CN107075357A - 波长转换器和用于制造波长转换器的方法 - Google Patents

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Abstract

本文中公开的是波长转换器和用于制造其的方法。波长转换器包括一个或多个类型的波长转换颗粒以及聚合基体材料的单层。在一些实施例中，波长转换器包括第一和第二类型的波长转换颗粒，其以期望的方式分布在聚合基体材料的单层内。还公开了形成这样的波长转换器的方法和包括这样的波长转换器的照明器件。

Description

波长转换器和用于制造波长转换器的方法
相关申请的交叉引用
本申请是2014年7月23日提交的并且标题为“Wavelength Converters and Methodsfor Making the Same”的美国专利申请号14/339,020的国际申请并且要求其优先权，所述美国专利申请号14/339,020通过引用以其整体并入本文中。
技术领域
本公开一般地涉及波长转换器、用于制造波长转换器的方法以及包括这样的波长转换器的照明器件。更特别地，本公开一般地涉及波长转换器，其包括单独的或与荧光体颗粒结合的一个或多个类型的量子点珠（quantum dot bead），以及用于制造这样的波长转换器的方法。
背景技术
发光二极管（LED）芯片取决于LED的材料组合物可以生成电磁波谱的特定区中的可见或不可见光。当期望构造产生与LED的输出颜色不同的颜色的光的LED光源时，已知使用波长转换器来将从LED芯片输出的具有第一波长或波长范围（“初级（primary）光”或“激发光”）的光的全部或一部分转换成具有第二波长或波长范围的光（“次级光”或“发射光”）。
许多波长转换器包括波长转换组合物，其本身包括包封波长转换材料的聚合基体。波长转换材料一般地起作用以经由光致发光将初级光转换成次级光。在一些实例中，波长转换材料吸收相对高能初级光，其可以将波长转换材料激发到较高的能态。当波长转换材料返回到较低能态时，其发射次级光，所述次级光一般具有比初级光更长的波长/波长范围。次级光的波长/波长范围可以取决于所使用的波长转换材料的类型。所期望的波长/波长范围的次级光因此可以通过波长转换材料的适当选择来实现。可以将该过程理解为“波长下转换”。可以将与波长转换器组合以产生次级光的LED描述为“转换波长的LED”。
如先前指出的那样，波长转换组合物可以包括基体，所述基体可以包括诸如硅酮或环氧树脂之类的聚合物或者由其形成。基体（在本文中也称为密封剂）包封波长转换材料，诸如荧光体颗粒。其中波长转换器被设置成邻近LED芯片的表面的配置在本文中称为“芯片级转换”或“CLC”配置。在其他配置中，波长转换器可以被远离LED的发射表面放置。这样的配置在本文中称为“远程转换”配置。
量子点（QD），也称为半导体纳米晶体，是在照明产业中具有潜在使用的相对新的材料。像常规的荧光体颗粒，一些量子点具有吸收入射光（例如，初级光）并且再辐射电磁波谱的另一部分中的光（例如，次级光）的能力。QD展现独特的特性，其可以被采用以创建具有精确设计的输出波谱的波长转换器。这些独特性质包括宽吸收波谱（激发波长的选择的自由）和其中峰值波长由QD的材料和大小确定的窄带发射（30-50 nm）。通过改变QD的大小而引起的其峰值发射波长在几纳米内的可调性提供创建精细调整的发射颜色的独特能力。结果，已经针对在用于半导体器件诸如LED的波长转换器的形成方面的潜在使用调查研究了量子点。
附图说明
现在参考应该结合下图阅读的以下详细描述，在下图中同样的数字表示同样的部分：
图1图示具有芯片级转换结构的波长转换的发光二极管封装的一个示例；
图2A-2E图示符合本公开的单层波长转换器的若干示例的横截面视图；
图3是包括符合本公开的单层波长转换器的LED封装的横截面视图；
图4是描绘符合本公开的制造单层波长转换器的方法的示例操作的流程图。
具体实施方式
本公开现在将参考附图而继续进行，在所述附图中示出符合本公开的示例实施例。应该理解，图中的示例仅是为了说明和易于理解起见，并且本文中描述的方法、波长转换器和器件可以以许多形式来具体表现，并且不限于图中的图示实施例或本文中描述的特定实施例。
本公开的一个或多个元件可以用数指定，例如为第一、第二、第三等元件。在该背景下，应该理解，数值指定仅是为了清楚起见（例如，以把一个元件和另一个元件区别开），并且如此指定的元件不被其特定数值指定限制。此外，本说明书有时可能提到第一元件可以被描述为在第二元件“上”。在该背景下，应该理解，第一元件可以直接在第二元件上（即，在它们之间没有中间元件），或者一个或多个中间元件可以存在于第一元件与第二元件之间。相比之下，术语“直接在……上”意味着第一元件存在于第二元件上而在它们之间没有任何中间元件。
如本文中使用的那样，诸如“一”、“一个”和“该”之类的单数表达不限于其单数形式，并且意图也覆盖复数形式，除非上下文另外清楚地指示。不在该理解内的特定术语/短语包括“单层”和“单层波长转换器”，其在本文中用来指定单（即，一个）层和由单（即，一个）层构成的波长转换器。如以下将详细地描述的那样，符合本公开的单层波长转换器材料的非限制性示例包括单层基体材料，所述单层基体材料包括波长转换颗粒，诸如但不限于荧光体颗粒和量子点颗粒的组合。这与多层波长转换器形成对比，在所述多层波长转换器中，不同波长转换组合物的若干层在彼此上堆叠或以其他方式彼此对齐。
如本文中使用的那样，术语“基本上”和“大约”当连同量或范围使用时意味着加上或减去所陈述的量或所陈述的范围的端点的5%。
如本文中使用的那样，术语“光学透明的”当连同材料（例如，基体材料、填装物等）使用时意味着所引用的材料透射大于或等于入射光的大约80%，诸如大于或等于入射光的大约90%、大于或等于入射光的大约95%、或甚至大于或等于入射光的大约99%。入射光可以具有规定的波长或波长范围（例如，紫外、可见、红外等），或可以跨越多个波长范围。不限制地，在本文中描述为光学透明的材料优选地透射大于或等于电磁波谱的紫外、可见和红外区中的至少一个中的入射光的大约95%（例如，大于或等于大约99%）。
如本文中使用的那样，术语“发光二极管”、“LED”和“LED光源”可被交换地使用，并且指代能够响应于电信号而生成辐射的任何发光二极管或其他类型的基于载流子注入/结的系统。因此，术语LED包括但不限于响应于电流发光的各种基于半导体的结构、发光聚合物、电致发光带、其组合等等。
特别地，术语LED指代可以被配置成生成可见、紫外和红外光谱中的一个或多个的全部或各种部分中的光的所有类型（包括半导体和有机发光二极管）的发光二极管。可以使用的适合的LED的非限制性示例包括各种类型的红外LED、紫外LED、红色LED、绿色LED、蓝色LED、黄色LED、琥珀色LED、橙色LED和白色LED。这样的LED可以被配置成发射在宽光谱（例如，整个可见光光谱）或窄光谱上的光。（对荧光体、LED或转换材料的颜色的引用一般地指代其发射颜色，除非另外规定。因此，蓝色LED发射蓝光、黄色荧光体发射黄光，等等）。
有时，可以使用范围来描述本公开的一个或多个方面。在这样的实例中，应该理解，指示的范围仅是示例性的，除非另外明确地指示。此外，指示的范围应该被理解成包括落在指示的范围内的所有个别值，好像这样的值被明确地叙述。此外，范围应该被理解成涵盖在指示的范围内的子范围，好像这样的子范围被明确地叙述。作为示例，1到10的范围应该被理解成包括2、3、4……等以及2到10、3到10、2到8等的范围，好像这样的值和范围被明确地叙述。
在本公开中，术语“固化”常常连同术语“基体材料”使用，特别在基体材料包括聚合组分时。在该背景下，术语“固化的”应该被理解成意味着基体材料的聚合组分展现如下的聚合度和/或交联度：大于或等于大约90%、大于或等于大约95%、大于或等于大约99%、或甚至大约100%。因此，术语“固化的基体材料”应该被理解成涵盖由聚合组分形成或包括所述聚合组分的基体材料，所述聚合组分展现大于或等于大约90、95、99或甚至100%的聚合度，大约90、95、99或甚至100%的交联度，以及其组合。术语“固化时间”指代将基体前体转换成固化的聚合基体的所要求的时间量。
如在背景中简要描述的那样，量子点（即，半导体纳米晶体）已经针对在照明应用中的使用（例如，作为用于将来自光源（例如，发光二极管）的初级光转换成次级光的材料）被调查研究。尽管研究已经示出量子点对于在这样的应用中使用而言具有一些前途，但是在包括量子点的波长转换器和包括这样的转换器的光源的制造方面的改进保持令人感兴趣。
为了说明当在波长转换应用中使用量子点时可以计及的考虑事项中的一些，参考图1，所述图1描绘其中包括量子点的层用来对荧光体转换的发光二极管的光输出进行颜色校正的实施例。具体地，图1描绘LED封装100，其包括框架101、LED芯片102、反射器104以及包括第一波长转换层103a和第二波长转换层103b的多层波长转换器103。在该实施例中，第一波长转换层103a包括将由LED芯片102发射的初级光中的至少部分转换成次级光的荧光体颗粒。第二波长转换层103b包括量子点，其被配置成将初级和/或次级光中的至少部分转换成三级光，以便调节从LED封装100输出的集体光的色温。
在图1的实施例中，LED芯片102可以被配置成发射紫外光谱区中的初级光。第一波长转换层103a可以包括聚合物粘合剂中的蓝色和绿色宽带发射荧光体颗粒，并且可以将初级（UV）光中的至少部分转换成次级（例如，蓝色和绿色）光。次级光和未经转换的初级光然后可以撞击在第二波长转换层103b上，其可以包括将未经转换的初级和/或次级光中的至少部分转换成三级（例如，红）光的红色量子点颗粒。由第二波长转换层得到的红光的添加可以使LED封装100的集体光输出“变暖”，例如使得集体光输出可以展现例如大约为2700-3500开尔文（K）的相对暖的相关色温（CCT）。
如由该实施例示出的那样，第二波长转换层103b中的量子点可以用来调整LED芯片102和第一波长转换层103a的经组合的光输出的色温。尽管有效，但是两个分离的波长转换层的使用（例如，通过要求包含两个不同波长转换组合物的两个有差别层的形成）增加制造LED封装100的复杂性和成本。
此外，两个或更多波长转换层的使用意味着至少一个界面将存在于层之间。在图1中通过界面106图示该概念，所述界面106存在于第一和第二波长转换层103a和103b之间。尽管波长转换层103a和103b可以经指数匹配至大的程度，但是界面106的存在可以例如通过引入散射、反射和/或其他不想要的光学效应而不利地影响LED封装100的性能。界面106和波长转换层103a、103b还可能在LED芯片102循环开和关时、特别是在LED芯片102以相对高的功率操作并且产生大量的热时经受重复的加热和冷却应力。在这样的实例中，波长转换层103a、103b的分层可以随时间过去而发生，从而潜在地限制LED封装100的有用寿命。
考虑到上述情况，本公开的一个方面涉及单层波长转换器。波长转换器包括波长转换组合物。波长转换组合物包括聚合基体材料和多个类型的波长转换颗粒。如将根据以下公开变得显而易见的那样，聚合基体可以充当用于波长转换颗粒的“寄主（host）”或“粘合剂”材料。此外，波长转换颗粒中的至少一种在聚合基体材料内的分布可以相当大地变化，并且可以通过波长转换组合物被提供所用的方式和/或通过用来固化聚合基体材料的前体（在下文中称为“基体前体”）的过程条件来设置或确定。
可以在本公开的单层波长转换器中使用的适合的聚合基体材料的非限制性示例包括各种类型的光学透明聚合物，其包括丙烯酸酯聚合物诸如聚甲基丙烯酸甲酯，纤维素聚合物诸如甲基纤维素、乙基纤维素等，环氧化物聚合物，聚酰胺，聚碳酸酯，聚酯诸如聚对苯二甲酸乙二醇酯，聚酰亚胺，聚异丁烯类，聚偏二氟乙烯，硅酮聚合物，聚（硅亚苯基-硅氧烷）凝胶（也称为“硅苯撑类（silphenylenes）”或“硅芳烃-硅氧烷类（silarene-siloxanes）”），聚苯乙烯类，和聚乙烯醇聚合物（PVA）。不限制地，本文中描述的波长转换组合物中的聚合基体材料优选地选自硅酮或环氧化物。
优选地通过使基体前体固化（例如，聚合、交联等）来形成本公开的聚合基体材料。基体前体可以是本文中描述的波长转换颗粒可以分散在其中并且其可以被转换成聚合基体材料的任何前体组成（formulation）。例如，基体前体可以是（一个或多个）对应单体和可选附加组分（例如，光引发剂、催化剂、交联剂）的组成，其可以通过本领域中已知的任何方法被转换成聚合基体材料。
在一些实施例中，本公开的基体前体选自展现随着应用的温度、光强度或其组合而变化的固化时间的热和/或光聚合性组成。换句话说，本文中描述的基体前体的固化速率（凝胶时间）可能受在固化这样的前体时应用的一个或多个过程参数影响，所述过程参数诸如在固化热固化基体前体期间应用的温度（固化温度）、在固化光聚合性基体前体期间应用的光的强度（固化光强度），或其某一组合。
例如，当聚合基体材料是硅酮或环氧树脂时，基体前体可以分别选自硅酮或环氧树脂前体，其中这样的前体展现随着固化温度和/或固化光强度增加而降低并且反之亦然的固化时间。可以例如通过在各种固化温度和/或固化光强度下来固化基体前体的各种样本时测量基体前体（和最后得到的聚合物）的粘度，然后针对每个样本将测量的粘度比对时间进行比较来评估固化温度和/或固化光强度的影响。可替换地，可以使用傅里叶变换红外光谱学（FTIR）来评估聚合基体的固化。
如稍后将描述的那样，可以通过向先前沉积的基体前体添加波长转换颗粒并固化基体前体来形成本公开的波长转换器。可替换地，可以通过将一个或多个类型的波长转换颗粒在基体前体中的混合物、乳剂、分散物和/或悬浮物沉积在衬底上、随后通过固化基体前体来形成本文中描述的波长转换器。在任一情况下，或许执行基体前体的固化只要控制或设置一个或多个类型的波长转换颗粒在得到的固化的聚合基体材料内的分布。
例如，可以至少部分地基于针对波长转换组合物中的波长转换颗粒中的每一种的预测沉降速率来设置在固化基体前体时应用的一个或多个过程参数。通过控制和/或选择聚合物前体的粘性和固化参数，诸如温度、光强度、其组合等，基体前体的固化时间可能增加或降低，从而为其中的波长转换颗粒沉降、漂浮或其某一组合提供较大或较少时间。如稍后将更详细地解释的那样，这打开朝向用于控制一个或多个类型的波长转换颗粒在单层波长转换器内的分布的机制的途径。
考虑到上述情况，基体前体的粘度可能影响分散在其中的波长转换颗粒的沉降速率。例如，随着基体前体的粘度增加，基体前体内的波长转换颗粒的沉降速率可能降低，然而波长转换颗粒的沉降速率可能随着降低基体前体粘度而增加。因此，可以有利的是：选择具有期望的粘度的基体前体，或者将基体前体的粘度调节到在期望的范围内，例如通过稀释、溶剂蒸发或另一适合的机制。相应地，在一些实施例中，符合本公开的基体前体可能具有在大约50厘泊（cP）与大约30,000 cP之间变化的粘度，诸如大约100与大约20,000 cP之间或者甚至大约100与大约10,000 cP之间。
聚合基体材料和基体前体的密度也可能对其中的波长转换颗粒的沉降具有影响。因此，可能感兴趣的是：基于聚合基体材料和/或对应的基体前体的密度中的一个或两个并且在一些情况下基于它们的密度中的任一个或两个与在本文中描述的波长转换器中使用的波长转换颗粒的密度的关系来来选择所述聚合基体材料和/或对应的基体前体。在这方面，聚合基体材料和/或其前体的密度可以在大约0.5与大约2.0 g/cm3之间变化，诸如大约0.9与大约1.6 g/cm3之间。在一些实施例中，聚合基体材料是具有大约0.9 g/cm3的密度的聚乙烯或具有大约1.6 g/cm3的环氧树脂。
在一些实施例中，基体前体的密度可以大于、小于或等于分散在其中的多个类型的波长转换颗粒中的一种或组合。例如，在一些实施例中，第一和第二类型的波长转换颗粒可以分散在基体前体中。在这样的实例中，基体前体的密度可以小于第一和第二类型的波长转换颗粒中的一个或两个的密度、大于第一和第二类型的波长转换颗粒中的一个或两个的密度，或等于第一和第二类型的波长转换颗粒中的一个或两个的密度。在一些实施例中，基体前体的密度优选地大于第一类型的波长转换颗粒（例如，量子点珠）并且小于第二类型的波长转换颗粒（例如，荧光体颗粒）的密度。
如可以领会的那样，当诸如量子点珠之类的波长转换颗粒分散在基体前体中时，具有小于基体前体的密度的密度的那些可能倾向于随时间过去而朝基体前体的上表面漂浮，然而具有大于基体前体的密度的密度的那些可能倾向于随时间过去而下沉到基体前体的下表面。类似地，具有等于基体前体的密度的密度的波长转换颗粒可以（甚至在相对延长的时间段上）保持悬浮在基体前体内。因此，在其中基体前体的密度大于分散在其中的第一类型的波长转换颗粒（例如，量子点珠）的密度但小于分散在其中的第二类型的波长转换颗粒（例如，荧光体颗粒）的密度的实施例中，第一类型的波长转换颗粒可能倾向于随时间过去而朝基体前体的上表面漂浮，然而第二类型的波长转换颗粒可能倾向于随时间过去而下沉到基体前体的下表面。
本公开的聚合基体材料还可能展现所期望的光学性质，诸如但不限于关于给定波长或波长范围的入射光的光学透明度（optical transparency）。例如，在一些实施例中，聚合基体材料透射电磁波谱的紫外、可见和/或红外区的至少一个中的入射光的大于或等于大约 80、85、90、95或甚至大约99%。当连同符合本公开的波长转换颗粒和发光二极管使用时，聚合基体材料优选地透射由发光二极管发射的入射初级光的大于或等于大约80、85、90、95或甚至大约99%，并且透射相同或类似百分比的由波长转换颗粒发射的入射次级光、三级光、四级光等。
如以上指出的那样，本公开的波长转换组合物可以包括分布在聚合基体材料内的一个或多个类型的波长转换颗粒。一般地，可以通过将颗粒添加到基体前体、随后通过固化基体前体以形成具有分布在其中的波长转换颗粒的聚合基体材料从而将所述颗粒并入到波长转换器中。
尽管本公开预见了其中在聚合基体材料中包括许多不同类型的波长转换颗粒（例如，一个或多个类型的荧光体颗粒、一个或多个类型的量子点颗粒等）的实施例中，但是为了清楚和易于理解起见，本公开将集中在其中波长转换器包括两个类型的波长转换颗粒的实施例上。因此，在一些实施例中，波长转换组合物可以包括至少第一和第二类型的波长转换颗粒，其中第一和第二类型的波长转换颗粒在组合物、密度和颗粒大小中的至少一个方面不同。如下面描述的那样，这些和其他因数可以影响波长转换颗粒在基体前体内的沉降速率，并且因此可以影响这样的颗粒在固化的聚合基体材料内的分布。
使用流体动力学，估计波长转换颗粒将在重力的影响下在基体前体中沉降所用的速率（即，沉降速率或更具体地，万有引力沉降速率）是可能的。具体地，假设球形波长转换颗粒，可以使用下面的方程（I）来描述质量m的波长转换颗粒在外力Fe（在该情况下是重力）的作用下在基体前体（流体）中的运动：
其中m是颗粒的质量，du/dt是随着时间（t）中的改变的波长转换颗粒的速度（u）中的改变；Fe是万有引力（归因于重力的波长转换颗粒的加速度和质量的乘积）；Fb是浮力（被波长转换颗粒取代的基体前体的质量和归因于重力的加速度的乘积）；并且Fd是拖拽力（归因于波长转换颗粒与基体前体之间的相对运动）。
随着颗粒速度增加，Fd和Fb将平衡万有引力（Fe），从而导致没有对颗粒速度的进一步改变。在球形颗粒和万有引力沉降的情况下，可以考虑以上指出的力平衡并且针对层流的条件使用斯托克斯定律方程以及应用颗粒的雷诺数来估计该终速或沉降速率（S）。具体地，可以使用下面的方程（II）来估计（所假设的球形）颗粒的沉降速率：
其中S是波长转换颗粒在基体前体中的沉降速率；g是波长转换颗粒归因于重力的加速度；ρp 是颗粒的密度；ρf是基体前体（流体）的密度；Dp是波长转换颗粒的直径；并且μ是基体前体的动力粘度。
如可以从方程（II）领会的那样，波长转换颗粒的所估计的沉降速率可以随着增加颗粒密度（即，随着的值增加）、随着颗粒大小（Dp）增加和/或随着基体前体的动力粘度（μ）降低而增加（假设其他变量保持恒定）。相反地，所估计的沉降速率可以随着降低颗粒密度、随着的值降低和/或随着基体前体的动力粘度增加而降低。如稍后将描述的那样，波长转换颗粒的所估计的沉降速率可以用来引导基体前体的固化，以便获得具有波长转换颗粒在其中的期望分布的单层波长转换器。
考虑到上述情况，在一些实施例中，本文中描述的波长转换组合物包括至少第一和第二类型的波长转换颗粒，其中第一和第二类型的波长转换颗粒分别具有在基体前体和/或聚合基体材料中的第一和第二（所估计的）沉降速率，并且第一和第二沉降速率不同。如以上通过方程（II）表明的那样，这可以例如通过选择具有不同的密度和/或期望的密度关系的第一和/或第二波长转换颗粒、通过增加或降低第一和/或第二类型的波长转换颗粒的颗粒大小（例如，相对于彼此或独立地），或其组合来完成。
在一些实例中，第一类型的波长转换颗粒的沉降速率可以大于第二类型的波长转换颗粒的沉降速率。例如，第一类型的波长转换颗粒（例如，荧光体颗粒）的沉降速率可以是第二类型的波长转换颗粒（例如，量子点颗粒）的沉降速率的 2、3、5、10、15、20、30或更多倍。
在一些实施例中，本公开的波长转换组合物可以包括至少第一和第二类型的波长转换颗粒，其中第一和第二波长转换颗粒分别具有第一和第二密度，其中第一和第二密度不同。同样地，在其他非限制性实施例中，本公开的波长转换组合物可以包括至少第一和第二类型的波长转换颗粒，其中第一和第二类型波长转换颗粒具有第一和第二颗粒大小或颗粒大小分布，其中第一和第二颗粒大小和/或分布不同。
荧光体颗粒是可以在本文中描述的波长转换组合物中使用的一个示例类型的波长转换颗粒。如可以由本领域技术人员一般地理解的那样，荧光体是如下化合物：能够在被外部能量源（例如，初级光）激发时发射有用量的辐射（例如，次级光），特别是在电磁波谱的可见和/或紫外区中的辐射。可以在本文中描述的波长转换组合物中使用的适合的荧光体颗粒的示例包括但不限于粉末和/或微粒形式的黄色荧光体、绿色荧光体、红色荧光体和/或其组合。当然，这些示例荧光体类型不是限制性的，并且可以根据本公开使用任何适合的荧光体颗粒。
根据本公开而可以使用的荧光体颗粒的其他非限制性示例包括粉末和/或微粒形式的一种或多种无机荧光体，诸如粉末和/或微粒氟氧化物、氮化物（包括氮氧化物）和氧化物荧光体（例如，铝酸盐石榴石、硅酸盐等）。适合的荧光体颗粒的其他非限制性示例包括微粒形式的含有下述中的一种或多种的荧光体：铈激活的钇铝石榴石（YAG:Ce）、铈激活的钇钆铝石榴石（YGdAG:Ce）、铈激活的镥铝石榴石（LuAG:Ce）、铕或铈激活的碱土金属（AE）氮氧化硅（AE-SiON:Eu，其中AE指定选自Ba、Sr和Ca中的至少一种元素）、铕或铈激活的金属-SiAlON（M-SiAlON，其中M选自碱离子、稀土离子、碱土离子、Y、Sc和其组合）等。
在一些实施例中，荧光体颗粒可以掺杂有小量的激活剂离子，诸如但不限于铈、钆、钪、铕、其组合等。当被使用时，激活剂离子的量可以广泛地变化，例如从大于0到大约10的原子百分比（atomic %），诸如大约1到大约5的原子百分比，或甚至大约1到2的原子百分比。在一个非限制性实施例中，本文中描述的波长转换颗粒包括荧光体颗粒，其包含掺杂的YAG、掺杂的LuAG、掺杂的硅酸盐和掺杂的氮化物荧光体（nitride phosphor）中的两个或更多的组合。如以上指出的那样，荧光体颗粒的密度可能影响其在基体前体中沉降所用的速率，并且因此影响其在固化的聚合基体材料内的分布。因此可能期望的是：至少部分地基于供在本文中描述的波长转换组合物中使用的荧光体颗粒的密度，独立地或与可能使用的其他波长转换颗粒的密度有关地选择所述荧光体颗粒。因此，在一些实施例中，以上指出的荧光体颗粒的密度可以在大约4与大约6.5 g/cm3之间变化，诸如4.5与大约6.0 g/cm3之间。在进一步的非限制性实施例中，荧光体颗粒可以比聚合基体和基体前体内的其他波长转换颗粒更致密或更不致密，所述其他波长转换颗粒诸如但不限于量子点颗粒（下面描述）。例如，荧光体颗粒可以具有如下的密度：是在波长转换组合物中包括的至少一个其他类型的波长转换颗粒（例如，量子点颗粒）的密度的值的2、3、4、5或更多倍。
如以上还指出的那样，荧光体颗粒的颗粒大小和/或颗粒大小分布可以影响其在基体前体中沉降所用的速率，并且因此可以潜在地影响其在固化的聚合基体材料内的分布。因此，可能期望的是：至少部分地基于供在本文中描述的波长转换组合物中使用的荧光体颗粒的颗粒大小/分布，独立地或与分散在聚合基体材料和/或基体前体中的其他波长转换颗粒（例如，量子点颗粒）的颗粒大小/分布有关地选择所述荧光体颗粒。因此，在一些实施例中，本文中描述的荧光体颗粒可能具有在大约1与大约100微米之间变化的颗粒大小，诸如大约10与大约50微米之间、或者甚至大约20与大约40微米。在一些实施例中，荧光体颗粒的颗粒大小在大约20与大约40微米之间变化。在这些或其他非限制性实施例中，荧光体颗粒的颗粒大小可以大于或小于在聚合基体和基体前体内的另一类型的波长转换颗粒，其诸如但不限于可以包括在波长转换组合物中的量子点颗粒。
如本文中使用的那样，量子点颗粒（即，半导体纳米晶体）是可以用来根据本公开将光从一个波长或波长范围转换到另一波长或波长范围的另一示例类型的波长转换颗粒。一般地，本文中描述的量子点颗粒可以包括量子点，其可以被理解为小于其对应的块体半导体的玻尔半径的半导体纳米晶体。应该理解，本公开不限于任何特定类型的量子点颗粒，只要这样的颗粒能够将光从第一波长或波长范围转换成第二波长或波长范围。
为了清楚和易于理解起见，术语“核量子点颗粒”在本文中用来指代半导体纳米晶体，所述半导体纳米晶体可以或可以不被外敷（overcoat）有一个或多个有机配体以防止团聚、促进分散、和/或使表面上的非辐射复合中心钝化。相比之下，术语“核/壳量子点颗粒”用来指代半导体纳米晶体颗粒，其中第一半导体纳米晶体形成“核”，其被外敷有较大带隙半导体纳米晶材料的“壳”。像核量子点颗粒，核/壳量子点颗粒可以或可以不进一步被外敷有一个或多个有机配体以防止团聚、促进分散、和/或使非辐射中心钝化。此外，术语“量子点珠”用来指代包括珠基体（例如，聚合物珠）的颗粒，多个核量子点颗粒和/或核/壳量子点颗粒被并入到所述珠基体中。因此，应该理解，术语“量子点颗粒”涵盖核量子点颗粒、核/壳量子点颗粒和量子点珠，除非另外指示。
适合的核量子点颗粒的一些示例包括粉末或微粒形式的一种或多种发光的半导体纳米晶体。适合的核量子点颗粒的特定非限制性示例包括粉末或微粒形式的以下半导体中的一个或多个：CdS、CdSe、CdTe、ZnS、ZnSe、ZnTe、InP、InAs、InSb、AlP、AlS、AlAs、AlSb、GaN、GaP、GaAs、GaSb、PbS、PbSe、Si、Ge和其组合。在一些实施例中，本公开的波长转换组合物包括包含纳米晶磷化铟的核/壳量子点微粒。不限制地，量子点颗粒优选地是无镉的。
尽管本公开预见核量子点颗粒（诸如上面单独指出的那些）的使用，但是这样的颗粒可能具有一个或多个缺点，所述一个或多个缺点可以在不极大地影响其转换入射光的能力的情况下使它们难以处置或处理。核量子点颗粒还可以由于发生在其表面中或处的悬空键和缺陷处的非辐射电子-空穴复合而展现相对低的量子效率。到湿气和氧气的暴露可以导致颗粒表面的氧化并且可以不利地修改其性能。
为了解决该问题，核量子点颗粒可以被覆盖有如以上指出的一个或多个“壳”，以便形成核/壳量子点颗粒。在这样的颗粒中，“核”是核量子点颗粒，诸如以上指出的那些，并且“壳”是单独地覆盖或包封核量子点颗粒的无机和/或有机材料。用于核/壳量子点颗粒的核的适合材料包括以上指出的核量子点颗粒。用于形成核/壳量子点颗粒的（一个或多个）壳的适合材料包括具有比核更大的带隙的一种或多种纳米晶半导体材料。这样的材料的示例包括ZnS和/或ZnSe和ZnS的组合。当然，倘若壳材料具有比核更大的带隙，则其他纳米晶半导体材料可以用作核/壳量子点颗粒的壳。
可以使用本领域中已知的任何技术来将以上指出的壳材料应用于核。经由示例，可以使用湿法化学合成、连续离子层吸附与反应（SILAR）等来使核覆盖有一个或多个壳。在任何情况下，壳的厚度可以广泛地变化，并且可以在大约1与大约500nm之间变化，诸如大约10-500nm，或甚至大约100到大约500nm。在一些实施例中，在核量子点颗粒周围形成一个或多个壳。例如，核量子点颗粒可以被覆盖有1、2、3或更多个壳，其中每个壳可以选自前面提及的壳材料。
在一些实施例中，可以以胶体分散系的形式使用和/或提供核量子点和/或核/壳量子点颗粒，其可以被添加到符合本公开的基体前体。由于分子相互作用和/或其他因素，包含核或核/壳量子点的胶体分散系在基体前体内可以不沉降或者可以基本上不沉降，不管包含在其中的核或核/壳量子点的密度如何。在这样的实例中，第一波长转换材料中的核和/或核/壳量子点可以在基体前体的固化期间保持悬浮，而第二波长转换材料（例如，荧光体颗粒）在基体前体被固化时可以在所述基体前体内沉降和/或漂浮。
尽管本公开设想使用核量子点颗粒和核/壳量子点颗粒作为波长转换颗粒，但是不要求这样的颗粒的使用。实际上，在一些实施例中，本公开的量子点颗粒可以呈量子点珠的形式，其中每个珠包括包封有多个核量子点颗粒、核/壳量子点颗粒或其组合的珠基体。在一些实施例中，珠基体是光学透明介质或者可以包括二氧化硅，所述光学透明介质诸如但不限于：光学透明的树脂、聚合物、整块料（monolith）、玻璃、溶胶凝胶、环氧树脂、硅酮、（甲基）丙烯酸酯等。适合的珠基体材料的非限制性示例包括丙烯酸酯聚合物诸如聚（甲基）丙烯酸甲酯、聚甲基丙烯酸丁酯、聚甲基丙烯酸辛酯、氰基丙烯酸烷基酯、聚乙二醇二甲基丙烯酸酯、甲基丙烯酸月桂基酯、聚乙酸乙烯酯等，环氧化物诸如EPOTEK 301A+B热固化环氧树脂、EPOTEK OG112-4单锅式UV固化环氧树脂、或EX0135A和B热固化环氧树脂，聚酰胺、聚酰亚胺、聚酯、聚碳酸酯、聚硫醚、聚丙烯腈类、聚二烯、聚苯乙烯聚丁二烯共聚物（Kratons）、芘类（pyrelenes）、聚对二甲苯（帕利灵）、二氧化硅、二氧化硅-丙烯酸酯复合物、聚醚醚酮（PEEK）、聚偏二氟乙烯（PVDF）、聚二乙烯基苯、聚乙烯、聚丙烯、聚对苯二甲酸乙二醇酯（PET）、聚异丁烯（丁基橡胶）、聚异戊二烯、和纤维素衍生物（甲基纤维素、乙基纤维素、羟丙基甲基纤维素、羟丙基甲基纤维素邻苯二甲酸酯、硝基纤维素及其组合）。
尽管预见了各种各样的珠基体，但是具有显著不同于聚合基体材料的折射率的折射率的珠基体的使用可能引入与聚合基体材料的界面，其可以在波长转换器内散射、反射和/或折射光。因此，在一些实施例中，珠基体和/或聚合基体材料被选择以使得它们具有相对接近或甚至相同的折射率。因此，在一些实施例中，聚合基体材料可以展现第一折射率n1，珠基体可以展现第二折射率n2，并且n1可以与n2相差小于或等于15%、10%、5%、1%或甚至0.1%。在一些实施例中，n1等于n2。在一些实施例中，珠基体展现在大约1.2与大约2.1之间变化的折射率n1，诸如高于1.4至大约1.6，并且量子点珠展现折射率n2，其与n1相同或在上述范围与n1不同。
像核量子点颗粒，本文中描述的量子点珠也可以被覆盖有无机或有机材料的一个或多个层或壳，例如为了限制量子点颗粒与氧气的接触的目的。在这方面，任何适合的材料可以用来覆盖量子点珠，诸如但不限于以上标识为适合于覆盖核量子点颗粒的氮化物、氧化物和有机材料。然而，不像核量子点和/或核/壳量子点颗粒，可以以粉末或微粒形式使用和/或提供量子点珠。此外，珠可以不以与核和/或核/壳量子点的胶体分散系相同的方式来与基体前体相互作用。结果，本文中描述的量子点珠，取决于其性质和固化基体前体所应用的处理参数而可以在基体前体内沉降、漂浮和/或保持悬浮。
如以上示出的那样，各种各样的核量子点颗粒、核/壳量子点颗粒以及量子点珠可以用作符合本公开的波长转换器中的波长转换颗粒。作为可以使用的适合的核量子点颗粒、核/壳量子点颗粒以及量子点珠的特定非限制性示例，提及在美国授权前公开号2013/0189803中描述的核量子点颗粒、核/壳量子点颗粒以及量子点珠，所述美国授权前公开号2013/0189803的整体内容通过引用被引入本文中。不限制地，本文中描述的量子点颗粒优选地是一个或多个类型的量子点珠。
量子点珠的密度可以影响其在基体前体中沉降所用的速率，并且因此影响其在固化的聚合基体材料内的分布。因此，可能期望的是：不仅基于量子点珠的光学性能而且基于其密度（例如，相对于诸如以上指出的荧光体颗粒之类的其他波长转换颗粒的密度）来选择供在本文中描述的波长转换组合物中使用的所述量子点珠。考虑到这一点，在一些实施例中，量子点珠被使用并且具有如下密度：在大约1.0与大约2.0 g/cm3之间变化，诸如大约1与大约1.5 g/cm3之间或甚至大约1与大约1.2 g/cm3之间。在进一步的非限制性实施例中，量子点珠可以比聚合基体和基体前体内的其他波长转换颗粒更致密或更不致密，所述其他波长转换颗粒诸如但不限于以上描述的荧光体颗粒。例如，可以在一些示例中使用量子点珠，并且其可以具有如下密度：为在波长转换组合物中包括的至少一个其他类型的波长转换颗粒（例如，荧光体颗粒）的密度的值的2、3、4、5或更多分之一。在这样的实例中，量子点珠可以展现在聚合基体材料中的相对于其他类型的波长转换颗粒的相对慢（或没有）的沉降。
量子点珠的颗粒大小和/或颗粒大小分布可以影响其在基体前体中沉降所用的速率，并且因此可以潜在地影响其在固化的聚合基体材料内的分布。因此，可能期望的是：至少部分地基于量子点珠的颗粒大小/分布，独立地或与可以使用的其他波长转换颗粒（例如，荧光体颗粒）的颗粒大小/分布有关地选择供在本文中描述的波长转换组合物中使用的所述量子点珠。在这方面，以上指出的量子点珠可以具有在大约1与大约750微米之间变化的颗粒大小，诸如大约1与大约100微米之间、或甚至大约1与大约50微米之间。在这些或其他非限制性实施例中，量子点珠的颗粒大小可以大于或小于在聚合基体和基体前体内的另一类型的波长转换颗粒，其诸如但不限于以上指出的荧光体颗粒。
在一些实施例中，波长转换器可以由包括包封至少一个类型的波长转换颗粒的聚合基体材料的波长转换组合物形成。例如，本文中描述的波长转换器可以包括至少第一和第二类型的波长转换颗粒，其中第一类型的波长转换颗粒包括选自以上描述的那些的荧光体颗粒，并且第二类型的波长转换颗粒包括量子点颗粒中的至少一种，诸如以上描述的量子点珠。不限制地，第一类型的波长转换颗粒优选地包括多个以上描述的荧光体颗粒中的至少一种，并且第二类型的波长转换颗粒优选地包括多个以上描述的量子点珠中的至少一种。在一些实施例中，薄荷绿宽带荧光体颗粒可以与红色量子点珠组合地使用以从诸如LED之类的光源产生暖白光。在其他非限制性实施例中，黄色宽带荧光体颗粒可以与绿色和/或红色量子点珠组合地使用，这可以加宽白光光谱。因此，应该理解，本文中描述的量子点珠可以用来调整或调节由光源和/或荧光体颗粒产生的光输出。
在任何情况下，第一和第二类型的波长转换颗粒可以具有相同或不同的在聚合基体材料的基体前体中的沉降速率。不限制地，第一类型的波长转换颗粒（例如，荧光体颗粒）优选地具有在基体前体中的第一沉降速率，并且第二类型的波长转换颗粒（例如，量子点颗粒，诸如量子点珠）优选地具有在基体前体中的第二沉降速率，其中第一沉降速率大于第二沉降速率。在另一实施例中，第二沉降速率优选地大于第一沉降速率。
在本文中描述的波长转换组合物中的波长转换颗粒的总量可以广泛地变化。在一些实施例中，波长转换颗粒按重量计相对于波长转换组合物的总重量可以在大约1与大约70%之间变化，诸如大约1与大约50%之间、大约5与大约40%之间、大约10与大约30%之间、或甚至大约20的重量百分比。
在一些实施例中，本文中描述的波长转换组合物包括第一和第二类型的波长转换颗粒，其中第一类型的波长转换颗粒包括荧光体颗粒并且第二类型的波长转换颗粒包括量子点颗粒（例如，呈核量子点颗粒、核/壳量子点颗粒和量子点珠的形式）。在这样的实例中，荧光体颗粒和量子点颗粒的量可以独立地或相对于彼此广泛地变化。在这样的实例中，量子点颗粒相对于波长转换组合物的总重量可以存在于在大约10与大约50的重量百分比（例如，大约10与大约40的重量百分比、或甚至大约10与大约20的重量百分比）之间变化的量中，并且荧光体颗粒可以存在于在波长转换组合物的大约1与大约20的重量百分比（诸如大约10与大约20的重量百分比）之间变化的量中。
波长转换颗粒在本文中描述的波长转换器中（或更具体地，在其聚合基体材料内）的分布可以广泛地变化。尽管不限于包括波长转换颗粒的任何特定分布的波长转换器，为了说明起见，本公开现在将继续描述包括存在于聚合基体材料中的至少第一和第二类型的波长转换颗粒的若干示例单层波长转换器。应该理解，所描述的配置仅是说明性的，并且本公开涵盖如下实施例：其中包含一、二、三、四或更多类型的波长转换颗粒的波长转换器被使用，并且存在于聚合基体材料的单层中，其中每个类型的波长转换颗粒以期望的方式分布在聚合基体内。
现在参考图2A，其描绘符合本公开的波长转换器的一个示例。如示出的那样，波长转换器200包括聚合基体材料202的单层201。聚合基体材料202包括第一波长转换颗粒203和第二波长转换颗粒204。在一些实施例中，第一波长转换颗粒203可以包括至少一个类型的荧光体颗粒，并且第二波长转换颗粒204可以包括至少一个类型的量子点颗粒，诸如以上描述的那些。不限制地，第二波长转换颗粒204优选地选自核/壳量子点颗粒、量子点珠或其组合。如在该实施例中示出的那样，第一和第二波长转换颗粒203、204基本上均匀地遍及聚合基体材料202分布。
图2B描绘符合本公开的波长转换器的另一示例。如示出的那样，波长转换器200'包括聚合基体材料202以及第一和第二波长转换颗粒203、204的单层201，先前已经描述了其性质和功能。另外，单层201可以包括第一区205a、第二区205b以及在第一和第二区205a和205b之间的中间区205c。如示出的那样，第一和第二波长转换颗粒203、204被分布成使得第一区205a相对于第二区205b和中间区205c具有相对高浓度的第二波长转换颗粒204。相比之下，第二区205b相对于第一区205a和中间区205c具有相对高浓度的第一波长转换颗粒203。因此，在该实施例中，第一波长转换颗粒203的浓度在单层201的下表面212附近相对高，并且第二波长转换颗粒204的浓度在单层201的上表面210附近相对高。
在图2B中，中间区205c包含第一和第二波长转换颗粒203、204两者。在一些实施例中，中间区205c中的第一和第二波长转换颗粒203、204的相应浓度可以小于第一和第二区205a和205b中的这样的颗粒的相应浓度。在进一步的实施例中，第一波长转换颗粒203被分布成使得其浓度随着增加距第二区205b的距离、或更特别地随着距单层201的下表面212的增加的距离而逐渐降低。可替换地或附加地，第二波长转换颗粒204的分布可以使得这样的颗粒的浓度随着增加距第一区205a的距离、或更特别地随着距单层201的上表面210的增加的距离而逐渐降低。换言之，第一和/或第二波长转换颗粒203、204的浓度梯度可以存在于中间区205c内。
图2C描绘符合本公开的波长转换器的另一示例。因为波长转换器200''包括与波长转换器200和200'相同的元素中的许多，所以为了简洁起见而不再次描述这样的部分。像图2B，第一波长转换颗粒203和第二波长转换颗粒204被分布成使得其相应浓度分别在第一和第二区205a和205b中相对高。然而，不像图2B，在图2C中，第一和第二波长转换颗粒不在或基本上不在中间区205c。在一些实施例中，中间区205c不包含第一波长转换颗粒203和第二波长转换颗粒204中的一个或两个。
图2D描绘符合本公开的波长转换器的另一示例。因为波长转换器200'''包括与波长转换器200、200'和200''相同的元素中的许多，所以为了简洁起见而不再次描述这样的部分。如在该实施例中示出的那样，第一波长转换颗粒203和第二波长转换颗粒204被分布成使得其相应浓度局限在第一区205a中。相比之下，第一和第二波长转换颗粒203、204在该实施例中不在或基本上不在第二区205b和中间区205c。
图2E描绘符合本公开的波长转换器的又另一示例。因为示出的波长转换器200''''包括与波长转换器200、200'、200''和200'''相同的元素中的许多，并且因此为了简洁起见而不再次描述这样的部分。在该实施例中，第一波长转换颗粒203和第二波长转换颗粒204被分布成使得其相应浓度局限在第二区205b中。相比之下，第一和第二波长转换颗粒203、204在该实施例中不在或基本上不在第一区205a和中间区205c。
应该理解，在图2A-E中示出的单层波长转换器的定向仅为了说明起见，并且转换器的定向可以被（相对于光源）设置为期望的那样。在一些实施例中，在图2A-E中示出的转换器被定向成使得接近区205（b）的表面被定向朝着光源，并且接近区205（a）的表面被定向远离光源，例如，如在图2A-E中一般地示出的那样。可替换地，在一些实施例中，在图2A-E中示出的转换器被定向成使得接近区205（b）的表面被定向远离光源，并且接近区205（a）的表面被定向朝着光源，即使得在图2A-E中示出的定向翻转。
本公开的另一方面涉及包括符合本公开的波长转换器的光源。尽管本公开设想波长转换器和波长转换组合物在各种各样的光源中的使用，但是这样的转换器和转换组合物可以特别适合于用在诸如发光二极管封装之类的固态光源中。在这样的应用中，本文中描述的波长转换器可以将从发光二极管发射的入射初级光中的至少部分转换成次级光。
因此参考图3，其描绘包括符合本公开的波长转换器的光源（例如，LED照明封装）的一个示例。如示出的那样，LED照明封装300包括LED框架301、LED 302、波长转换器303和可选的反射器307。LED框架301包括LED 302被设置在其中的腔（未被标记）。波长转换器303被设置在LED照明封装300的孔径内并且与LED 302的发光表面接触。
LED框架301可以是适合于支撑LED 302、波长转换器303和可选的反射器307的任何框架。在一些实施例中，LED框架301可以是用于驱动LED 302的包含电路、接触等的电路板。可替换地或附加地，LED框架301可以是为LED照明封装300中的其他组件提供机械支撑的支撑结构。
LED 302可以是能够从其发光表面发射初级光的任何LED。尽管发射蓝色区中的初级光的LED是优选的，但是也可以使用发射其他光谱区中的初级光的LED。不管LED 302的性质，所述LED 302可以从其发射表面（未标记）发射初级光304。初级光304可以以任何方向从LED 302发射，但优选地朝向LED照明封装300的孔径310。在被LED 302发射之后，初级光304可以撞击波长转换器303。
符合上述讨论，波长转换器303可以包括包封一个或多个类型的波长转换颗粒的聚合基体材料，所述波长转换颗粒诸如能够将初级光304转换成次级光（未标记）的多个荧光体颗粒和能够将初级光304和/或次级光转换成三级光（未标记）的量子点颗粒。因此可以从LED封装300发射集体的光输出305，并且所述集体的光输出305可以包括未转换的初级、次级和/或三级光的混合。在一些实施例中，LED 302发射电磁波谱的紫外或可见区中的初级光304，并且波长转换器303包括第一和第二波长转换颗粒以及聚合基体材料的单层，如以上讨论的那样。可以使用单层内的波长转换颗粒的任何分布，诸如但不限于在图2A-2E中示出的分布。
可选的反射器307可以用来对初级、次级和/或三级光重定向，其可以由波长转换器303、其中的波长转换颗粒和/或由聚合物空气界面306向后朝向LED照明封装300的孔径310反向散射或反射，如一般地在图3中示出的那样。在这方面，任何适合的反射器可以用作可选的反射器307，倘若其可以反射足够量的入射初级、次级和/或三级光。在一些实施例中，可选的反射器307优选地配置成反射大于或等于入射初级、次级和/或三级光中的大约75%、85%、95%或甚至99%。
图3的实施例将LED照明封装300图示为包括被设置成邻近LED 302的发光表面（未标记）或与其接触的波长转换器303。在本领域中可以将这样的配置理解为芯片级转换配置。应该理解，该配置仅是说明性的，并且可以以另一方式配置LED封装。例如，波长转换器303可以被布置成距LED 302的发光表面某一距离，即处于远程荧光体配置。此外，应该理解，在本文中描述的LED封装中的LED的数量不限于一个，如在图3的实施例中示出的那样。实际上，本公开预见并涵盖其中使用多个（例如，2、3、4等）LED的实施例。除了这些差异之外，LED封装另外可以一般以与以上关于图3的实施例描述的相同的方式进行操作。
本公开的又另一方面涉及制造单层波长转换器（诸如以上描述的那些）的方法以及包括这样的波长转换器的LED照明封装。在这方面，参考图4，其是可以根据符合本公开的方法的一个实施例执行的示例操作的流程图。如示出的那样，方法400在框401处开始。方法然后可以前进到可选框402，其中可以选择聚合基体材料中的波长转换颗粒的分布。例如，在其中要形成包含至少第一和第二波长转换颗粒的波长转换器的实例中，可以选择在图2A-2E中示出的第一和第二波长转换颗粒分布中的一个。当然，波长转换颗粒分布的选择不限于在图2A-2E中示出的分布，并且可以使用任何适合的分布。
一旦波长转换颗粒分布被选择或如果这样的选择未被要求，方法就可以前进到可选框403，其中可以选择用于基体前体和适合的波长转换颗粒的材料。符合上述描述并且如下面将进一步解释的那样，供用作基体前体和波长转换颗粒的材料的选择可以不仅取决于期望的光学性质，而且取决于材料和关于这样的材料的物理性质对波长转换颗粒在基体前体内下沉、漂浮或保持悬浮的能力（例如，对这样的颗粒的沉降速率）的影响。
一旦这样的材料的选择完成或如果这样的选择未被要求，则方法可以前进到框404，其中可以选择固化过程因数。如本文中使用的那样，“固化过程因数”指代在固化基体前体以形成聚合基体材料期间应用的一个或多个过程参数。除其他许多东西之外，固化过程因数还可以包括波长转换颗粒的沉降速率、基体前体的粘度、固化温度（在其中基体前体可热固化并且展现受温度影响的凝胶时间（固化速率）的实例中）、固化光强度（在其中基体前体可光聚合并且展现受光强度影响的凝胶时间（固化速率）的实例中）、其组合等。
在其中基体前体可热固化并且展现随着固化温度变化的凝胶时间（固化速率）的实例中，可以依照框404来选择固化温度以便控制基体前体的凝胶时间（固化速率）。控制凝胶时间（固化速率）的一个目的是控制波长转换颗粒必须在基体前体内下沉（沉降）或漂浮的时间量。例如，可热固化的基体前体在以第一（标称）固化温度固化时可以展现第一（标称）凝胶时间（固化速率）。使固化温度增加到第一固化温度以上可以降低基体前体的凝胶时间（增加固化速率），导致波长转换颗粒在基体前体内必须下沉或漂浮的时间量中的对应降低。相反地，使固化温度减小到第一固化温度以下可以延长基体前体的凝胶时间（减小固化速率），导致波长转换颗粒在基体前体内必须下沉、保持悬浮、或漂浮的时间量中的对应增加。当基体前体可光聚合时，可以通过相对于第一标称固化光强度调节固化光强度来获得对其中波长转换颗粒可以下沉、保持悬浮或漂浮的时间的类似控制。
如可以领会的那样，对波长转换颗粒的选择和对固化过程因数的选择可以取决于在考虑中的波长转换器中的波长转换颗粒的期望分布，以及所选材料要被合成和转换成符合本公开的波长转换器所用的方式。在这方面，指出的是，至少两个选项存在用于合成基体前体和波长转换颗粒并且将其转换成波长转换器。
在第一选项中，在基体前体中的波长转换颗粒的混合物、乳剂和/或悬浮物可以被形成且沉积到衬底上。在另一第二选项中，基体前体材料可以被沉积在衬底上，在这之后可以将波长转换颗粒添加到其。在任一情况下，应该理解，当波长转换颗粒包括量子点珠时，这样的珠可以以粉末或微粒形式被添加到的基体前体。当核或核/壳量子点颗粒被包括在波长转换颗粒中时，它们可以以这样的颗粒的胶体分散体的形式被添加到基体前体。不管何时使用第一选项，波长转换颗粒将（假设良好的混合）最初基本上均匀地分散在基体前体中，例如使得这样的颗粒的分布类似于图2A中示出的分布。当使用第二选项时，波长转换颗粒可以最初例如以与在图2D中示出的分布类似的方式接近基体前体的上表面分布。在任一情况下，在图2A-2E中示出的波长转换颗粒分布中的任何分布可以通过对基体材料、波长转换颗粒和固化过程因数的适当选择来获得。
为了说明起见，本公开现在将继续描述可以被执行以产生波长转换器的各种示例操作，所述波长转换器包括以与在图2A-E中示出的分布一致的方式分布在聚合基体材料中的第一和第二波长转换颗粒。最初将描述第一组示例实施例以表明具有在图2A-E中示出的分布的波长转换器的产生，假设初始颗粒分布与图2A一致（例如，当最初沉积在基体前体中的波长转换颗粒的混合物、乳剂或悬浮物时）。然后将描述第二组示例实施例以表明这样的波长转换器的产生，假设初始颗粒分布与图2D一致（例如，当波长转换颗粒被添加到先前沉积的基体前体时）。
关于第一组示例实施例，方法可以从框404前进到框405，其中在聚合基体材料202的基体前体中的第一和第二波长转换颗粒203、204的混合物、乳剂或悬浮物被形成且沉积到衬底上，所述衬底诸如发光二极管。可以使用本领域中已知的任何适合的方法来完成混合物、乳剂或悬浮物的沉积，所述方法包括旋涂、滴铸（drop casting）、挤压、模塑、其组合等。假设良好的混合，第一和第二波长转换颗粒203、204可以最初例如以与图2A的方式类似的方式基本上均匀地分布在基体前体内。
如先前指出的那样，通过对基体前体、第一和第二波长转换颗粒以及固化过程参数的适当选择，实现在图2A-2E中示出的颗粒分布中的任何分布是可能的。例如，在图2A中示出的颗粒分布可以通过选择在固化过程期间基本上不在基体前体内下沉或漂浮的第一和第二波长转换颗粒203、204来获得。在这方面，可以通过选择展现在基体前体中的相对慢的沉降速率的第一和第二波长转换颗粒203、204来限制或防止第一和第二波长转换颗粒203、204的沉降和/或悬浮。例如，在波长转换颗粒包括核和/或核/壳量子点的场合，如以上描述的那样，这样的颗粒可以被以在基体前体中不沉降或基本上不沉降的胶体分散体的形式添加到基体前体。在这样的实例中，核和/或核/壳量子点颗粒可以保持基本上均匀地分散在基体前体中，不管所应用的固化参数。
可替换地或附加地，在其中第一和第二波长转换颗粒中的一个或多个在基体前体中沉降和/或漂浮的实例中（例如，在量子点珠和/或荧光体颗粒的情况下），可以通过减少基体前体的凝胶时间（即，增加固化速率）来限制第一和第二波长转换颗粒203、204的沉降，例如通过增加固化温度（在热固化的基体前体的情况下）、添加附加聚合催化剂（如果使用的话）、增加固化光强度（在可光聚合的基体前体的情况下）或其组合。作为通过示例，在一些实施例中，称作由Dow Corning出售的SYLGARD 184的硅弹性体可以用作聚合基体材料。在这样的实例中，可以通过调节固化温度和/或所添加的聚合催化剂的量来调节固化时间。
从图2A的初始分布，可以部分地通过选择在基体前体中具有第一沉降速率的第一波长转换颗粒203和具有第二沉降速率的第二波长转换颗粒204来获得具有在图2B中示出的波长转换颗粒分布的波长转换器，其中第一沉降速率与第二沉降速率的值相比相对快，并且第一和第二沉降速率指示第一和第二类型的波长转换颗粒两者将随时间过去在基体前体中沉降。由于第一和第二沉降速率中的差异，第一波长转换颗粒203（例如，荧光体颗粒）将在基体前体内下沉得比第二波长转换颗粒204（例如，量子点珠）更快，倘若给它们足够的时间来这么做。考虑到这一点，可以通过使用提供足够的时间以允许第一和第二波长转换颗粒显著（但不完全）分离的过程条件（依照框408）固化基体前体来获得在图2B中示出的分布。如以上指出的那样，这可以通过适当地设置或控制用来固化基体前体的过程参数来完成，所述过程参数诸如固化温度和/或固化光强度。
从图2A中示出的初始分布，可以通过选择将在基体前体中沉降的第一波长转换颗粒203（例如，荧光体颗粒）和将在基体前体中漂浮（即，朝着上表面上升）的第二波长转换颗粒204（例如，量子点珠）（倘若给它们足够的时间来这么做）来获得具有在图2C中示出的波长转换颗粒分布的波长转换器。一旦（例如，通过颗粒和基体前体的良好的混合）实现了图2A中示出的初始分布，就可以通过在为第一和第二波长转换颗粒提供足够的时间以在基体前体内完全分离的固化过程条件下（依照框408）固化基体前体来获得图2C的分布。在一些实施例中，这可以通过如下来完成：延迟基体前体的固化达足以允许第一和第二波长转换颗粒分离的时间，在这之后可以以任何适合的方式来固化基体前体。可替换地，可以在基体前体和颗粒的初始沉积之后发起固化，但固化过程参数可以被设置成使得基体前体的凝胶时间延长（降低固化速率）达足以使第一和第二波长转换颗粒203、204能够完全分离的时间。
从图2A中示出的初始分布，可以通过选择将在基体前体中漂浮（即，朝着上表面上升）的第一波长转换颗粒203来获得具有图2D中示出的波长转换颗粒分布的波长转换器，诸如可以利用某些类型的荧光体颗粒和量子点珠来实现。一旦（例如，通过颗粒和基体前体的良好的混合）实现了图2A中示出的初始分布，就可以通过在为第一和第二波长转换颗粒203、204提供足够的时间以漂浮离开第二区205b和/或中间区205c并且到第一区205a中的固化过程条件下（依照框408）固化基体前体来获得图2D的分布。在一些实施例中，这可以通过如下来完成：延迟基体前体的固化达足以允许第一和第二波长转换颗粒漂浮到第一区205a中的时间，在这之后可以以任何适合的方式来固化基体前体。可替换地，可以在基体前体和颗粒的初始沉积之后发起固化，但固化过程参数可以被设置成使得基体前体的凝胶时间延长（降低固化速率）达足以使第一和第二波长转换颗粒203、204能够漂浮到第一区205a中的时间。
从图2A中示出的初始分布，可以通过选择将朝着基体前体的下表面沉降（倘若给它们足够的时间来这么做）的第一和第二波长转换颗粒203、204（例如，某些类型的量子点珠和荧光体颗粒）来获得具有图2E中示出的波长转换颗粒分布的波长转换器。一旦（例如，通过颗粒和基体前体的良好的混合）实现了图2A中示出的初始分布，就可以通过在为第一和第二波长转换颗粒203、204提供足够的时间以沉降离开第一和中间区205a和205c并且到第二区205b中的固化过程条件下（依照框408）固化基体前体来获得图2E的分布。在一些实施例中，这可以通过如下来完成：延迟基体前体的固化达足以允许第一和第二波长转换颗粒沉降到第二区205b中的时间，在这之后可以以任何适合的方式来固化基体前体。可替换地，可以在基体前体和颗粒的初始沉积之后发起固化，但固化过程参数可以被设置成使得基体前体的凝胶时间延长（降低固化速率）达足以使第一和第二波长转换颗粒203、204能够沉降到第二区205b中的时间。
关于第二组示例实施例，方法可以从框404前进到框406，其中不包含波长转换颗粒的基体前体可以沉积到衬底上。使用本领域中已知的任何适合的方法完成基体前体的沉积，所述方法诸如以上针对第一组示例实施例指出的那些。在基体前体的沉积之后，可以将第一和第二波长转换颗粒203、204添加到基体前体。结果，在第二组示例实施例中，第一和第二波长转换颗粒203、204可以最初接近基体前体的上表面分布，例如在第一区205a中分布，如图2D中示出的那样。
在可替换的实施例中，可以从与图2D一致的初始分布获得在图2A-2C和2E中示出的分布。例如，从图2D的初始分布，可以部分地通过选择在基体前体中具有第一沉降速率的第一波长转换颗粒203（例如，荧光体颗粒）和具有第二沉降速率的第二波长转换颗粒204（例如，量子点珠）来获得具有在图2B中示出的波长转换颗粒分布的波长转换器，其中第一沉降速率与第二沉降速率的值相比相对快。由于第一和第二沉降速率中的差异，第一波长转换颗粒203将在基体前体内下沉得比第二波长转换颗粒204更快，倘若给它们足够的时间来这么做。考虑到这一点，可以通过使用提供足够的时间以允许第一和第二波长转换颗粒从第一区205a沉降到第二和中间区205b、205c中的一个或两个中并且显著（但不完全）分离的过程条件（依照框408）固化基体前体来获得在图2B中示出的分布。如以上指出的那样，这可以通过适当地设置或控制用来固化基体前体的过程参数来完成，所述过程参数诸如固化温度和/或固化光强度。
从图2D的初始分布，可以通过选择（倘若足够的时间）将在基体前体中沉降的第一波长转换颗粒203（例如，荧光体颗粒）和（再次，倘若足够的时间）将在基体前体中保持悬浮和/或漂浮（即，朝着上表面上升）的第二波长转换颗粒204（例如，核量子点颗粒、核/壳量子点颗粒和/或量子点珠）来获得具有在图2C中示出的波长转换颗粒分布的波长转换器。例如，一旦实现了图2D中示出的初始分布，就可以通过在为第一波长转换颗粒203提供足够的时间以下沉到第二区205b中并且与第二波长转换颗粒204完全分离的固化过程条件下（依照框408）固化基体前体来获得图2C的分布，所述第二波长转换颗粒204保持在第一区205a中。
在一些实施例中，这可以通过如下来完成：选择将在基体前体中下沉的第一波长转换颗粒203（例如，荧光体颗粒）；选择在基体前体中（相对于第一波长转换颗粒203）将漂浮或保持悬浮（例如，核量子点颗粒、核/壳量子点颗粒和/或量子点珠）或者可以缓慢地下沉（例如，量子点珠）的第二波长转换颗粒204；以及延迟基体前体的固化达足以允许第一波长转换颗粒下降到区205b中，同时将第二波长转换颗粒维持在第一区205a内的时间。在完成波长转换颗粒的分离之后，可以以任何适合的方式来固化基体前体。可替换地，可以在波长转换颗粒到基体前体的初始添加之后发起固化，但固化过程参数可以被设置成使得基体前体的凝胶时间延长（降低固化速率）达足以实现第一和第二波长转换颗粒203、204的完全分离的时间。
从图2D的初始分布，可以通过选择展现在基体前体内的基本上类似或相同的沉降速率的第一波长转换颗粒203（例如，荧光体颗粒）和第二波长转换颗粒204（例如，量子点珠）以及提供用于使第一和第二波长转换颗粒部分地沉降离开第一区205a并且到第二和中间区205b、205c中的足够时间来获得具有在图2A中示出的波长转换颗粒分布的波长转换器。这可以例如通过如下来完成：延迟基体前体的固化直到用于使波长转换颗粒的一部分迁移到第二和中间区205b、205c中的足够时间已经过去为止，在这之后可以快速地固化基体前体。可替换地，一旦实现图2D的初始分布，就可以发起固化，但是固化过程参数可以被设置成使得固化时间足以实现第一和第二波长转换颗粒203、204从第一区205（a）到其他区中的迁移，如上面讨论的那样。
从图2D中示出的初始分布，可以通过选择（倘若给它们足够的时间来这么做）都将在基体前体中下沉（即，朝着下表面沉降）的第一波长转换颗粒203（例如，荧光体颗粒）和第二波长转换颗粒204（例如，量子点珠）来获得具有图2E中示出的波长转换颗粒分布的波长转换器。一旦实现了图2D中示出的初始分布，就可以通过在为第一和第二波长转换颗粒203、204提供足够的时间以沉降离开第一区205a并且到第二区205b中的固化过程条件下（依照框408）固化基体前体来获得图2E的分布。在一些实施例中，这可以通过如下来完成：延迟基体前体的固化达足以允许第一和第二波长转换颗粒下沉到第二区205b中的时间，在这之后可以以任何适合的方式来固化基体前体。可替换地，可以在基体前体和颗粒的初始沉积之后发起固化，但固化过程参数可以被设置成使得基体前体的凝胶时间延长（降低固化速率）达足以使第一和第二波长转换颗粒203、204能够沉降到第二区205b中的时间。
示例
为了说明起见，本公开现在将继续描述其中波长转换颗粒的组合用来形成符合本公开的单层波长转换器的若干示例。应该理解，以下示例仅是代表性的，并且不应被考虑成于是表示本文中描述的本发明的整个范围。
示例1
在该示例中，单层波长转换器被使用作为聚合基体材料的SYLGARD 184（由DowCorning制造）、绿色宽带荧光体颗粒和红色量子点珠制造。未固化的聚合基体材料（基体前体）具有3500厘泊（cP）的粘度。绿色荧光体颗粒具有在大约530nm处的峰值发射，并且具有大约30微米的颗粒大小。红色量子点珠的颗粒大小为大约50微米。绿色荧光体颗粒和红色量子点颗粒与基体前体混合。得到的混合物沉积在衬底上并且被在室温处固化达48小时。随后的检查揭露单层波长转换器的形成，其具有与图2C一致的波长转换颗粒分布，即，其中红色量子点珠位于聚合基体材料的第一区（例如，205a）中并且绿色荧光体颗粒位于聚合基体材料的第二区（例如，205b）中。
示例2
在该示例中，单层波长转换器被使用与示例1相同的聚合基体材料和基体前体制造。然而，在该示例中，与红色和绿色窄带发射量子点珠组合地使用黄色宽带荧光体颗粒。黄色宽带荧光体颗粒展现580nm附近的峰值发射并且具有大约30微米的颗粒大小。红色量子点珠展现620nm附近的峰值发射并且具有大约50微米的颗粒大小。绿色量子点珠展现526nm附近的峰值发射并且具有大约50微米的颗粒大小。荧光体颗粒和量子点珠被添加到基体前体并混合。得到的混合物被沉积并且在室温处固化达48小时。随后的检查揭露单层波长转换器的形成，其具有与图2C一致的波长转换颗粒分布，即，其中红色和绿色量子点珠位于聚合基体材料的第一区（例如，205a）中并且黄色荧光体颗粒位于聚合基体材料的第二区（例如，205b）中。
示例3
在该示例中，单层波长转换器被使用与示例1和2相同的聚合基体材料制造。像示例1和2，也使用荧光体颗粒和量子点珠的组合。在该示例中，荧光体颗粒和量子点珠被添加到基体前体并混合。实现在少于大约10 min内固化的聚合催化剂（Sylgard 184的部分B）和铂催化剂的补充然后被添加到所述混合物。得到的组合物然后被沉积并且在室温处固化。固化相对于示例1和2的固化快速地进行。随后的检查揭露单层波长转换器的形成，其具有与图2a一致的波长转换颗粒分布，即，其中荧光体颗粒和量子点珠相对均匀地遍及波长转换器的厚度分散。
除了在示例中，或在另外指示的场合外，在本说明书和权利要求书中使用的表示范围的端点等的所有数字要被理解为在所有实例中被术语“大约”修饰。因此，除非指示相反，否则在本说明书和所附权利要求书中阐述的数值参数是可以取决于设法通过本公开获得的期望性质而变化的近似值。至少，并且不作为限制权利要求的范围的等同物的原则的应用的尝试，应该根据有效数位的数目和普通四舍五入方法来解释每个数值参数。
尽管阐述本公开的宽范围的数值范围和参数是近似值，但是除非另外指示，尽可能精确地报告了在特定示例中阐述的数值。然而，任何数值固有地包含在其相应的测试测量中发现的必然由标准偏差引起的某些误差。
根据对本说明书的考虑和对本文中公开的发明的实践，本发明的其他实施例将对本领域技术人员而言显而易见。意图本说明书和示例仅被视为示例性的，其中本发明的真正范围和精神由所附权利要求书指示。

Claims (22)

1.一种形成单层波长转换器的方法，包括：
预选至少第一和第二波长转换颗粒在固化的聚合基体材料中的分布；
在衬底上形成波长转换组合物的前体，所述波长转换组合物的所述前体包括基体前体和所述第一和第二类型的波长转换颗粒，所述第一和第二类型的波长转换颗粒具有在所述基体前体内的相应的第一和第二沉降速率；
至少部分地基于所述第一和第二沉降速率，固化所述基体前体以形成所述固化的聚合基体材料的单层，所述固化的聚合基体材料的单层包括所述第一和第二波长转换颗粒的与所述预选分布基本上相同的实际分布。
2.权利要求1所述的方法，其中所述基体前体选自可热聚合的基体前体和可光聚合的基体前体中的至少一个，并且所述方法进一步包括：
当所述基体前体是可热聚合的基体前体时，在所述基体前体的固化期间应用固化温度，其中所述固化温度被选择以提供用于所述第一和第二类型波长转换颗粒实现所述实际分布的足够时间；以及
当所述基体前体是可光聚合的基体前体时，在所述基体前体的固化期间应用固化光，其中所述固化光的强度被选择以提供用于所述第一和第二类型波长转换颗粒实现所述实际分布的足够时间。
3.权利要求1所述的方法，其中所述第一类型的波长转换颗粒包括荧光体颗粒，并且所述第二类型的波长转换颗粒包括量子点颗粒。
4.权利要求3所述的方法，其中所述量子点颗粒包括核量子点颗粒、核/壳量子点颗粒和量子点珠中的至少一个。
5.权利要求4所述的方法，其中所述量子点颗粒包括量子点珠。
6.权利要求1所述的方法，其中以预定固化速率执行固化所述基体前体，其中至少部分地基于所述预选分布来选择所述预定固化速率。
7.权利要求3所述的方法，其中在所述实际和预选分布中，所述第一和第二类型的波长转换颗粒基本上均匀地分散在所述固化的基体材料内。
8.权利要求3所述的方法，其中：
固化的聚合基体材料包括第一区和第二区；并且
在所述实际和预选分布中，所述第一和第二类型的波长转换颗粒被分布成使得所述第一区比所述第二区包含更高浓度的所述第二类型的波长转换颗粒，并且所述第二区比所述第一区包含更高浓度的所述第一类型的波长转换颗粒。
9.权利要求8所述的方法，其中：
所述固化的基体材料包括第一表面、第二表面和在所述第一区和第二区之间的中间区；
第一区接近第一表面；
第二区接近第二表面；
在所述实际和预选分布中，在所述中间区内的所述第二类型的波长转换颗粒的浓度随着增加距所述第一表面的距离而逐渐降低，并且在所述中间区中的所述第一类型的波长转换颗粒的浓度随着增加距所述第二表面的距离而逐渐降低。
10.权利要求8所述的方法，其中：
所述固化的基体材料包括在所述第一和第二区之间的中间区；并且
中间区基本上不包含所述第二类型的波长转换颗粒。
11.权利要求10所述的方法，其中所述中间区基本上不包含所述第一类型的波长转换颗粒。
12.权利要求1所述的方法，其中所述第一和第二沉降速率不同。
13.权利要求1所述的方法，进一步包括：
至少部分地基于所述第一类型的波长转换颗粒的密度和颗粒大小来确定所述第一沉降速率；以及
至少部分地基于所述第二类型的波长转换颗粒的密度和颗粒大小来确定所述第二沉降速率。
14.权利要求1所述的方法，其中所述衬底包括发光二极管封装。
15.一种单层波长转换器，包括：
聚合基体材料的单层，其包括第一区、第二区以及第一和第二表面；
在聚合基体材料的所述单层内的量子点颗粒；
在聚合基体材料的所述单层内的荧光体颗粒；并且
其中所述量子点颗粒和所述荧光体颗粒在所述聚合基体材料中的分布使得所述第一区比所述第二区包含更高浓度的所述量子点颗粒，并且所述第二区比所述第一区包含更高浓度的荧光体颗粒。
16.权利要求15所述的单层波长转换器，其中所述聚合基体材料进一步包括在所述第一和第二区之间的中间区，其中：
第一区接近第一表面；
第二区接近第二表面；
在所述中间区内的所述量子点颗粒的浓度随着增加距所述第一表面的距离而逐渐降低；并且
在所述中间区中的所述荧光体颗粒的浓度随着增加距所述第二表面的距离而逐渐降低。
17.权利要求15所述的单层波长转换器，其中聚合基体材料进一步包括在所述第一和第二区之间的中间区，其中中间区基本上不包含量子点颗粒。
18.权利要求17所述的单层波长转换器，其中所述中间区基本上不包含荧光体颗粒。
19.一种发光二极管封装，包括：
发光二极管，所述发光二极管被配置成从其发射表面发射第一波长范围中的初级光；
单层波长转换器，其被设置在所述发光二极管上，所述单层波长转换器包括：
聚合基体材料的单层，其包括第一区、第二区以及第一和第二表面；
在所述聚合基体材料内的量子点颗粒；以及
在所述聚合基体材料内的荧光体颗粒；
其中所述荧光体颗将所述初级光中的至少部分转换成次级光；
所述量子点颗粒将所述初级光和所述次级光中的至少一个的至少部分转换成不同于所述次级光的三级光；并且
所述量子点颗粒和所述荧光体颗粒在所述聚合基体材料中的分布使得所述第一区比所述第二区包含相对更高浓度的所述量子点颗粒，并且所述第二区比所述第一区包含相对更高浓度的荧光体颗粒。
20.权利要求19所述的发光二极管封装，其中所述聚合基体材料进一步包括在所述第一和第二区之间的中间区，其中：
第一区接近第一表面；
第二区接近第二表面；
在所述中间区内的所述量子点颗粒的浓度随着增加距所述第一表面的距离而逐渐降低；并且
在所述中间区中的所述荧光体颗粒的浓度随着增加距所述第二表面的距离而逐渐降低。
21.权利要求19所述的发光二极管封装，其中聚合基体材料进一步包括在所述第一和第二区之间的中间区，其中中间区基本上不包含量子点颗粒。
22.权利要求21所述的发光二极管封装，其中所述中间区基本上不包含荧光体颗粒。
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