KR900003608B1 - 도토리와 오배자를 이용한 우라늄 회수 방법 - Google Patents

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Abstract

내용 없음.

Description

도토리와 오배자를 이용한 우라늄 회수 방법
본 발명은 도토리와 오배자를 이용한 우라늄 회수 방법이다. 우라늄 변환 공정중 발생되는 폐액으로는 AUC {(NH4)4 U02 (C03)3}, ADU {(NH4)2 U207} 우라닐 나이트레이트(URANYL NITRATE){U02(N03)2}등 여러가지 화학 형태로 우라늄이 존재한다. 따라서 이들 폐액을 안전하게 처리하면 환경계에 배출시 생태계의 파괴를 방지하며 나아가 국민 건강 및 국토보존을 위한 환경오염 방지에 크게 활용될 수 있다.현재까지 우리나라를 비롯하여 여러나라에서 U02 분말 제조공정에서 배출되는 폐액은 래군 (LAGOON또는 폰드 : POND)에의한 저장 처리방법으로 처리되고 있으나 이 방법으로는 α-폐기물의 심각성으로 비추어볼때 처리계통이 미흡하며, 국제적으로도 더욱 규제가 엄격해져가는 추세이므로 대체 처리방법이 각국에서 연구 및 기술개발되어오고 있다. 이제까지 각국에서의 기술개발은 미국의 경우 에너지성(DOE) 주관하에 이온교환방법, 역삼투압, 중화 및 침전법 등이 주로 이용되어왔다. 오크-리치(OAK-RIDGE)Y-12공장은 한국과 마찬가지로 언라인드 퍼코레이션 폰드(UNLINED PERCOLATION POND)에 의해 처리하였지만 1976년을 계기로 연구가 시작되어 1983년에는 매체공정 개발 연구가 수행되었으며, 1986년 까지는 POND에 수집된 폐액을 처리시켜 배출되도록 새로운 공정으로서 중화조, 침전조, 염기성(ANAEOROBIC)탈질산, 응집 및 여과등에 의한 새로운 공정을 모색하게 되었다. 오크리지 연구소는 TBP(30%)용매로부터 우라늄과 DBP의 처리를 위하여 여러종류의 고체 흡착제(SOLID SORBENT)에 판한 연구를 수행하였으나 만족스러운 결과를 얻지 못하였다. 미국핵규제위원회(NRC) 주관하에 패시픽내쇼날 연구소(PNI)의 셔우드(SHERWOOD,D.R.)등은 1983년에 우라늄 처리를위한 평가기준, 즉 1)처리된 배출수집, 2)중화된 침전물 취급(SLUDGE HANDLING)및 수력학적 성질과 3)중화제비용과 산중화 효율을 판단할때 Ca(OH)2 또는 LIME(DEHYDRATED CaO)이 우라늄 함유액체 페기물 처리를 위해 가장 효과적이라고 보고 하였다.
에너지성(DOE)의 플레이(PULLEY H.)등은 수용성 HF 용액으로부터 우라늄 제거에 관해 칼슘 프로라이드(CALCIUM FLUORIDE)를 사용하여 침전시키는 방법으로서 특허권을 소유하였으며, ERDA 주관하에 마운드 연구소(MOUND LAB)의 헤랄드(HERALD W.R.)등은 1977년에 다공성 이온교환 수지를 사용하여 공정으로부터 우라늄과 플루로듐의 제거를 위해 유기및 무기흡착제에 관한 평가를 수행한바 활성탄(HUDROXYPATITE)이 가장 효과적이나 물리흡착에 의한 흡착수지는 우라늄 처리를 위해서는 좋지 않다고 보고 하였다. 웨스팅하우스(WESTING HOUSE ELEC.CORP.)의 크로스리(CROSSLEY,T.J.)등은 1983년에 모리브덴(MOLYBDENUM)용액으로부터 우라늄 처리를 위해 염산을 사용 탄산가스 CO2를 제거한후 암모니아수(NH40H)를 첨가하여 알카리화 시켜 침전 시킨후 여과하는 방법으로 특허권을 소유하였고, 와이오밍 미네랄(WYOMING MINERAL CORP.)에 크로스리(CORSSLEY, T.J.)는 모리브덴을 함유하고있는 스러리(SLURRIES)로부터 우라늄을 처리하기 위해 알카리메탈 하이드로옥사이드(ALKALMETAL HYDROXIDE) 첨가에 의해 칼슘 카보네이트(CALCIUM CARBONATE)와 칼슘 우라네이트(CALCIUM URANATE)로 침전시켜 우라늄을 처리하는 방법으로서 특허권을 소유하였다.
일본의 경우 미쓰비시사는 1981년에 아이론 소트(IRON SALT)를 사용 폐액으로부터 우라늄 산화물(FlNE PARTICLE)을 흡착하여 처리하는 방법에 대해 특허권을 소유하였다. 가베보(KANEBO KK)는 바닷물(해수)로부터 우라늄 회수를 위해 티타늄 함유 화합물을 다공물질에 침투시켜 제조한 흡착제를 사용하여 우라늄을 처리하는 방법으로서 특허권을 소유하였고, 미국의 제네랄 일렉트릭(GENERAL ELEC,CO.)는 미국 및 일본에 각각 1982년 및 1983년에 우라늄 함유폐액처리에 관해 특허권을 소유하였다. 또한 미쓰비시 금속회사는 1982년 폐액으로부터 우라늄 처리렝 관해 특허권을 소유하고 있으며, 금속공업사업단의 요시와라쯔네이찌등은 1978년에 수용성 암모니움 카보네이트(AMMONIUM CARBONATE)용액으로부터 우라늄 제거에 관해 특허를 소유하였다.
불란서에 핵물질회사(CAMPAGNIE GENERALE DES MATIERES NUCLEAIRES S.A.)에 무뚱(MOUTON)등은 1984년에 알미늄 솔트(ALUMINUM SALT)첨가에 의해 우라니페로스(URANIFEROUS)와 바이카보네이트(BICARBONATE) 용액으로부터 우라늄과 라디움을 처리하는 방법으로서 특허권을 소유하였다. 이테리의 안코나(ANCONA)대학에 무짜레리(MUZZARELLI R.A.)는 1985년에 치토산(CHITOSAN)과 아스코빅 산(ASCORBIC ACID)의 유도체에 의해 바닷물이나 용액으로부터 우라늄 처리에 관해 연구를 하였으며; 독일의 타우누스테인(TAUNUSSTEIN,FED.REP.GER.)에 프레세니우스(FRESENIUS W.)등은 1984년 용수 및 폐수로부터 미량 우라늄 처리에 관한 연구를 수행하였다.
중공의 우큉장(WU.QUING CHANG)등은 1984년에 이온 교환 수치에 의한 우라늄 처리에 관한 연구를 수행하였으며, 이스라엘 텔아비브 대학의 가론(GALUN M.)등은 1984년에 펑걸 바이오매스(FUNGAL BIOMASS)에 의해 용액으로부터 우라늄 처리에 관한 연구를 수행하였으며, 남아프리카 세리트 고든 마인(SHERRITT GORDON MINES LTD.)의 웨어(WEIR), 도날드 로버트(DONALD ROBERT)등은 1983년 모리브덴 함유 설페이드(SULFATE)용액으로부터 우라늄 처리에 관한 특허권을 소유하였다. 그밖에도 체코, 루마니아도 각기 1980년과 1982년에 우라늄 처리에 관한 특허권을 소유하였으며, 소련의 스크리레브(SKRYLEV L.D)등은 1980년에 프로테이선(FLOTATION)에 의해 묽은 용액으로부터 우라늄 처리에 관한 연구를 하는 등 각국에서 많은 기술 개발 연구를 하여왔다. 우리나라도 한국 에너지 연구소 장인순 등은 1984년에 온도 및 PH조절 방법에 의한 우라늄 처리에 관한 특허권을 소유한 바 있다.
따라서 앞으로 계속 증가되는 U02 생산량에 따른 방사성 폐액발생의 증가로 더욱 안전한 처리방법이 요구되어 그밖에 원자력 시설로부터 발생되는 우라늄 함유 폐액 처리 및 회수가 국가적 차원에서 필요하다.
그러므로 본 발명은 우라늄 함유 용액 및 폐액을 보다 안전하고, 편리하게 그리고 경제적으로 처리할 수 있는 방법으로서 수자원동 환경생태계에 α-폐기물을 최소한으로 저감화시켜 배출하므로써 주변 환경에 위험 부담을 줄일 수 있으며 방사성 페기물 분야 및 우라늄 회수분야에 활용될 수 있을 것이다. 또한 본 발명은 기존방법과 다르며 우라늄처리 및 회수를 위해 식물계에서 쉽게 얻을 수 있는 도토리나 오배자의 추출물을 사용하여 우라늄을 공침(COPRECIPITATION)시키는 방법을 사용 고농도 및 저농도의 우라늄 함유 폐액을 거의 자연환경 방사능(NON-DETECTABLE)수준으로 처리될 수 있도록 하였다.
도토리(ACORN)는 떡갈나무(QUERCUS DENTATA)등의 열매보서 한국, 일본, 중국 및 만주등에 분포되어 있으며, 오배자(五倍子)는 붉나무(RHUS JAVANICA)의 잎에 오배자벌레(MELAPHIS CHINENSIS)의 자상(刺傷)으로 흑처럼 돋는것을 말하며, 한국, 중국 및 일본 등지에 분포되고 있다.
또한 본 발명에 적용되는 나무의 열매(도토리)로서는 두과(斗科,EAGACEAE, 이누부나)작품에 속하는 다음의 나무를 말한다.
1. 떡갈나무(QUERCUS DENTATA, 가시하)
2. 상수리나무, 참나무(QUERCUS ACUTISSIMA,구메기)
3. 굴참나무(QUERCUS VARIABILIS, 아베마끼)
4. 참가시나무,가시나무(QUERCUS MYRSINAEFOLIA,혼바가시)
5. 신갈나무, 돌참나무(QUERCUS MONGOLICA,오호나라)
6. 물참나무(QUERCUS CRISPULA, 미쯔나라)
7. 졸참나무(QUERCUS GLANDULIFERA, BLUME,고나라)
8. 불가시나무, 가랑잎나무(QUERCUS ACUTA, 아까가시)
9. 종가시나무(QUERCUS GLAUCA, 아라가시)
10. 그밖에 두과에 속하는 나무의 열매
이하의 본 발명의 회수방법은 그 공정순서에 의하여 상세히 설명하면 다음과 같다.
1. 건조도토리나 오배자유를 물로 추출한다.
2. 추출한액을 우라늄 함유용액이나 폐액에 넣고 교반한다.
3. 용액이나 폐액에 칼슘(Ca)이온이 존재치 않을 경유에는 소량의 칼슘 크로라이드(CaCL2)등을 첨가한다.
4. 그후 3의 용액을 혼합조에서 교반하면서, 가성소다나 암모니아수등을 사용, PH를 조절하여 알카리화(PH 8-11)한다.
5. 그후 침전조나 분리조에 넣어 자연침강이나 강제침강을 시킨다.
6. 침전조에 상등액을 제거한 후 배출한다.
7. 침전물은 여과나 건조방법에 의해 처리하거나 우라늄회수를 위해 저장조에 보관한다.
8. 경우에 따라서는 펩라이제이션(PEPTISATION)를 방지하기 위해 침전물에 묽은 암모니음 크로라이드(AMMONIUM CHLORIDE)용액으로 한번 세척후 다시 침전물이나 분리조에 넣는다.
이와같이된 본 발명은 도토리와 오배자의 추출물인 탄닌산(TANNIC ACID) 및 갤릭산(GALLIC ACID)등과 첨가된 칼슘이온이 화합하여 칼슘 탄네이트(CALCIUM TANNATE) 및 칼슘 갤레이트(CALCIUMGALLATE)등의 물질로 형성될시에 우라늄이 공침되는 것이다.
따라서 본 발명에 관한 실제 폐액의 처리 효율을 측정하기위해 다음과같이 실험을 실시하였다. 먼저KAERI 우라늄 변환시설로부터 발생하여 시설에 저장중인 폐액(92.5 μg/ml)을 기본 시료를 하였으며 또한 정제공정을 위한 고농도 질산 우라늄(454.1mg/ml)용액을 첨가하여 우라늄 농도의 변화에 대한 실험을 수행하였다. 또한 우라늄 분석에 있어서는 여러가지 방법이 있으며 일반적으로 분석 대상시료 및 분석 우라늄 농도에 따라 분석방법이 다르다.
가장 잘 알려진 방법은 분리법으로는 키레이트(CHELATE)수지법 TBP 추출법, 옥신추출법 및 TBP옥신추출법이고, 측정법으로서는 아루세나조-흡광 광도법, 형광 광도법 및 α-선 계측법이 이용되어지고 있다.
본 발명에 관한 실험시 측정은 여러가지 고도의 기술이나 경험이 필요로 되므로 분석을 KAERI 화학분석부 및 환경 안전 연구실에 의뢰하여 실시한바 환경 안전 연구실의 경우 α-선 계측기로서 로우 백그라운드α-β 카운터(LOWBACKGROUND α-β COUNTER (GAS FLOW TYPE))를 사용 분석하였으며 또한 화학 분석부에 경우는 TOPO 익스트랙션 앤드 아트세자노 3 스펙트로포토메르리(EXTRACTION AND ARSENAZO-III SPECTROPHOTOMETRY)법을 적용실시하였다.
그 결과는 표 1에 표시하였다.
[TABLE.표 1]
본 발명의 방법에 의해 처리후 여러가지 용액안에서의 최중우라늄 농도(FINAL URANIUM-CONTENT IN THE VARIOUS TYPE OF SOLUTION AFTER TREATMENT BY THIS INVENTION METHOD)
Figure kpo00001
N.D. : NON-DETECTABLE
그리하여 표 1에 표시한 바와같이 본 발명에 의한 우라늄 처리는 저농도 뿐만 아니라 고농도 우라늄 함유용액 까지도 처리할 수 있으므로 앞으로 우라늄 회수 및 폐리률 처리에 경제적으로 응용 될 수 있는 독특한 방법이다.

Claims (1)

  1. 우라늄 함유용액이나 폐액을 처리하는 방법으로서 1) 건조 도토리나 오배자류를 추출 용액이 무색이 될때까지 물로 추출한다. 2) 추출한 도토리나 오배자류 용액을 우라늄 함유 용액이나 폐액에 부피비로 5-100% 혼합한다. 3) 2의 혼합용액이 칼슘을 함유하지 않을시에는 0.05-5 g/l의 CaCL2를 첨가한다. 4) 3의용액을 혼합조에서 교반하면서 가성소다나 암모니아수등을 사용 pH 조절을 하여 알카리화(pH 8-11)시킨다. 5) 그후 침전조나 분리조에 넣으면 공침에 의해 침전물과 상등액으로 분리된다. 6) 상등액을 제거후 배출한다. 7)침전물(혹은 스럿지)은 여과처리나 건조방법에 의해 처리되거나 또는 우라늄 회수를 위해 저장조에 보관한다. 8) 경우에 따라서는 침전물은 펩톤화(PEPTIZATION)되는 것을 피하기 위해 묽은 염화암모늄(AMMONIUM CHLORIDE)용액으로 한번 세척후 침전조나 분리조에 다시 넣고 분리함을 특징으로하는 도토리와 오배자를 이용한 우라늄 회수방법.
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