三氧化铀颗粒具有比在分离室或旋风分离器8的出口处设置的导管10处收集的三氧化铀颗粒的混合物的形态特征更高的形态特征，另一方面，具有比文件[2]中描述的设备的过滤器12的出口处设置的导管13处收集的颗粒的混合物的形态特征更高的形态特征。
作为补充，这种设备还应能够解决在文件[2]中描述的设备的实施期间能够观察到的一个或多个问题，特别是与以下相关的问题：
由于袋式过滤器12的过载而观察到的压头损失；
反应室1的下壁的磨损；甚至
反应室1的出口3的填塞。
特别通过避免用于冷却一些气态流体的补充装置的实施，根据本发明的设备应进一步具有相对于文件[2]中描述的设备简化的配置。
发明内容
先前提出的目的以及其他目的通过以下方式实现：首先是，一种将化学式为UO2(NO3)2·xH2O(2≤x≤6)的硝酸铀酰水合物热脱硝成三氧化铀UO3的设备，包括：
燃烧器；
反应室，设置在所述燃烧器的出口处并且包括硝酸铀酰水合物的入口，所述反应室和所述燃烧器配置成对所述硝酸铀酰水合物进行热脱硝并且形成具有颗粒形式的三氧化铀UO3；
分离室，适合于从来自所述反应室中进行的热脱硝的气体中分离出一部分UO3颗粒；以及
至少一个过滤器，配置成从所述气体中分离出另一部分UO3颗粒并且因此净化所述气体。
根据本发明，所述设备的分离室是所述反应室直接通向的沉降室，并且所述过滤器能够在高于350℃的温度下进行分离。
根据本领域技术人员的理解，在上文和本文件的其余部分中应理解的是：“沉降室”是引入不混溶的混合物(诸如在载气中含有的固体颗粒)的具有限定的尺寸和体积并且利用重力作用来分离不同相(即从载气中分离颗粒)的封闭空间。在这种沉降室中，在重力作用下，大尺寸和中尺寸的颗粒向下沉降并且在沉降室的底部回收，较细小的颗粒和载气通过继续将它们投射到过滤器而保持在上部中。
沉降室作为分离室的存在能够使通过对硝酸铀酰水合物进行热硝酸来在反应室中形成的UO3颗粒特别有效地从反应气体中分离。实际上，大部分UO3颗粒在沉降室的出口处被收集，通常收率为至少65％，该收率比文件[2]中描述的设备的旋风分离器8获得的收率(30％)高得多。因此，避免了过滤器的过载，从而能够克服与文件[2]中描述的袋式过滤器的过载所产生的压头损失相关的所有缺点。
此外，借助于能够在高于350℃的温度下进行分离的一个或多个过滤器，不需要提供互补的新鲜空气循环装置。与文件[2]中描述的设备不同，因此增大设备的尺寸和由此产生的能耗并不是必需的。因此，相对于文件[2]中描述的设备，根据本发明的设备是简化的配置。
上文和本文件的其余部分中的术语“直接通向”应被理解为：反应室的出口在没有将它们相互连接的任何导管或管道的情况下与分离室直接流体连通。以这种方式，反应室的出口能被认为被包含在分离室中。
本发明人还观察到：出人意料地且令人惊讶地，在沉降室出口处收集的UO3颗粒具有的形态特征比通过文件[2]中描述的设备收集的UO3颗粒的混合物的形态特征更高。
具体而言，且如下文实验部分所示，这些颗粒能够具有以下特征：
BET比表面积高于或等于17m2/g；
水的重量百分数低于或等于0.4％wt；以及
硝酸根离子NO3 -的重量百分数低于或等于0.8％wt。
因此，在所述沉降室出口处收集的UO3颗粒具有完全适合于UO3颗粒随后转化成二氧化铀UO2并且然后转化成四氟化铀UF4的反应性。
实际上，在高于或等于350℃且通常为350℃～500℃的温度下进行的过滤能够限制所形成的UO3颗粒的再水合，并且因此显著提高其比表面积。
分离室的上部能够包括配备有过滤器的至少一个气体出口，以在气体与颗粒分离之后排出气体。
分离室能够包括朝向过滤器的至少一个气体出口。
所述设备能够进一步包括气体偏转机构，用于在所述分离室的沉降位置处使离开所述反应室的嘴部的气体偏转进入所述分离室，所述沉降位置的竖直距离低于所述气体出口的竖直距离。
这种偏转机构能够优化分离室的分离收率。实际上，由于气体和颗粒通过偏转机构而被偏转到竖直距离低于过滤器的竖直距离的偏转位置，所以只有由热气体驱动的最细小的颗粒有可能到达过滤器并且不会从气体中分离出。
竖直距离的这种差异能够提供通过沉降而从气体中分离出颗粒的粒径阈值，剩余的颗粒通过在位于气体出口处的过滤器上清淤而被回收。以这种方式，因此能够优化沉降室出口处的UO3颗粒的回收率并且限制过滤器的堵塞风险。
上文和本文件的其余部分中使用的方向术语，诸如“竖直距离”、“高度”、“下端”当然是针对正在相对于重力操作或即将相对于重力操作的设备。因此，竖直距离对应于沿重力方向相对于地面的距离，高度是沿相同重力方向的尺寸，并且下端是离地面最近的端部。
在本文件中，关于本发明，术语“分离室”和“沉降室”依次用来表示根据本发明的设备的分离室并且因此在不改变其含义的情况下是可互换的。
所述沉降位置的竖直距离能够比所述气体出口的竖直距离低出高度h，所述分离室具有高度H。
h与H(记为h/H)的比率能够为0.1～0.5。
有利地，h/H为0.2～0.3，且优选为0.23～0.27。
以这种比率h/H，从所述气体中分离出UO3颗粒的分离收率是最佳的。实际上，对于低于0.1或甚至0.2的比率h/H，一部分UO3颗粒能够在过滤器中直接通过。结果，分离收率降低，并且过滤器的堵塞风险大大增加。对于高于0.5或甚至0.3的比率h/H，分离室的壁上的热应力变得明显，由此能够对其造成损害。
所述气体偏转机构能够由所述分离室中的反应室的部分外壳提供，所述分离室中的反应室的嘴部界定所述沉降位置。
具有这种偏转机构的根据本发明的设备特别紧凑，同时保持其分离室的高分离收率。
所述气体偏转机构能够包括偏转壁，用于使所述反应室的嘴部与所述气体出口分隔开，所述偏转壁的下端界定所述沉降位置。
包括这种偏转机构的根据本发明的设备特别有利于在不改变分离收率的情况下维护分离室。实际上，分离室没有其接近受到分离室的存在所限制的区域。
所述分离室的侧壁能够仅具有与竖直方向成小于60°，优选小于45°的角度的壁部分。
因此，使UO3颗粒沉降到分离室的侧壁上的风险是有限的。这些UO3颗粒在分离室中的滞留时间因此减少，相应地降低了所述颗粒的再水合风险。
过滤器有利地由允许在温度高于或等于300℃的环境中过滤的材料制成。过滤器因此能够是包括诸如金属丝网或甚至陶瓷或烧结金属型过滤器之类的材料的过滤器。
过滤器能够有利地是烧结金属型过滤器。
因此，通过如上所述的过滤器的实施，更加有效地克服文件[2]中描述的设备的袋式过滤器12的耐热性问题。
所述燃烧器和所述反应室能够配置成在所述反应室的出口处提供1m/s～2m/s且有利地为1.4m/s～1.7m/s的气体速率。
因此，优化了沉降室出口处的UO3颗粒的回收率，同时限制了过滤器的堵塞风险。
所述设备能够包括至少两个平行的烧结金属型过滤器，所述设备优选包括四个平行的烧结金属型过滤器。
使用多个烧结金属型过滤器能够减小每个过滤器的尺寸和重量。因此有利于设备的维护操作。
其次，本发明涉及设备在对化学式为UO2(NO3)2·xH2O(2≤x≤6)的硝酸铀酰水合物进行热脱硝中的应用。
其应用作为本发明的主题的设备是如上限定的设备，其中，这个设备的有利特征能够单独或组合使用。
这种设备的应用得益于上述优点。
在有利的替代方式中，所述硝酸铀酰水合物能够是化学式UO2(NO3)2·6H2O的硝酸铀酰六水合物。
第三，本发明涉及一种对化学式为UO2(NO3)2·xH2O(2≤x≤6)的硝酸铀酰水合物进行热脱硝的方法。
根据本发明，所述方法包括：
通过燃烧器在反应室中对硝酸铀酰进行热脱硝的步骤，所述反应室设置在所述燃烧器的出口处，由此获得与气体混合的UO3颗粒；
从在所述反应室直接通向的沉降室中制成的气体中分离出一部分这些UO3颗粒的步骤；
过滤步骤，用于从所述气体中分离出另一部分UO3颗粒并且因此净化所述气体，该步骤在高于或等于350℃的温度下进行；以及
回收UO3颗粒的步骤。
通过根据本发明的方法，且如前所述，通过热脱硝分离在反应室中形成的UO3颗粒是特别有效的。
此外，还要指出的是，由这些步骤组成的这种方法仅能够使得UO3颗粒具有完全适合于UO3颗粒随后转化成二氧化铀UO2并且然后转化成四氟化铀UF4的特性。
这个方法还能够克服与文件[2]中描述的袋式过滤器12的过载所产生的压头损失相关的所有缺点。
另一方面，本发明人观察到：出人意料地且令人惊讶地，在沉降室出口处收集的UO3颗粒具有的形态特征比通过文件[2]中描述的方法收集的UO3颗粒的形态特征高得多。
这种方法特别适合于通过根据本发明的设备进行实施。
从所述气体中分离出一部分UO3颗粒的步骤能够包括以下子步骤：
使来自热处理步骤的颗粒和气体偏转到沉降位置，所述沉降位置具有与在所述过滤步骤期间使用的过滤器的气体出口相比更低的竖直距离，
使在所述沉降室中收集的一部分UO3颗粒沉降。
这种颗粒偏转到沉降位置能够使得沉降步骤的分离收率得以优化。
在所述分离步骤期间，以1m/s～2m/s且有利地为1.4m/s～1.7m/s的气体速率能够将来自热脱硝的气体引入到所述分离室中。
第四，本发明涉及UO3颗粒。
根据本发明，这些颗粒通过如上所述的方法直接获得，这个方法的有利特征能够单独或组合使用，所述UO3颗粒具有以下特征：
BET比表面积高于或等于17m2/g；
水的重量百分数低于或等于0.4％wt；以及
硝酸根离子NO3 -的重量百分数低于或等于0.8％wt。
这种UO3颗粒具有完全适合于UO3颗粒随后转化成二氧化铀UO2并且然后转化成四氟化铀UF4的反应性。
在本发明的替代方式中，所述UO3颗粒的BET比表面积为17m2/g～21.5m2/g，有利地为17.5m2/g～21m2/g，且优选为18m2/g～20m2/g。
附图说明
参考下面的附图，通过阅读纯粹指示性而绝非限制性目的给出的示例性实施方式的描述，将更好地理解本发明。
图1示意性地示出了通过文件[2]教导的硝酸铀酰的热脱硝来实施用于获得三氧化铀UO3的方法所描述的设备。
图2示出了沿图3的轴线A-A的沿横截面视图的根据本发明对硝酸铀酰水合物进行热脱硝的设备。
图3示出了根据本发明的设备的俯视图，其中，安装了设备的四个过滤器中的单个过滤器，并且检修孔未被关闭。
图4a和图4b示意性地示出了用于根据本发明的设备的反应室和分离室的布置的两种替代方式。
不同附图的相同、相似或等同的部件具有相同的附图标记，以便于从一张附图转换到另一张附图。
附图中所示的不同部件不一定以统一的比例绘制，以使附图更具可读性。
不同的可能性(替代方式和实施方式)应被理解为不是彼此排斥并且能够彼此组合。
具体实施方式
图2示出了根据本发明的用于将化学式为UO2(NO3)2·xH2O(2≤x≤6)的硝酸铀酰水合物热脱硝成三氧化铀UO3的设备1。
这种设备1包括：
燃烧器114；
反应室110，设置在所述燃烧器114的出口处并且包括硝酸铀酰水合物的入口，所述反应室110和所述燃烧器配置成对所述硝酸铀酰水合物进行热脱硝并且形成具有颗粒形式的三氧化铀UO3；
分离室120，适合于从来自所述反应室110中进行的热脱硝的气体中分离出一部分UO3颗粒，所述分离室120是沉降室；以及
四个过滤器130，如图3所示，配置成从所述气体中分离出另一部分UO3颗粒并且因此净化所述气体，这些过滤器130均连接到所述分离室120的气体出口131。
燃烧器114和反应室110与文件[2]中描述的燃烧器4和反应室1一致，区别在于反应室110直接通向分离室120。因此，对于本发明的设备1，没有将反应室110连接到分离室120的导管9。进一步地，反应室110没有延伸到减小出口部分的圆锥部中的端部。
因此，关于反应室110和燃烧器114的操作原理和结构特征以及反应室110的出口部分的操作原理和结构特征，参照文件[2]的描述。
燃烧器114包括：
导管117，用于供给硝酸铀酰水合物，所述导管117连接到反应室110的入口，
燃料气体供给116，以及
空气供给115。
燃烧器114的出口连接到反应室110。反应室110包括引入燃烧气体和硝酸铀酰水合物117的入口圆锥部、圆柱形壳体和出口113。
与文件[2]的反应室1不同，反应室110的出口113延伸具有直线部分(基本恒定截面)的圆柱形状。反应室110的出口113或嘴部直接通向分离室120。
反应室110部分容纳在分离室120中。以这种方式，反应室110在比过滤器130的气体出口131的竖直距离更低的竖直距离处通向分离室120。
燃烧器114和反应室110配置成在所述反应室110的出口处提供1m/s～2m/s且有利地为1.4m/s～1.7m/s的气体速率。
反应室110的嘴部113界定分离室120中的沉降位置121。因此，在热脱硝反应之后，当从反应室110排出气体和UO3颗粒时，它们被嘴部偏转到沉降位置121。因此，如图2所示，沉降位置121的竖直距离对应于反应室110的嘴部113的竖直距离。
分离室120中的反应室110的这部分外壳形成了用于使气体和UO3颗粒偏转到沉降位置121的偏转机构。
如图2和图3所示，分离室120具有圆形水平截面和三角形竖直截面。以这种方式，分离室120通常具有顶点朝下的圆锥形状。分离室120的侧壁122相对于竖直方向成0°～45°的角度。因此，分离室120的侧壁122仅具有与竖直方向成小于60°且更特别是小于45°的角度。
应注意的是，在嘴部113处的侧壁122具有相对于竖直方向成接近0°的角度。因此，消除了可能在分离室120的侧壁122上发生的颗粒的沉降。
如图2所示，分离室120的下部包括用于在从气体中分离出UO3颗粒后回收UO3颗粒的颗粒出口123。如图3所示，分离室120的上部包括四个气体出口131，每个气体出口均配备有过滤器130以在从气体中分离出颗粒之后排出气体。气体出口131分别界定气体出口的竖直距离。在本实施方式中，气体出口131界定与气体出口的竖直距离对应的相同的气体出口的竖直距离。在设置有气体出口的竖直距离不同的气体出口131的多个过滤器130的情况下，气体出口的竖直距离当然对应于气体出口的最小竖直距离。
气体出口131的竖直距离比反应室110的嘴部113的竖直距离高出高度h。
如图2所示，分离室120的上部也能够设置有检修孔140，以能够检查并维护分离室120。
分离室120具有高度H。分离室120的高度H被定义成与高度h相关联，高度h对应于沉降位置121与气体出口131的竖直距离之间的差为高度h。实际上，h与H(记录为h/H)的比率为0.1～0.5，有利地为0.2～0.3，且优选为0.23～0.27。
应注意的是，比率h/H优选被设定为0.25。
因此，典型地，分离室120能够具有3m～8m，有利地为4.5m～6.5m的最大横向尺寸。因此，同样地，分离室120的高度H能够为5m～12m，有利地为6m～9m。
如图2和图3中所示，过滤器130是烧结金属型过滤器，在图3中示出单个过滤器130，示出了没有过滤器130的情况下的三个气体出口131。这些过滤器能够从气体中分离出另一部分UO3颗粒，这些颗粒在进行沉降分离时未被分离出。由此，气体被净化。
在过滤器130处的这种分离期间，通过沉降未从气体中分离出的UO3颗粒积聚在过滤器130上。因此，在设备1中，提供连续的清淤设备(未示出)，用于收集这些UO3颗粒。在这个收集期间，UO3颗粒在重力作用下落入分离室120中，以在分离室120的颗粒出口123处被回收。
典型地，每个过滤器130能够具有0.7m～1.7m，有利地为1.0m～1.4m的直径。
要注意的是，如果在该实施方式中设备包括四个过滤器130，则也可以考虑设备包括不同数量的过滤器，而不脱离本发明的范围。因此，只要过滤器尺寸合适，该设备能够可选地仅配备有两个过滤器130，或者甚至单个过滤器或者甚至六个过滤器。当然，只要分离室120的上部上的过滤器分布适应于存在的过滤器的数量，如该实施方式中描述的过滤器130的布置就与这些替代方式完全相配。
作为反应室110部分位于分离室120中的这种布置的替代方式，图4a和4b示意性地示出了根据本发明的设备1的反应室110和分离室120之间的另外两种可能的布置。
根据图4a所示的第一替代方式的设备1与图2所示的设备的不同之处在于：反应室110未位于分离室120中，然而，反应室110的嘴部113在分离室120中，反应室110的嘴部113的竖直距离保持低于气体出口131的竖直距离。
根据本发明的第一替代方式，分离室120具有用于容纳反应室110的嘴部113的一部分上部，其相对于容纳过滤器130的其余上部部分较低。分离室120上部的一部分的这种降低形成了用于使气体和颗粒偏转到沉降位置121的偏转机构。
实际上，在该第一替代方式中，正是这种降低能够相对于气体出口131在分离室120中定位了反应室110的嘴部113，并且因此也定位了沉降位置121。
在图4b中描绘了根据第二替代方式的设备1。这种设备1与图3所示的设备1的不同之处在于：反应室110基本上以与气体出口131相同的竖直距离通向分离室120，并且设置有偏转壁124，用于从气体出口131的分离室120中的反应室110中分隔出嘴部113。偏转壁124的下端界定沉降位置121并且能够在反应室110的嘴部113的出口处使气体和微粒偏转到沉降位置121。
因此，根据本发明的第二替代方式，偏转壁124形成了用于使气体和颗粒偏转到沉降位置121的偏转机构。
根据本发明的设备1能被实施以进行对化学式为UO2(NO3)2·xH2O(2≤x≤6)的硝酸铀酰水合物进行热脱硝以获得UO3颗粒的方法。
这种方法包括：
通过燃烧器114在反应室110中对硝酸铀酰进行热脱硝的步骤，所述反应室110设置在所述燃烧器114的出口处，由此获得与气体混合的UO3颗粒；
从在所述反应室110直接通向的沉降室120中制成的气体中分离出这些UO3颗粒的步骤；
过滤步骤，用于从所述气体中分离出另一部分UO3颗粒并且因此净化所述气体，该步骤在高于或等于350℃的温度下进行；以及
回收UO3颗粒的步骤。
分离UO3颗粒的步骤包括以下子步骤：
使来自热处理步骤的颗粒和气体偏转到沉降位置121，所述沉降位置具有与在所述过滤步骤期间使用的过滤器130相比更低的竖直距离，
使在所述沉降室120中收集的一部分UO3颗粒沉降。
已经完成通过对硝酸铀酰六水合物UO2(NO3)2·6H2O进行热脱硝来得到三氧化铀UO3颗粒的两种合成法。
第一合成法(记为S1)在根据文件[2]的教导并在图1中示出的比较设备中完成。
第二合成法(记为S2)在根据本发明并在图2和图3中所示的设备中完成。
需要提醒的是，热脱硝反应和UO3颗粒形成发生于其中的燃烧器4和114以及反应室1和110各自的上部或反应区是相同的。
通过燃烧器4或114将反应气体和硝酸铀酰六水合物引入反应室1或110中的操作条件对于合成法S1和S2来说也是相同的：
管道7和导管117中的UO2(NO3)2·6H2O的引入流速：70kg/h，
管道6和供给116中的天然气的引入流速：5kg/h，以及
管道5和供给115中的空气的引入流速：150kg/h。
燃烧器4,114通过激发未在图1～图3中示出的火花塞来确保在过载的空气中的天然气燃烧。在燃烧器4,114中进行充分燃烧，注入的硝酸铀酰六水合物不与火焰接触。
由燃烧产生的温度为约1400℃的气体在燃烧器4,114中加速，以在反应室1,110的上圆锥部分或者热燃烧气体与以细滴形式喷撒的硝酸铀酰六水合物接触的反应区中达到约300m/s的速率。
在第一合成法S1结束时获得的UO3颗粒一方面被导管10收集，而另一方面被导管13收集。
在第二合成法S2结束时获得的UO3颗粒已被沉降室120的单个出口123收集。
已对这些不同的UO3颗粒进行分析，以一方面确定它们的BET比表面积以及它们的水的重量百分数，另一方面限定硝酸根离子NO3 -。
在第一合成法S1的范围内，已对由导管10和13(记为10+13)收集的UO3颗粒形成的混合物进行相同的分析。
下面的表1中报导了在多个测试中获得的比表面积以及水重量百分数和NO3 -重量百分数的数值间隔。在该表1中，还示出了UO3颗粒的收集收率。
表1
通过根据本发明的设备(合成法S2)中的热脱硝方法的实施所获得的UO3颗粒的BET比表面积因此比由导管10和13收集的UO3颗粒的混合物的BET比表面积更高。
此外，通过第二合成法S2获得的UO3颗粒具有由水和硝酸根离子产生的分别低于0.4％wt和0.7％wt的非常低的污染率。这些百分数进一步促进了关于UO3颗粒随后转化成UO2并然后转化成UF4的UO3颗粒的反应性。
进一步地，要注意的是，在第一合成法S1期间实施的现有技术的设备已要求通过确保空气流速为300kg/h的互补冷却装置来冷却通过导管11进行循环的流。净化后的气体依次通过确保抽吸流速为485kg/h的风扇而被抽吸到袋式过滤器12的出口处，因此有必要使用与合成法S2的配置相比更大尺寸的设备和更高的能耗。
在第二合成法S2期间所实施的根据本发明的设备中，净化后的气体通过确保抽吸流速为185kg/h的风扇而被抽吸到过滤器130的出口处，该抽吸流速低于前一抽吸流速并且没有补充冷却装置。
参考目录
[1] WO 84/02124 A1
[2] US 5 628 048

Claims (16)

1.一种用于将化学式为UO2(NO3)2·xH2O，2≤x≤6的硝酸铀酰水合物热脱硝成三氧化铀UO3的设备(1)，包括：
燃烧器(114)；
反应室(110)，设置在所述燃烧器(114)的出口处并且包括硝酸铀酰水合物的入口，所述反应室(110)和所述燃烧器配置成对所述硝酸铀酰水合物进行热脱硝并且形成具有颗粒形式的三氧化铀UO3；
分离室(120)，适合于从来自所述反应室中进行的热脱硝的气体中分离出一部分UO3颗粒；以及
至少一个过滤器(130)，配置成从所述气体中分离出另一部分UO3颗粒并且因此净化所述气体，
所述设备(1)的特征在于，所述分离室(120)是所述反应室(110)直接通向的沉降室，
并且，所述过滤器(130)能够在高于或等于350℃的温度下进行分离。
2.根据权利要求1所述的设备(1)，其中，所述分离室(120)包括朝向所述过滤器(130)的至少一个气体出口(131)；
并且，所述设备(1)进一步包括至少一个气体偏转机构，用于在所述分离室(120)的沉降位置(121)处使离开所述反应室(110)的嘴部(113)的气体和UO3颗粒偏转进入所述分离室(120)，所述沉降位置的竖直距离低于所述气体出口(131)的竖直距离。
3.根据权利要求2所述的设备(1)，其中，所述沉降位置(121)的竖直距离比所述气体出口(131)的竖直距离低出高度h，所述分离室(120)具有高度H；
并且，h与H的比率为0.1～0.5，有利地为0.2～0.3，且优选为0.23～0.27。
4.根据权利要求2或3所述的设备(1)，其中，所述气体偏转机构由所述分离室(120)中的反应室(110)的部分外壳提供，所述分离室(120)中的反应室(110)的嘴部(113)界定所述沉降位置(121)。
5.根据权利要求2或3所述的设备(1)，其中，所述气体偏转机构包括偏转壁(124)，用于从所述气体出口(131)的反应室(110)中分隔出所述嘴部(113)，所述偏转壁(124)的下端界定所述沉降位置(121)。
6.根据权利要求1～5中任一项所述的设备(1)，其中，所述分离室(120)的侧壁(122)仅具有与竖直方向成小于60°，优选小于45°的角度的壁部分。
7.根据权利要求1～6中任一项所述的设备(1)，其中，所述过滤器(130)是烧结金属型过滤器。
8.根据权利要求7所述的设备(1)，包括至少两个平行的烧结金属型过滤器(130)，所述设备优选包括四个平行的烧结金属型过滤器(130)。
9.根据权利要求1～8中任一项所述的设备(1)，其中，所述燃烧器(114)和所述反应室(110)配置成在所述反应室(110)的出口处提供1m/s～2m/s且有利地为1.4m/s～1.7m/s的气体速率。
10.根据权利要求1～9中任一项所述的设备(1)在对化学式为UO2(NO3)2·xH2O，2≤x≤6的硝酸铀酰水合物进行热脱硝中的应用。
11.根据权利要求10所述的应用，其中，所述硝酸铀酰水合物是化学式UO2(NO3)2·6H2O的硝酸铀酰六水合物。
12.一种对化学式为UO2(NO3)2·xH2O，2≤x≤6的硝酸铀酰水合物进行热脱硝的方法，其特征在于，所述方法包括：
通过燃烧器(114)在反应室(110)中对硝酸铀酰进行热脱硝的步骤，所述反应室(110)设置在所述燃烧器(114)的出口处，由此获得与气体混合的UO3颗粒；
从在所述反应室(110)直接通向的沉降室(120)中制成的气体中分离出一部分这些UO3颗粒的步骤；
过滤步骤，用于从所述气体中分离出另一部分UO3颗粒并且因此净化所述气体，该步骤在高于或等于350℃的温度下进行；以及
回收UO3颗粒的步骤。
13.根据权利要求12所述的方法，其中，从所述气体中分离出一部分UO3颗粒的步骤包括以下子步骤：
使来自热处理步骤的颗粒和气体偏转到沉降位置(121)，所述沉降位置具有与在所述过滤步骤期间使用的过滤器(130)的气体出口(131)相比更低的竖直距离，
使在所述沉降室(120)中收集的一部分UO3颗粒沉降。
14.根据权利要求12或13所述的方法，其中，在所述分离步骤期间，以1m/s～2m/s且有利地为1.4m/s～1.7m/s的气体速率将来自热脱硝的气体引入到所述分离室中。
15.根据权利要求12～14中任一项所述的方法直接获得的UO3颗粒，所述UO3颗粒具有以下特征：
BET比表面积高于或等于17m2/g；
水的重量百分数低于或等于0.4％wt；以及
硝酸根离子NO3 -的重量百分数低于或等于0.8％wt。
16.根据权利要求15所述的UO3颗粒，其中，所述BET比表面积为17m2/g～21.5m2/g，有利地为17.5m2/g～21m2/g，且优选为18m2/g～20m2/g。
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