CN107207705A - 环氧树脂组合物、膜状环氧树脂组合物、固化物及电子装置 - Google Patents

环氧树脂组合物、膜状环氧树脂组合物、固化物及电子装置 Download PDF

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Abstract

本发明涉及一种环氧树脂组合物，其含有(A)环氧树脂、(B)具有芳香环和羟基的树脂、以及(C)无机填充剂，上述(A)环氧树脂包含25℃时为液态的环氧树脂，上述(B)具有芳香环和羟基的树脂包含具有萘环和羟基的树脂；上述25℃时为液态的环氧树脂的含量以上述(A)环氧树脂以及上述(B)具有芳香环和羟基的树脂的合计量为基准大于或等于30质量％。

Description

环氧树脂组合物、膜状环氧树脂组合物、固化物及电子装置
技术领域
本发明涉及能够将电子部件或电子器件(例如，配置于印刷配线基板的电子部件或电子器件)包埋或密封等的环氧树脂组合物、膜状环氧树脂组合物和固化物、以及使用它们的电子装置。
背景技术
伴随着电子设备的轻薄短小化，半导体装置的小型化和薄型化正在推进。使用与半导体元件几乎相同大小的半导体装置的形态或在半导体装置上堆叠半导体装置的安装形态(堆叠式封装(package on package))盛行，今后，预测半导体装置的小型化和薄型化会进一步推进。
如果半导体元件的微细化继续发展，端子数增加，则会变得难以在半导体元件上设置全部的外部连接端子(外部连接用的端子)。例如，在半导体元件上勉强设置外部连接端子的情况下，端子间的间距变窄，并且端子高度变低，安装半导体装置后的连接可靠性的确保变得困难。因此，为了实现半导体装置的小型化和薄型化，提出了许多新的安装方法。
例如，提出了将半导体晶片单片化而制作的半导体元件以具有适度的间隔的方式重新配置之后，使用液态或固体的树脂密封材密封半导体元件，在将半导体元件密封的部分进一步设置外部连接端子的安装方法以及使用该安装方法而制作的半导体装置(例如，参照下述专利文献1～4)。
重新配置的半导体元件的密封例如通过将液态或固体的树脂密封材用模具成型的模塑成型来进行。在通过模塑成型进行密封成型的情况下，有时使用传递模塑成型，即，通过将使颗粒状的树脂密封材熔融所得的树脂注入模具内而进行密封。然而，由于注入熔融所得的树脂来成型，因此在对大面积进行密封的情况下，有可能产生未填充部。因此近年来，开始使用预先对模具或被密封体供给树脂密封材后进行成型的压缩模塑成型。在压缩模塑成型中，由于向模具或被密封体直接供给树脂密封材，因此有即使是大面积的密封也不易产生未填充部的优点。对于压缩模塑成型而言，与传递模塑成型同样地，使用液态或固体的树脂密封材。
现有技术文献
专利文献
专利文献1：日本专利第3616615号公报
专利文献2：日本特开2001-244372号公报
专利文献3：日本特开2001-127095号公报
专利文献4:美国专利申请公开第2007/205513号说明书
发明内容
发明所要解决的课题
此外，近年来，研究了通过使用膜状的树脂密封材来代替液态或固体的树脂密封材，从而采用不需要模具的成型方法(层压、压制等)来进行密封的方案。在该情况下，从避免膜状的树脂密封材破损而难以进行密封的观点出发，对于树脂密封材，要求优异的操作性(弯曲性等)。
此外，在对大面积进行密封的情况下，虽然能够一次性密封的面积增加从而能够缩短操作时间，但有时密封成型物发生翘曲。密封成型物的翘曲在后续的工序中成为引发不良状况的原因。例如，如果后述的图2(a)的密封成型物发生翘曲，则有在切割工序(参照图2(d))中切割精度受损的问题。因此，要求降低密封成型物的翘曲。
本发明是鉴于上述课题而提出的，其目的在于提供一种环氧树脂组合物，其可以获得具有优异的操作性(弯曲性等)的膜状环氧树脂组合物(膜状的树脂密封材、密封膜)，并且能够抑制密封后的翘曲。此外，本发明的目的在于提供具有优异的操作性，并且能够抑制密封后的翘曲的膜状环氧树脂组合物。本发明的目的在于提供上述环氧树脂组合物(膜状环氧树脂组合物等)的固化物。进一步，本发明的目的在于提供使用了这些环氧树脂组合物、膜状环氧树脂组合物或固化物的电子装置。
用于解决课题的方法
本发明的第一实施方式提供一种环氧树脂组合物，其含有(A)环氧树脂、(B)具有芳香环和羟基的树脂、以及(C)无机填充剂，上述(A)环氧树脂包含25℃时为液态的环氧树脂，上述(B)具有芳香环和羟基的树脂包含具有萘环和羟基的树脂，上述25℃时为液态的环氧树脂的含量以上述(A)环氧树脂以及上述(B)具有芳香环和羟基的树脂的合计量为基准大于或等于30质量％。
根据第一实施方式所涉及的环氧树脂组合物，在将该环氧树脂组合物成型为膜状的情况下，可以获得具有优异的操作性(弯曲性等)的膜状环氧树脂组合物。此外，根据第一实施方式所涉及的环氧树脂组合物，能够抑制密封后的翘曲，特别是，即使在对大面积进行密封的情况下也能够抑制密封后的翘曲。进一步，第一实施方式所涉及的环氧树脂组合物具有优异的耐热性。
本发明的第一实施方式提供包含上述环氧树脂组合物的膜状环氧树脂组合物。第一实施方式所涉及的膜状环氧树脂组合物具有优异的操作性，并且能够抑制密封后的翘曲。
本发明的第二实施方式提供一种膜状环氧树脂组合物，其为用于密封选自由电子部件和电子器件组成的组中的至少一种被密封体的膜状环氧树脂组合物，含有(A)环氧树脂、(B)具有芳香环和羟基的树脂、以及(C)无机填充剂，上述(A)环氧树脂包含25℃时为液态的环氧树脂，上述(B)具有芳香环和羟基的树脂包含具有萘环和羟基的树脂，上述25℃时为液态的环氧树脂的含量以上述(A)环氧树脂以及上述(B)具有芳香环和羟基的树脂的合计量为基准大于或等于30质量％。
第二实施方式所涉及的膜状环氧树脂组合物具有优异的操作性(弯曲性等)。此外，根据第二实施方式所涉及的膜状环氧树脂组合物，能够抑制密封后的翘曲，特别是，即使在对大面积进行密封的情况下也能够抑制密封后的翘曲。进一步，第二实施方式所涉及的膜状环氧树脂组合物具有优异的耐热性。
本发明所涉及的环氧树脂组合物和膜状环氧树脂组合物可以进一步含有固化促进剂。
上述具有萘环和羟基的树脂可以包含下述通式(I)所表示的化合物，也可以包含下述通式(II)所表示的化合物。
[化1]
[式(I)中，R11、R12、R13、R14和R15各自独立地表示氢原子、碳原子数1～6的烷基或碳原子数1～2的烷氧基，m1、m2、m3、m4、m5、m6、m7和m8各自独立地表示0～2的整数(其中，m1、m2、m3、m4、m5、m6、m7和m8全部为0的情况除外)，n1表示0～10的整数。]
[化2]
[式(II)中，R21、R22和R23各自独立地表示氢原子、碳原子数1～6的烷基或碳原子数1～2的烷氧基，n2表示0～10的整数。]
本发明所涉及的环氧树脂组合物和膜状环氧树脂组合物可以进一步含有弹性体。
本发明提供上述环氧树脂组合物的固化物和上述膜状环氧树脂组合物的固化物。根据本发明所涉及的固化物，能够抑制密封后的翘曲。
本发明提供一种电子装置，其具备选自由电子部件和电子器件组成的组中的至少一种被密封体、以及密封上述被密封体的密封部，上述密封部包含上述环氧树脂组合物、上述膜状环氧树脂组合物或上述固化物。
发明的效果
根据本发明，能够提供一种环氧树脂组合物，其可以获得具有优异的操作性(弯曲性等)的膜状环氧树脂组合物，并且能够抑制密封后的翘曲。此外，根据本发明，能够提供具有优异的操作性(弯曲性等)，并且能够抑制密封后的翘曲的膜状环氧树脂组合物。根据本发明，能够提供上述环氧树脂组合物(膜状环氧树脂组合物等)的固化物。进一步，根据本发明，能够提供使用这些环氧树脂组合物、膜状环氧树脂组合物或固化物的电子装置。
本发明所涉及的膜状环氧树脂组合物可以合适地用于电子部件或电子器件(例如，配置于印刷配线基板的电子部件或电子器件)的包埋或密封等。此外，本发明所涉及的膜状环氧树脂组合物除了可以合适地用于模塑成型以外，还可以合适地用于不需要模具的成型方法(层压、压制等)。
根据本发明，能够提供膜状环氧树脂组合物作为密封材的应用。根据本发明，能够提供膜状环氧树脂组合物在电子部件的包埋或密封中的应用。根据本发明，能够提供膜状环氧树脂组合物在电子器件的包埋或密封中的应用。根据本发明，能够提供膜状环氧树脂组合物在配置于印刷配线基板的电子部件或电子器件的包埋或密封中的应用。根据本发明，能够提供膜状环氧树脂组合物在模塑成型中的应用。根据本发明，能够提供膜状环氧树脂组合物在不需要模具的成型方法(层压、压制等)中的应用。
附图说明
图1是用于说明半导体装置的制造方法的一个实施方式的截面示意图。
图2是用于说明半导体装置的制造方法的一个实施方式的截面示意图。
图3是表示用于评价翘曲量的试验片的平面图。
具体实施方式
以下，对用于实施本发明的方式进行详细说明。
另外，在本说明书中，使用“～”来表示的数值范围表示包含记载于“～”前后的数值分别作为最小值和最大值的范围。此外，关于组合物中的各成分的量，在组合物中存在多种相当于各成分的物质的情况下，只要没有特别说明，就是指组合物中存在的该多种物质的合计量。
＜环氧树脂组合物＞
本实施方式所涉及的环氧树脂组合物含有(A)环氧树脂、(B)具有芳香环和羟基的树脂、以及(C)无机填充剂作为必须成分。在本实施方式中，(A)环氧树脂包含至少一种25℃时为液态的环氧树脂，(B)具有芳香环和羟基的树脂包含至少一种具有萘环和羟基的树脂，25℃时为液态的环氧树脂的含量以(A)环氧树脂以及(B)具有芳香环和羟基的树脂的合计量为基准大于或等于30质量％。
作为本实施方式所涉及的环氧树脂组合物的形状，可列举膜状、液态、固体(颗粒、粉体等)等。本实施方式所涉及的环氧树脂组合物可以用于利用模塑成型进行的密封、利用不需要模具的成型方法(层压、压制等)进行的密封等。本实施方式所涉及的环氧树脂组合物可以用于电子部件或电子器件的包埋或密封等。作为电子部件，例如，可列举SAW滤波器等滤波器；传感器等无源部件。作为电子器件，例如，可列举半导体元件、集成电路、半导体器件等。另外，本实施方式所涉及的环氧树脂组合物还可以用于除了它们以外的被密封体的包埋或密封。所谓“包埋”，是指向间隙、高低差处等供给密封材。所谓“密封”，是指用密封材被覆被密封体，以避免被密封体与外部空气接触。
以下，对于本实施方式所涉及的环氧树脂组合物的构成成分等进行说明。
((A)环氧树脂)
关于(A)环氧树脂，为了对膜状环氧树脂组合物赋予柔软性，包含至少一种25℃时为液态的环氧树脂(以下，称为“环氧树脂(a1)”)。作为环氧树脂(a1)，没有特别限制，例如，可以使用一分子中具有两个以上缩水甘油基的环氧树脂。作为环氧树脂(a1)，可列举双酚A型环氧树脂、双酚F型环氧树脂、萘型环氧树脂等。
作为环氧树脂(a1)，可以使用市售品。作为环氧树脂(a1)的市售品，可列举三菱化学株式会社制的商品名“jER825”(双酚A型环氧树脂，环氧当量：175)、三菱化学株式会社制的商品名“jER806”(双酚F型环氧树脂，环氧当量：160)、DIC株式会社制的商品名“HP-4032D”(萘型环氧树脂，环氧当量：141)、DIC株式会社制的商品名“EXA-4850”等柔软强韧性环氧树脂等。环氧树脂(a1)可以单独使用一种，也可以并用两种以上。
这里，所谓“25℃时为液态的环氧树脂”，表示使用E型粘度计或B型粘度计测定保持于25℃的该环氧树脂的粘度所得到的值小于或等于400Pa·s的环氧树脂。
从获得优异的操作性(弯曲性等)的观点出发，环氧树脂(a1)的含量以(A)环氧树脂以及(B)具有芳香环和羟基的树脂的合计量为基准大于或等于30质量％。从获得进一步优异的操作性(弯曲性等)的观点出发，环氧树脂(a1)的含量可以大于或等于35质量％，也可以大于或等于37质量％，也可以大于或等于40质量％。从作为设置有保护层的密封片来使用时保护层的剥离性良好的观点出发，环氧树脂(a1)的含量可以小于或等于70质量％，也可以小于或等于65质量％。从维持优异的操作性(弯曲性等)，并且作为设置有保护层的密封片来使用时保护层的剥离性良好的观点出发，环氧树脂(a1)的含量可以为30～70质量％，也可以为30～65质量％。
从获得进一步优异的操作性(弯曲性等)的观点出发，环氧树脂(a1)的含量以(A)环氧树脂的总量为基准可以大于或等于60质量％，也可以大于或等于65质量％，也可以大于或等于70质量％。从获得进一步优异的操作性(弯曲性等)的观点出发，环氧树脂(a1)的含量以(A)环氧树脂的总量为基准可以小于或等于100质量％，也可以小于或等于95质量％，也可以小于或等于90质量％。
(A)环氧树脂可以进一步包含25℃时为液态的环氧树脂(a1)以外的环氧树脂(以下，称为“环氧树脂(a2)”。例如，25℃时不是液态的环氧树脂)。作为环氧树脂(a2)，可列举萘型环氧树脂(4官能萘型环氧树脂、3官能萘型环氧树脂等)、蒽型环氧树脂、三苯基甲烷型环氧树脂、双环戊二烯型环氧树脂、联苯芳烷基型环氧树脂、苯酚酚醛清漆型环氧树脂、甲酚酚醛清漆型环氧树脂(邻甲酚酚醛清漆型环氧树脂等)、二羟基苯酚醛清漆型环氧树脂、缩水甘油酯型环氧树脂、缩水甘油胺型环氧树脂、乙内酰脲型环氧树脂、异氰脲酸酯型环氧树脂等。作为环氧树脂(a2)，从获得进一步优异的耐热性的观点出发，可以为萘型环氧树脂。环氧树脂(a2)可以单独使用一种，也可以并用两种以上。
作为环氧树脂(a2)，可以使用市售品。作为环氧树脂(a2)的市售品，可列举DIC株式会社制的商品名“HP-4700”(4官能萘型环氧树脂)、商品名“HP-4750”(3官能萘型环氧树脂)、商品名“HP-4710”(4官能萘型环氧树脂)、商品名“EPICLON N-770”(苯酚酚醛清漆型环氧树脂)、商品名“EPICLON N-660”(甲酚酚醛清漆型环氧树脂)和商品名“EPICLON HP-7200H”(双环戊二烯型环氧树脂)、日本化药株式会社制的商品名“EPPN-502H”(三苯基甲烷型环氧树脂)和商品名“NC-3000”(联苯芳烷基型环氧树脂)、新日铁住金化学株式会社制的商品名“ESN-355”(萘型环氧树脂)、三菱化学株式会社制的商品名“YX-8800”(蒽型环氧树脂)、住友化学株式会社制的商品名“ESCN-190-2”(邻甲酚酚醛清漆型环氧树脂)等。
关于(A)环氧树脂，从耐热性和B阶(半固化)的膜状环氧树脂组合物的操作性(弯曲性等)进一步提高的观点出发，在环氧树脂(a2)中，可以包含下述通式(III)所表示的环氧树脂。从获得进一步优异的耐热性的观点出发，n31+n32+n33+n34可以大于或等于2，也可以大于或等于3。从获得进一步优异的操作性(弯曲性等)的观点出发，n31+n32+n33+n34可以小于或等于4，也可以小于或等于3。
[化3]
[式(III)中，n31～n34各自独立地表示0或1，n31+n32+n33+n34表示大于或等于2(n31+n32+n33+n34≥2)。]
作为式(III)所表示的环氧树脂，可列举下述式(IV)所表示的环氧树脂、下述式(V)所表示的环氧树脂等。作为式(III)所表示的环氧树脂，可以使用市售品。作为式(IV)所表示的环氧树脂的市售品，例如，可列举DIC株式会社制的商品名“HP-4750”(环氧当量：182)。作为式(V)所表示的环氧树脂的市售品，例如，可列举DIC株式会社制的商品名“HP-4700”(环氧当量：166)。
[化4]
[化5]
从获得进一步优异的耐热性的观点出发，环氧树脂(a2)的含量以(A)环氧树脂的总量为基准可以大于或等于10质量％，也可以大于或等于15质量％，也可以大于或等于20质量％。从获得进一步优异的操作性(弯曲性等)的观点出发，环氧树脂(a2)的含量以(A)环氧树脂的总量为基准可以小于或等于45质量％，也可以小于或等于42质量％，也可以小于或等于40质量％。
从获得进一步优异的耐热性的观点出发，环氧树脂(a2)的含量相对于环氧树脂(a1)100质量份可以大于或等于10质量份，也可以大于或等于15质量份，也可以大于或等于20质量份。从获得进一步优异的操作性(弯曲性等)的观点出发，环氧树脂(a2)的含量相对于环氧树脂(a1)100质量份可以小于30质量份，也可以小于或等于28质量份，也可以小于或等于25质量份。
((B)具有芳香环和羟基的树脂)
(B)具有芳香环和羟基的树脂包含至少一种具有萘环(萘骨架)和羟基的树脂(以下，称为“树脂(b1)”)。通过使用树脂(b1)，能够减小由(A)环氧树脂与(B)具有芳香环和羟基的树脂的反应而产生的收缩(反应收缩)，由此推测能够抑制密封后的翘曲。作为(B)具有芳香环和羟基的树脂中的羟基，例如，可列举酚羟基(与芳香环直接结合的羟基)等。作为酚羟基，可列举例如与萘环直接结合的羟基、与苯环直接结合的羟基等。(B)具有芳香环和羟基的树脂可以为酚醛树脂。
作为树脂(b1)，从进一步抑制密封后的翘曲的观点出发，可以为下述通式(I)所表示的化合物。
[化6]
[式(I)中，R11、R12、R13、R14和R15各自独立地表示氢原子、碳原子数1～6的烷基或碳原子数1～2的烷氧基，m1、m2、m3、m4、m5、m6、m7和m8各自独立地表示0～2的整数(其中，m1、m2、m3、m4、m5、m6、m7和m8全部为0的情况除外)，n1表示0～10的整数。]
从获得优异的阻燃性的观点出发，可以R11、R12、R13、R14和R15的至少一个为氢原子，也可以R11、R12、R13、R14和R15全部为氢原子。从进一步抑制密封后的翘曲的观点出发，可以m1、m2、m3、m4、m5、m6、m7和m8的至少一个为1，也可以m1、m2、m3、m4、m5、m6、m7和m8全部为1。从耐热性进一步优异的观点出发，可以m1、m2、m3、m4、m5、m6、m7和m8的至少一个为2，也可以m1、m2、m3、m4、m5、m6、m7和m8全部为2。从成型性、流动性和阻燃性优异的观点出发，n1可以为0～10的整数，也可以为0～6的整数。
从进一步抑制密封后的翘曲的观点和获得进一步优异的耐热性的观点出发，式(I)所表示的化合物可以具有羟基结合在1位和6位的萘环。通过羟基结合在萘环的1位和6位，从而能够与(A)环氧树脂有效率地反应。作为式(I)所表示的化合物，从进一步抑制密封后的翘曲的观点和获得进一步优异的耐热性的观点出发，可以为下述通式(II)所表示的化合物。
[化7]
[式(II)中，R21、R22和R23各自独立地表示氢原子、碳原子数1～6的烷基或碳原子数1～2的烷氧基，可以相互相同也可以不同。n2表示0～10的整数。]
此外，从获得优异的阻燃性的观点出发，可以R21、R22和R23的至少一个为氢原子，也可以R21、R22和R23全部为氢原子。从成型性、流动性和阻燃性优异的观点出发，n2可以为0～10的整数，也可以为0～6的整数。
作为式(I)所表示的化合物，可以使用市售品。作为式(I)所表示的化合物的市售品，可列举新日铁住金化学株式会社制的商品名“SN-180”、“SN-395”、“SN-475”、“SN-475N”和“SN-485”，明和化成株式会社制的商品名“MEH-7000”等。式(I)所表示的化合物可以单独使用一种，也可以并用两种以上。
作为式(I)所表示的化合物，从进一步抑制吸水和密封后的翘曲的观点出发，可以为具有下述通式(VI)所表示的结构的化合物(n6表示大于或等于1的整数。例如，新日铁住金化学株式会社制的商品名“SN-180”)和具有下述通式(VII)所表示的结构的化合物(n7表示大于或等于1的整数。例如，新日铁住金化学株式会社制的商品名“SN-475N”)。
[化8]
[化9]
(B)具有芳香环和羟基的树脂可以进一步包含不具有萘环的树脂(以下，称为“树脂(b2)”)作为树脂(b1)以外的树脂。作为树脂(b2)，可列举密封用环氧树脂组合物中一般使用的树脂等，没有特别限制。
作为树脂(b2)，可列举酚醛清漆型酚醛树脂(使酚类与醛类在酸性催化剂下缩合或共缩合而得的树脂等)；三苯基甲烷型酚醛树脂；聚对乙烯基苯酚树脂；苯酚-芳烷基树脂(由酚类和二甲氧基对二甲苯合成的、具有苯二亚甲基的苯酚-芳烷基树脂等)；具有联苯骨架的酚醛树脂(联苯芳烷基型酚醛树脂等)等。作为上述酚类，可列举苯酚、甲酚、二甲苯酚、间苯二酚、儿茶酚、双酚A、双酚F等。作为上述醛类，可列举甲醛、乙醛、丙醛、苯甲醛、水杨醛等。关于树脂(b2)，从获得优异的阻燃性的观点出发，可以为联苯芳烷基型酚醛树脂，从获得进一步优异的耐热性的观点出发，可以为酚醛清漆型酚醛树脂。树脂(b2)可以单独使用一种，也可以并用两种以上。
作为市售的树脂(b2)，可列举旭有机材工业株式会社制的商品名“PAPS-PN2”(酚醛清漆型酚醛树脂)、Air Water株式会社制的商品名“SK Resin HE200C-7”(联苯芳烷基型酚醛树脂)、商品名“HE910-10”(三苯基甲烷型酚醛树脂)、明和化成株式会社制的商品名“MEH-7000”、“DL-92”、“H-4”和“HF-1M”、群荣化学工业株式会社制的商品名“LVR-8210DL”、“ELP”系列和“NC”系列、以及日立化成株式会社制的商品名“HP-850N”(酚醛清漆型酚醛树脂)等。
从将未反应的(B)具有芳香环和羟基的树脂抑制为较少的观点出发，(A)环氧树脂的缩水甘油基的当量(环氧当量)相对于(B)具有芳香环和羟基的树脂中与上述缩水甘油基反应的官能团(例如酚羟基)的当量(例如羟基当量)的比率((A)环氧树脂的缩水甘油基的当量/(B)具有芳香环和羟基的树脂中与上述缩水甘油基反应的官能团的当量)可以大于或等于0.7，也可以大于或等于0.8，也可以大于或等于0.9。从将未反应的(A)环氧树脂抑制为较少的观点出发，上述比率可以小于或等于2.0，也可以小于或等于1.8，也可以小于或等于1.7。从将未反应的(A)环氧树脂以及(B)具有芳香环和羟基的树脂抑制为较少的观点出发，上述比率可以为0.7～2.0，也可以为0.8～1.8，也可以为0.9～1.7。
从将未反应的树脂(b2)抑制为较少的观点出发，(A)环氧树脂的缩水甘油基的当量(环氧当量)相对于树脂(b2)中与上述缩水甘油基反应的官能团(例如酚羟基)的当量(羟基当量等)的比率((A)环氧树脂的缩水甘油基的当量/树脂(b2)中与上述缩水甘油基反应的官能团的当量)可以大于或等于0.7，也可以大于或等于0.8，也可以大于或等于0.9。从将未反应的(A)环氧树脂抑制为较少的观点出发，上述比率可以小于或等于2.0，也可以小于或等于1.8，也可以小于或等于1.7。从将未反应的(A)环氧树脂和树脂(b2)抑制为较少的观点出发，上述比率可以为0.7～2.0，也可以为0.8～1.8，也可以为0.9～1.7。
((C)无机填充剂)
作为(C)无机填充剂，可以使用以往公知的无机填充剂，没有特别限定。作为(C)无机填充剂，可列举硫酸钡；钛酸钡；无定形二氧化硅、晶体二氧化硅、熔融二氧化硅、球状二氧化硅等二氧化硅类；滑石；粘土；碳酸镁；碳酸钙；氧化铝；氢氧化铝；氮化硅；氮化铝等。从通过表面改性等易于获得在树脂中的分散性提高效果和在清漆中的沉降抑制效果的观点以及由于具有较小的热膨胀率因而易于获得所期望的固化膜特性的观点出发，(C)无机填充剂可以为二氧化硅类。(C)无机填充剂可以单独使用一种，也可以并用两种以上。
(C)无机填充剂可以经过表面改性。作为表面改性的方法，没有特别限定，从简便，官能团的种类丰富，且易于赋予所期望的特性的方面出发，可以是使用硅烷偶联剂的表面改性。作为硅烷偶联剂，可列举烷基硅烷、烷氧基硅烷、乙烯基硅烷、环氧硅烷、氨基硅烷、丙烯酰基硅烷(acrylic silane)、甲基丙烯酰基硅烷(methacrylic silane)、巯基硅烷、硫化物硅烷、异氰酸酯硅烷、异氰脲酸酯硅烷、脲基硅烷、硫硅烷(sulfur silane)、苯乙烯基硅烷、烷基氯硅烷、具有酸酐基的硅烷等。其中，从在树脂(环氧树脂等)中的分散性优异的观点出发，可以为选自由苯基氨基硅烷和具有酸酐基的硅烷组成的组中的至少一种。硅烷偶联剂可以单独使用一种，也可以并用两种以上。
从容易抑制无机填充剂的凝聚而能够使其充分分散，并且在膜状环氧树脂组合物的制作时容易抑制在清漆中的粒子沉降的观点出发，(C)无机填充剂的平均粒径可以为下述范围。(C)无机填充剂的平均粒径可以大于或等于0.01μm，也可以大于或等于0.1μm，也可以大于或等于0.3μm。(C)无机填充剂的平均粒径可以大于5μm，也可以大于或等于5.2μm，也可以大于或等于5.5μm。(C)无机填充剂的平均粒径可以小于或等于50μm，也可以小于或等于25μm，也可以小于或等于10μm。从这些观点出发，(C)无机填充剂的平均粒径可以为0.01～50μm，也可以为0.1～25μm，也可以为0.3～10μm，也可以大于5μm且小于或等于10μm，也可以为5.2～10μm，也可以为5.5～10μm。
从能够容易地防止由于被密封体(半导体元件等电子器件等)与密封部的热膨胀率之差而导致电子装置(半导体装置等)的翘曲变大，并且能够容易地抑制在膜状环氧树脂组合物的制作时在干燥工序中产生破裂、以及由于膜状环氧树脂组合物的熔融粘度上升而导致不能充分地密封被密封体的不良状况的观点出发，(C)无机填充剂的含量可以为下述范围。(C)无机填充剂的含量以环氧树脂组合物的总量(将有机溶剂等溶剂除外)为基准可以大于或等于50质量％，也可以大于或等于60质量％，也可以大于或等于70质量％。(C)无机填充剂的含量以环氧树脂组合物的总量(将有机溶剂等溶剂除外)为基准，可以小于或等于95质量％，也可以小于或等于90质量％。从这些观点出发，(C)无机填充剂的含量以环氧树脂组合物的总量(将有机溶剂等溶剂除外)为基准，可以大于或等于50质量％，也可以为60～95质量％，也可以为70～90质量％。
((D)固化促进剂)
本实施方式所涉及的环氧树脂组合物可以进一步含有(D)固化促进剂。在不使用(D)固化促进剂也进行固化反应的情况下，可以不使用(D)固化促进剂。
作为(D)固化促进剂，没有特别限制，例如，可以为选自由胺系的固化促进剂、咪唑系的固化促进剂、脲系的固化促进剂和磷系的固化促进剂组成的组中的至少一种。作为胺系的固化促进剂，可列举1,8-二氮杂双环[5.4.0]-7-十一碳烯、1,5-二氮杂双环[4.3.0]-5-壬烯等。作为咪唑系的固化促进剂，可列举2-苯基-4-甲基咪唑、2-乙基-4-甲基咪唑、1-氰基乙基-2-乙基-4-甲基咪唑等。作为脲系的固化促进剂，可列举3-苯基-1,1-二甲基脲等。作为磷系的固化促进剂，可列举三苯基膦及其加成反应物、(4-羟基苯基)二苯基膦、双(4-羟基苯基)苯基膦、三(4-羟基苯基)膦等。
作为(D)固化促进剂，从衍生物的种类丰富，且易于获得所期望的活性温度的观点出发，可以为咪唑系的固化促进剂。作为咪唑系的固化促进剂，可以使用市售品。作为咪唑系的固化促进剂的市售品，例如，可列举四国化成工业株式会社制的商品名“curezol2PHZ-PW”和“curezol 2P4MZ”等。(D)固化促进剂可以单独使用一种，也可以并用两种以上。
从能够容易地获得充分的固化促进效果的观点、以及在制作膜状环氧树脂组合物时的工序(涂覆和干燥等)中或膜状环氧树脂组合物的保存中能够抑制固化进行，并且易于防止膜状环氧树脂组合物的破裂以及伴随熔融粘度上升而产生的成型不良的观点出发，(D)固化促进剂的含量可以为下述范围。(D)固化促进剂的含量以(A)环氧树脂以及(B)具有芳香环和羟基的树脂的合计量为基准可以大于或等于0.01质量％，也可以大于或等于0.1质量％，也可以大于或等于0.3质量％。，(D)固化促进剂的含量以(A)环氧树脂以及(B)具有芳香环和羟基的树脂的合计量为基准可以小于或等于5质量％，也可以小于或等于3质量％，也可以小于或等于1.5质量％。从这些观点出发，(D)固化促进剂的含量以(A)环氧树脂以及(B)具有芳香环和羟基的树脂的合计量为基准可以为0.01～5质量％，也可以为0.1～3质量％，也可以为0.3～1.5质量％。
((E)弹性体)
本实施方式所涉及的环氧树脂组合物可以进一步含有(E)弹性体(将相当于(A)环氧树脂、(B)具有芳香环和羟基的树脂、(C)无机填充剂或(D)固化促进剂的成分除外)。通过使用(E)弹性体，能够有效地减少密封后的翘曲(例如封装的翘曲量)和封装裂缝。
作为(E)弹性体，可以使用以往公知的弹性体(挠性剂)，没有特别限定。作为(E)弹性体，例如，可列举有机硅系、苯乙烯系、烯烃系、氨基甲酸酯系、聚酯系、聚醚系、聚酰胺系、聚丁二烯系等热塑性弹性体；NR(天然橡胶)、NBR(丁腈橡胶)、丙烯酸类橡胶、聚氨酯橡胶、有机硅粉末等橡胶粒子；甲基丙烯酸甲酯-苯乙烯-丁二烯共聚物(MBS)、甲基丙烯酸甲酯-有机硅共聚物、甲基丙烯酸甲酯-丙烯酸丁酯共聚物等具有核壳结构的橡胶粒子。
此外，作为(E)弹性体，可以使用市售品。作为(E)弹性体的市售品，例如，可列举株式会社Kaneka制的KANE ACE的B系列、M系列和FM系列(均为商品名)，信越化学工业株式会社制的商品名“KMP”系列等。(E)弹性体可以单独使用一种，也可以并用两种以上。(E)弹性体的平均粒径可以为0.05～50μm，也可以为0.1～30μm，也可以为1～30μm，也可以为1.5～30μm。通过使(E)弹性体的平均粒径为这些范围，能够抑制由于熔融时的粘度增加而导致流动性降低。
(E)弹性体的含量以环氧树脂组合物的总量(将有机溶剂等溶剂除外)为基准可以为3～8质量％。通过使(E)弹性体的含量为这样的范围，能够有效地减少密封后的翘曲。
(其它成分)
本实施方式所涉及的环氧树脂组合物可以进一步含有其它添加剂。作为这样的添加剂，可列举颜料、染料、脱模剂、抗氧化剂、应力缓和剂、偶联剂、表面张力调节剂、离子交换体、着色剂、阻燃剂等。但添加剂不限定于此，本实施方式所涉及的环氧树脂组合物可以根据需要含有本技术领域中公知的各种添加剂。
＜膜状环氧树脂组合物和固化物＞
本实施方式所涉及的膜状环氧树脂组合物包含本实施方式所涉及的环氧树脂组合物。此外，本实施方式所涉及的膜状环氧树脂组合物可以包含B阶化后的环氧树脂组合物。本实施方式所涉及的膜状环氧树脂组合物可以用于利用模塑成型进行的密封、利用不需要模具的成型方法(层压、压制等)进行的密封等。本实施方式所涉及的膜状环氧树脂组合物可以用于密封选自由电子部件和电子器件组成的组中的至少一种被密封体。本实施方式所涉及的固化物为本实施方式所涉及的环氧树脂组合物的固化物。本实施方式所涉及的固化物也可以为本实施方式所涉及的膜状环氧树脂组合物的固化物。
根据本实施方式所涉及的膜状环氧树脂组合物，即使在被密封体大型化的情况下，与液态或固体(颗粒、粉体等)的树脂密封材相比，也能够向被密封体上均匀地供给密封树脂，能够容易地且良好地密封被密封体。此外，在使用颗粒或粉体的树脂密封材的情况下，有时树脂密封材成为发尘源，导致装置或洁净室被污染，与此相对，根据本实施方式所涉及的膜状环氧树脂组合物，能够减少发尘问题并且使密封成型物大型化。
关于模塑成型，由于是在模具内将密封树脂成型，因此为了使密封成型物大型化，需要进行模具的大型化。由于模具的大型化要求高的模具精度，因此在技术方面的难度提高，并且有时模具的制造成本大幅度增加。与此相对，本实施方式所涉及的膜状环氧树脂组合物不仅可以合适地用于以往的密封成型方法即模塑成型，而且还可以合适地用于不需要模具的成型方法(层压、压制等)。
从易于防止膜状环氧树脂组合物破裂的观点出发，本实施方式所涉及的膜状环氧树脂组合物的厚度可以大于或等于25μm，也可以大于或等于50μm。从易于充分地密封被密封物的观点出发，本实施方式所涉及的膜状环氧树脂组合物的厚度可以大于或等于100μm，也可以大于或等于105μm，也可以大于或等于110μm。从抑制膜状环氧树脂组合物的厚度不均的观点出发，本实施方式所涉及的膜状环氧树脂组合物的厚度可以小于或等于500μm，也可以小于或等于300μm。本实施方式所涉及的固化物的厚度可以为与本实施方式所涉及的膜状环氧树脂组合物的厚度相关的上述范围。
在本实施方式中，可以通过使两张以上薄的膜状环氧树脂组合物贴合来制作厚的膜状环氧树脂组合物。例如，在制作具有300μm厚度的膜状环氧树脂组合物的情况下，可以通过使具有150μm厚度的两张膜状环氧树脂组合物贴合，从而制作具有300μm厚度的膜状环氧树脂组合物。
本实施方式所涉及的膜状环氧树脂组合物例如可以通过将本实施方式所涉及的环氧树脂组合物成型为膜状来获得。本实施方式所涉及的膜状环氧树脂组合物的制造方法的第一方式是清漆涂覆法，例如，具备下述工序：使用至少含有(A)环氧树脂、(B)具有芳香环和羟基的树脂以及(C)无机填充剂的清漆在支撑体上形成涂膜的工序；以及将上述涂膜加热干燥而获得膜状环氧树脂组合物的工序。本实施方式所涉及的膜状环氧树脂组合物的制造方法的第二方式具备下述工序：将至少含有(A)环氧树脂、(B)具有芳香环和羟基的树脂以及(C)无机填充剂的固体树脂组合物成型为片状而获得膜状环氧树脂组合物的工序。从可以简便地控制厚度的观点出发，可以为上述清漆涂覆法。
本实施方式所涉及的膜状环氧树脂组合物例如可以通过将(A)环氧树脂、(B)具有芳香环和羟基的树脂、(C)无机填充剂、以及根据需要所使用的各种任意成分进行混合来制作。作为混合方法，只要各配合成分能够分散混合，就不受特别限定，可以使用磨机、混合机、搅拌叶片等。可以根据需要通过使用将各配合成分溶解于溶剂等而得的清漆的清漆涂覆法来制膜。此外，本实施方式所涉及的膜状环氧树脂组合物还可以如下获得：通过利用捏合机、双辊研磨机、连续混炼装置等将各配合成分混炼而制作固体树脂组合物，将该固体树脂组合物挤出成片状来制膜。
作为溶剂，可以使用以往公知的有机溶剂。作为有机溶剂，可以为可溶解(C)无机填充剂以外的成分的溶剂，可列举脂肪族烃类、芳香族烃类、萜类、卤素类、酯类、酮类、醇类、醛类等。有机溶剂可以单独使用一种，也可以并用两种以上。
作为有机溶剂，从环境负荷小的观点和易于溶解(A)环氧树脂以及(B)具有芳香环和羟基的树脂的观点出发，可以为酯类、酮类和醇类。作为有机溶剂，从特别易于溶解(A)环氧树脂以及(B)具有芳香环和羟基的树脂的观点出发，可以为酮类。作为有机溶剂，从室温(25℃)下的挥发少，干燥时易于除去的观点出发，可以为丙酮、甲基乙基酮和甲基异丁基酮。
膜状环氧树脂组合物的制造所使用的清漆中的有机溶剂的含量以该清漆的总量为基准可以为2～30质量％，也可以为5～25质量％。通过使其为这样的范围，能够容易地防止膜破裂等不良状况，并且易于获得充分的最低熔融粘度。此外，能够容易地防止粘着性变得过强而导致操作性降低的不良状况、以及伴随热固化时的有机溶剂的挥发而发泡等不良状况。
在清漆涂覆法中，通过利用热风吹送等使在支撑体上涂布清漆所得的涂膜加热干燥，从而能够制作膜状环氧树脂组合物。作为涂布所使用的涂布方法，没有特别限定，可列举模涂、缺角轮涂布等。
作为支撑体，没有特别限定，可列举高分子膜、金属箔等。作为高分子膜，可列举聚乙烯膜、聚丙烯膜等聚烯烃膜；聚对苯二甲酸乙二醇酯膜等聚酯膜；聚氯乙烯膜；聚碳酸酯膜；乙酰纤维素膜；聚酰亚胺膜；聚酰胺膜；四氟乙烯膜等。作为金属箔，可列举铜箔、铝箔等。
支撑体的厚度没有特别限定，从操作性和干燥性优异的观点出发，可以为2～200μm。如果是这样的厚度，则能够防止支撑体在涂覆时断裂的不良状况、以及由于清漆的重量而导致支撑体在涂覆时弯曲的不良状况。此外，还能够抑制在使用可从涂覆面和背面这两面吹送热风的干燥机时发生清漆中的溶剂干燥被妨碍的不良状况。
作为上述涂膜的加热干燥，可以在大于或等于总干燥时间的25％的时间，以有机溶剂的沸点±10℃的温度加热涂膜。加热干燥可以采用加热温度不同的两个阶段以上的工序来进行。在该情况下，可以从低温开始进行加热干燥，下一阶段的加热温度可以设定为小于或等于上一阶段的加热温度+30℃。
在本实施方式中，在设置于支撑体上的膜状环氧树脂组合物上，可以配置以保护为目的的保护层(例如保护膜)。通过配置保护层，操作性进一步提高，能够避免在卷绕时膜状环氧树脂组合物贴附在支撑体的背面的不良状况。
作为保护层，没有特别限定，可列举高分子膜、金属箔等。作为高分子膜，可列举聚乙烯膜、聚丙烯膜等聚烯烃膜；聚对苯二甲酸乙二醇酯膜等聚酯膜；聚氯乙烯膜；聚碳酸酯膜；乙酰纤维素膜；四氟乙烯膜等。作为金属箔，可列举铜箔、铝箔等。
保护层的厚度没有特别限定，从获得充分的保护效果的观点以及降低将膜状环氧树脂组合物卷绕成卷状时的厚度的观点出发，可以为12～100μm。
根据本实施方式，能够提供具备支撑体和配置于该支撑体上的膜状环氧树脂组合物的密封片。密封片可以在膜状环氧树脂组合物的与支撑体侧相反的一侧进一步具备保护层(保护膜等)。
＜电子装置＞
本实施方式所涉及的电子装置具备：选自由电子部件和电子器件组成的组中的至少一种被密封体、以及密封上述被密封体的密封部，上述密封部包含本实施方式所涉及的环氧树脂组合物、本实施方式所涉及的膜状环氧树脂组合物或本实施方式所涉及的固化物。本实施方式所涉及的电子装置通过使用环氧树脂组合物(膜状环氧树脂组合物等)或其固化物将被密封体密封而成。作为具备电子器件的电子装置，例如，可列举具备半导体元件的半导体装置。
本实施方式所涉及的电子装置的制造方法具备下述工序：利用本实施方式所涉及的环氧树脂组合物(膜状环氧树脂组合物等)，将选自由电子部件和电子器件组成的组中的至少一种被密封体密封的密封工序；以及使上述环氧树脂组合物固化而获得密封部的工序。密封工序是通过例如在加热下按压环氧树脂组合物(膜状环氧树脂组合物等)，从而将被密封体(例如，设置于基板上的被密封体)密封的工序。本实施方式所涉及的电子装置的制造方法例如具备下述工序：通过在加热下将膜状环氧树脂组合物按压至被密封体，从而利用膜状环氧树脂组合物将被密封体密封的工序；以及使被密封体被密封后的膜状环氧树脂组合物固化而获得密封部的工序。
作为本实施方式所涉及的电子装置的制造方法的一例，使用图1和图2来说明本实施方式所涉及的半导体装置的制造方法。图1和图2是用于说明本实施方式所涉及的半导体装置的制造方法的截面示意图。在本实施方式所涉及的半导体装置的制造方法中，首先，准备具备基板30、配置于基板30的表面的临时固定材40以及在临时固定材40上并排配置的多个半导体元件20(被密封对象)的层叠体(图1(a))。接下来，使具备支撑体1和设置在支撑体1上的密封膜2的带有支撑体的密封膜10与上述层叠体对置之后，在加热下对半导体元件20按压密封膜2，从而使密封膜2密封半导体元件20(图1(b))。然后，使密封了半导体元件20的密封膜2固化，从而获得固化物(密封部)2a(图1(c))。由此，获得密封成型物100。也可以代替通过层压法而获得在固化物2a中密封有半导体元件20的密封成型物，而通过压缩模塑成型来获得密封成型物。
作为层压法所使用的层压机，没有特别限定，例如，可列举辊式、气囊(balloon)式等的层压机。其中，从包埋性优异的观点出发，可以使用能够真空加压的气囊式。
层压温度通常小于或等于支撑体(膜状的支撑体等)的软化点。层压温度例如为密封膜的最低熔融粘度附近。层压时的压力根据被密封体(例如，半导体元件等电子器件)的尺寸或密集度而变化，可以为0.1～1.5MPa，也可以为0.3～1.0MPa。层压时间没有特别限定，可以为20～600秒，也可以为30～300秒，也可以为40～120秒。
固化例如可以在大气下或非活性气体下进行。固化温度没有特别限定，可以为80～280℃，也可以为100～240℃，也可以为120～200℃。如果固化温度大于或等于80℃，则密封膜的固化充分地进行，能够容易地抑制不良状况的发生。如果固化温度小于或等于280℃，则能够抑制对其它材料造成热破坏。固化时间没有特别限定，可以为30～600分钟，也可以为45～300分钟，也可以为60～240分钟。如果固化时间为这些范围，则密封膜的固化充分地进行，可获得良好的生产效率。也可以组合多个固化条件。
在本实施方式中，经由以下的绝缘层形成、配线图案形成、植球(ball mount)和切割的各工序，能够获得半导体装置。
首先，从图1(c)的基板30和临时固定材40剥离密封成型物100(图2(a))。接下来，在密封成型物100的露出半导体元件20的一侧设置再配线材用的绝缘层50(图2(b))。接着，在对绝缘层50进行配线图案形成后进行植球，从而形成绝缘层52、配线54和球56(图2(c))。然后，利用切割刀60将密封成型物单片化(图2(d))。由此，可获得具备固化物(密封部)2b的半导体装置200(图2(e))。
以上，对于本发明的实施方式进行了说明，但本发明不限定于上述实施方式，可以在不脱离其主旨的范围内进行适当变更。
实施例
以下，通过实施例进一步具体地说明本发明，但本发明的范围不限定于这些实施例。
＜膜状环氧树脂组合物的制作＞
作为构成膜状环氧树脂组合物的成分，准备了表1和表2所示的化合物。各成分的详细情况如下所示。
(A)环氧树脂
(25℃时为液态的成分)
A1：双酚F型环氧树脂(环氧当量：160，三菱化学株式会社制，商品名“jER806”)
(25℃时不是液态的成分)
A2：3官能萘型环氧树脂(环氧当量：182，DIC株式会社制，商品名“HP-4750”，式(IV)所表示的化合物)
A3：蒽型环氧树脂(环氧当量：179，三菱化学株式会社制，商品名“YX-8800”)
(B)具有芳香环和羟基的树脂
(具有萘环和羟基的树脂)
B1：下述式(VIII)所表示的化合物(羟基当量：110，新日铁住金化学株式会社制，商品名“SN-395”)
[化10]
B2：具有式(VI)所表示的结构的化合物(羟基当量：187，新日铁住金化学株式会社制，商品名“SN-180”)
B3：具有式(VII)所表示的结构的化合物(羟基当量：205，新日铁住金化学株式会社制，商品名“SN-475N”)
B4：下述式(IX)所表示的化合物(羟基当量：143，明和化成株式会社制，商品名“MEH-7000”)
[化11]
(不具有萘环的酚醛树脂)
B5：酚醛清漆型酚醛树脂(羟基当量：104，旭有机材工业株式会社制，商品名“PAPS-PN2”)
B6：三苯基甲烷型酚醛树脂(羟基当量：103，Air Water株式会社制，商品名“HE910-10”)
(C)无机填充剂
二氧化硅(株式会社Admatechs制，商品名“SX-E2”，苯基氨基硅烷处理，平均粒径：5.8μm)
(D)固化促进剂
四国化成工业株式会社制，商品名“Curezol 2P4MZ”
(E)弹性体
有机硅弹性体(信越化学工业株式会社制，商品名“KMP605”，平均粒径：2μm)
有机溶剂
甲基乙基酮(株式会社Godo制)
将表1和表2所示的配合量(单位：质量份)的各成分加入至1L的聚乙烯容器之后，搅拌3小时，进行分散和混合，从而获得了混合液。将该混合液用尼龙制的#200筛网(开口径：75μm)过滤，采集滤液作为清漆状环氧树脂组合物。使用涂覆机，在支撑体(38μm厚的聚对苯二甲酸乙二醇酯，王子艾富特株式会社制)上涂布该清漆状环氧树脂组合物后，使其干燥，从而制作了支撑体和膜状环氧树脂组合物的层叠体(总厚度：188μm，树脂组合物层的厚度：150μm)。另外，涂布和干燥的条件如下所述。
·涂布方法：缺角轮涂布
·干燥速度：1m/分钟
·干燥条件(温度/炉长)：110℃/3.3m、130℃/3.3m、140℃/3.3m
＜评价＞
(操作性(弯曲性)的评价)
对于膜状环氧树脂组合物的弯曲性，使用弯曲试验机，按照以下步骤进行了评价。作为试验机，准备了YOSHIMITSU精机株式会社制的弯曲试验机(JIS型类型1，圆筒型芯轴法)。将支撑体和膜状环氧树脂组合物的层叠体切割成5cm见方而准备试验片。使试验片的支撑体侧与直径2mm的圆筒形芯轴接触，评价将试验片弯曲180°时膜状环氧树脂组合物有无破裂。将未发生破裂的情况设为弯曲性良好，在表中表述为“A”。将发生了破裂的情况设为弯曲性不良，在表中表述为“B”。将操作性(弯曲性)的评价结果示于表1和表2中。
(耐热性的评价)
将支撑体和膜状环氧树脂组合物的层叠体切割成长度30mm×宽度5mm×厚度0.25mm。接下来，使用株式会社名机制作所制的真空加压层压机MVLP-500，在温度90℃、抽真空时间30秒、压力0.5MPa、加压时间40秒的条件下，使膜状环氧树脂组合物面与长度100mm×宽度100mm×厚度2mm的霓佳斯株式会社制Naflon片(商品名：TOMBO 9000-S)面贴合并进行了层压。然后，将支撑膜状环氧树脂组合物的支撑体剥离后，将由Naflon片和膜状环氧树脂组合物形成的层叠体放入140℃的烘箱中2小时而使其固化，获得了层叠于Naflon片的固化膜。接下来，从Naflon片剥离固化膜，获得了测定用样品。使用动态粘弹性装置E-4000(株式会社UBM制)，获得了在拉伸模式、夹具间距离20mm、频率10Hz、升温速度5/min的条件下测定时的tanδ的峰值作为玻璃化转变温度(Tg)。将耐热性(玻璃化转变温度[℃])的评价结果示于表1和表2中。
(翘曲量的评价)
[评价样品的制作]
准备了长度200mm×宽度200mm×厚度1.0mm的霓佳斯株式会社制Naflon片(商品名：TOMBO 9000-S)。将Naflon片的中心部切成长度120mm×宽度10mm×厚度1.0mm，获得了如图3所示具有开口B的试验片A。在开口B中放入长度120mm×宽度10mm×厚度0.725mm的硅(Si)基板，为了防止硅基板移动，用切成长度140mm×宽度25mm×厚度0.025mm的Nichiban株式会社制的聚酰亚胺胶带将硅基板的整面和Naflon片从Naflon片的下表面进行了固定。在未用聚酰亚胺胶带固定的上表面，以覆盖硅基板上的整面的方式配置了两张厚度150μm的膜状环氧树脂组合物(使用了切成长度120mm×宽度10mm的膜)。将配置的膜状环氧树脂组合物在真空下(0.1kPa)，以温度110℃、压力0.1MPa压制5分钟。接下来，将压制的压力恢复至常压，获得了粘接于硅基板上的膜状环氧树脂组合物。研磨膜状环氧树脂组合物以使硅基板与膜状环氧树脂组合物的层叠体的总厚度成为1.00mm。使总厚度1.00mm的层叠体在140℃的烘箱中固化2小时之后，使其自然冷却至25℃，从而获得了翘曲评价用样品。
[翘曲量的测定方法]
使用三维激光形状测定装置(株式会社基恩士制，商品名：LK-030)，测定由上述获得的翘曲评价用样品在室温(25℃)时的最大翘曲量。将扫描范围设定为140mm×20mm，将扫描间距设定为1.0mm，将扫描速度设定为20mm/s，进行了测定。将测定结果示于表1和表2中。
[表1]
[表2]
由上述结果可知，实施例的环氧树脂组合物的操作性、翘曲量和耐热性都良好。使用实施例的环氧树脂组合物而得到的膜状环氧树脂组合物在固化前不易破裂，操作性良好，因此能够进行良好的密封。与此相对，在比较例1和2中，虽然操作性优异，但树脂密封后的基板的翘曲大，翘曲量差。在比较例3中，虽然翘曲量和耐热性优异，但柔软性低，操作性差。在比较例4中，虽然耐热性优异，但柔软性低，操作性差，并且翘曲量也差。
符号说明
1：支撑体，2：密封膜，2a、2b：固化物(密封部)，10：带有支撑体的密封膜，20：半导体元件，30：基板，40：临时固定材，50、52：绝缘层，54：配线，56：球，60：切割刀，100：密封成型物，200：半导体装置，A：试验片，B：开口。

Claims (14)

1.一种环氧树脂组合物，其含有(A)环氧树脂、(B)具有芳香环和羟基的树脂、以及(C)无机填充剂，
所述(A)环氧树脂包含25℃时为液态的环氧树脂，
所述(B)具有芳香环和羟基的树脂包含具有萘环和羟基的树脂，
所述25℃时为液态的环氧树脂的含量以所述(A)环氧树脂以及所述(B)具有芳香环和羟基的树脂的合计量为基准大于或等于30质量％。
2.根据权利要求1所述的环氧树脂组合物，其进一步含有固化促进剂。
3.根据权利要求1或2所述的环氧树脂组合物，所述具有萘环和羟基的树脂包含下述通式(I)所表示的化合物，
[化1]
式(I)中，R11、R12、R13、R14和R15各自独立地表示氢原子、碳原子数1～6的烷基或碳原子数1～2的烷氧基，m1、m2、m3、m4、m5、m6、m7和m8各自独立地表示0～2的整数，其中，m1、m2、m3、m4、m5、m6、m7和m8全部为0的情况除外，n1表示0～10的整数。
4.根据权利要求1或2所述的环氧树脂组合物，所述具有萘环和羟基的树脂包含下述通式(II)所表示的化合物，
[化2]
式(II)中，R21、R22和R23各自独立地表示氢原子、碳原子数1～6的烷基或碳原子数1～2的烷氧基，n2表示0～10的整数。
5.根据权利要求1～4中任一项所述的环氧树脂组合物，其进一步含有弹性体。
6.一种膜状环氧树脂组合物，其包含权利要求1～5中任一项所述的环氧树脂组合物。
7.一种权利要求1～5中任一项所述的环氧树脂组合物的固化物。
8.一种电子装置，其具备：
选自由电子部件和电子器件组成的组中的至少一种被密封体、以及密封所述被密封体的密封部，
所述密封部包含权利要求1～5中任一项所述的环氧树脂组合物、权利要求6所述的膜状环氧树脂组合物或权利要求7所述的固化物。
9.一种膜状环氧树脂组合物，其是用于密封选自由电子部件和电子器件组成的组中的至少一种被密封体的膜状环氧树脂组合物，
其含有(A)环氧树脂、(B)具有芳香环和羟基的树脂、以及(C)无机填充剂，
所述(A)环氧树脂包含25℃时为液态的环氧树脂，
所述(B)具有芳香环和羟基的树脂包含具有萘环和羟基的树脂，
所述25℃时为液态的环氧树脂的含量以所述(A)环氧树脂以及所述(B)具有芳香环和羟基的树脂的合计量为基准大于或等于30质量％。
10.根据权利要求9所述的膜状环氧树脂组合物，其进一步含有固化促进剂。
11.根据权利要求9或10所述的膜状环氧树脂组合物，所述具有萘环和羟基的树脂包含下述通式(I)所表示的化合物，
[化3]
式(I)中，R11、R12、R13、R14和R15各自独立地表示氢原子、碳原子数1～6的烷基或碳原子数1～2的烷氧基，m1、m2、m3、m4、m5、m6、m7和m8各自独立地表示0～2的整数，其中，m1、m2、m3、m4、m5、m6、m7和m8全部为0的情况除外，n1表示0～10的整数。
12.根据权利要求9或10所述的膜状环氧树脂组合物，所述具有萘环和羟基的树脂包含下述通式(II)所表示的化合物，
[化4]
式(II)中，R21、R22和R23各自独立地表示氢原子、碳原子数1～6的烷基或碳原子数1～2的烷氧基，n2表示0～10的整数。
13.根据权利要求9～12中任一项所述的膜状环氧树脂组合物，其进一步含有弹性体。
14.一种权利要求9～13中任一项所述的膜状环氧树脂组合物的固化物。
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