CN105580166A - 锂离子二次电池 - Google Patents

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Abstract

提供促进电极的集电体侧的反应性、提高恒定输出放电性能的锂离子二次电池。本发明涉及的锂离子二次电池(100)，具备电极(1)，该电极(1)具有由第1活性物质和第2活性物质形成的下层(5)，以及由第1活性物质和第2活性物质形成的上层(6)，所述第2活性物质的导电性与第1活性物质不同，下层(5)是通过将含有第1活性物质的第1下层形成用浆液和含有第2活性物质的第2下层形成用浆液交替地以条纹状涂布于集电体(12)上而形成的，上层(6)是通过将含有所述第1活性物质的第1上层形成用浆液叠层涂布于第2下层形成用浆液上，并且将含有第2活性物质的第2上层形成用浆液叠层涂布于第1下层形成用浆液上而形成的。

Description

锂离子二次电池
技术领域
本发明涉及锂离子二次电池，特别是涉及放电特性提高的锂离子二次电池。
背景技术
近年来，对用于混合动力车、电动汽车、电力存储的高容量且小型轻量的二次电池的需求不断增多。二次电池之中，锂离子二次电池目前作为能够高容量化和高输出化的最有力的二次电池受到关注。并且，锂离子二次电池需求进一步的高容量化和高输出化。
为提升锂离子二次电池的电容量，有一种将正极活性物质层或负极活性物质层尽可能厚地形成在集电体上的厚膜电极技术。作为用于促进在厚膜电极的上层(电解质侧)的反应的相关技术，例如有专利文献1、专利文献2的技术。
专利文献1记载了在厚膜电极的活性物质层中固体成分浓度从集电体侧向上层(电解质侧)逐渐变小的电极。专利文献2记载了在二次电池的活性物质层中，在上层(电解质侧)配置粒径较小的活性物质，并设有孔隙尺寸不同的部位的电极。
在先技术文献
专利文献1：日本特开2005-050755号公报
专利文献2：日本特开2011-175739号公报
发明内容
将锂离子二次电池高速放电时，在正极表层(电解质侧)上Li离子的消耗增多，发生所谓的缺盐，导致放电不良。这是因为在电极表层上Li离子浓度集中地消耗。在厚膜电极上，表层活性物质层中，电极表面附近的活性物质选择性地发生反应，因此难以赋予集电体侧的活性物质充分的性能，实现与活性物质层的厚度相应的输出的提升。
如果采用专利文献1、专利文献2的方法，则在锂离子二次电池中，短时间内的厚膜电极的活性物质层的上层(电解质侧)的反应性提高，但因为没有考虑到对集电体侧的反应缓和，所以在进行预定时间的恒功率放电时，具有下层部(集电体侧)的反应减少，电池的电压降低的速度加快这样的问题。
本发明是鉴于上述问题而完成的，提供促进电极的集电体侧的反应性、并提升恒定输出放电性能的锂离子二次电池。
本发明的一技术方案涉及的锂离子二次电池，具备电极，所述电极具有由第1活性物质和第2活性物质形成的下层，以及由所述第1活性物质和所述第2活性物质形成的上层，所述第2活性物质具有与所述第1活性物质不同的导电性，所述下层是通过将含有所述第1活性物质的第1下层形成用浆液和含有所述第2活性物质的第2下层形成用浆液交替地以条纹状涂布于集电体上而形成的，所述上层是通过将含有所述第1活性物质的第1上层形成用浆液叠层涂布于所述第2下层形成用浆液上，并且将含有第2活性物质的第2上层形成用浆液叠层涂布于所述第1下层形成用浆液上而形成的。
通过本发明，能够提供促进电极的集电体侧的反应性、并提高恒定输出放电性能的锂离子二次电池。
附图说明
图1是表示本发明的实施方式1涉及的锂离子二次电池的电极1的概要图。
图2是本发明的实施方式1涉及的电极1的截面的一部分的图。
图3是表示本发明的实施方式1涉及的变更了电极1的图案时的锂离子二次电池的反应特性的图表。
图4是本发明的实施方式1涉及的变更了电极1的图案时的电极1的截面图。
图5是本发明的实施方式2涉及的变更了电极2的图案时的电极2的截面图
图6是本发明的实施方式3涉及的变更了电极3的图案时的电极3的截面图。
图7是本发明的实施方式1涉及的在电极1的集电体12上采用凹版图案印刷形成第1层5、第2层6时的活性物质的浆液的配合比。
图8是表示本发明的实施方式1涉及的在集电体12上采用凹版图案印刷涂布含有活性物质的浆液的方法的概要图。
图9是表示本发明的实施方式1涉及的锂离子二次电池100的概要图。
具体实施方式
实施方式1
以下，利用附图对本发明的实施方式1进行说明。图9是表示实施方式1涉及的锂离子二次电池100的概要图。锂离子二次电池100具备电极1(阳极)、电极40(阴极)和电解质50。
图1是表示本发明的实施方式1涉及的锂离子二次电池的电极1的概要图。
电极1具有包含金属箔的集电体12、一面形成在集电体上的第1层5(下层)、和形成在第1层的另一面上的第2层6(上层)。图2是电极1的截面即图1中用○圈出的部分的截面图。如图1和图2所示，第1层5是由A层10(含有第1活性物质的层)、和导电性与A层10不同的B层11(含有第2活性物质的层)形成的。
第1层5中，多个具有一定宽度的带状的A层10与多个具有一定宽度的带状的B层11交替配置，形成为条纹状。
第2层6具有与由A层10和B层11形成的第1层5同样的构造。并且，第2层6的A层10形成于第1层5的B层11的另一面上，第2层6的B层11形成于第1层5的A层10a的另一面上。即，电极1中，A层10和B层11从集电体12侧起相对于z轴方向和y轴方向交替地配置。
A层10是反应性大且容量小的活性物质。A层10例如含有小粒径(2～5μm)的活性物质而形成。
B层10是反应性小且容量大的活性物质。B层11例如含有大粒径(7～12μm)的活性物质而形成。活性物质例如可以使用LiNi1/3Mn1/3Co1/3O2.
下面，对锂离子二次电池100中高速率放电时的电极表层的反应进行说明。图3是表示后述的各种电极的(1)～(3)的情况下的锂离子二次电池的反应特性的图表。图3的图表示出了各种电极的(1)～(3)的情况下的将锂离子二次电池进行恒功率放电时的电压的经时变化。
图4是以(1)～(3)的图案形成各种电极时的电极1a、1b、1c的截面图。图4的表格示出了将各种电极的锂离子二次电池100进行恒功率放电，电压从4.1V下降到3.0V的(1)～(3)的情况下的反应时间。设定功率值的单位是设定输出的功率值，将该设定值除以各种电极的有效面积而得到的值(mW/cm2)。
首先，如图4的情形1-(2)所示，对仅用A层10形成第2层、仅用B层11形成第1层来形成电极1b的情况进行说明。如图3所示，在放电时(2)的情况下平均反应电压增高。但是，放电时的反应在A层10的表层(电解质50侧)附近发生，产生所谓的缺盐。于是，如图3、图4的表格所示，以(2)的图案形成的电极1b中电极整体的反应性降低，放电时间缩短。
接着，如图4的情形1-(3)所示，对仅用B层11形成第2层、仅用A层10形成第1层来形成电极1c的情况进行说明。如图3、图4的表格所示，在放电时(3)的情况下，发生急剧的电压下降，达到下限电压(3V终止)。另一方面，以(3)的图案形成的电极中发生在电极下层(集电体侧)的反应的迟缓，3V以下的反应时间增长。即，由B层11形成上层的电极中反应平均电压降低，但电极下层的反应时间增长(3)。如此，由A层10、B层11形成的电极分别存在优点和缺点。
接着，对本发明的实施方式1涉及的使用电极1(电极1a)时的放电特性进行说明(1)。如图4的情形1-(1)所示将A层10与B层11在两层中交替配置时，可实现如图3、图4的表格所示显示(2)、(3)的情况下的中间特性的反应。即电极1a显示出平均电压比(3)的情况高、达到下限电压(3.0V)的放电时间比(2)的情况长的特性。
如上所述，如果使用本实施方式1涉及的电极1，则可实现促进电解质50侧和集电体侧的反应性、恒定输出放电性能提高的锂离子二次电池100。
接着，参照附图对本实施方式涉及的电极1的制造方法进行说明。图7是本实施方式涉及的在电极1的集电体12上采用凹版图案印刷形成第1层5、第2层6时的活性物质的浆液(糊)的配合比。活性物质使用LiNi1/3Mn1/3Co1/3O2。导电助剂使用乙炔黑(HS-100)。粘合剂使用聚偏二氟乙烯(PVdF)。溶剂使用N-甲基-2-吡咯烷酮(NMP)。
接着，对含有活性物质的浆液(糊)的制作方法进行说明。浆液的制作中使用浆液制作装置。装置可以使用一般的行星式搅拌机。
首先，将活性物质与导电助剂混合。然后，在混合物中加入粘合剂进行捏合。进而，在捏合物中加入NMP进行混合和捏合。通过上述工序，得到含有活性物质的浆液。
接着，对将含有活性物质的浆液23涂布在集电体12(此处为铝箔24)上的方法进行说明。图8是表示在集电体12上采用凹版图案印刷涂布含有活性物质的浆液的方法的概要图。
首先，一边将浆液23沿x方向均匀地涂布在凹版辊21下部(-z方向)，一边使凹版辊21绕x轴顺时针地旋转。并且，在旋转凹版辊21的同时使用具有一定间隔的槽的刮片22将浆液23以一定间隔刮掉。以一定间隔被刮掉的浆液23转印到毡辊20。被转印到毡辊20的浆液23以条纹状转印、涂布到铝箔23。涂布条件例如为0.8m/分钟。涂布浆液23后的干燥条件例如为180度。
改变活性物质的配合比，并且在涂布电极下层形成用浆液时进行2次上述工序用于形成含有第1活性物质的A层10和含有第2活性物质的B层11，将A层10和B层11交替地以条纹状涂布，由此形成第1层5(下层)。即，第1层5(下层)是通过将含有第1活性物质的第1下层形成用浆液和含有第2活性物质的第2下层形成用浆液交替地以条纹状涂布于集电体上而形成的。
在第1层5(下层)上叠层涂布第2层6(上层)形成用浆液时，进行2次叠层涂布用于形成A层10和B层11。即，将第2层6(上层)的A层形成用浆液以条纹状叠层涂布于第1层5(下层)的B层11形成用浆液上，并且将第2层6(上层)的B层11形成用浆液以条纹状叠层涂布于第1层5(下层)的A层10形成用浆液上，由此形成第2层6(上层)。
即，第2层6(上层)是通过将含有第1活性物质的第1上层形成用浆液叠层涂布于第2下层形成用浆液上，并且将含有第2活性物质的第2上层形成用浆液涂布于第1下层形成用浆液上而形成的。
如上所述，通过进行共计4次浆液涂布工序，得到本实施方式涉及的电极1。
实施方式2
接下来，对将A层10、B层11的活性物质与实施方式1的情况相比进行了变更时所实现的电极2的特性进行说明。在本实施方式中，A层10使用中空活性物质，B层11使用实心活性物质。图5是以(1)～(3)的图案形成各种电极时的2a、2b、2c的截面图。实验方法、各电极的图案(1)～(3)与实施方式1相同，省略重复的说明。
进行恒功率放电时的达到下限电压(3.0V)的放电时间示于图5的表格中。如图5的表格所示，(1)的图案的电极2a可得到放电时间最长这样的特性。
如上所述，如果使用本实施方式涉及的电极2，则可实现促进电解质50侧和集电体侧的反应性、恒定输出放电性能提高的锂离子二次电池。
实施方式3
以下，对将A层10、B层11的活性物质与实施方式1的情况相比进行了变更时所实现的电极3的特性进行说明。在本实施方式中，A层10使用碳含量多的活性物质，B层11使用碳含量少的活性物质。
图6是以(1)～(3)的图案形成各种电极时的电极3a、3b、3c的截面图。实验方法、各电极的图案(1)～(3)与实施方式1相同，省略重复的说明。
进行恒功率放电时的达到下限电压(3.0V)的放电时间示于图6的表格中。如图6的表格所示，(1)的图案的电极3a可得到放电时间最长这样的特性。
如上所述，如果使用本实施方式涉及的电极3，则可实现促进电解质50侧和集电体侧的反应性、恒定输出放电性能提高的锂离子二次电池。
本申请要求以2013年10月2日提出的日本专利申请2013-206951为基础的优先权，将其公开的全部内容并入本申请中。
符号说明
1电极
1a电极
1b电极
1c电极
2a电极
2b电极
2c电极
3a电极
3b电极
3c电极
5第1层(下层)
6第2层(上层)
10A层
11B层
12集电体
20毡辊
21凹版辊
22刮片
23浆液
24金属箔
40电极(阴极)
50电解质
100锂离子二次电池

Claims (1)

1.一种锂离子二次电池，具备电极，所述电极具有由第1活性物质和第2活性物质形成的下层，以及由所述第1活性物质和所述第2活性物质形成的上层，所述第2活性物质具有与所述第1活性物质不同的导电性，
所述下层是通过将含有所述第1活性物质的第1下层形成用浆液和含有所述第2活性物质的第2下层形成用浆液交替地以条纹状涂布于集电体上而形成的，
所述上层是通过将含有所述第1活性物质的第1上层形成用浆液叠层涂布于所述第2下层形成用浆液上，并且将含有所述第2活性物质的第2上层形成用浆液叠层涂布于所述第1下层形成用浆液上而形成的。
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