FR3037331A1 - Installation, procede de denitration thermique, utilisation d'une telle installation et produit obtenu par un tel procede - Google Patents

Installation, procede de denitration thermique, utilisation d'une telle installation et produit obtenu par un tel procede Download PDF

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Abstract

L'invention concerne une installation (1) de dénitration thermique d'un nitrate d'uranyle hydraté en trioxyde d'uranium UO3. L'installation (1) comporte un brûleur (114) et une chambre de réaction (110) configurés pour réaliser une dénitration thermique du nitrate d'uranyle hydraté et former du trioxyde d'uranium UO3 se présentant sous la forme de particules. L'installation comporte en outre une chambre de séparation (120) adaptée pour séparer des particules d'UO3 des gaz issus de la dénitration thermique réalisée dans la chambre de réaction (110), et au moins un filtre (130) configuré pour épurer les gaz. La chambre de séparation (120) est une chambre de décantation dans laquelle débouche directement la chambre de réaction (110). Le filtre (130) est apte à réaliser la séparation à une température supérieure ou égale à 350 °C. L'invention concerne également une utilisation d'une telle installation, un procédé de dénitration thermique et des particules d'UO3 obtenues par un tel procédé.

Description

1 INSTALLATION, PROCÉDÉ DE DÉNITRATION THERMIQUE, UTILISATION D'UNE TELLE INSTALLATION ET PRODUIT OBTENU PAR UN TEL PROCÉDÉ DESCRIPTION DOMAINE TECHNIQUE La présente invention se rapporte à une installation de dénitration thermique d'un nitrate d'uranyle hydraté pour l'obtention de trioxyde d'uranium, ce dioxyde d'uranium se présentant sous la forme de particules. L'invention se rapporte également à une utilisation d'une telle installation pour réaliser une dénitration thermique d'un nitrate d'uranyle hydraté, en particulier la dénitration thermique du nitrate d'uranyle hexahydraté. La présente invention se rapporte enfin à un procédé de dénitration thermique d'un nitrate d'uranyle hydraté en trioxyde d'uranium, ainsi qu'au trioxyde d'uranium obtenu directement par ce procédé de dénitration thermique, ce dioxyde d'uranium se présentant sous la forme de particules. ÉTAT DE LA TECHNIQUE ANTÉRIEURE L'obtention de trioxyde d'uranium UO3 par dénitration thermique du nitrate d'uranyle hexahydraté UO2(NO3)2,6H20 est bien connue et s'effectue selon la réaction suivante : U 0 2(N 03)2, 61-120 UO3 + 2 NO2 + 1/2 02 + 6 H20 Le trioxyde d'uranium UO3 obtenu peut alors être réduit en dioxyde d'uranium UO2. Par réaction avec l'acide fluorhydrique, ce dioxyde d'uranium UO2 peut être ensuite transformé en tétrafluorure d'uranium UF4 qui joue un rôle majeur dans divers procédés de l'industrie nucléaire.
Comme enseigné par le document WO 84/02124 Al, ci-après référencé [1], le rendement de la réaction de fluoruration de UO2 en UF4 est directement lié à la réactivité du dioxyde d'uranium UO2 et, partant, à celle du trioxyde d'uranium UO3 obtenu en amont par dénitration thermique. Le document [1] précise que cette réactivité 3037331 2 du trioxyde d'uranium UO3 est directement corrélée à sa surface spécifique qui, mesurée selon la méthode BET, doit présenter une valeur au moins égale à 15 m2/g. Le document US 5,628,048, référencé [2], confirme qu'un trioxyde d'uranium UO3 est considéré comme très réactif s'il présente une surface spécifique BET 5 comprise entre 12 m2/g et 15 m2/g. Plus particulièrement, le procédé qui est décrit dans ce document [2] pour obtenir, à partir d'une solution de nitrate d'uranyle, un trioxyde d'uranium présentant une telle surface spécifique, consiste à réaliser, dans une zone d'une chambre de réaction dite zone de contact, un contact thermomécanique entre la solution de nitrate d'uranyle, pulvérisée en fines gouttelettes selon un axe donné dans la 10 zone de contact, et un fluide gazeux introduit dans la zone de contact, le fluide gazeux étant à une température suffisamment élevée et possédant une énergie mécanique suffisamment élevée pour réaliser, dans la zone de contact, la déshydratation et la calcination du nitrate d'uranyle. Le document [2] décrit, par ailleurs, une installation de dénitration 15 thermique du nitrate d'uranyle convenant pour la mise en oeuvre du procédé ci-dessus. Cette installation, représentée schématiquement sur la figure 1 annexée et décrite en relation avec la dénitration thermique du nitrate d'uranyle hexahydraté, comprend : un brûleur 4, 20 une chambre de réaction 1 disposée en sortie du brûleur 4 et comportant une entrée en nitrate d'uranyle hexahydraté et configurée pour réaliser une dénitration thermique du nitrate d'uranyle hexahydraté et former du trioxyde d'uranium UO3 se présentant sous la forme de particules, 25 une chambre de séparation 8 adaptée pour séparer une partie des particules d'UO3 des gaz issus de la dénitration thermique réalisée dans la chambre de réaction 1, et un filtre 12 configuré pour séparer l'autre partie des particules d'UO3 desdits gaz et ainsi épurer lesdits gaz.
3037331 3 Dans le document [2], la chambre de réaction 1 est délimitée par une enveloppe cylindrique prolongée à chaque extrémité par un cône réduisant les sections d'entrée 2 et de sortie 3 de la chambre de réaction 1. L'entrée 2 est reliée à un brûleur 4 alimenté en air par la canalisation 5 et en gaz combustible par la canalisation 6. Une 5 canalisation 7 permet d'alimenter la chambre de réaction 1 en nitrate d'uranyle hexahydraté. La sortie 3 de la chambre de réaction 1 est connectée, par l'intermédiaire d'une conduite 9, à la chambre de séparation 8 qui est constituée par un cyclone. Parmi les particules d'UO3 formées dans la chambre de réaction 1, celles qui présentent un diamètre moyen de particules d'au moins 15 um sont récupérées par la 10 conduite 10 connectée à la sortie basse du cyclone 8. Les autres particules, de diamètre moyen de particules inférieur, dites fines particules, sont véhiculées par les évents gazeux en haut du cyclone 8 et sont envoyées par l'intermédiaire de la conduite 11 vers le filtre 12 qui est un filtre à manches. Les fines particules sont récupérées par la conduite 13. Les gaz dépoussiérés sont aspirés, grâce à un ventilateur situé en sortie du filtre 12, par une 15 conduite 14. La mise en oeuvre d'une installation telle que celle décrite dans le document [2] présente toutefois un certain nombre d'inconvénients. Parmi ces inconvénients, certains sont directement liés aux modalités de collecte des particules d'UO3 formées dans la chambre de réaction 1.
20 En premier lieu, la collecte des particules d'UO3 s'effectue par le biais, non pas d'une seule conduite, mais de deux conduites, en l'espèce les conduites 10 et 13. Par ailleurs, comme les particules d'UO3 obtenues par ce procédé présentent un diamètre moyen de particules n'excédant pas 5 um, le rendement de séparation obtenu au moyen du cyclone 8 est faible, typiquement de l'ordre de 30 %, la 25 majeure partie des particules d'UO3 étant collectée par le filtre à manches 12 et recueillie au niveau de la conduite 13. En conséquence, la mise en oeuvre d'une installation telle que celle décrite dans le document [2] conduit à une surcharge permanente du filtre à manches 12. Il y a d'ailleurs lieu de noter que la surcharge survient, même dans le cas où le filtre à manches 12 est équipé d'un dispositif de décolmatage continu. Une telle surcharge du filtre à manches 12 engendre une perte de charge qui peut être 3037331 4 préjudiciable s'agissant d'une installation destinée à traiter des matières nucléaires. En effet, les règles de sûreté appliquées dans le domaine du traitement des matières nucléaires imposent qu'une telle installation soit maintenue en dépression par rapport à l'atmosphère environnante de manière à constituer une barrière de confinement 5 dynamique, notamment dans l'hypothèse d'une fuite sur un des équipements de ladite installation. Aussi, des difficultés de maintien d'une perte de charge faible sur le filtre à manches 12 peuvent se répercuter sur la maîtrise de la dépression globale de l'installation correspondante. De surcroît, le matériau constituant les manches du filtre à manches 12 10 se dégrade à partir de températures d'utilisation de l'ordre de 200 °C. Sachant que la température de réaction de dénitration s'établit entre 350 °C et 500 °C, il est donc impératif de refroidir le flux gazeux circulant dans la conduite 11 par un dispositif complémentaire de circulation d'air frais dont le débit est typiquement de l'ordre de 300 kg/h. L'accroissement du débit global de gaz à traiter en sortie d'installation, débit qui 15 s'établit autour de 460 kg/h à 500 kg/h en sortie de conduite 14, a une incidence négative sur le coût global du procédé de dénitration thermique, par l'augmentation de la taille des équipements et la consommation énergétique accrue qu'il impose. En outre, on observe qu'en fonction de leur lieu de collecte, les particules d'UO3 présentent des caractéristiques morphologiques bien distinctes.
20 Ainsi, les particules d'UO3 collectées au niveau de la conduite 10 reliée au cyclone 8 présentent une surface spécifique BET de l'ordre de 20 à 25 m2/g. Ces particules d'UO3 présentent donc une très bonne réactivité en vue de leur transformation ultérieure en dioxyde d'uranium UO2 puis en tétrafluorure d'uranium UF4. Les particules d'UO3 collectées au niveau de la conduite 13 reliée au 25 filtre à manches 12 présentent, quant à elles, une surface spécifique BET inférieure à 12 m2/g. Les particules d'UO3 collectées au niveau de la conduite 13 présentent donc une réactivité moins performante pour leur transformation en UO2 puis en UF4 que celles collectées au niveau de la conduite 13. La solution retenue à ce jour pour obtenir, avec un bon rendement, des 30 particules d'UO3 présentant des caractéristiques morphologies compatibles avec la 3037331 5 réactivité requise pour leur transformation ultérieure en UO2 puis en UF4, consiste à opérer le mélange des particules d'UO3 qui sont respectivement collectées au niveau des conduites 10 et 13 de l'installation décrite dans le document [2]. On obtient ainsi un mélange de particules d'UO3 présentant une surface spécifique BET moyenne, 5 typiquement comprise entre 12 m2/g et 15 m2/g. D'autres inconvénients sont liés à la configuration de la chambre de réaction 1 de l'installation décrite dans le document [2]. En effet, les particules d'UO3 formées par dénitration thermique dans la zone de contact de la chambre de réaction 1 se projettent sur la paroi inférieure conique de cette chambre 1 et provoquent une 10 érosion et donc une usure dans le temps de cette paroi inférieure. En outre, la géométrie conique de l'extrémité inférieure de cette chambre de réaction 1 favorise l'accumulation des particules d'UO3 et donc le bouchage de la sortie 3, nécessitant des opérations de nettoyage rendant l'installation indisponible durant ces opérations. Le but de l'invention est, par conséquent, de pallier les inconvénients de 15 l'installation de l'art antérieur et de proposer une installation de dénitration thermique d'un nitrate d'uranyle hydraté en trioxyde d'uranium qui permette d'obtenir, avec un haut rendement, des particules de trioxyde d'uranium présentant des caractéristiques morphologiques supérieures aux caractéristiques morphologiques présentées par le mélange des particules de trioxyde d'uranium collectées au niveau de la conduite 10 20 disposée à la sortie de la chambre de séparation ou cyclone 8, d'une part, et de celles collectées au niveau de la conduite 13 disposée à la sortie du filtre à manches 12 de l'installation décrite dans le document [2]. De manière complémentaire, cette installation doit également permettre de résoudre un ou plusieurs des problèmes que l'on peut observer lors de la 25 mise en oeuvre de l'installation décrite dans le document [2], en particulier ceux qui sont liés : à la perte de charge observée en raison de la surcharge du filtre à manches 12, à l'usure de la paroi inférieure de la chambre de réaction 1, ou 30 encore 3037331 6 - au bouchage de la sortie 3 de la chambre de réaction 1. L'installation selon l'invention doit, en outre, présenter une configuration simplifiée par rapport à celle de l'installation décrite dans le document [2], en évitant notamment la mise en oeuvre de dispositifs complémentaires visant à refroidir 5 certains des flux gazeux. EXPOSÉ DE L'INVENTION Les buts précédemment énoncés ainsi que d'autres sont atteints, en premier lieu, par une installation de dénitration thermique d'un nitrate d'uranyle hydraté, répondant à la formule UO2(NO3)2,xH20 avec 2x6, en trioxyde d'uranium UO3, cette 10 installation comportant : un brûleur, une chambre de réaction disposée en sortie du brûleur et comportant une entrée en nitrate d'uranyle hydraté, ladite chambre de réaction et le brûleur étant configurés pour réaliser une 15 dénitration thermique du nitrate d'uranyle hydraté et former du trioxyde d'uranium UO3 se présentant sous la forme de particules, une chambre de séparation adaptée pour séparer une partie des particules d'UO3 des gaz issus de la dénitration thermique réalisée dans la chambre de réaction, et 20 au moins un filtre configuré pour séparer l'autre partie des particules d'UO3 d'avec lesdits gaz et ainsi épurer lesdits gaz. Selon l'invention, la chambre de séparation de l'installation est une chambre de décantation dans laquelle débouche directement la chambre de réaction et le filtre est apte à réaliser la séparation à une température supérieure à 350 °C.
25 La présence d'une chambre de décantation en tant que chambre de séparation permet une séparation particulièrement efficace des particules d'UO3 formées dans la chambre de réaction par dénitration thermique du nitrate d'uranyle hydraté des gaz de réaction. En effet, la majeure partie des particules d'UO3 sont collectées en sortie de chambre de décantation, typiquement avec un rendement d'au moins 65 %, soit un 3037331 7 rendement bien supérieur à celui de 30% obtenu par le cyclone 8 de l'installation décrite dans le document [2]. De ce fait, on évite une surcharge du ou des filtres, ce qui permet de pallier l'ensemble des inconvénients liés à la perte de charge engendrés par la surcharge du filtre à manches décrit dans le document [2].
5 De plus, avec un ou plusieurs filtres aptes à réaliser la séparation à une température supérieure à 350 °C, il n'est pas nécessaire de prévoir un dispositif complémentaire de circulation d'air frais. Contrairement à l'installation décrite dans le document [2], il n'est donc pas indispensable d'augmenter la taille des équipements et donc la consommation énergétique que cela engendrerait. L'installation selon l'invention 10 est ainsi de configuration simplifiée par rapport à celle décrite dans le document [2]. Par la terminologie "débouche directement" ci-dessus et dans le reste de ce document, il doit être entendu que la sortie de la chambre de réaction est en communication fluidique directe avec la chambre de séparation, en l'absence de toute conduite ou canalisation les connectant l'une à l'autre. De cette manière, la sortie de la 15 chambre de réaction peut être considérée comme étant comprise dans la chambre de séparation. Les Inventeurs ont par ailleurs observé que, de manière inattendue et surprenante, les particules d'UO3 collectées à la sortie de la chambre de décantation présentent des caractéristiques morphologiques supérieures à celles du mélange de 20 particules d'UO3 collectées au moyen de l'installation décrite dans le document [2]. En particulier, et comme illustré dans la partie expérimentale ci-après, ces particules peuvent présenter les caractéristiques suivantes : une surface spécifique BET supérieure ou égale à 17 m2/g, un pourcentage massique d'eau inférieur ou égal à 0,4 %m, et 25 - un pourcentage massique d'ions nitrate NO3- inférieur ou égal à 0,8 %m. Ainsi, les particules d'UO3 collectées à la sortie de la chambre de décantation présentent une réactivité parfaitement adaptée pour leur transformation ultérieure en dioxyde d'uranium UO2 puis en tétrafluorure d'uranium UF4.
3037331 8 Il semblerait, en effet, que la filtration réalisée à des températures supérieures ou égales à 350 °C, et typiquement comprises entre 350 °C et 500 °C, permette de limiter la réhydratation des particules d'UO3 formées et donc d'améliorer significativement leur surface spécifique.
5 La partie supérieure de la chambre de séparation peut comporter, au moins une sortie de gaz équipée du filtre pour évacuer les gaz après leur séparation d'avec les particules. La chambre de séparation peut comporter au moins une sortie des gaz en direction du filtre.
10 L'installation peut, en outre, comporter un moyen de déviation des gaz pour dévier les gaz sortant de l'embouchure de la chambre de réaction dans la chambre de séparation en un emplacement de décantation de la chambre de séparation dont la cote verticale est inférieure à celle de la sortie des gaz. Un tel moyen de déviation permet d'optimiser le rendement de 15 séparation de la chambre de séparation. En effet, les gaz et les particules étant déviés par le moyen de déviation sur l'emplacement de déviation présentant une cote verticale inférieure à celle du filtre, seules les particules les plus fines entraînées par les gaz chauds sont susceptibles d'atteindre le filtre et de ne pas être séparées des gaz. Une telle différence de cote verticale permet de fournir un seuil de taille 20 de particules à partir duquel les particules sont séparées d'avec les gaz par décantation, le reste des particules étant récupéré par décolmatage au niveau du ou des filtres se trouvant à la sortie des gaz. De cette manière, il est donc possible d'optimiser la récupération des particules d'UO3 au niveau de la sortie de la chambre de décantation et de limiter les risques de colmatage du ou des filtres.
25 Les termes d'orientation, tels que "cote verticale", "hauteur", "extrémité inférieure", utilisés ci-dessus ainsi que dans le reste de ce document s'entendent bien entendu pour une installation en fonctionnement ou prête à fonctionner et relativement à la pesanteur. Ainsi, la cote verticale correspond à la distance relativement au sol selon la direction de pesanteur, la hauteur est la dimension 3037331 9 selon cette même direction de pesanteur et l'extrémité inférieure est l'extrémité la plus proche du sol. Dans ce document, en ce qui concerne l'invention, les termes de "chambre de séparation" et "chambre de décantation" sont utilisés tour à tour pour 5 désigner la chambre de séparation de l'installation selon l'invention et sont donc interchangeables, sans que cela n'en modifie la signification. La cote verticale de l'emplacement de décantation peut être inférieure à celle de la sortie des gaz d'une hauteur h, la chambre de séparation présentant une hauteur H.
10 Le rapport h sur H, noté h/H, peut être compris entre 0,1 et 0,5. Avantageusement, h/H est compris entre 0,2 et 0,3, et, préférentiellement, entre 0,23 et 0,27. Avec un tel rapport h/H, le rendement de séparation des particules d'UO3 des gaz est optimal. En effet, pour un rapport h/H inférieur à 0,1, voire à 0,2, une 15 partie des particules d'UO3 peut être directement entrainée dans le filtre. Il en résulte une baisse du rendement de séparation et une augmentation forte des risques de colmatage du filtre. Pour un rapport h/H supérieur à 0,5, voire à 0,3, ce sont les contraintes thermiques sur les parois de la chambre de séparation qui deviennent significatives, pouvant alors entraîner un endommagement de ces dernières.
20 Le moyen de moyen de déviation des gaz peut être fourni par un logement partiel de la chambre de réaction dans la chambre de séparation, l'embouchure de la chambre de réaction dans la chambre de séparation définissant l'emplacement de décantation. Une installation selon l'invention, avec un tel moyen de déviation, est 25 particulièrement compacte, tout en gardant un haut rendement de séparation de sa chambre de séparation. Le moyen de déviation des gaz peut comporter une paroi de déviation séparant l'embouchure de la chambre de réaction de la sortie de gaz, l'extrémité inférieure de ladite paroi de déviation définissant l'emplacement de décantation.
3037331 10 Une installation selon l'invention comportant un tel moyen de déviation est particulièrement avantageuse pour autoriser l'entretien de la chambre de séparation sans que son rendement de séparation ne soit affecté. En effet, la chambre de séparation ne présente pas de zone dont l'accès serait limité par la présence de la chambre de 5 séparation. Les parois latérales de la chambre de séparation peuvent présenter uniquement des sections de parois formant un angle avec la verticale qui est inférieur à 600, préférentiellement à 45°. Ainsi, on limite les risques de dépôt des particules d'UO3 sur les parois 10 latérales de la chambre de séparation. Le temps de séjour dans la chambre de séparation de ces particules d'UO3 s'en trouve réduit, diminuant d'autant les risques de réhydratation desdites particules. Le filtre est avantageusement réalisé en un matériau permettant une filtration dans un environnement dont la température est supérieure ou égale à 300 °C.
15 Le filtre peut ainsi être un filtre comprenant un matériau tel qu'une toile métallique ou encore être un filtre du type bougie en céramique ou à métal fritté. Le filtre peut avantageusement être un filtre du type à métal fritté. Ainsi, grâce à la mise en oeuvre de filtres tels que mentionnés ci-dessus, on pallie de manière encore plus performante le problème de résistance thermique du 20 filtre à manches 12 de l'installation décrite dans le document [2]. Le brûleur et la chambre de réaction peuvent être configurés pour fournir, en sortie de la chambre de réaction, une vitesse des gaz comprise entre 1 m/s et 2 m/s et, avantageusement, entre 1,4 m/s et 1,7 m/s. On optimise ainsi la récupération des particules d'UO3 au niveau de la 25 sortie de la chambre de décantation, tout en limitant les risques de colmatage du ou des filtres. L'installation peut comporter au moins deux filtres du type à métal fritté mis en parallèle, l'installation comportant préférentiellement quatre filtres du type à métal fritté mis en parallèle.
3037331 11 L'utilisation de plusieurs filtres de type métal fritté permet de diminuer le dimensionnement et le poids de chacun des filtres. Les opérations de maintenance de l'installation s'en trouvent facilitées. L'invention se rapporte, en deuxième lieu, à une utilisation d'une 5 installation pour réaliser une dénitration thermique d'un nitrate d'uranyle hydraté répondant à la formule UO2(NO3)2,xH20 avec 2)(6. L'installation dont l'utilisation fait l'objet de l'invention est l'installation telle que définie ci-dessus, les caractéristiques avantageuses de cette installation pouvant être prises seules ou en combinaison.
10 L'utilisation d'une telle installation bénéficie des avantages précités. Dans une variante avantageuse, le nitrate d'uranyle hydraté peut être le nitrate d'uranyle hexahydraté de formule UO2(NO3)2,6H20. L'invention se rapporte, en troisième lieu, à un procédé de dénitration thermique d'un nitrate d'uranyle hydraté répondant à la formule UO2(NO3)2,xH20 avec 15 2<x<6. Selon l'invention, ce procédé comprend : une étape de dénitration thermique d'un nitrate d'uranyle dans une chambre de réaction, moyennant quoi on obtient des particules d'UO3 en mélange avec des gaz, 20 une étape de séparation d'une partie de ces particules d'UO3 d'avec les gaz réalisée dans une chambre de décantation dans laquelle débouche directement la chambre de réaction, une étape de filtration pour séparer l'autre partie des particules d'UO3 d'avec lesdits gaz et ainsi épurer lesdits gaz, ladite étape étant 25 réalisée à une température supérieure ou égale à 350 °C, et une étape de récupération des particules d'UO3. Grâce au procédé selon l'invention, et comme indiqué précédemment, la séparation des particules d'UO3 formées dans la chambre de réaction par dénitration thermique est particulièrement efficace.
3037331 12 Ce procédé permet également de pallier l'ensemble des inconvénients liés à la perte de charge engendrée par la surcharge du filtre à manches 12 décrit dans le document [2]. Les Inventeurs ont par ailleurs observé que, de manière inattendue et 5 surprenante, les particules d'UO3 collectées à la sortie de la chambre de décantation présentent des caractéristiques morphologiques bien supérieures à celles des particules d'UO3 collectées au moyen du procédé décrit dans le document [2]. Un tel procédé est particulièrement adapté pour être mis en oeuvre au moyen d'une installation selon l'invention.
10 L'étape de séparation d'une partie des particules d'UO3 d'avec les gaz peut comprendre les sous-étapes suivantes : - déviation des particules et des gaz issus de l'étape de traitement thermique en un emplacement de décantation présentant une cote verticale inférieure à celle de la sortie des gaz du filtre utilisé lors de 15 l'étape de filtration, - décantation d'une partie des particules d'UO3 collectée dans la chambre de décantation. Une telle déviation des particules en un emplacement de décantation permet d'optimiser le rendement de séparation de l'étape de décantation.
20 Lors de l'étape de séparation, les gaz issus de la dénitration thermique peuvent être introduits dans la chambre de séparation avec une vitesse des gaz comprise entre 1 m/s et 2 m/s et, avantageusement, entre 1,4 m/s et 1,7 m/s. L'invention se rapporte, en quatrième lieu, à des particules d'UO3. Selon l'invention, ces particules sont obtenues directement par le 25 procédé tel que décrit ci-dessus, ses caractéristiques avantageuses pouvant être prises seules ou en combinaison, les particules d'UO3 présentant les caractéristiques suivantes : - une surface spécifique BET supérieure ou égale à 17 m2/g, - un pourcentage massique d'eau inférieur ou égal à 0,4 %m, et - un pourcentage massique d'ions nitrate NO3- inférieur ou égal à 30 0,8 %m.
3037331 13 De telles particules d'UO3 présentent une réactivité parfaitement adaptée pour leur transformation ultérieure en dioxyde d'uranium UO2 puis en tétrafluorure d'uranium UF4.
5 BRÈVE DESCRIPTION DES FIGURES La présente invention sera mieux comprise à la lecture de la description d'exemples de réalisation, donnés à titre purement indicatif et nullement limitatif, en faisant référence aux figures annexées suivants. La figure 1 illustre schématiquement l'installation décrite pour la mise 10 en oeuvre du procédé d'obtention de trioxyde d'uranium UO3 par dénitration thermique du nitrate d'uranyle enseigné par le document [2]. La figure 2 illustre une installation de dénitration thermique d'un nitrate d'uranyle hydraté selon l'invention suivant une vue en section selon l'axe A-A de la figure 3.
15 La figure 3 illustre une vue de dessus d'une installation selon l'invention dans laquelle un seul filtre est monté sur les quatre filtres de l'installation et dans laquelle le trou d'homme n'est pas refermé. Les figures 4a et 4b illustrent schématiquement deux variantes d'agencement de la chambre de réaction et de la chambre de séparation pour une 20 installation selon l'invention. Des parties identiques, similaires ou équivalentes des différentes figures portent les mêmes références numériques de façon à faciliter le passage d'une figure à l'autre. Les différentes parties représentées sur les figures ne le sont pas 25 nécessairement selon une échelle uniforme, pour rendre les figures plus lisibles. Les différentes possibilités (variantes et modes de réalisation) doivent être comprises comme n'étant pas exclusives les unes des autres et peuvent se combiner entre elles.
3037331 14 EXPOSÉ DÉTAILLÉ DE MODES DE RÉALISATION PARTICULIERS La figure 2 illustre une installation 1 selon l'invention pour réaliser une dénitration thermique d'un nitrate d'uranyle hydraté répondant à la formule UO2(NO3)2,xH20 avec 2x6, en trioxyde d'uranium UO3.
5 Une telle installation 1 comporte : un brûleur 114, une chambre de réaction 110 disposée en sortie du brûleur 114 et comportant une entrée en nitrate d'uranyle hydraté, ladite chambre de réaction 110 et le brûleur étant configurés pour réaliser 10 une dénitration thermique du nitrate d'uranyle hydraté et former du trioxyde d'uranium UO3 se présentant sous la forme de particules, une chambre de séparation 120 adaptée pour séparer une partie des particules d'UO3 des gaz issus de la dénitration thermique 15 réalisée dans la chambre de réaction 110, la chambre de séparation 120 étant une chambre de décantation, et quatre filtres 130, comme illustré sur la figure 3, configurés pour séparer l'autre partie des particules d'UO3 d'avec lesdits gaz et ainsi épurer lesdits gaz, chacun de ces filtres 130 étant connecté à une 20 sortie des gaz 131 de la chambre de séparation 120. Le brûleur 114 et la chambre de réaction 110 sont conformes au brûleur 4 et la chambre de réaction 1 décrite dans le document [2], à la différence près que la chambre de réaction 110 débouche directement dans la chambre de séparation 120. Ainsi, il n'est pas prévu pour la présente installation 1 de conduite 9 reliant la chambre de 25 réaction 110 à la chambre de séparation 120. En outre, la chambre de réaction 110 ne comporte pas d'extrémité prolongée par un cône réduisant la section sortie. Ainsi, en ce qui concerne le principe de fonctionnement et les caractéristiques structurelles de la chambre de réaction 110 et du brûleur 114 autres que celles de la section de sortie de la chambre de réaction 110, il est renvoyé à la description 30 du document [2].
3037331 15 Le brûleur 114 comprend : - une conduite 117 pour l'amenée en nitrate d'uranyle hydraté, ladite conduite 117 étant connectée à l'entrée de la chambre de réaction 110, 5 - une alimentation en gaz combustible 116, et - une alimentation en air 115. La sortie du brûleur 114 est reliée à la chambre de réaction 110. Cette dernière comporte un cône d'entrée par lequel sont introduits les gaz de combustion et le nitrate d'uranyle hydraté 117, une enveloppe cylindrique et une sortie 113.
10 Contrairement à la chambre de réaction 1 du document [2], la sortie 113 de la chambre de réaction 110 prolonge l'enveloppe cylindrique avec une section droite, c'est-à-dire sensiblement constante. La sortie 113 de la chambre de réaction 110, ou embouchure, débouche directement dans la chambre de séparation 120. La chambre de réaction 110 est en partie logée dans la chambre de 15 séparation 120. De cette manière, la chambre de réaction 110 débouche dans la chambre de séparation 120 à une cote verticale inférieure à celle de la sortie des gaz 131 des filtres 130. Le brûleur 114 et la chambre de réaction 110 sont configurés pour fournir, en sortie de la chambre de réaction 110, une vitesse des gaz comprise entre 1 20 m/s et 2 m/s et, avantageusement, entre 1,4 m/s et 1,7 m/s. L'embouchure 113 de la chambre de réaction 110 définit un emplacement de décantation 121 dans la chambre de séparation 120. Ainsi, lorsque des gaz et des particules d'UO3 sortent de la chambre de réaction 110 après la réaction de dénitration thermique, ils sont déviés par l'embouchure sur l'emplacement de 25 décantation 121. La cote verticale de l'emplacement de décantation 121 correspond donc, comme illustré sur la figure 2, à la cote verticale de l'embouchure 113 de la chambre de réaction 110. Un tel logement partiel de la chambre de réaction 110 dans la chambre de séparation 120 forme un moyen de déviation pour dévier les gaz et les particules 30 d'UO3 en l'emplacement de décantation 121.
3037331 16 La chambre de séparation 120 présente, comme montré sur les figures 2 et 3, une section horizontale circulaire et une section verticale triangulaire. De cette manière, la chambre de séparation 120 possède une forme générale conique dont le sommet est tourné vers le bas. Les parois latérales 122 de la chambre de séparation 120 5 présentent un angle vis-à-vis de la verticale qui est compris entre 00 et 45°. Les parois latérales 122 de la chambre de séparation 120 présentent donc uniquement des sections de paroi formant un angle avec la verticale qui est inférieur à 60°, et plus particulièrement à 45°. On notera que la paroi latérale 122 au niveau de l'embouchure 113 10 présente un angle par rapport à la verticale qui est proche de 0°. On supprime, ainsi, les dépôts de particules qui pourraient avoir lieu sur les parois latérales 122 de la chambre de séparation 120. La partie inférieure de la chambre séparation 120 comporte, comme montré sur la figure 2, une sortie de particules 123 pour récupérer les particules d'UO3 15 après leur séparation d'avec les gaz. La partie supérieure de la chambre de séparation 120 comporte, comme illustré sur la figure 3, quatre sorties de gaz 131 équipées chacune d'un filtre 130 pour évacuer les gaz après leur séparation d'avec les particules. Les sorties des gaz 131 définissent chacune une cote verticale de sortie des gaz. Dans le présent mode de réalisation, les sorties des gaz 131 définissent une même cote verticale de sortie des gaz 20 qui correspond donc à la cote verticale de la sortie des gaz. Dans le cas où il serait prévu plusieurs filtres 130 avec des sorties de gaz 131 présentant des cotes verticales de sortie des gaz différentes, la cote verticale de la sortie des gaz correspond bien entendu à la cote verticale de sortie des gaz la plus faible. La cote verticale de la sortie des gaz 131 est supérieure à celle de 25 l'embouchure 113 de la chambre de réaction 110 d'une hauteur h. La partie supérieure de la chambre de séparation 120 peut également être munie, comme illustré sur la figure 2, d'un trou d'homme 140 pour permettre l'inspection et l'entretien de la chambre de séparation 120. La chambre de séparation 120 présente une hauteur H. Cette hauteur H 30 de la chambre de séparation 120 est définie en relation avec la hauteur h qui correspond 3037331 17 à la différence de cote verticale entre l'emplacement de décantation 121 et celle de la sortie des gaz 131 d'une hauteur h. En effet le rapport h sur H, noté h/H, est compris entre 0,1 et 0,5, avantageusement entre 0,2 et 0,3, et, préférentiellement, entre 0,23 et 0,27.
5 On notera que plus préférentiellement le rapport h/H est fixé à 0,25. Ainsi, typiquement, la chambre de séparation 120 peut présenter une dimension latérale maximale comprise entre 3 m et 8 m, avantageusement entre 4,5 m et 6,5 m. De même, la hauteur H de la chambre de séparation 120 peut être comprise entre 5 m et 12 m, avantageusement entre 6 m et 9 m.
10 Les filtres 130 sont des filtres du type à métal fritté, comme illustré sur les figures 2 et 3, un seul filtre 130 étant représenté sur la figure 3, trois des sorties des gaz 131 étant représentées sans filtre 130. Ces filtres permettent de séparer l'autre partie des particules d'UO3 d'avec les gaz, particules qui ne l'ont pas été lors de la séparation par décantation. Ce faisant, les gaz sont épurés.
15 Lors de cette séparation au niveau des filtres 130, les particules d'UO3 non séparées des gaz par décantation s'accumulent sur les filtres 130. Il est donc prévu, dans l'installation 1, un moyen de décolmatage en continu (non représenté) pour collecter ces particules d'UO3. Lors de cette collecte, les particules d'UO3 tombent, sous l'effet de la gravité, dans la chambre de séparation 120, pour être récupérées au niveau 20 de la sortie de particules 123 de la chambre de séparation 120. Typiquement, chaque filtre 130 peut présenter un diamètre compris entre 0,7 m et 1,7 m, avantageusement entre 1,0 m et 1,4 m. Il est à noter que si dans ce mode de réalisation l'installation comporte quatre filtres 130, il est également envisageable, sans que l'on sorte du cadre de 25 l'invention, que l'installation comporte un nombre de filtres différent. Ainsi l'installation peut être équipée en variante d'uniquement deux filtres 130, voire un seul filtre ou encore six filtres, tant que ceux-ci, ou celui-ci, sont dimensionnés de manière adéquate. Bien entendu, l'agencement des filtres 130 tel que décrit dans ce mode de réalisation est parfaitement compatible avec ces variantes si tant est que la répartition des filtres sur la 3037331 18 partie supérieure de la chambre de séparation 120 est adaptée au nombre de filtres présents. En variante à un tel agencement de la chambre de réaction 110 en partie logée dans la chambre de séparation 120, les figures 4a et 4b illustrent 5 schématiquement deux autres agencements possibles entre la chambre de réaction 110 et la chambre de séparation 120 pour une installation 1 selon l'invention. Une installation 1 selon la première variante schématisée sur la figure 4a se différencie de l'installation illustrée sur la figure 2 en ce que la chambre de réaction 110 n'est pas logée dans la chambre de séparation 120 avec néanmoins une embouchure 10 113 de la chambre de réaction 110 dans la chambre de séparation 120 dont la cote verticale reste inférieure à celle de la sortie des gaz 131. Selon cette première variante de l'invention, la chambre de séparation 120 présente une portion de sa partie supérieure, celle accueillant l'embouchure 113 de la chambre de réaction 110, abaissée par rapport au reste de la partie supérieure qui 15 accueille les filtres 130. Un tel abaissement d'une portion de la partie supérieure de la chambre de séparation 120 forme un moyen de déviation pour dévier les gaz et les particules en l'emplacement de décantation 121. En effet, dans cette première variante, c'est cet abaissement qui permet de positionner l'embouchure 113 de la chambre de réaction 110, et donc l'emplacement 20 de décantation 121, dans la chambre de séparation 120 par rapport à la sortie des gaz 131. Une installation 1 selon la deuxième variante est schématisée sur la figure 4b. Une telle installation 1 se différencie de l'installation 1 illustrée sur la figure 3 en ce que la chambre de réaction 110 débouche dans la chambre de séparation 120 25 sensiblement à la même cote verticale que la sortie des gaz 131 et en ce qu'il est prévu une paroi de déviation 124 séparant l'embouchure 113 de la chambre de réaction 110 dans la chambre de séparation 120 de la sortie de gaz 131. L'extrémité inférieure de la paroi de déviation 124 définit l'emplacement de décantation 121 et permet de dévier les gaz et les particules en sortie de l'embouchure 113 de la chambre de réaction 110 jusqu'à 30 l'emplacement de décantation 121.
3037331 19 Ainsi, selon cette deuxième variante de l'invention, la paroi de déviation 124 forme un moyen de déviation pour dévier les gaz et les particules en l'emplacement de décantation 121. Une installation 1 selon l'invention peut être mise en oeuvre pour 5 réaliser un procédé de dénitration thermique d'un nitrate d'uranyle hydraté répondant à la formule UO2(NO3)2,xH20 avec 2x6 afin d'obtenir des particules d'UO3. Un tel procédé comprend : une étape de dénitration thermique d'un nitrate d'uranyle dans la chambre de réaction 110, moyennant quoi on obtient des particules 10 d'UO3 en mélange avec des gaz, une étape de séparation de ces particules d'UO3 des gaz réalisée dans la chambre de décantation 120 dans laquelle débouche directement la chambre de réaction 110, une étape de filtration pour séparer l'autre partie des particules 15 d'UO3 d'avec lesdits gaz et ainsi épurer lesdits gaz, ladite étape étant réalisée à une température supérieure ou égale à 350 °C, une étape de récupération des particules d'UO3. L'étape de l'étape de séparation des particules d'UO3 comprend les sous-étapes suivantes : 20 déviation des particules et des gaz issus de l'étape de traitement thermique en un emplacement de décantation présentant une cote verticale inférieure à celle du filtre 130 utilisé lors de l'étape de filtration, décantation d'une partie des particules collectée dans la chambre de 25 décantation 120. Deux synthèses de particules de trioxyde d'uranium UO3 ont été réalisées par dénitration thermique de nitrate d'uranyle hexahydraté UO2(NO3)2,6H20. La première synthèse, notée Si, a été réalisée dans une installation comparative, conforme à l'enseignement du document [2] et illustrée à la figure 1.
3037331 20 La seconde synthèse, notée S2, a été réalisée dans une installation conforme à l'invention et illustrée aux figures 2 et 3. Il est rappelé que les brûleurs 4 et 114 ainsi que la partie supérieure de chacune des chambres de réaction 1 et 110, ou zone de réaction dans laquelle a lieu la 5 réaction de dénitration thermique et la formation des particules d'UO3, sont identiques. Les conditions opératoires d'introduction des gaz de réaction et du nitrate d'uranyle hexahydraté dans la chambre de réaction 1, ou 110, via le brûleur 4, ou 114, ont également été identiques pour les deux synthèses Si et S2: - débit d'introduction d'UO2(NO3)2,6H20 dans la canalisation 7 et la 10 conduite 117 : 70 kg/h, - débit d'introduction du gaz naturel dans la canalisation 6 et l'alimentation 116 : 5 kg/h, et - débit d'introduction de l'air dans la canalisation 5 et l'alimentation 115 : 150 kg/h.
15 Le brûleur 4, 114 assure la combustion du gaz naturel dans l'air surpressé par excitation d'une bougie d'allumage non représentée sur les figures 1 à 3. La combustion étant entièrement réalisée dans le brûleur 4, 114, le nitrate d'uranyle hexahydraté injecté n'est jamais en contact avec la flamme. Les gaz résultant de la combustion, d'une température d'environ 20 1400 °C, sont accélérés dans le brûleur 4, 114 pour atteindre une vitesse d'environ 300 m/s dans la partie conique supérieure de la chambre de réaction 1, 110, ou zone de réaction dans laquelle s'effectue la mise en contact des gaz de combustion chauds et du nitrate d'uranyle hexahydraté pulvérisé en fines gouttelettes. Les particules d'UO3 obtenues à l'issue de la première synthèse Si ont 25 été collectées, d'une part par la conduite 10 et, d'autre part, par la conduite 13. Les particules d'UO3 obtenues à l'issue de la seconde synthèse S2 ont été collectées par l'unique sortie 123 de la chambre de décantation 120. Ces différentes particules d'UO3 ont été analysées de manière à définir leur surface spécifique BET ainsi que leurs pourcentages massiques d'eau, d'une part, et 30 d'ions nitrate NO3-, d'autre part.
3037331 21 Dans le cadre de la première synthèse Si, ces mêmes analyses ont été conduites sur le mélange formé par les particules d'UO3 collectées par les conduites 10 et 13 (noté 10 + 13). Les intervalles des valeurs de surfaces spécifiques et de pourcentages 5 massiques en eau et en NO3- tels qu'obtenus sur plusieurs essais sont reportés dans le tableau 1 ci-dessous. Dans ce tableau 1, figurent également les rendements de collecte des particules d'UO3. Synthèse Zone de Rendement Surface Pourcentage Pourcentage spécifique massique d'eau massique de NO3- collecte (%) BET (m2/g) (%m) (%m) 10 30 de 20 à 25 de 0,4 à 0,6 de 1 à 4 51 13 70 de 2 à 10 de 1,5 à 7 de 2,7 à 17 10 + 13 100 de 12 à 15 de 1 à 1,2 de 1,2 à 5,3 S2 123 100 de 18 à 20 de 0,3 à 0,4 de 0,3 à 0,7 Tableau 1 Les particules d'UO3 telles qu'obtenues par la mise en oeuvre du procédé 10 de dénitration thermique dans une installation conforme à l'invention (synthèse S2) présentent donc une surface spécifique BET qui est supérieure à celle du mélange des particules d'UO3 collectées par les conduites 10 et 13. De surcroît, les particules d'UO3 obtenues par la seconde synthèse S2 présentent de très faibles taux de contamination en eau et en ions nitrates, 15 respectivement inférieurs à 0,4 %m et à 0,7 %m. De tels pourcentages favorisent encore la réactivité des particules d'UO3 pour leur transformation ultérieure en UO2 puis en UF4. En outre, il y a lieu de noter que l'installation de l'art antérieur mise en oeuvre lors de la première synthèse Si a nécessité le refroidissement du flux circulant par la conduite 11 au moyen d'un dispositif complémentaire de refroidissement assurant un 20 débit de 300 kg/h d'air. Les gaz épurés ont, quant-à-eux, été aspirés en sortie du filtre à manches 12 au moyen d'un ventilateur assurant un débit d'aspiration de 485 kg/h, d'où la nécessité d'utiliser des équipements de plus grosse taille et à la consommation énergétique plus élevée que dans la configuration de la synthèse S2.
3037331 22 Dans l'installation conforme à l'invention mise en oeuvre lors de la seconde synthèse S2, les gaz épurés ont été aspirés en sortie des filtres 130 au moyen de ventilateurs assurant un débit d'aspiration de 185 kg/h, soit bien plus faible que le précédent et ce, en l'absence de dispositif complémentaire de refroidissement.
5 BIBLIOGRAPHIE [1] WO 84/02124 Al 10 [2] US 5,628,048

Claims (15)

  1. REVENDICATIONS1. Installation (1) de dénitration thermique d'un nitrate d'uranyle hydraté, répondant à la formule UO2(NO3)2,xH20 avec 2x6, en trioxyde d'uranium UO3 comportant : - un brûleur (114), - une chambre de réaction (110) disposée en sortie du brûleur (114) et comportant une entrée en nitrate d'uranyle hydraté, ladite chambre de réaction (110) et le brûleur étant configurés pour réaliser une dénitration thermique du nitrate d'uranyle hydraté et former du trioxyde d'uranium UO3 se présentant sous la forme de particules, - une chambre de séparation (120) adaptée pour séparer une partie des particules d'UO3 des gaz issus de la dénitration thermique réalisée dans la chambre de réaction, et - au moins un filtre (130) configuré pour séparer l'autre partie des particules d'UO3 d'avec lesdits gaz et ainsi épurer lesdits gaz, l'installation (1) étant caractérisée en ce que la chambre de séparation (120) est une chambre de décantation dans laquelle débouche directement la chambre de réaction (110), et en ce que le filtre (130) est apte à réaliser la séparation à une température supérieure ou égale à 350 °C.
  2. 2. Installation (1) selon la revendication 1, dans laquelle la chambre de séparation (120) comporte au moins une sortie des gaz (131) en direction du filtre (130), et dans laquelle l'installation (1) comprend en outre au moins un moyen de déviation des gaz pour dévier les gaz et les particules d'UO3 sortant de l'embouchure (113) de la chambre de réaction (110) dans la chambre de séparation (120) en un 3037331 24 emplacement de décantation (121) de la chambre de séparation (120) dont la cote verticale est inférieure à celle de la sortie des gaz (131).
  3. 3. Installation (1) selon la revendication 2, dans laquelle la cote 5 verticale de l'emplacement de décantation (121) est inférieure à celle de la sortie des gaz (131) d'une hauteur h, la chambre de séparation (120) présentant une hauteur H, et dans laquelle, le rapport h sur H est compris entre 0,1 et 0,5, avantageusement entre 0,2 et 0,3, et, préférentiellement, entre 0,23 et 0,27. 10
  4. 4. Installation (1) selon la revendication 2 ou 3, dans laquelle le moyen de moyen de déviation des gaz est fourni par un logement partiel de la chambre de réaction (110) dans la chambre de séparation (120), l'embouchure (113) de la chambre de réaction (110) dans la chambre de séparation (120) définissant l'emplacement de décantation (121). 15
  5. 5. Installation (1) selon la revendication 2 ou 3, dans laquelle le moyen de déviation des gaz comporte une paroi de déviation (124) séparant l'embouchure (113) de la chambre de réaction (110) de la sortie de gaz (131), l'extrémité inférieure de ladite paroi de déviation (124) définissant l'emplacement de décantation (121).
  6. 6. Installation (1) selon l'une quelconque des revendications 1 à 5, dans laquelle les parois latérales (122) de la chambre de séparation (120) présentent uniquement des sections de paroi formant un angle avec la verticale qui est inférieur à 60°, préférentiellement à 45°.
  7. 7. Installation (1) selon l'une quelconque des revendications 1 à 6, dans laquelle le filtre (130) est un filtre du type à métal fritté.
  8. 8. Installation (1) selon la revendication 7, comportant au moins deux filtres (130) du type à métal fritté mis en parallèle, l'installation comportant préférentiellement quatre filtres (130) du type à métal fritté mis en parallèle. 20 25 3037331 25
  9. 9. Installation (1) selon l'une quelconque des revendications 1 à 8, dans laquelle le brûleur (114) et la chambre de réaction (110) sont configurés pour fournir, en sortie de la chambre de réaction (110), une vitesse des gaz comprise entre 5 1 m/s et 2 m/s et, avantageusement, entre 1,4 m/s et 1,7 m/s.
  10. 10. Utilisation d'une installation (1) selon l'une quelconque des revendications 1 à 9 pour réaliser une dénitration thermique d'un nitrate d'uranyle hydraté répondant à la formule UO2(NO3)2,xH20 avec 2)(6. 10
  11. 11. Utilisation selon la revendication 10, dans laquelle le nitrate d'uranyle hydraté est le nitrate d'uranyle hexahydraté de formule UO2(NO3)2,6H20.
  12. 12. Procédé de dénitration thermique d'un nitrate d'uranyle hydraté 15 répondant à la formule UO2(NO3)2,xH20 avec 2x6, caractérisé en ce qu'il comprend: une étape de dénitration thermique d'un nitrate d'uranyle dans une chambre de réaction (110), moyennant quoi on obtient des particules d'UO3 en mélange avec des gaz, une étape de séparation d'une partie de ces particules d'UO3 d'avec 20 les gaz réalisée dans une chambre de décantation (120) dans laquelle débouche directement la chambre de réaction (110), une étape de filtration pour séparer l'autre partie des particules d'UO3 d'avec lesdits gaz et ainsi épurer lesdits gaz, ladite étape étant réalisée à une température supérieure ou égale à 350 °C, et 25 une étape de récupération des particules d'UO3.
  13. 13. Procédé selon la revendication 12, dans lequel l'étape de séparation d'une partie des particules d'UO3 d'avec les gaz comprend les sous-étapes suivantes : - déviation des particules et des gaz issus de l'étape de traitement 30 thermique en un emplacement de décantation (121) présentant une 3037331 26 cote verticale inférieure à une sortie des gaz (131) du filtre (130) utilisé lors de l'étape de filtration, - décantation d'une partie des particules d'UO3 collectée dans la chambre de décantation (120). 5
  14. 14. Procédé selon la revendication 12 ou 13, dans lequel, lors de l'étape de séparation, les gaz issus de la dénitration thermique sont introduits dans la chambre de séparation avec une vitesse des gaz comprise entre 1 m/s et 2 m/s et, avantageusement, entre 1,4 m/s et 1,7 m/s. 10
  15. 15. Particules d'UO3 obtenues directement par un procédé selon l'une quelconque des revendications 12 à 14, les particules d'UO3 présentant les caractéristiques suivantes : - une surface spécifique BET supérieure ou égale à 17 m2/g, 15 - un pourcentage massique d'eau inférieur ou égal à 0,4 %m, et - un pourcentage massique d'ions nitrate NO3- inférieur ou égal à 0,8 %m.
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Families Citing this family (4)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
FR3061165B1 (fr) 2016-12-22 2019-09-13 Commissariat A L'energie Atomique Et Aux Energies Alternatives Structure microelectronique a amortissement visqueux controle par maitrise de l'effet thermo-piezoresistif
US12087458B2 (en) 2018-10-09 2024-09-10 Framatome Method and facility for converting uranium hexafluoride into uranium dioxide
CN109607610A (zh) * 2018-11-19 2019-04-12 中核二七二铀业有限责任公司 一种硝酸铪热脱硝制备二氧化铪的方法
CN114644359A (zh) * 2020-12-18 2022-06-21 中核四0四有限公司 一种使用天然气进行硝酸铀酰热解脱硝制备uo3的方法

Citations (2)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
US2981592A (en) * 1957-05-13 1961-04-25 Lawroski Stephen Method and apparatus for calcining salt solutions
WO1984002124A1 (fr) * 1982-11-30 1984-06-07 Comurhex Procede d'obtention de uo3 de grande reactivite par decomposition thermique sous forme solide de nitrate d'uranyle hydrate

Family Cites Families (15)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
US2755853A (en) * 1954-11-10 1956-07-24 Ronald S Edgett Denitration apparatus
GB928861A (fr) * 1960-04-08
JPS6045934B2 (ja) * 1980-07-18 1985-10-12 三菱マテリアル株式会社 流動層反応塔用固気分離装置
FR2526006A1 (fr) * 1982-04-30 1983-11-04 Comurhex Procede d'obtention de uo3 de grande surface specifique a partir de nitrate d'uranyle hydrate
JPS58194742A (ja) * 1982-05-04 1983-11-12 Toshiba Corp ウランの脱硝処理方法
FR2555566B1 (fr) 1983-11-25 1989-02-17 Comurhex Procede de preparation d'oxydes metalliques pulverulents a partir de solutions aqueuses ou de melanges solides de nitrates metalliques
KR900003608B1 (ko) * 1987-09-30 1990-05-26 한국에너지연구소 도토리와 오배자를 이용한 우라늄 회수 방법
FR2721014B1 (fr) * 1994-06-13 1996-07-26 Comurhex Procédé d'obtention de trioxyde d'uranium par dénitration thermique directe de nitrate d'uranyle.
FR2742254B1 (fr) * 1995-12-12 1998-02-13 Comurhex Procede d'obtention d'un melange d'oxydes metalliques pulverulents, appartenant a la filiere nucleaire, a partir de leurs nitrates
US7731912B2 (en) * 2006-09-14 2010-06-08 Atomic Energy Of Canada Limited Evaporator/calciner
CN101891253B (zh) * 2010-07-16 2012-08-22 中国原子能科学研究院 单分散微米级铀氧化物微粒的制备方法
CN103910385B (zh) * 2013-01-08 2015-08-26 中核四0四有限公司 脱硝三氧化铀水合活化工艺
US9511339B2 (en) * 2013-08-30 2016-12-06 Honeywell International Inc. Series coupled fluidized bed reactor units including cyclonic plenum assemblies and related methods of hydrofluorination
CN206266242U (zh) * 2016-10-09 2017-06-20 靖江市国润干燥设备有限公司 一种使用喷雾干燥技术处理硝酸铀酰热解脱销的设备
CN107162060A (zh) * 2017-05-26 2017-09-15 中核四0四有限公司 一种硝酸铀酰气流式雾化干燥热解脱硝制备uo3工艺

Patent Citations (2)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
US2981592A (en) * 1957-05-13 1961-04-25 Lawroski Stephen Method and apparatus for calcining salt solutions
WO1984002124A1 (fr) * 1982-11-30 1984-06-07 Comurhex Procede d'obtention de uo3 de grande reactivite par decomposition thermique sous forme solide de nitrate d'uranyle hydrate

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