CN107251239B - 具有应变改性表面有源区域的iii价氮化物纳米线和其制造方法 - Google Patents

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Abstract

核‑壳纳米线装置包括檐区域，其具有从壳层上部顶端部分中的p平面到壳层下部中的m平面的结构不连续性。檐区域中的铟含量比壳层的p平面和m平面部分高至少5原子百分比。

Description

具有应变改性表面有源区域的III价氮化物纳米线和其制造 方法
相关申请案
本申请案要求2014年8月12日申请的美国临时申请案第62/036,363号的优先权，所述申请案的全部内容以引用的方式并入本文中。
技术领域
本发明的实施例大体上涉及半导体装置，如纳米线发光二极管(LED)，并且确切地说，涉及具有不均匀有源区域的纳米线LED。
背景技术
作为平面LED的替代物，纳米线发光二极管(LED)受到越来越多的关注。与通过常规平面技术制造的LED相比，纳米线LED提供归因于纳米线的一维性质的独特特性、归因于较少晶格匹配限制的材料组合中的可挠性改良和在更大的衬底上进行加工的机会。
2012年3月20日颁布的美国专利案8,138,493(其以全文引用的方式并入本文中)指出难以在GaN系统中使用常规平面技术建造红外线到绿光波长区域中的发光二极管，并且这些发光二极管的功效远低于蓝色发光LED。这可归因于：a)红光和绿光波长区域中InGaN材料的混溶间隙(miscibility gap)，因为理论上预期具有约0.4<x<0.8的InxGa1-xN不是稳定材料；和b)与蓝光LED中使用的低In含量InGaN相比，对于高In含量InGaN，LED结构的平面层的高固有缺陷密度使光子重组功效降低显著更高的程度。8,138,493专利案通过提供纳米结构LED装置解决这一问题，所述装置包含纳米线核心与纳米线壳层之间的InGaN量子点，其在改良的发射情况下提供红外线到绿光波长区域中的发光。作为实例，一种这类纳米结构LED装置包含由GaN制成的纳米线核心和嵌入基于GaN的壳层中的InGaN量子点。
发明内容
本发明的一个实施例提供核-壳纳米线装置，其包括檐区域，所述檐区域具有从壳层上部顶端部分中的p平面到壳层下部中的m平面的结构不连续性。檐区域中的铟含量比壳层的p平面和m平面部分高至少5原子百分比。
附图说明
图1示意性说明纳米线LED的基底的侧截面图。
图2示意性说明缓冲层上纳米线LED结构的侧截面图。
图3A和3B是纳米线LED装置的电子显微图，其中有源区域壳层形成于平滑、均匀的放射状表面上。
图4示意性说明纳米线LED装置的侧截面图，其中有源区域壳层形成于不均匀放射状表面上并且含有富含铟的区域。
图5A、5B、6B、7B和8是图4中展示的纳米线LED装置的电子显微图。图6A和7A是展示各别图6B和7B中所选择区域的组成的表格。
图9A、9B、9C和9E是根据本发明的另一个实施例的纳米线LED的电子显微图。图9D是展示图9C中所选择区域的组成的表格。
具体实施方式
在一个实施例中，在不均匀表面上形成有源区域壳层使得有源区域壳层具有不均匀轮廓(例如非竖直的放射状侧壁和/或在水平方向上随着在垂直方向上的高度而变化的不均匀厚度)。这种“波纹状”表面降低或消除外部壳层中的缺陷(例如堆叠疵点)。
在不均匀表面上形成包含一或多个In(Al)GaN/(Al)GaN量子阱的有源区域壳层引起在形成有源区域期间通过自行组装形成富含铟的In(Al)GaN区域(例如具有超过10原子百分比铟，如15到35原子百分比铟的InGaN或InAlGaN区域)。取决于所述区域的铟含量，相信这些富含铟的区域负责更长的波长频谱区域(例如绿光到黄光495-590nm峰值发射波长区域和/或橙光到红光591-650nm峰值发射波长区域)中的高亮度、高功效发射。
然而，与单独形成的量子点(其在有源区域壳层的各部分之间单独形成)不同，在形成有源区域壳层期间现场以整体方式形成富含铟的区域。因此，富含铟的区域包含有源区域量子阱壳层的整体式部分而非嵌入有源区域量子阱壳层中的离散的纳米粒子或量子点。举例来说，离散的纳米粒子通常具有与周围半导体层不同的颗粒结构和/或定向，和纳米粒子与周围层颗粒之间的尖锐的过渡边界或颗粒边界，在电子显微图中可见。相比之下，整体式富含铟的区域未必具有与周围有源区域壳层的周围铟含量较低区域不同的晶体定向并且未必具有尖锐的过渡边界或颗粒边界。
举例来说，含有约10原子百分比铟的InGaN有源区域发出具有蓝光光谱范围中约450nm峰值波长的光，含有约20原子百分比铟的InGaN有源区域发出具有绿光光谱范围中约520nm峰值波长的光，并且含有约30原子百分比铟的InGaN有源区域发出具有红光光谱范围中约610nm峰值波长的光。当然，In(Al)GaN有源区域中的铟浓度可在5原子百分比与35原子百分比，如15到30原子百分比之间变化，以便实现约430nm与约650nm，如450到620nm之间的所需颜色发射(例如蓝光、绿光、黄光、橙光或红光)。
应注意，可在不使用量子阱下的不均匀表面的情况下在有源区域量子阱中形成富含铟的In(Al)GaN区域，只要量子阱本身具有不均匀厚度(即，是波纹状放射状量子阱壳层)即可。
InN(a＝.354nm)和GaN(a＝.319nm)之间的大型(约10％)晶格失配使得难以在GaN晶格中并入高浓度铟而不引起所得InGaN层中的结构缺陷。然而，通过在铟含量较低(例如10原子百分比或更低，如5-10原子百分比铟)的有源区域In(Al)GaN量子阱(如与GaN/InGaN核心/放射状壳层纳米线的m平面(即，垂直面)平行的放射状量子阱)中形成富含铟的In(Al)GaN区域，可减少所得InGaN有源区域壳层中的结构缺陷。
本发明的一个实施例包括沿m平面的一系列纳米级不连续性以增强沿In(Al)GaN有源区域壳层中的纳米线长度的铟沉积。这产生由沿m平面的纳米级峰(包含富含铟的区域)和谷(包含铟含量较低的区域)组成的“波纹状”表面，而非保持与m平面平行的竖直量子阱表面。举例来说，在这一“波纹状”表面中，纳米级特征从与m平面平行的有源区域量子阱的垂直部分至少部分沿p平面对角线10-11投影。
在纳米技术领域中，纳米线通常解释为具有纳米级或纳米尺寸的横向大小(例如圆柱形纳米线的直径或方锥形或六角形纳米线的宽度)，而纵向大小不受限制的纳米结构。这类纳米结构通常也称为纳米晶须、一维纳米元件、纳米棒、纳米管等。纳米线可具有最多约2微米的直径或宽度。纳米线的小尺寸提供独特物理、光学和电子特性。这些特性可例如用于形成利用量子机械作用(例如使用量子线)的装置或形成具有通常归因于大型晶格失配而无法组合的组成上不同材料的异质结构。如术语纳米线暗示，一维性质与拉长的形状相关联。因为纳米线可具有多种截面形状，直径意指有效直径。有效直径意指结构的截面的长轴和短轴的平均值。
对上部、顶部、下部、向下等的所有参考是根据将衬底视为位于底部并且纳米线从衬底向上延伸来进行。垂直是指与由衬底形成的平面垂直的方向，并且与平行于由衬底形成的平面的方向水平。仅出于易于理解的目的而引入这种命名法，并且不应视为局限于具体组件定向等。
本发明的方法中可使用所属领域中已知的任何适合的纳米线LED结构。纳米线LED通常基于一或多个pn或p-i-n接合点。pn接合点与p-i-n接合点之间的差异在于后者具有更宽的有源区域。更宽的有源区域使得在i区域中重组的机率更高。每条纳米线包含第一导电类型(例如n型)纳米线核心和围封的第二导电类型(例如p型)壳层以用于形成pn或pin接合点，所述接合点在操作中为光产生提供有源区域。尽管第一导电类型的核心在本文中描述为n型半导体核心并且第二导电类型壳层在本文中描述为p型半导体壳层，但应理解，其导电类型可颠倒。
图1示意性说明根据本发明的实施例改良的纳米线LED结构的基底。原则上，单条纳米线足以用于形成纳米线LED，但归因于小尺寸，纳米线优选以包含数百、数千、数万或更多条并列纳米线的阵列形式配置以形成LED结构。出于说明性目的，本文中将描述由纳米线LED 1组成的个别纳米线LED装置，所述装置具有n型纳米线核心2和至少部分包裹纳米线核心2的p型壳层3以及中间有源区域4，所述中间有源区域可包含单一内源性或被轻掺杂(例如掺杂程度低于1016cm-3)的半导体层或一或多个量子阱，如包含具有不同带隙的多个半导体层的3-10个量子阱。然而，在本发明的实施例中，纳米线LED不限于这种形式。举例来说，纳米线核心2、有源区域4和p型壳层3可由多个层或区段组成。在替代实施例中，仅核心2可包含宽度或直径小于2微米的纳米结构或纳米线，而壳层3的宽度或直径可以超过一微米。
III-V半导体由于其特性有助于高速和低功率电子装置和光电装置(如激光器和LED)而尤其受关注。纳米线可包含任何半导体材料，并且适用于纳米线的材料包括(但不限于)：GaAs(p)、InAs、Ge、ZnO、InN、GaInN、GaN、AlGaInN、BN、InP、InAsP、GaInP、InGaP:Si、InGaP:Zn、GaInAs、AlInP、GaAlInP、GaAlInAsP、GaInSb、InSb、Si。用于例如GaP的可能的供体掺杂剂是Si、Sn、Te、Se、S等，并且用于相同材料的受体掺杂剂是Zn、Fe、Mg、Be、Cd等。应注意，纳米线技术使得有可能使用氮化物，如GaN、InN和AlN，其有助于制造可发射不易于通过常规技术实现的波长区域中的光的LED。尤其受市场关注的其它组合包括(但不限于)GaAs、GaInP、GaAIInP、GaP系统。典型掺杂程度在1018到1020cm-3范围内。但所属领域的技术人员熟悉这些和其它材料并且认识到可使用其它材料和材料组合。
用于纳米线LED的优选材料是III-V半导体，如III-氮化物半导体(例如GaN、AlInGaN、AlGaN和InGaN等)或其它半导体(例如InP、GaAs)。为了发挥LED功能，每个纳米线LED 1的n侧和p侧必须接触，并且本发明提供与使LED结构中纳米线的n侧和p侧接触的方法和组合物。
尽管本文中所描述的例示性制造方法优选使用纳米线核心以在核心上生长半导体壳层，从而形成核-壳纳米线，如例如颁予塞弗特(Seifert)等人的美国专利案7,829,443(关于纳米线制造方法的教示以引用的方式并入本文中)中所描述，但应注意，本发明不限于此。
举例来说，在替代实施例中，仅核心可组成纳米结构(例如纳米线)，而壳层可任选地具有大于典型纳米线壳层的尺寸。此外，装置可成形以包括多个面，并且可控制不同类型的面之间的面积比。这可由“角锥形”面和垂直侧壁面例示。可构造LED使得在模板上形成具有主要角锥形面或侧壁面的发射层。对于接触层也可如此，与发射层的形状无关。
图2说明可提供纳米线的负载物的例示性结构。通过在生长衬底5上生长纳米线(任选地使用生长掩膜或介电质掩膜层6(例如氮化物层，如氮化硅介电质掩膜层))以定义位置和测定纳米线的底部界面区域，至少在加工期间，衬底5发挥作为从衬底5突出的纳米线的载体的功能。纳米线的底部界面区域包含介电质掩膜层6中每个开口内核心2的根部区域。衬底5可包含不同材料，如III-V或II-VI半导体、SI、Ge、Al2O3、SiC、石英、玻璃等，如瑞典专利申请案SE 1050700-2(让渡给GLO AB)中所讨论，其以全文引用的方式并入本文中。用于衬底的其它适合的材料包括(但不限于)：GaAs、GaP、GaP:Zn、GaAs、InAs、InP、GaN、GaSb、ZnO、InSb、SOI(绝缘体上硅)、CdS、ZnSe、CdTe。在一个实施例中，纳米线核心2直接在生长衬底5上生长。
优选地，衬底5还被适配成充当连接到每个纳米线LED 1的n侧的电流传输层。这可通过具有包含配置在衬底5的表面上的面向纳米线LED 1的半导体缓冲层7的衬底5来实现，如图2中所示，例如Si衬底5上的III-氮化物层，例如GaN和/或AlGaN缓冲层7。缓冲层7通常与所需纳米线材料匹配，并且因此充当制造过程中的生长模板。对于n型核心2，缓冲层7优选还掺杂n型。缓冲层7可包含单层(例如GaN)、若干个子层(例如GaN和AlGaN)或递变层，所述递变层从高Al含量AlGaN递变成较低Al含量AlGaN或GaN。
7,829,443专利案中描述的方法包括在负载物上(例如缓冲层7上)提供生长掩膜6。接着在生长掩膜6中形成开口以暴露缓冲层。开口优选在其直径和其相对定位方面受到良好控制。所属领域中已知的若干技术可用于程序中，包括(但不限于)电子束光刻(EBL)、纳米印刷光刻、光学光刻和反应性离子蚀刻(RIE)或湿式化学蚀刻方法。开口的直径优选是约75-125nm，如约100nm，并且相距0.5-5μm相隔。开口定义待制造的纳米线核心2的位置和直径。
接着，通过基于CVD的过程生长纳米线核心2，其中前驱体来源流是连续的。调节前驱体来源流动速率以在生长区域中实现低过饱和。V/III比率应是100或更低，如在1-100范围内，优选在1-50范围内并且甚至更优选在5-50范围内。应注意，这一V/III比率显著低于用于主体薄膜生长的比率。换句话说，纳米线核心2在相对低温度(例如低于800℃)下以低V/III比率生长。
接着，通过使温度升高到超过800℃，如900-1200℃，并且使V/III比率增加到比用于核心生长更高的量(例如V/III比率高于100，如200-1000)来在核心2上生长图1和2中展示的一或多个壳层3、4。举例来说，n-GaN纳米线核心2可使用氨和TMG(三甲基镓)气体来源和任选的掺杂源气体(例如含有Mg的源气体)通过MOCVD生长。NH3流动速率在核心2生长期间可以是0.2到3.0sccm并且在壳层3、4生长期间是50-100sccm。TMG(三甲基镓)流动速率可在0.12与1.2μmol/min之间。
如果需要，可在形成有源区域壳层4之前在n-GaN核心2上形成中间n-GaN壳层8。可在高温(超过800℃，如900-1200℃)和高于100的高V/III比率(如200-1000)下形成n-GaN壳层8。这一壳层8展示于图3A和3B中并且具有平滑(即，竖直)外侧壁(即，m-平面放射状侧壁)。
在一个实施例中，当在中间n-GaN壳层8的光滑放射状表面上形成量子阱有源区域壳层4时，围绕有源区域壳层4的外部壳层3(例如p型GaN和/或AlGaN壳层)中形成许多缺陷，相信其是水平堆叠疵点9，如图3A和3B中所示。
因此，在图4中说明的一个实施例中，在不均匀(例如“波纹状”)表面上形成有源区域壳层，使得有源区域壳层4具有不均匀轮廓和局部富含铟的In(Al)GaN区域21。“波纹状”表面可在有源区域量子阱壳层4下的底层8中起始(例如径向朝内)，如在中间壳层中或有源区域量子阱壳层4下方的障壁层中。这形成应变改性表面有源区域壳层4。优选地，底层8与有源区域量子阱4相比具有较低铟含量(即，底层8与有源区域量子阱4相比具有更宽的带隙)以避免吸收量子阱发射。举例来说，底层8可不具有铟(例如由GaN或AlGaN)组成或其可包含具有小于10原子百分比铟(如1-5原子百分比铟)的InGaN或InAlGaN底层。
通过控制底层8的高低不平，可接着在不引入缺陷的情况下生长更均匀的高铟含量有源量子阱层4。可通过生长条件(如温度、MOCVD压力、MOCVD反应物流动速率和/或底层的In/Ga比率)来控制底层8的高低不平程度。举例来说，高低不平程度随铟含量增加和生长温度降低而增加。
底层8的高低不平和生长条件可控制量子阱有源区域4的组成使其均匀，以便产生嵌入具有较低铟含量的In(Al)GaN量子阱中的精密的富含铟的区域。量子阱的厚度将类似于或小于下文所描述的峰-谷高度。
尽管图4中展示单个量子阱有源区域4，但也可以形成多量子阱有源区域4。分离波纹状量子阱4与波纹状GaN或In含量较低的InGaN或InAlGaN障壁层使得在纳米线的外部壳层8上生长多量子阱有源区域4，所述多量子阱有源区域具有降低的缺陷量并且其中每个量子阱具有局部富含铟的区域21。
举例来说，底层8和/或有源区域壳层4中的不均匀表面或轮廓中峰12与相邻谷13的间隔可以是10到30nm，并且峰12到相邻谷13的深度(即，厚度变化)可以是3到5nm。优选地，有效层区域壳层4具有大于5nm的厚度以避免产生堆叠疵点。如果底层8具有超过15％铟，那么其还优选具有大于5nm的厚度以避免产生堆叠疵点。
如本文中所使用，不均匀表面意指非竖直或非光滑(即，波纹状或粗糙)表面，其中在放射状(即，m平面)表面中，至少3个峰(例如凸起)12从至少一个谷(例如凹槽)13沿水平方向延伸至少2，如3到5nm。不均匀轮廓意指有源区域壳层中的量子阱具有非竖直放射状表面(即，侧壁)和/或随垂直方向上的高度变化的沿放射(即，水平)方向上的不均匀厚度。不均匀厚度意指有源区域壳层(例如量子阱)4的放射(即，水平)厚度在壳层4中的不同垂直位置变化至少15％，如20-40％，并且具有大致非平行的放射状侧壁。
使含有In的波纹状层(例如有源区域壳层)的薄膜厚度增加超过5nm将使得与谷13相比在峰12上不成比例地沉积铟，并且在底层8中峰12上的有源区域壳层4中形成局部富含铟的In(Al)GaN区域21。如图4中所示，有源区域壳层4中的富含铟的区域21对应于有源区域壳层4中的峰22，并且富含铟的区域21由对应于有源区域壳层4中的谷23的铟含量较低的区域24间隔开。优选地，壳层4中富含铟的区域与铟含量较低的区域之间的铟含量差异是至少5原子百分比，如10到25原子百分比。
这产生不均匀有效层4，其可在电接触直接安放在纳米线的m平面14上时产生多个发射峰。如图4中所示，优选在壳层3的顶端处，在倾斜的p平面15上制造对p型GaN壳层3的p侧电接触16，而通过n型GaN或AlGaN衬底7制造对n型GaN纳米线核心2的c平面的n侧电接触17。因此，在EL谱图中看不见来自m平面14的较低发射峰。因此，可增加可发射更长波长的绿光、黄光、橙光或红光的高In含量材料(即，区域21)的体积而不引入有害堆叠故障缺陷。
举例来说，如图5A和5B中所示，可通过在低温(例如800℃或更低)下形成中间壳层8，同时保持高V/III比率来获得不均匀表面。这引起中间壳层8的外部放射状表面10变得不均匀。接着在中间壳层8上形成有源区域壳层4和外部p型壳层3。如图5A和5B中可见，不均匀表面上的这种生长可产生具有不均匀轮廓的有源区域壳层4并且减少或消除外部壳层3中的缺陷(例如堆叠疵点)9。
如图5A和5B中所示，有源区域壳层4具有不均匀厚度。举例来说，含有量子阱的壳层4具有在5号位置处的7.6nm到3号位置处的12.2nm范围内的厚度。因此，壳层4放射厚度沿垂直方向变化超过30％(即，30-38％)并且超过4nm。
在不均匀表面10上形成具有不均匀轮廓的包含一或多个InGaN/GaN量子阱的有源区域壳层4引起在形成有源区域壳层期间通过自行组装形成局部富含铟的InGaN区域21。具体地说，相信在有源区域壳层4中更厚(即，凸出)的区域中形成区域21。图6A和7A说明表格，其展示各别图6B和7B中展示的纳米线LED的各种位置中的Al、Ga和In含量(原子百分比)。如图6A和6B中所示，InGaN/GaN量子阱有源区域4中的1、2、3和7号区域含有超过15原子百分比铟，如17.5到23.9原子百分比铟(即，分别是20.5、17.5、19.9和23.9)。因此，2号与7号区域之间的铟浓度变化超过5原子百分比(例如5到6.4原子百分比)。4-6号区域位于AlGaN外部壳层中并且不具有铟和可变浓度的铝。
如图7A和7B中所示，InGaN/GaN量子阱有源区域4中的1、2和3号区域含有超过14原子百分比铟，如14.1到18.3原子百分比铟(即，分别是18.0、18.3和14.1)。因此，2号与3号区域之间的铟浓度变化超过4原子百分比。4-7号区域位于AlGaN外部壳层中并且不具有铟和可变浓度的铝。
相信这些富含铟的区域21负责绿光到黄光波长频谱区域中的高亮度、高功效发射。
此外，相信在不均匀表面10上形成有源区域壳层4引起放射状表面(即，非极性{10-10}m平面)上有源区域4的厚度显著大于中间壳层8的方锥形、倾斜上表面(即，半极性{1-101}p平面)的厚度。中间壳层8的m平面上有源区域壳层4的放射厚度比装置顶部中间壳层8的p平面10-11的厚度厚至少3倍，如3-10倍。与相同量子阱的来自p平面10-11部分的发射相比，这由于来自InGaN量子阱的m平面部分的改良的发射而改良LED装置效能。因此，量子阱的m平面厚度与其p平面10-11厚度相比增加意指与现有技术装置中具有量子阱的更厚的p平面10-11部分相比，由m平面部分发出的辐射率高于量子阱的p平面10-11部分。
图8说明本发明的替代性实施例。在这一实施例中，装置含有三个中间壳层8A、8B和8C。In内部中间壳层8A包含n-GaN壳层。中间壳层8B包含具有不均匀表面的n-InGaN壳层并且外部壳层8C包含具有不均匀表面的n-GaN壳层。可在高V/III物流比率和低温(例如低于800℃)下形成壳层8B和8C，以便形成用于在外部中间壳层8上生长有源区域壳层4的不均匀表面。
如图8中所示，有源区域壳层4具有不均匀厚度。举例来说，含有量子阱的壳层4具有在4号位置处的6.8nm到3号位置处的12.5nm范围内的厚度。因此，壳层4放射厚度变化超过40％(即，40-45.6％)并且超过5nm(例如5到5.7nm)。
在图9A、9B、9C和9E中说明的另一实施例中，核-壳纳米线装置，如LED装置包括檐区域31。换句话说，纳米线壳层4中m平面部分34与p平面部分32接合的角称为“檐”或檐区域31。区域31包括从壳层4的上部顶端部分中的p平面部分32到壳层4的下部中的m平面部分34的结构不连续性。檐区域中的铟含量比壳层4的p平面32和m平面34部分高至少5原子百分比。优选地，檐区域31是In(Al)GaN有源区域量子阱壳层4中富含铟的In(Al)GaN区域。
因此，如图9A-9C和9E中所示，纳米线装置，如LED装置，包括III-氮化物半导体纳米线核心2和径向位于半导体纳米线核心2周围的含有铟的III-氮化物半导体壳层(例如有源区域量子阱壳层4)，所述III-氮化物半导体纳米线核心具有上部顶端部分和下部，所述上部顶端部分具有倾斜p平面侧壁并且所述下部具有大体上垂直m平面侧壁。壳层4包含上部顶端部分和下部，所述上部顶端部分具有位于纳米线核心的上部顶端部分上的倾斜p平面侧壁32并且所述下部具有位于纳米线核心2的下部上的大体上垂直m平面侧壁34。壳层4还含有檐区域31，其包括从壳层4的上部顶端部分32中的p平面到壳层4的下部34中的m平面的结构不连续性。装置还可含有其它上述壳层，如壳层3、8、8A、8B、8C和/或9。
壳层4的上部顶端部分32包含环形区域，其围绕纳米线核心2的上部顶端部分的整个边缘。壳层4的下部34包含环形区域，其围绕纳米线核心2的下部的整个边缘。檐区域31包含环形区域，其围绕纳米线核心2的上部顶端部分与下部之间的纳米线核心的中间部分的整个边缘。因此，优选地，檐区域31在纳米线的周边(例如有源区域壳层4中的周边)延伸以形成与壳层4的p平面32和m平面34部分相比具有大体上恒定、升高的铟组成的环。因为III-氮化物纳米线通常在水平方向上具有六角形截面形状，当从上方观测时，环将具有大体上六角形截面形状。可优选在檐区域31中沉积较高铟组成合金(例如In(Al)GaN)以实现用于绿光(520nm)和红光(600nm)LED的更长波长装置。
檐区域31的铟含量比壳层4中具有倾斜p平面侧壁32的上部顶端部分和具有大体上垂直m平面侧壁34的壳层下部高至少5原子百分比，如至少10原子百分比，例如10到30原子百分比。举例来说，檐区域31可含有15-30原子百分比铟，并且壳层4的上部顶端部分32和壳层的下部34可含有15原子百分比或更少的铟，如1到9原子百分比铟。
含有富含In的檐区域31的LED装置可具有红光、橙光、黄光或绿光峰值发射波长，如495到590nm峰值发射波长或591到650nm峰值发射波长。峰值发射波长区域越长，檐区域31的铟含量越高。举例来说，铟含量在具有495到590nm峰值发射波长范围的LED中可以是15-22原子百分比并且在具有591到650nm峰值发射波长范围的LED中可以是23-30原子百分比。举例来说，当LED具有约520nm峰值发射波长时，檐区域31可含有约20原子百分比铟并且当LED具有约610nm峰值发射波长时，檐区域31可含有约30原子百分比铟。
不希望受特定理论束缚，本发明人相信在壳层4的p平面与m平面部分之间的结构不连续处形成富含铟的In(Al)GaN檐区域31。不连续性产生用于In-N键弛豫的低能量表面并且以比m平面部分34更高的机率并入铟。已证实当存在可用的自由表面时，在GaN中更易于并入In-N键。因此，富含铟的檐区域31是通过在形成有源区域壳层4期间的自行组件来形成。
如果在不均匀表面10上形成有源区域壳层4，如先前实施例中所描述，那么除m平面部分34中局部富含铟的In(Al)GaN区域21以外，壳层4可包括富含铟的檐区域31。或者，如果在均匀表面上形成壳层4，那么壳层4可仅包括富含铟的檐区域31而不包括富含铟的区域21。
可通过生长温度、在通过MOCVD沉积壳层4期间的TMIn/TMGa流动速率和/或在通过MOCVD沉积壳层4期间的氨流来控制壳层4的檐区域31与m平面部分34之间的铟组合物差异。降低温度是使檐区域31的铟含量相对于m平面部分34增加的最直接方式。温度作用在较低生长率下增强，其中生长率是通过壳层4的MOCVD期间的TMIn+TMGa/NH3比率控制。由于檐的高表面能，生长率可使檐区域31厚度(t1)相对于m平面部分34厚度(t2)增加。举例来说，t1可比t2大1.1到1.5倍。增加InGaN壳层4厚度还使檐区域31中的铟含量增加1.5到5倍。
举例来说，檐区域31可比壳层4的m平面部分34厚至少10％，如厚至少20％，包括厚20到35％。p平面部分32通常比檐区域31和m平面部分34更薄。相信来自高铟含量檐区域31的发射由施加到LED的电流主导。举例来说，檐区域31的厚度可以是12到20nm，而壳层4的m平面部分34的厚度可以是7到11nm。壳层4的p平面部分32的厚度可以是0.4到2nm。
图9A和9B说明含有有源区域壳层4中的富含铟的檐区域31的例示性LED装置。图9A中的装置含有一个中间n-GaN壳层8，而图9B的装置含有三个中间壳层8A、8B和8C。
如图9A中所示，檐区域31厚度t1是约13nm，而壳层4的m平面部分34的厚度是约10nm。檐区域31含有约10原子百分比铟，而m平面部分34含有约3原子百分比铟。
类似地，如图9B中所示，檐区域31厚度t1是约15nm，而壳层4的m平面部分34的厚度在7与11nm之间的范围内。檐区域31含有约25原子百分比铟，而m平面部分34含有约15原子百分比铟。因此，檐区域31厚度比图9A和9B的装置中的m平面部分34厚度大约30％。
图9C说明另一个例示性LED装置，其含有有源区域壳层4中的富含铟的檐区域31。图9C的InGaN檐区域31(图9D中的表格中的标记谱图1)含有20.9原子百分比铟，而InGaN m平面部分34(图9D中的表格中的标记谱图2和3)含有7.5与9.5原子百分比之间的铟。中间InGaN壳层8含有1.7与1.8原子百分比之间的铟(图9D中的表格中的谱图4和5)。在外部AlGaN壳层9中获取谱图6-9。p平面部分32中量子阱壳层4的厚度小于0.5nm并且在m平面部分34中是约8nm。
可通过增加檐区域的有源区域体积来获得具有更长波长(例如绿光和更长的峰值波长)的高功效装置。这可通过借助于降低纳米线间距而增加衬底上的纳米线直径和/或纳米线密度来进行。
增加檐区域31的数目还可以通过在纳米线中生长多量子阱有源区域4来实现。举例来说，如图9E中所示，LED装置包括两个量子阱有源区域壳层4A、4B，其中每一个含有各别檐区域31A、31B。壳4A、4B由中间壳层33间隔开，所述中间壳层可以是与壳层4A、4B相比具有较低铟含量的p型AlGaN或GaN壳层或In(Al)GaN壳层。
尽管根据纳米线LED描述本发明，但应了解，可在任何纳米线结构上实施其它基于纳米线的半导体装置，如场效应晶体管、二极管以及具体来说，涉及光吸收或光产生的装置，如光电检测器、太阳能电池、激光器等。
本说明书中所引用的所有公开案和专利案都以引用的方式并入本文中，就如同特定地且单独地指示每一个别公开案或专利以引用的方式并入一般，且以引用的方式并入本文中以结合所引用的公开案来披露和描述方法和/或材料。对任何公开案的引用是关于其在申请日之前的披露内容，且不应理解为承认本发明未被授权凭借先前发明将这类公开案的日期提前。此外，所提供的公开日期可以不同于可能需要独立确认的实际公开日期。

Claims (14)

1.一种纳米线装置，其包含：
III-氮化物半导体纳米线核心，所述III-氮化物半导体纳米线核心具有上部顶端部分和下部，所述上部顶端部分具有倾斜p平面侧壁并且所述下部具有大体上垂直m平面侧壁；和
含有铟的III-氮化物半导体第一壳层，其径向位于所述半导体纳米线核心周围；
其中：
所述第一壳层包含上部顶端部分和下部，所述上部顶端部分具有位于所述纳米线核心的所述上部顶端部分上的倾斜p平面侧壁并且所述下部具有位于所述纳米线核心的所述下部上的大体上垂直m平面侧壁；
所述第一壳层更包含檐区域，其包含从所述第一壳层的所述上部顶端部分中的所述p平面到所述第一壳层的所述下部中的所述m平面的结构不连续性；以及
所述檐区域的铟含量比第一壳层中具有所述倾斜p平面侧壁的上部顶端部分和所述第一壳层中具有所述大体上垂直m平面侧壁的所述下部高至少5原子百分比,
其中所述装置包含发光二极管LED装置并且所述第一壳层包含有源区域量子阱壳层，
所述第一壳层的所述下部具有不均匀表面轮廓，其具有至少3个峰；
所述至少3个峰中的每一个由谷与所述至少3个峰中的相邻一个峰间隔开；并且
所述至少3个峰中的每一个从相邻谷沿径向延伸至少2nm，
所述纳米线装置更包含径向位于所述半导体纳米线核心与所述第一壳层之间的半导体第二壳层，其中所述第二壳层包含所述有源区域量子阱的底层障壁壳层或从所述有源区域径向朝内定位的底层壳层。
2.根据权利要求1所述的纳米线装置，其中：
所述第二壳层具有不均匀表面轮廓，其具有至少3个峰；
所述至少3个峰中的每一个由谷与所述至少3个峰中的相邻一个峰间隔开；并且
所述至少3个峰中的每一个从相邻谷沿径向延伸至少2nm。
3.一种纳米线装置，其包含：
III-氮化物半导体纳米线核心，所述III-氮化物半导体纳米线核心具有上部顶端部分和下部，所述上部顶端部分具有倾斜p平面侧壁并且所述下部具有大体上垂直m平面侧壁；和
含有铟的III-氮化物半导体第一壳层，其径向位于所述半导体纳米线核心周围；
其中：
所述第一壳层包含上部顶端部分和下部，所述上部顶端部分具有位于所述纳米线核心的所述上部顶端部分上的倾斜p平面侧壁并且所述下部具有位于所述纳米线核心的所述下部上的大体上垂直m平面侧壁；
所述第一壳层更包含檐区域，其包含从所述第一壳层的所述上部顶端部分中的所述p平面到所述第一壳层的所述下部中的所述m平面的结构不连续性；以及
所述檐区域的铟含量比第一壳层中具有所述倾斜p平面侧壁的上部顶端部分和所述第一壳层中具有所述大体上垂直m平面侧壁的所述下部高至少5原子百分比；
其中所述装置包含发光二极管LED装置并且所述第一壳层包含有源区域量子阱壳层；
所述纳米线装置更包含：
隔绝掩膜层，其位于负载物的半导体表面上，其中所述纳米线核心包含第一导电类型半导体纳米线核心，其通过所述隔绝掩膜层中的开口与所述负载物的所述半导体表面大体上垂直地延伸；
至少一种第二导电类型半导体壳层，其在所述有源区域量子阱壳层上和周围延伸；
第一电极层，其与所述第二导电类型半导体壳层接触；以及
第二电极层，其电连接到所述半导体纳米线核心。
4.根据权利要求3所述的纳米线装置，其中：
所述第一导电类型包含n型；
所述第二导电类型包含p型；
所述负载物包含衬底上的n-GaN或n-AlGaN n型半导体缓冲层；
所述半导体纳米线核心包含n-GaN纳米线核心；
所述有源区域量子阱壳层包含GaN障壁壳层之间的InGaN壳层；以及
所述第一电极包含透明导电氧化物TCO。
5.根据权利要求3所述的纳米线装置，其中：
所述第一壳层的上部顶端部分包含环形区域，其围绕所述纳米线核心的所述上部顶端部分的整个边缘；
所述第一壳层的下部包含环形区域，其围绕所述纳米线核心的所述下部的整个边缘；并且
所述檐区域包含环形区域，其围绕所述纳米线核心的所述上部顶端部分与所述下部之间的所述纳米线核心的中间部分的整个边缘。
6.根据权利要求5所述的纳米线装置，其中所述有源量子阱壳层包含InGaN或InAlGaN半导体量子阱壳层。
7.根据权利要求6所述的纳米线装置，其中所述檐区域含有超过10原子百分比铟并且所述第一壳层的上部顶端部分和所述第一壳层的所述下部含有小于10原子百分比铟。
8.根据权利要求7所述的纳米线装置，其中所述檐区域含有15-30原子百分比铟，并且所述第一壳层的所述上部顶端部分和所述第一壳层的所述下部含有15原子百分比或更少的铟。
9.根据权利要求7所述的纳米线装置，其中所述LED具有495到590nm峰值发射波长或591到650nm峰值发射波长。
10.根据权利要求9所述的纳米线装置，其中所述LED具有约520nm峰值发射波长并且所述檐区域含有20原子百分比铟。
11.根据权利要求9所述的纳米线装置，其中所述LED具有约610nm峰值发射波长并且所述檐区域含有30原子百分比铟。
12.一种制造发光二极管LED装置的方法，其包含：
形成半导体纳米线核心；和
形成径向围绕所述半导体纳米线核心的第一壳层，所述第一壳层包含InGaN或InAlGaN有源区域量子阱；
其中：
所述第一壳层包含上部顶端部分和下部，所述上部顶端部分具有位于所述纳米线核心的上部顶端部分上的倾斜p平面侧壁并且所述下部具有位于所述纳米线核心的下部上的大体上垂直m平面侧壁；
所述第一壳层更包含檐区域，其包含从所述第一壳层的所述上部顶端部分中的所述p平面到所述第一壳层的所述下部中的所述m平面的结构不连续性；以及
所述檐区域的铟含量比第一壳层中具有所述倾斜p平面侧壁的上部顶端部分和所述第一壳层中具有所述大体上垂直m平面侧壁的所述下部高至少5原子百分比，
所述方法更包含在形成所述第一壳层之前形成径向围绕所述半导体纳米线核心的第二半导体壳层。
13.一种制造发光二极管LED装置的方法，其包含：
形成半导体纳米线核心；和
形成径向围绕所述半导体纳米线核心的第一壳层，所述第一壳层包含InGaN或InAlGaN有源区域量子阱；
其中：
所述第一壳层包含上部顶端部分和下部，所述上部顶端部分具有位于所述纳米线核心的上部顶端部分上的倾斜p平面侧壁并且所述下部具有位于所述纳米线核心的下部上的大体上垂直m平面侧壁；
所述第一壳层更包含檐区域，其包含从所述第一壳层的所述上部顶端部分中的所述p平面到所述第一壳层的所述下部中的所述m平面的结构不连续性；以及
所述檐区域的铟含量比第一壳层中具有所述倾斜p平面侧壁的上部顶端部分和所述第一壳层中具有所述大体上垂直m平面侧壁的所述下部高至少5原子百分比；
其中所述结构不连续性产生用于In-N键弛豫和与所述第一壳层中所述具有大体上垂直m平面侧壁的下部相比以更高机率并入铟的低能量表面。
14.一种制造发光二极管LED装置的方法，其包含：
形成半导体纳米线核心；和
形成径向围绕所述半导体纳米线核心的第一壳层，所述第一壳层包含InGaN或InAlGaN有源区域量子阱壳层，其具有在形成所述第一壳层期间现场整体形成的富含铟的檐区域；
其中富含铟的檐区域的铟含量比所述第一壳层中铟含量较低的部分高至少5原子百分比，
其中所述第一壳层中铟含量较低的部分包含上部顶端部分和下部，所述上部顶端部分具有位于所述纳米线核心的上部顶端部分上的倾斜p平面侧壁并且所述下部具有位于所述纳米线核心的下部上的大体上垂直m平面侧壁；
其中：
所述檐区域包含从所述第一壳层的所述上部顶端部分中的所述p平面到所述第一壳层的所述下部中的所述m平面的结构不连续性；和
所述结构不连续性产生用于In-N键弛豫和与所述第一壳层中所述具有大体上垂直m平面侧壁的下部相比以更高机率并入铟的低能量表面。
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