CN105906844B

CN105906844B - 一种高导热石墨烯纳米复合材料及其制备方法

Info

Publication number: CN105906844B
Application number: CN201610322451.6A
Authority: CN
Inventors: 贵大勇; 熊伟建; 郜雪; 宗阳阳
Original assignee: Shenzhen University
Current assignee: SHANDONG LIFANGJIE ENVIRONMENTAL PROTECTION MATERIAL Co.,Ltd.
Priority date: 2016-05-16
Filing date: 2016-05-16
Publication date: 2018-11-02
Anticipated expiration: 2036-05-16
Also published as: CN105906844A

Abstract

本发明公开一种高导热石墨烯纳米复合材料及其制备方法，制备方法包括步骤：将液晶与石墨烯通过物理和化学作用结合，得到液晶‑石墨烯；将液晶‑石墨烯填充至聚合物基体材料中，得到液晶‑石墨烯/聚合物复合材料。本发明对石墨烯进行功能化改性，以液晶功能化石墨烯填充至聚合物基体中，以改善石墨烯在基体中的分散性及与基体的相容性，提高基体材料的导热性能；并且可通过对固化前液晶‑石墨烯/聚合物复合材料施加一定的剪切力场或电磁场，使石墨烯在场致作用下在基体材料中排序规整，并使表现液晶性的液晶诱导石墨烯取向有序，表现各向异性趋势，从而更为充分地发挥其优异的传热性质，最终得到导热性能优异的液晶‑石墨烯/聚合物复合材料。

Description

一种高导热石墨烯纳米复合材料及其制备方法

技术领域

本发明涉及导热材料领域，尤其涉及一种高导热石墨烯纳米复合材料及其制备方法。

背景技术

近年来，石墨烯由于优异的导热性能（热导率为5000W/( m·K))使其成为用于聚合物基复合材料导热性能增强的理想纳米填料。目前大多采用石墨烯分散填充于聚合物基体中，利用石墨烯优异的导热性能来提高聚合物热导率，如Chao Min等将厚度为20-50nm的石墨烯均匀分散在环氧基体中，填料的体积含量为2.703%时得到热导率达到0.720W/(m•K)的复合材料，是纯环氧树脂的240%。但是石墨烯由于过大比表面积导致易于团聚，影响了其优异性能的发挥，而且石墨烯与聚合物较差的相容性，也对石墨烯改性聚合物难以达到理想效果。因此改善石墨烯在聚合物基体中的分散以及提高石墨烯与聚合物基体间界面相互作用成为石墨烯/聚合物复合材料重要课题和研究热点。Teng等利用含有芘官能团的聚甲基丙烯酸环氧丙酯（Py-PGMA）通过原位聚合法制备得到石墨烯/环氧树脂复合材料，结果表明当填充4.0wt%的Py-PGMA-GNS时，环氧树脂的热导率达到1.953 W/(m•K)，比纯环氧树脂提高了约800%。

因此，当前利用石墨烯提高聚合物导热性能普遍采用技术手段是：通过一定的方法对石墨烯进行改性后再填充到聚合物基体中以提高导热性，这样能在一定程度上改善石墨烯的团聚现象，提高石墨烯在基体中的分散性，并提高石墨烯与基体间的相容性，减少界面热阻。但是这种方法改性效果有限，石墨烯团聚现象、界面热阻依旧存在，也对于聚合物导热性的提高并不能满足市场日益增长的需求。

因此，现有技术还有待于改进和发展。

发明内容

鉴于上述现有技术的不足，本发明的目的在于提供一种高导热石墨烯纳米复合材料及其制备方法，旨在解决现有方法改性效果有限，石墨烯团聚现象、界面热阻依旧存在，聚合物导热性的提高并不能满足市场日益增长的需求的问题。

本发明的技术方案如下：

一种高导热石墨烯纳米复合材料的制备方法，其中，包括步骤：

A、将液晶与石墨烯通过物理和化学作用结合，得到液晶-石墨烯；

B、将液晶-石墨烯填充至聚合物基体材料中，得到液晶-石墨烯/聚合物复合材料。

所述的高导热石墨烯纳米复合材料的制备方法，其中，步骤A具体包括步骤：将液晶溶于溶剂中，搅拌均匀后加入石墨烯，倒入研钵中研磨，将研磨后的混合悬浮液加入至溶剂中，超声分散后倒入三口烧瓶中，回流搅拌，然后将溶液倒出并蒸发去除溶剂，将所得产物真空干燥，得到液晶-石墨烯。

所述的高导热石墨烯纳米复合材料的制备方法，其中，步骤A中，所述液晶为4-羟基-4’-烯丙氧基联苯、4-氰基-4’-戊基联苯、4-氰基-4’-辛氧基联苯、聚酯酰亚胺或二对羟基苯甲酸联苯二酯。

所述的高导热石墨烯纳米复合材料的制备方法，其中，步骤A中，所述石墨烯包括石墨烯片、石墨烯纤维和氧化石墨烯。

所述的高导热石墨烯纳米复合材料的制备方法，其中，步骤B具体包括步骤：将液晶-石墨烯加入至聚合物基体材料中，搅拌后超声分散，然后加入固化剂、催化剂和抑制剂，搅拌均匀后静置，静置后注入模具中，接着置于真空干燥箱中抽真空干燥，固化，冷却，取出，得到液晶-石墨烯/聚合物复合材料。

所述的高导热石墨烯纳米复合材料的制备方法，其中，对固化前液晶-石墨烯/聚合物复合材料施加剪切力场或电磁场。

所述的高导热石墨烯纳米复合材料的制备方法，其中，所述模具为长条状模具、圆形模具或点状模具。

所述的高导热石墨烯纳米复合材料的制备方法，其中，步骤B中，所述液晶-石墨烯的质量百分数为0.1%~50%。

所述的高导热石墨烯纳米复合材料的制备方法，其中，步骤B中，所述基体材料为聚硅氧烷或环氧树脂。

一种高导热石墨烯纳米复合材料，其中，采用如上任一所述的高导热石墨烯纳米复合材料的制备方法制备而成。

有益效果：本发明对石墨烯进行功能化改性，以液晶功能化石墨烯填充至聚合物基体材料中，从而改善石墨烯在基体材料中的分散性，以及石墨烯与基体材料的相容性，并有效提高了材料的导热性能。

附图说明

图1为本发明实施例中30℃下液晶分子的偏光显微图。

图2为本发明实施例中60℃下液晶分子的偏光显微图。

图3为本发明实施例中160℃下液晶分子的偏光显微图。

图4为本发明实施例中180℃下液晶分子的偏光显微图。

图5为本发明实施例中不同纳米粒子石墨烯、氧化石墨烯和液晶-石墨烯改性后，对应的聚硅氧烷复合材料随纳米粒子含量增加的导热性能图。

图6为本发明实施例中液晶和液晶-石墨烯的荧光谱图。

图7为本发明实施例中石墨烯、氧化石墨烯和液晶-石墨烯的红外谱图。

图8为本发明实施例中石墨烯、氧化石墨烯和液晶-石墨烯的拉曼光谱图。

图9为本发明实施例中液晶、石墨烯、氧化石墨烯和液晶-石墨烯的TGA图。

具体实施方式

本发明提供一种高导热石墨烯纳米复合材料及其制备方法，为使本发明的目的、技术方案及效果更加清楚、明确，以下对本发明进一步详细说明。应当理解，此处所描述的具体实施例仅仅用以解释本发明，并不用于限定本发明。

本发明提供一种高导热石墨烯纳米复合材料的制备方法较佳实施例，其中，包括步骤：

液晶包括联苯型液晶和聚酯型液晶。本发明采用液晶功能化石墨烯的方法，以提高石墨烯基复合材料性能，包括石墨烯的分散性，石墨烯与聚合物基体材料的相容性，材料导热性能等均得到明显提高。这是因为所用到的液晶分子与石墨烯的结合作用，能减少石墨烯在基体材料中的团聚，从而利于石墨烯的有效分散。液晶起到石墨烯与基体材料之间的桥梁作用，液晶分子的有机属性能大大改善石墨烯与基体材料间的相容性，而液晶在一定温度下所显现的液晶流动性，能使二者相容性进一步提高。液晶分子与石墨烯的复合方法，使石墨烯在基体材料中的分散性，石墨烯与基体材料的相容性得到有效改善。另外，由于液晶本身的结晶性，有利于复合材料导热性能的提高。且液晶分子自身易于取向，有利于复合材料的导热，同时可用于诱导石墨烯取向，进一步提高复合材料的导热性能。

本发明预先合成液晶，并表征了液晶分子的液晶性。所述液晶的合成方法在现有技术中已有详细说明，本发明在此不进行赘述。接着用合成的液晶与石墨烯通过物理和化学作用结合，得到液晶-石墨烯。具体地，步骤A具体包括步骤：将0.5-2g液晶溶于8-12mL溶剂（如无水乙醇）中，搅拌均匀后加入0.3-1.5g石墨烯，倒入研钵中研磨至细小，将研磨后的混合悬浮液加入至80-120mL溶剂（如无水乙醇）中，超声分散0.8-1.2h后倒入250mL三口烧瓶中，60-70℃回流搅拌8-12h，然后将溶液倒出并蒸发去除溶剂，将所得产物70-90℃真空干燥10-15h，得到液晶-石墨烯。优选地，步骤A中，所述液晶可以为但不限于4-羟基-4’-烯丙氧基联苯（AOBPO）、4-氰基-4’-戊基联苯（5CB）、4-氰基-4’-辛氧基联苯（8OCB）、聚酯酰亚胺（PUI）或二对羟基苯甲酸联苯二酯（PHBE）等。

优选地，步骤A中，所述石墨烯（GNS）可以为但不限于石墨烯片、石墨烯纤维或氧化石墨烯等。

步骤A制得液晶-石墨烯后，将液晶-石墨烯填充至聚合物基体材料中，得到液晶-石墨烯/聚合物复合材料。具体地，步骤B具体包括步骤：将一定质量分数的液晶-石墨烯（如，液晶-石墨烯的质量百分数为0.1%~50%）加入至基体材料中，搅拌后超声分散10-15min，然后加入固化剂、催化剂和抑制剂，搅拌均匀后静置20-40min，静置后注入模具（如长条状模具、圆形模具、点状模具）中，接着置于真空干燥箱中50-70℃抽真空干燥0.5-1.5h，一定温度下常压固化1-3h，冷却，取出成形后的样品，得到液晶-石墨烯/聚合物复合材料。

优选地，本发明对固化前液晶-石墨烯/聚合物复合材料施加剪切力场或电磁场。本发明通过对固化前液晶-石墨烯/聚合物复合材料施加一定的剪切力场或电磁场，使石墨烯在场致作用下在基体材料中排序规整（减少空间上杂乱无章），并使表现液晶性的液晶诱导石墨烯取向有序，表现各向异性趋势，这不仅能使石墨烯团聚进一步减少，石墨烯在基体材料中相容性进一步提高，还能更为充分地发挥石墨烯优异的传热性质，最终得到导热性能优异的液晶-石墨烯/聚合物复合材料。本发明液晶-石墨烯/聚合物复合材料的导热系数比纯聚硅氧烷提高约63倍，比相同质量配比的石墨烯/聚硅氧烷提高约14倍。

本发明还可通过探索流变模拟测试得到剪切力场条件方法，剪切力场的具体施加方法，剪切力场通过场致诱导使液晶-石墨烯不仅具有分散性好，相容性高，而且取向一致、整齐排列。综合利用场致诱导和液晶诱导作用，有效提高石墨烯在复合材料中的取向度和分散性，制备高性能液晶-石墨烯/聚合物纳米复合功能材料。液晶诱导石墨烯取向相对于其它方法的优势在于液晶不仅自身易于取向，诱导石墨烯取向，而且与场致诱导共同作用，形成耦合或协同效应，实现高性能石墨烯纳米复合材料的可控制备。

优选地，步骤B中，所述液晶-石墨烯的质量百分数可以为5%~15%。

优选地，步骤B中，所述基体材料可以为但不限于聚硅氧烷或环氧树脂，还可以为其它高分子材料。

本发明还提供一种高导热石墨烯纳米复合材料，其中，采用如上任一所述的高导热石墨烯纳米复合材料的制备方法制备而成。本发明对石墨烯进行功能化改性，以液晶功能化石墨烯填充至基体材料中，得到的得到液晶-石墨烯/聚合物复合材料具有优异的性能，包括石墨烯的分散性，石墨烯与基体材料的相容性，材料导热性能等均得到明显提高。本发明还通过对固化前或固化过程中液晶-石墨烯/聚合物复合材料施加一定的电场或磁场，石墨烯或氧化石墨烯在基体材料中得到诱导取向，从而提高复合材料导热性能。

下面通过具体实施例对本发明进行详细说明。实施例中的液晶均以AOBPO为例。

实施例

1、液晶-石墨烯的制备

预先合成液晶，并表征了液晶分子的液晶性，如图1-4所示的液晶分子的偏光显微图。称取1g液晶溶于装有10mL无水乙醇的烧杯中，搅拌均匀后加入0.8g石墨烯，倒入研钵中研磨至细小，将研磨后的混合悬浮液倒入烧杯并加入100mL无水乙醇中，超声分散1h后倒入250mL三口烧瓶中，65℃回流搅拌10h，然后将溶液倒出并蒸发去除乙醇，将所得产物于80℃下真空干燥12h，得到液晶-石墨烯。

2、液晶-石墨烯/聚硅氧烷复合材料的制备

于25mL小烧杯中称取3.0g聚硅氧烷，加入质量分数15%的液晶-石墨烯，搅拌后超声分散12min，然后加入固化剂、催化剂和抑制剂等，搅拌均匀后静置30min，然后将配制好的聚硅氧烷树脂注入模具中，接着置于真空干燥箱60℃中持续抽真空干燥1h，一定温度下常压固化2h，冷却，取出成形后的样品，得到液晶-石墨烯/聚硅氧烷复合材料。

3、性能与表征测试

本实施例对液晶-石墨烯的导热性能进行了测试，结果如图5所示。从图5可以看出，纯聚硅氧烷的导热系数仅为0.079W/(m•K)，经三种不同纳米粒子石墨烯、氧化石墨烯和液晶-石墨烯改性后，聚硅氧烷复合材料导热性能均有提高，且随着纳米粒子含量的增加，聚硅氧烷复合材料导热性能不断增加，增加趋势由大变小。相对氧化石墨烯和未改性的石墨烯，液晶-石墨烯对聚硅氧烷的导热性能提高非常显著，且不同纳米粒子含量下的液晶-石墨烯/聚硅氧烷复合材料的导热性能均大于石墨烯/聚硅氧烷复合材料和氧化石墨烯/聚硅氧烷复合材料的导热性能。氧化石墨烯主要是由于强酸氧化破坏了其结构，导致它对聚硅氧烷的导热性能提升并不大，而石墨烯由于团聚及与聚硅氧烷相容性差等缺点导致其优异导热性能未能发挥，对聚硅氧烷导热性能提升并不明显，而经过液晶改性后，由于分散性提高，并且与聚硅氧烷相容性增强，对聚硅氧烷复合材料导热性能提升非常明显，当含量为15wt%时，液晶-石墨烯/聚硅氧烷复合材料的导热系数达到3.105W/(m•K)，大约是纯聚硅氧烷材料导热系数的38倍，比未经液晶改性的石墨烯/聚硅氧烷复合材料的导热系数高约123.5%。

本实施例还采用荧光光谱仪、FT-IR、拉曼光谱仪、TGA表征了液晶与石墨烯之间的结合作用。如图6所示，荧光谱图中液晶-石墨烯出现的荧光猝灭表明液晶与石墨烯之间存在分子间作用力（π-π相互作用）；如图7所示，液晶-石墨烯红外峰上的特征基团吸收峰；如图8所示，拉曼光谱图上ID/IG值的变化，说明石墨烯里面残留的含氧基团与液晶分子之间存在化学键作用。如图9所示，TGA曲线则进一步验证了液晶分子对石墨烯的功能化改性作用。

4、流变性能测试

以AR1000流变仪测试聚硅氧烷、液晶/聚硅氧烷、石墨烯/聚硅氧烷和液晶-石墨烯/聚硅氧烷在不同温度下的稳态流动过程中达到粘度稳定时的剪切速率。以流变仪测试结果为依据，模拟流变仪平板夹具模式进行测试。在一定剪切速率、一定温度下，对聚硅氧烷样品（聚硅氧烷、液晶/聚硅氧烷、石墨烯/聚硅氧烷和液晶-石墨烯/聚硅氧烷）施加剪切力， 5min后停止并倒入模具，放入烘箱，固化得到产品。

（1）流变性能测试：取一定量的几种不同改性物质（液晶、石墨烯、液晶-石墨烯）分别在聚硅氧烷中混合均匀后，以AR1000流变仪测试几种混合物在不同温度下（25℃、80℃、120℃和150℃）的稳态流动过程中达到平衡粘度时的剪切速率。结果如表1所示。从表1可以看出，相对于单纯的聚硅氧烷样品，加入液晶或石墨烯或液晶-石墨烯后，其粘度都将增大。所有样品均是在150℃时，粘度最小，且液晶/聚硅氧烷和液晶-石墨烯/聚硅氧烷在150℃时，粘度出现大幅下降，说明液晶物质（液晶区间为30℃～160℃）表现出液晶性后，其流动性增强，使得聚硅氧烷混合物粘度迅速下降。而且，不同温度下的液晶/聚硅氧烷的粘度总是要小于液晶-石墨烯/聚硅氧烷和石墨烯/聚硅氧烷的粘度，这说明液晶与聚硅氧烷的相容性要远大于石墨烯与聚硅氧烷的相容性。另外，不同温度下液晶-石墨烯/聚硅氧烷的粘度均小于石墨烯/聚硅氧烷，且80℃～150℃尤为明显，说明液晶物质不仅常温下能改善了石墨烯与聚硅氧烷之间的相容性，在液晶区间（30℃～160℃）表现出液晶性后，其流动性增强，更能提高石墨烯在聚硅氧烷中有序排列，是聚硅氧烷复合材料粘度大为降低。

（2）剪切力场中液晶-石墨烯质量分数的影响：采用RW20数显恒速强力电动械搅拌机和聚四氟乙烯磨具组装成流变模拟剪切装置，分别取三种质量分数（5wt%、10wt%、15wt%）的液晶/聚硅氧烷、石墨烯/聚硅氧烷和液晶-石墨烯/聚硅氧烷(石墨烯/液晶=1:1)，60℃抽真空1h，取出倒入模具，设置剪切速率为10s^-1，对150℃的聚硅氧烷样品施加剪切力，10min后停止，冷却至常温，后放入干燥箱，80℃常压固1h，150℃常压固化1h，同时做相同条件下未经施加剪切力作用的样品固化实验。固化完成取出样品分别测试导热性。结果如表2所示。从表2中可以看出，对比未经流变模拟剪切的相同样品，经过流变模拟试验后，三种质量分数（5wt%、10wt%、15wt%）的AOBPO/聚硅氧烷、GNS/聚硅氧烷和AOBPO-GNS/聚硅氧烷的导热性能和导电性能均有较大提高，而且相同质量分数的AOBPO-GNS/聚硅氧烷性能远好于AOBPO/聚硅氧烷和GNS/聚硅氧烷，说明与测试预期结果一致，在流变模拟剪切过程中，平板剪切力使石墨烯在聚硅氧烷聚合物中排序规整（减少空间上杂乱无章），另一方面使表现液晶性的液晶诱导石墨烯取向有序，表现各向异性趋势，这将是石墨烯更大地发挥其优异的导热性能和导热性能，使聚硅氧烷纳米复合材料导热性能大为提高。另外，随着石墨烯质量分数的增加，AOBPO-GNS/聚硅氧烷的导热性能也逐渐增加，当石墨烯质量分数为15wt%时，其导热性能达到3.5113W/(m•K)，比纯聚硅氧烷提高约6320%，比相同质量分数的石墨烯/聚硅氧烷提高约1462%，比未经流变模拟剪切的相同样品提高约13.3%。但石墨烯质量分数高于15wt%时将影响聚硅氧烷复合材料的固化难以成型，因此石墨烯质量分数为15wt%时，经流变模拟剪切的AOBPO-GNS/聚硅氧烷将得到最佳导热性能性能。

（3）剪切力场中固化升温方式的影响：取质量分数15wt%AOBPO-GNS/聚硅氧烷(GNS/AOBPO=1:1)，60℃抽真空1h，取出倒入模具，设置剪切速率为10s^-1，对150℃的聚硅氧烷样品施加剪切力，10min后停止，冷却至常温，放入干燥箱，采用直线升温固化，即150℃常压固化2h。固化完成取出样品分别测试导热性，对比阶梯升温固化的结果。结果如表3所示。从表3中可以看出，含15wt%GNS的AOBPO-GNS/聚硅氧烷经直线升温（150℃ 2h）和阶梯升温(80℃1h，150℃1h)后，其导热性能差别较大，阶梯升温方式所得到的聚硅氧烷纳米复合材料具有更优异的导热性能，这说明在阶梯升温更有利于复合材料固化过程中结构的稳定，更有利于石墨烯有序取向后对聚硅氧烷的作用。

（4）剪切力场中液晶与石墨烯比例的影响：分别取三种比例（GNS/AOBPO=1:1，GNS/AOBPO=1：2，GNS/AOBPO=2：1）的改性剂质量分数为15wt%的AOBPO-GNS/聚硅氧烷，60℃抽真空1h，取出倒入模具，设置剪切速率为10s^-1，对150℃的聚硅氧烷样品施加剪切力，5min后停止，冷却至常温，放入干燥箱，80℃常压固化1h，150℃常压固化1h，固化完成取出样品分别测试导热性。结果如表4所示。从表4可以看出，不同比例的AOBPO与GNS对AOBPO-GNS/聚硅氧烷（15wt%）影响较大，GNS/AOBPO=2：1和GNS/AOBPO=1：2的AOBPO-GNS/聚硅氧烷与上述测试所采用的GNS/AOBPO=1：1的AOBPO-GNS/聚硅氧烷比较发现，其导热性能性能下降，而液晶分子过多反而会影响石墨烯的分散，液晶分子过少又不能充分发挥其对于石墨烯的诱导取向作用，说明采用GNS/AOBPO=1：1时，在施加剪切力过程和阶梯升温固化过程中，液晶对于石墨烯的诱导取向作用最为明显，能最大限度发挥其在聚硅氧烷纳米复合材料中的改性作用，提高聚硅氧烷的导热性能。

表1、剪切速率为10s^-1时聚硅氧烷、液晶/聚硅氧烷、石墨烯/聚硅氧烷和液晶-石墨烯/聚硅氧烷在不同温度下的剪切粘度

表2、聚硅氧烷和含不同质量分数改性剂的聚硅氧烷纳米复合材料的导热系数

表3、含15wt%GNS的AOBPO-GNS/聚硅氧烷不同升温方式时的导热系数

表4、含有不同AOBPO与GNS比例的AOBPO-GNS/聚硅氧烷（15wt%）的导热系数

综上所述，本发明提供的一种高导热石墨烯纳米复合材料及其制备方法，本发明对石墨烯进行功能化改性，以液晶功能化石墨烯填充至聚合物基体材料中，以改善石墨烯在基体中的分散性及与基体的相容性，提高基体材料的导热性能；并且可通过对固化前液晶-石墨烯/聚合物复合材料施加一定的剪切力场或电磁场，使石墨烯在场致作用下在基体材料中排序规整，并使表现液晶性的液晶诱导石墨烯取向有序，表现各向异性趋势，从而更为充分地发挥其优异的传热性质，最终得到导热性能优异的液晶-石墨烯/聚合物复合材料。

应当理解的是，本发明的应用不限于上述的举例，对本领域普通技术人员来说，可以根据上述说明加以改进或变换，所有这些改进和变换都应属于本发明所附权利要求的保护范围。

Claims

1.一种高导热石墨烯纳米复合材料的制备方法，其特征在于，包括步骤：

B、将液晶-石墨烯填充至聚合物基体材料中，得到液晶-石墨烯/聚合物复合材料；

步骤B中还包括：对液晶-石墨烯/聚合物复合材料施加剪切力场或电磁场；

步骤A具体包括步骤：将液晶溶于溶剂中，搅拌均匀后加入石墨烯，倒入研钵中研磨，将研磨后的混合悬浮液加入至溶剂中，超声分散后倒入三口烧瓶中，回流搅拌，然后将溶液倒出并蒸发去除溶剂，将所得产物真空干燥，得到液晶-石墨烯；

步骤B具体包括步骤：将液晶-石墨烯加入至聚合物基体材料中，搅拌后超声分散，然后加入固化剂、催化剂和抑制剂，搅拌均匀后静置，静置后注入模具中，接着置于真空干燥箱中抽真空干燥，固化，冷却，取出，得到液晶-石墨烯/聚合物复合材料;

步骤A中，所述液晶为4-羟基-4’-烯丙氧基联苯、4-氰基-4’-戊基联苯、4-氰基-4’-辛氧基联苯、聚酯酰亚胺或二对羟基苯甲酸联苯二酯；

步骤A中，所述液晶与石墨烯的比例为1:1；

步骤B中，所述液晶-石墨烯的质量百分数为0.1%~50%；

步骤B中，所述聚合物基体材料为聚硅氧烷；

步骤B中，所述固化采用阶梯升温。

2.根据权利要求1所述的高导热石墨烯纳米复合材料的制备方法，其特征在于，步骤A中，所述石墨烯为石墨烯片、石墨烯纤维或氧化石墨烯。

3.根据权利要求1所述的高导热石墨烯纳米复合材料的制备方法，其特征在于，所述模具为长条状模具、圆形模具或点状模具。

4.一种高导热石墨烯纳米复合材料，其特征在于，采用如权利要求1~3任一所述的高导热石墨烯纳米复合材料的制备方法制备而成。