CN1059418C - 陶瓷与金属部分瞬间液相连接方法 - Google Patents
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Abstract
本发明涉及一种陶瓷与金属连接方法，首先在陶瓷与金属之间放置多层中间材料，该多层中间材料中至少包括一层Ti、一层Cu，另外还有一层与Cu成匀晶相图关系且熔点比Cu熔点高的金属材料，加温进行第一次部分瞬间液相连接，然后再升温进行第二次部分瞬间液相连接。与现有技术相比，本发明具有连接后多层中间材料中无脆性化合物产生、连接强度高、连接接头耐热性高等优点。
Description
本发明涉及一种陶瓷与金属连接方法。
为了充分发挥陶瓷材料和金属材料之间的性能互补，开发可靠实用的陶瓷与金属连接方法是一项有着重要工业应用背景的高技术研究项目。
目前已为人们所知的连接方法主要有：活性金属钎焊；固相扩散连接；共晶反应连接；玻璃陶瓷液相连接；陶瓷表面金属化后连接；摩擦焊连接；超高真空常温连接；激光和电子束焊接。研究表明，活性金属钎焊和固相扩散连接是最有工业应用价值和前景的两种连接方法。
活性金属钎焊，是在普通金属钎科添加活性元素，通过活性元素与陶瓷之间的界面反应，使钎料在陶瓷表面浸润和铺展，并实现化学连接的方法。研究表明，最有效的活性元素是Ti和Zr，目前国外已有Ag-Cu-Ti和Ag-Cu-Ti-In等活性钎料商业销售并在许多实际工业产品上(如陶瓷发动机)得到应用。但由于这些活性钎料熔点低，用它们钎焊的接头的使用坡度一般不超过750K，也不耐氧化。因此，近年国内外都在积极开发高温活性钎料，如Cu-Ti、Ni-Cu-Ti和Pd-Cu-Ti等，但至今还没有成熟的高温活性钎料问世。
固相扩散连接，虽能保证高的高温连接强度，但其连接需在较高的温度和压力下进行，这有可能会增加连接残余应力和导致连接件的变形和破损，同时还需对待连接表面进行高精度加工，以保证连接面之间良好的初始接触，所需设备也较复杂和昂贵，在应用上还有许多问题有待解决。
近年来，人们在“Ni基耐热合金瞬间液相连接”的启发下，已开发出一种新的陶瓷与金属(或陶瓷)连接方法，称为“部分瞬间液相连接”。这种连接方法充分结合了活性金属钎焊和固相扩散连接两者的优点。通过使用微观设计的多层中间层，连接过程中仅在陶瓷表面附近形成局部液相区，起着类似于钎料的作用，然后再通过液体合金与高熔点金属核心层之间的相互扩散，使液态合金等温凝固和进一步固相成分均匀化，使接合区材料的熔点显著提高，从而表现出固相扩散连接接头的耐热特性。
在活性钎焊和固相扩散连接中均使用均质材料(钎料和/或中间层)，钎焊前后钎料的成分和熔点变化不大，且不希望钎料对金属母材或中间层的过分溶蚀。而部分瞬间液相连接中则选用不均匀中间层(B/A/B，B的厚度远小于A的厚度)，在连接温度下，通过B的熔化或A/B的界面仅在连接区紧邻陶瓷处形成局部液相区，超到钎料的作用，并经长时间的相互扩散使液相区等温凝固和固相成分均匀化，使接头又具有固相扩散连接的耐热特性。由于有液相参与界面反应，因而部分瞬间液相连接与钎焊类似，在理论上不需连接压力，实际使用的压力比固相连接的要小得多，这也是应用上的便利之处。
为实现陶瓷与金属间的化学连接，部分瞬间液相连接中中间层材料选择的基本原则如下：间层材料选择的基本原则如下：
(1)B或A-B液体合金能与陶瓷发生界面反应并浸润，因此，A和B之一必须是活性元素；(2)依靠A/B界面扩散形成液相时，A、B间应具有共晶相图关系，且有适中的共晶温度(决定了连接温度)；而仅通过B的溶化形成液相时，连接温度则取决于B熔点，此时，A与B之间为匀晶或包晶相图；(3)A(纯金属或A基合金)应根据高温强度、热膨胀第数、弹性模量和耐氧化性等性能选择，固相扩散连接中中间层试验结果是选择A的重要依据；(4)A、B之间尽可能有高的相互扩散系数，以缩短整个过程时间；(5)A、B之间尽可能不产生脆性化合物。
目前已为人们所知的中间层材料有：Cu/Ni/Cu、Cu/Pt/Cu和Cu/Ni-(20-22％Cr)/Cu用于Al2O3陶瓷的部分瞬间液相连接；Ti/Ni/Ti、Au/Ni-22％Cr/Au用于Si3N4陶瓷的部分瞬间液相连接，最近的试验有用镀Au-Cu的Ni基合金箔连接表面已镀Ti的Si3N4陶瓷，连接强度高达770MPa。可见，活性金属Ti用于部分瞬间液相连接的目前只有Ti/Ni/Ti中间层。根据Ti-Ni相图，在共晶温度以上进行部分瞬间液相连接时，Ti与Ni之间形成的两种脆性金属间化合物，Ni3Ti和NiTi，会显著地降低接头强度。因而Ti/Ni/Ti多层中间层在实用上尚有明显不足。由于Ti对几乎所有的陶瓷(包括氧化物陶瓷和非氧化物陶瓷)都是活性的，因此使用活性元素Ti作为中间层材料进行部分瞬间液相连接具有重要意义和普遍的适用价值。
本发明即是针对以上现有技术中存在的不足之处，提供一种多层中间材料中无脆性化合物产生、连接强度高的陶瓷与金属部分瞬间液相连接方法。
本发明的目的是这样实现的：
一种陶瓷与金属部分瞬间液相连接方法，先在陶瓷与金属之间放置多层中间材料，再加温连接，所说多层中间材料中至少包括一层Ti、一层Cu、一层X材料，所说X材料为与Cu成匀晶相图关系且熔点比Cu熔点高的金属材料，上述三层材料依次紧挨；将上述多层中间材料放置在陶瓷与金属之间后，进行第一次部分瞬间液相连接，即加温至第一连接温度并在此温度上等温，所说第一连接温度介于Ti与Cu的共晶温度和Cu的熔点之间；上述第一次部分瞬间液相连接完成后，进行第二次部分瞬间液相连接，即进一步升温至第二连接温度并在此温度上等温，所说第二连接温度介于Cu的熔点与X材料的熔点之间。
所说的多层中间材料为五层材料，它们的紧挨次序依次为Ti、Cu、X、Cu、Ti。
所说的X材料为Ni。
所说的第一连接温度为1323K。
所说的第二连接温度为1373K。
所说的X材料为Au。
所说的X材料为Pd。
所说的X材料为Pt。
下面结合附图对本发明作进一步的说明。
图1为本发明第一次部分瞬间液相连接过程中多层中间材料状态图；
图2为本发明第二次部分瞬间液相连接过程中多层中间材料状态图；
本实施例中，采用Ti-Cu-Ni-Cu-Ti为多层中间材料，则Ti与Cu之间为共晶相图关系，Cu与Ni之间为匀晶相图关系，将该多层中间材料放置在陶瓷与金属之间后，进行第一次部分瞬间液相连接(图1中的a图表示初始状态)，即加温至第一连接温度，并持续保温，该温度介于Ti与Cu的共晶温度和Cu的熔点之间，以1323K为宜，由于Ti与Cu之间为共晶相图关系，这时通过Ti与Cu之间的相互扩散迅速在界面处形成Cu-Ti的液相区，并同时向Ti侧和Cu侧推移，选择较薄的Ti层时，液相区向Ti侧的推移最终将使Ti层全部熔化(溶解)，此时的状态如图1中b图所示，其中1为Cu-Ti液体合金、2为固态Cu层。当液相区达到最大宽度后在连接温度下进一步保温将使液相区发生等温凝固，这时固液界面反方向迁移，等温凝固完成后还会进行固相成分均匀化，此时的状态如图1中C图所示，其中3为反应层、4为等温凝固的Cu-Ti固溶体层、5为固态Cu层、6为陶瓷。上述的第一次部分瞬间液相连接完成后，进行第二次部分瞬间液相连接，即进一步升温至第二连接温度，该温度介于Cu的熔点与Ni的熔点之间，以1373K为宜，在此温度上持续保温。这时在第一次部分瞬间液相连接中的固态Cu层5和等温凝固的Cu-Ti固溶体层4就被熔化，此时的液体合金富Cu，仅含少量的Ti。和前面描述的过程相似，这时液相区也会增宽并达到最大宽度，然后等温凝固和固相成分均匀化，从而大幅度提高接合区材料的熔点。但Cu-Ni相图为匀晶相图，在该温度进行保温不会形成脆性化合物；同时，由于活性的Ti原子大部分在第一次部分瞬间液相连接中已被与陶瓷的界面反应所消耗，因而在第二次部分瞬间液相连接中形成Ti-Ni脆性化合物的可能性也很小。此外，在第二次部分瞬间液相连接中反应层也不会明显增厚，因而能在大幅度提高接头耐热性的同时不降低接头连接强度。第二次部分瞬间液相连接过程中的各状态分别如图2中的d、e、f图所示，其中7为液体Cu层(含少量Ti)、8为Cu-Ni液体合金、9为Cu-Ni固溶体。另外，需要说明的是，本实施例中的Ni可用其它金属材料替代，这些金属材料为与Cu成匀晶关系且熔点比Cu熔点高的金属材料，如Au、Pd、Pt以及它们的合金。
与现有技术相比，本发明由于采用了独特的多层中间材料以及二次部分瞬间液相连接工艺，连接后多层中间材料中无脆性化合物产生，因而连接强度高、连接接头耐热性高。
Claims (3)
1.一种陶瓷与金属部分瞬间液相连接方法，先在陶瓷与金属之间放置多层中间材料，再加温连接，其特征在于：
(1)所说多层中间材料中至少包括一层Ti、一层Cu、一层X材料，所说X材料为Ni或Au或Pd或Pt，上述三层材料依次紧挨；
(2)将上述多层中间材料放置在陶瓷与金属之间后，进行第一次部分瞬间液相连接，即加温至第一连接温度并在此温度上等温，所说第一连接温度介于Ti与Cu的共晶温度和Cu的熔点之间；
(3)上述第一次部分瞬间液相连接完成后，进行第二次部分瞬间液相连接，即进一步升温至第二连接温度并在此温度上等温，所说第二连接温度介于Cu的熔点与X材料的熔点之间。
2.根据权利要求1所述的陶瓷与金属部分瞬间液相连接方法，其特征在于：所说的多层中间材料为五层材料，它们紧挨次序依次为Ti、Cu、X、Cu、Ti。
3.根据权利要求1或2所述的陶瓷与金属部分瞬间液相连接方法，其特征在于：所说X材料为Ni，所说的第一连接温度为1323K，所说第二连接温度为1373K。
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