CN105457635A - 用于降解混合气体的光催化过滤器及其制造方法 - Google Patents
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Abstract
本发明涉及一种用于降解混合气体的光催化过滤器及其制造方法,尤其涉及一种其表面具有加强的吸收性能以便包含在竞争反应中较迟反应的气体的混合气体能够从光催化反应的初始阶段被降解的光催化过滤器及其制造方法。该方法包括如下步骤:将作为光催化剂的二氧化钛(TiO2)纳米粉末和一种或多种金属化合物分散在水中以制备光催化分散体;用该光催化分散体涂覆支撑体;干燥对经涂覆的支撑体;以及烧结经干燥的支撑体。该光催化过滤器包括支撑体以及涂覆在支撑体上的光催化剂和一种或多种金属化合物。金属化合物包括铁(Fe)化合物的纳米粉末。
Description
技术领域
本发明涉及光催化过滤器及其制造方法,更具体地,涉及一种其表面具有加强的吸收性能以便包含在竞争反应中较迟反应的气体的混合气体能够从光催化反应的初始阶段被降解的光催化过滤器,以及其制造方法。
背景技术
在本文中,术语“光催化反应”是指使用诸如氧化钛(TiO2)或类似物的光催化材料的反应。已知的光催化反应包括水的光催化降解、银和铂的电沉积、有机材料的降解等。此外还有尝试将这种光催化反应用于新的有机合成反应、超纯水的生产等。
存在于空气中的有毒气体或具有刺激性气味的物质(诸如氨、醋酸以及乙醛)通过上述光催化反应被降解,并且在具有光源(例如紫外光源)和涂覆有光催化材料的过滤器的情况下,基于这种光催化反应的空气净化设备可以半永久性地使用。当光催化过滤器的光催化效率降低时,过滤器可以被再生以恢复其光催化效率,然后能够重新进行使用。因此,光催化过滤器可被称作是半永久性的。
具体地,在将紫外LED灯用作紫外光源时,其相比于普通水银灯或类似物的优势在于它具有绿色环保性,因为它不需要有毒的气体,在能耗方面具有高的效率,且因为其尺寸小从而允许有各种各样的设计。
然而,不同于在空气通过时以物理的方式收集大灰尘颗粒的普通过滤器(诸如预滤器或HEPA过滤器),光催化过滤器被构造成使得在空气通过过滤器的过程中被吸附于过滤器表面上的有毒气体被通过光催化反应产生的基团(诸如OH-)降解。因此,有毒气体的降解效率主要受目标有毒气体与光催化过滤器表面的活性位点之间的接触效率的影响。
光催化过滤器的光催化效率与其空气清洗能力直接相关。换言之,使用光催化效率高的空气过滤器的空间中的有毒气体会比使用尺寸和结构相同、但光催化效率较低的空气过滤器的空间中的有毒气体更快地被降解。
与此同时,已知当空气中含有多种不同的有毒气体时,这些有毒气体按照其吸附于光催化过滤器表面上的顺序被降解。因此,在这些有毒气体中,以较高速率吸附到光催化表面中的气体更快地被降解,以较低速率吸附到光催化表面中的气体要在以较高速率被吸附的气体发生一些降解之后在光催化表面上发生吸附和降解。
由韩国空气净化协会提供的除臭性能测试法是一种评价乙醛、氨和醋酸三种气体的混合物的去除率的方法。按照这种测试方法进行实验得到的结果表明,市场有售的TiO2光催化剂对这些气体中的乙醛表现出低的去除率。这是因为在竞争反应中乙醛比其它气体晚发生反应。换言之,普通的光催化过滤器被构造成先降解在竞争反应中先反应的有毒气体,再降解稍后反应的有毒气体。
从空气过滤器的角度来看,普通光催化过滤器的这种习性是并不理想的。对于利用光催化反应的空气过滤器而言,降解有毒气体的性能是重要的,且针对所有类型的有毒气体的降解性能都应当是优良的,所有类型的有毒气体都需要从光催化反应的初始阶段就被降解。
发明内容
各种实施例旨在解决上述问题并且提供一种即使在混合气体通过时也对各种气体均表现出高去除率的光催化过滤器,以及提供一种用于制造该光催化过滤器的方法,其中,所述过滤器的光催化剂对于基底或衬底具有高的粘附力。
在一个实施例中,一种用于制造光催化过滤器的方法包括:将作为光催化剂的二氧化钛(TiO2)纳米粉末和一种或多种金属化合物分散在水中以制备光催化分散体(dispersion);用该光催化分散体涂覆支撑体;对经涂覆的支撑体进行干燥处理;以及对经干燥的支撑体进行烧结处理。
这里,分散在水中以制备光催化分散体的金属化合物可为纳米粉末。
在另一实施例中,光催化过滤器包括支撑体以及涂覆在支撑体上的光催化材料和金属化合物。
金属化合物可包括钨(W)化合物。
钨(W)化合物可为H2WO4。
钨(W)化合物可以以摩尔比在每摩尔TiO2的0.0032摩尔至0.064摩尔使用。
金属化合物可包括铁(Fe)化合物。
铁化合物可为Fe2O3。
铁(Fe)化合物可以以摩尔比在每摩尔TiO2的0.005摩尔至0.05摩尔使用。
铁化合物可为纳米粉末。
以TiO2的摩尔数为基准,作为纳米尺寸粉末的铁(Fe)化合物可以以摩尔比在0.00125摩尔至0.0125摩尔使用。
支撑体可包括多孔陶瓷材料。
涂覆支撑体的步骤可包括将支撑体浸没在光催化分散体中。
对经干燥的支撑体进行烧结的步骤可在350℃至500℃的温度下进行0.5小时-3小时。
在另一个实施例中,光催化过滤器包括光催化支撑体以及涂覆在光催化支撑体上的光催化材料和金属化合物,其中,金属化合物包括钨(W)化合物和铁(Fe)化合物。
所述钨化合物可为H2WO4,所述铁化合物可为Fe2O3。
以TiO2的摩尔数为基准,钨(W)化合物可以以摩尔比在0.016摩尔-0.048摩尔使用,铁化合物可以以摩尔比在0.005摩尔-0.025摩尔使用。
铁化合物可为纳米尺寸粉末。
以TiO2的摩尔数为基准,钨(W)化合物可以以摩尔比在0.016摩尔-0.048摩尔使用,铁化合物可以以摩尔比在0.00125摩尔-0.00625摩尔使用。
光催化支撑体可为多孔陶瓷。
光催化材料和金属化合物可通过烧结锚定在光催化支撑体上。
附图说明
图1示出了通过使用传统光催化过滤器和本发明的第一实施例的光催化过滤器中的每个从空气中去除有毒气体(氨气、乙醛和乙酸)的速率作为时间的函数的图。
图2示出了通过使用传统光催化过滤器和本发明的第一实施例和第二实施例的光催化过滤器中的每个从空气中去除有毒气体(氨气、乙醛和乙酸)的速率作为时间的函数的图。
具体实施方式
下面将参照附图更详细地描述示例性实施例。然而,本发明可以具有不同的实现形式,不应被解释成局限于文中提出的实施例。相反地,提供这些实施例使得本说明书彻底完整,并且向本领域技术人员充分传达本发明的精神。
本文中公开的技术可被用于提供一种光催化过滤器,其中通过将金属引入过滤器中的二氧化钛光催化剂使其对于乙醛、氨和醋酸气体混合物具有改善的吸收性。一种用于制造对于乙醛、氨和醋酸气体混合物具有改善的吸收性的光催化过滤器的示例性方法包括如下步骤:通过将二氧化钛纳米粉末和一种或多种金属化合物分散在水中来提供光催化分散体液体,用该光催化分散体液体涂覆光催化支撑体,干燥经涂覆的光催化支撑体,以及烧结经干燥的光催化支撑体。
基于所公开技术的光催化过滤器包括光催化支撑体和形成在光催化支撑体上的光催化材料。暴露在紫外光下,光催化材料受到光学激发,从而引起与(例如通过物理吸附)粘附在涂覆于光催化支撑体上的光催化材料上的一种或多种目标污染物的催化反应,因此从气体介质中去除这些污染物。目标污染物可以是微生物或其它生物材料,或者一种或多种化学物质。可以包括紫外光源(诸如紫外LED)来将紫外光引导至形成在光催化支撑体上的光催化材料上。这种光催化过滤器可以被用作空气过滤器或用于其它过滤器应用场合。光催化材料可以包括例如二氧化钛纳米粉末和一种或多种金属化合物。
根据本发明实施例的光催化过滤器包括添加到普通光催化TiO2材料上的钨(W)金属化合物和铁(Fe)金属化合物,因此对混合气体表现出高去除率。换言之,根据本发明,可以通过向TiO2光催化剂添加金属化合物来调节TiO2光催化剂表面的酸度,因此,可以提高TiO2光催化剂吸收气体化合物的能力,从而提高TiO2光催化剂对有毒气体的去除能力。
此外,根据本发明的第二实施例的光催化过滤器显示出对混合气体的更高去除率,这是因为在将金属材料(W和Fe)或它们的氧化物引入传统TiO2光催化材料中的过程中,引入了纳米尺寸的Fe化合物。
用于制造光催化过滤器的方法
根据本发明的用于制造光催化过滤器的方法如下。该方法可以包括以下步骤:将光催化TiO2纳米粉末、钨(W)化合物和铁(Fe)化合物分散于水中以制备光催化分散体;用光催化分散体涂覆多孔陶瓷蜂窝状支撑体;对经涂覆的支撑体进行干燥;以及对经干燥的支撑体进行烧结。
市场有售的EvonikP25粉末可用作TiO2纳米粉末。
本发明采用的W化合物可以是H2WO4、WO3、WCl6、CaWO4或类似物,本发明采用的Fe化合物可以是FeCl2、FeCl3、Fe2O3、Fe(NO3)3或类似物。在本发明的示例性实施例中,W化合物采用H2WO4,Fe化合物采用Fe2O3。
在这些W化合物中选用H2WO4(氧化钨水合物)的原因是为了在光催化纳米粉末中引入WO3。换言之,H2WO4被用作用于引入WO3的前驱物。换句话说,在将H2WO4以WO3前驱物引入的情况下,与直接添加WO3粉末的情况相比,WO3与TiO2之间的反应性可以通过脱水反应增加。
关于Fe化合物,Fe2+具有1s22s22p23s23p63d6的电子构型,其中最外层的电子数比价电子数的一半多一个。另外,Fe3+具有1s22s22p23s23p63d5的电子构型,其中最外层的电子数等于价电子数。因此,Fe2+强烈倾向于给出一个最外层电子而成为等于价电子数的一半的相对稳定的Fe3+。上述从Fe2+给出的电子与TiO2的激发反应中所产生的H+发生反应。因此,当使用Fe2+时,从Fe2+给出的电子与TiO2的激发反应中所产生的H+发生反应,因此Fe2+被转化为Fe3+,然后Fe3+参与光催化反应。换而言之,尽管Fe2+和Fe3+都能促进光催化反应,但Fe3+与Fe2+相比更有效地促进了光催化反应。
用于将Fe引入到光催化纳米粉末中的化合物包括FeCl3、Fe2O3、Fe(NO3)3等。在这些化合物中,FeCl3和Fe(NO3)3在与H2WO4混合的过程中引发问题,或者不会表现出光催化活性上的提高。然而,这些实验结果表明,Fe2O3能显现出与H2WO4的协同效应。因此,优选以Fe2O3作为Fe化合物。
在本发明的第一实施例中,以TiO2的总摩尔数为基准,H2WO4可按照0.0032摩尔%-0.064摩尔%的量来使用,Fe2O3可按照0.005摩尔%-0.05摩尔%的量来使用。优选地,以TiO2的总摩尔数为基准,H2WO4可按照0.016摩尔%-0.048摩尔%的量来使用,Fe2O3可按照0.005摩尔%-0.025摩尔%的量来使用。
同时发现,当把纳米粉末用作用于将Fe引入光催化剂的材料时,进一步增强了光催化剂的活性。换而言之,在第二实施例中,纳米级Fe2O3的使用使得光催化剂的活性进一步增强。这里,可以以摩尔比在每摩尔TiO2的0.0032摩尔至0.064摩尔之间使用H2WO4,并且可以以摩尔比在每摩尔TiO2的0.00125摩尔至0.0125摩尔之间使用Fe2O3。优选地,可以以摩尔比在每摩尔TiO2的0.016摩尔至0.048摩尔之间使用H2WO4,并且可以以摩尔比在每摩尔TiO2的0.00125摩尔至0.00625摩尔之间使用Fe2O3。
金属材料、活性炭或陶瓷材料等均可被用作光催化纳米粉末的支撑体。在本发明的示例性实施例中,多孔陶瓷蜂窝状材料被用作支撑体以提高光催化化合物的粘附力。当多孔陶瓷蜂窝材料被用作支撑体时,光催化纳米粉末的分散体在涂覆步骤中渗入陶瓷材料的孔隙中,这些光催化纳米颗粒在干燥步骤之后被锚固在孔隙中,从而提高光催化纳米颗粒与陶瓷材料的粘附力。如果金属材料被用作支撑体,则与将光催化纳米颗粒粘附到陶瓷材料上相比,将难以将光催化纳米颗粒粘附到金属材料上。此外,尽管活性炭具有孔隙,但是在某些情况下,它在烧结过程中会裂开,因此将其用作支撑体是并不理想的。因此,如果使用金属作为支撑体,则需要制备便于容易涂覆在金属上的光催化分散体。尽管已知光催化剂可以涂覆在任何材料上,但仍需要根据每种支撑体的性质来制备分散体。此外,还可以考虑将光催化剂直接涂覆在具有孔隙的活性炭上的方法,但是在这种情况下,孔的表面积会因涂覆有光催化剂而减小,因此活性炭的固有功能会丧失。因此,类似于金属的情况,重要的是满足支撑体的性质的涂覆条件。
在制备光催化分散体的方法中,利用有机硅类分散剂来使EvonikP25TiO2粉末、W化合物和Fe化合物或纳米粉末分散。以P25TiO2粉末、W化合物和Fe化合物的总重量为基准,按照0.1wt%-10wt%的量来使用有机硅类分散剂。具体地,将0.1wt%-10wt%的有机硅类分散剂溶于水中,然后向溶液中加入P25TiO2纳米粉末、W化合物和Fe化合物并用研磨机或球磨机进行分散,从而得到基于分散体重量而具有含量为20wt%-40wt%的固体的TiO2分散体。这里,可以使用一种或多种分散剂。
在涂覆步骤中,用上述制备的光催化分散体浸涂多孔陶瓷支撑体。在浸涂过程中,使涂覆光催化分散体的支撑体站立1-5分钟,以便光催化分散体能够被充分吸收到陶瓷材料的孔隙中。
在干燥步骤中,在150-200℃下的干燥器中,将涂覆有光催化剂的陶瓷支撑体保持3-5分钟以便将水分去除。
在烧结步骤中,经干燥步骤获得的涂覆有光催化剂的陶瓷蜂窝支撑体在350℃-500℃下的电炉中烧结0.5小时-3小时。实验结果表明,当烧结温度低于300℃时,涂覆的光催化剂会脱离支撑体,当烧结温度在400-500℃之间时,光催化剂对支撑体具有高的粘附力。当烧结温度高于500℃时,光催化材料会发生变性,导致光催化反应效率降低。从实验结果可以看到,光催化剂的粘附力在很大程度上受到烧结温度的影响。
混合气体去除实验
1.第一实施例
分别利用仅涂覆TiO2的传统光催化过滤器和根据本发明的光催化过滤器,在1m3的空腔内进行混合气体去除实验。混合气体中各种气体的浓度为10ppm。传统光催化过滤器和本发明的光催化过滤器在支撑体上分别装载有2.5g的光催化剂,并且利用相同的紫外光源来进行紫外光照射。
根据本发明的光催化过滤器中各组分之间的摩尔比如下:TiO2/H2WO4/Fe2O3=1.0/0.032/0.01;TiO2/H2WO4/Fe2O3=1.0/0.032/0.015;以及TiO2/H2WO4/Fe2O3=1.0/0.032/0.02。
测试仅涂覆TiO2的传统光催化过滤器和根据本发明的光催化过滤器的去除混合气体的能力。实验结果在下面的表1和表2中示出。如表所示,在利用仅涂覆TiO2的传统光催化过滤器进行的混合气体的去除实验中,实验开始后30分钟乙醛仍未被除去,并且是在其它气体已被除去一些之后才开始被去除。然而,在利用本发明的光催化过滤器进行的除臭实验中,乙醛从实验的初始阶段就被去除,并且本发明的光催化过滤器对氨的去除率也高于利用传统光催化过滤器显示的结果,这意味着本发明的光催化过滤器在去除所有气体的能力方面有所改善。
表1:反应开始后30分钟时的去除率
表2:反应开始后120分钟时的去除率
总去除量(%)={(CH3CHO去除率)×2+NH3去除率+CH3COOH去除率}/4。
[摩尔比]
TiO2/H2WO4/Fe2O3=100/10/2重量比(TiO2/H2WO4/Fe2O3=1.0/0.032/0.010摩尔比);
TiO2/H2WO4/Fe2O3=100/10/3重量比(TiO2/H2WO4/Fe2O3=1.0/0.032/0.015摩尔比);
TiO2/H2WO4/Fe2O3=100/10/4重量比(TiO2/H2WO4/Fe2O3=1.0/0.032/0.020摩尔比)。
此外,从上述实验结果中可以看到,对包括三种不同气体(乙醛、氨和醋酸)的混合气体中的各种气体均表现出高去除率且表现出光催化剂与支撑体的高粘附力的光催化过滤器优选为具有TiO2/H2WO4/Fe2O3=1.0/0.032/0.015的摩尔比,且通过在400℃-500℃之间的温度下烧结而制造的光催化过滤器。
图1和下面的表3示出了普通P25光催化过滤器与具有TiO2/H2WO4/Fe2O3=1.0/0.032/0.015的摩尔比的本发明的光催化过滤器之间除臭性能的比较结果。
表3
如上表3和图1中所示,具有TiO2/H2WO4/Fe2O3=1.0/0.032/0.015的摩尔比的本发明的光催化过滤器具有明显优于传统P25光催化过滤器的除臭性能。
2.第二实施例
使用仅包含TiO2的传统P25光催化过滤器以及根据本发明第一实施例和第二实施例的光催化过滤器中的每个,在4m3的腔室中进行去除混合气体的实验。混合气体中每一种气体的浓度为10ppm。传统光催化过滤器和本发明的光催化过滤器均通过以下方法制备:将2.5g光催化剂加载到支撑体上,并使用相同的UV光源对光催化过滤器进行照射。
根据本发明第一实施例和第二实施例的光催化过滤器中的每个内的组分间的摩尔比如下:对于第一实施例,TiO2/H2WO4/Fe2O3=1.0/0.032/0.015;并且对于第二实施例,TiO2/H2WO4/Fe2O3=1.0/0.032/0.005。
传统光催化过滤器仅含有TiO2。测试根据本发明的第一实施例制备的光催化过滤器和根据本发明的第二实施例制备的光催化过滤器去除混合气体的能力。实验结果见下表4和图2。如表4和图2中所示,在混合气体去除的实验中,使用仅涂覆有TiO2的传统光催化过滤器,在实验进行30分钟后乙醛基本未能去除,并且在其它气体被一定程度上去除后,乙醛才开始被去除。然而,在进行除臭试验中,使用根据本发明的第一实施例制备的光催化过滤器,乙醛在实验的初始阶段就被除去,并且通过本发明的第一实施例的光催化过滤器,氨的去除率也高于传统光催化过滤器的去除率,这表明根据本发明的第一实施例所制备的光催化过滤器去除所有气体的能力都得到改善。同时,可以看出,与根据本发明的第一实施例制备的光催化过滤器相比,根据本发明的第二实施例制备的光催化过滤器去除氨、乙醛和乙酸的能力都得到增强。
表4:作为时间的函数的每种气体的去除率
*摩尔比
第一实施例:TiO2/H2WO4/Fe2O3=100/10/3重量比(TiO2/H2WO4/Fe2O3=1.0/0.032/0.015摩尔比)
第二实施例:TiO2/H2WO4/纳米Fe2O3=100/10/1重量比(TiO2/H2WO4/纳米Fe2O3=1.0/0.032/0.005摩尔比)
如上所述,本发明的光催化过滤器对包括三种不同气体(乙醛、氨和醋酸)的混合气体中的各种气体均表现出高的去除率。除了这些气体及其组合之外,即使是其它气体,如果这些气体也被很好地吸收到光催化过滤器表面上,则本发明的光催化过滤器也对那些其它气体及其组合物有效。
如上所述,根据本发明的光催化过滤器对混合气体中各种气体均表现出高的去除率。此外,在竞争反应的初始阶段,就显示出对所有气体的高去除率。
此外,根据用于制造根据本发明的光催化过滤器的方法,光催化剂对支撑体具有高的粘附力。
尽管前面已经描述了各种实施例,但是本领域技术人员能够理解所描述的这些实施例仅仅是示例性实施例。因此,在此描述的公开内容不应局限于所描述的实施例。
Claims (12)
1.一种制造光催化过滤器的方法,所述方法包括:
通过将二氧化钛纳米粉末和金属化合物分散在水中提供光催化分散体,其中,所述金属化合物包括铁化合物的纳米粉末;
利用所述光催化分散体涂覆支撑体;
干燥经涂覆的支撑体;以及
烧结经干燥的支撑体。
2.根据权利要求1所述的方法,其中所述金属化合物还包括含有原子H的钨化合物。
3.根据权利要求2所述的方法,其中所述含有原子H的钨化合物为H2WO4。
4.根据权利要求1所述的方法,其中所述金属化合物还包括钨化合物,所述钨化合物包括H2WO4、WO3、WCl6或CaWO4。
5.根据权利要求2、3或4所述的方法,其中所述钨化合物以摩尔比在每摩尔二氧化钛的0.0032摩尔至0.064摩尔使用。
6.根据权利要求1所述的方法,其中所述铁化合物包括Fe3+化合物。
7.根据权利要求1所述的方法,其中所述铁化合物包括FeCl2、FeC13、Fe2O3或Fe(NO3)3。
8.根据权利要求1、2、3、4、6和7中任一项所述的方法,其中所述铁化合物的纳米粉末以摩尔比在每摩尔二氧化钛的0.00125摩尔至0.0125摩尔使用。
9.根据权利要求1所述的方法,其中所述支撑体包括多孔陶瓷。
10.根据权利要求1所述的方法,其中所述涂覆支撑体的步骤包括浸涂所述支撑体。
11.根据权利要求1所述的方法,其中所述烧结经干燥的支撑体的步骤在350℃与500℃之间的温度下进行0.5小时至3小时。
12.一种由权利要求1、2、3、4、6、7、9、10或11所述的方法制造的光催化过滤器。
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Legal Events
Date | Code | Title | Description |
---|---|---|---|
C06 | Publication | ||
PB01 | Publication | ||
C10 | Entry into substantive examination | ||
SE01 | Entry into force of request for substantive examination | ||
WD01 | Invention patent application deemed withdrawn after publication |
Application publication date: 20160406 |
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WD01 | Invention patent application deemed withdrawn after publication |