CN105409041A - 固体氧化物燃料电池及其制造方法 - Google Patents

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Abstract

本说明书涉及固体氧化物燃料电池及其制造方法。

Description

固体氧化物燃料电池及其制造方法
技术领域
本说明书要求于2013年7月31日在韩国知识产权局提交的韩国专利申请第10-2013-0091212号的优先权和权益，其全部内容通过引用并入本文。
本说明书涉及固体氧化物燃料电池及其制造方法。
背景技术
被称为第三代燃料电池的固体氧化物燃料电池(SOFC)是使用允许氧或氢离子渗透的固体氧化物作为电解质的燃料电池，并且在1937年由Bauer和Preis首次开发。在现有的燃料电池中SOFC在最高的温度(700℃至1000℃)下工作。由于所有的部件均由固体形成，因此，与其他燃料电池结构相比该结构更简单，并且不存在电解质损耗和补充以及腐蚀的问题。此外，由于SOFC在高温下工作，所以不需要贵金属催化剂，并且通过直接内部重整容易获得燃料供给。SOFC的优点还在于，由于SOFC排出高温气体，所以可利用废热实现热联合发电。由于这些优点，在21世纪早期出于商业化的目的已对SOFC进行了积极的研究。
一般的SOFC用氧离子传导电解质以及位于电解质两侧的空气电极(阴极)和燃料电极(阳极)形成。SOFC的基本工作原理为：在空气电极中由氧还原反应产生的氧离子穿过电解质迁移至燃料电极，然后与供给至燃料电极的氢再次反应以产生水，并且在此，电子在燃料电极中产生，并且电子在空气电极中被消耗，因此通过连接两个电极产生了电流。图1是示出了固体氧化物燃料电池工作原理的一个实例的图解。换言之，通过空气电极引入的氧和通过燃料电极引入的氢反应产生电流。
SOFC的空气电极和燃料电极需要具有高孔隙率，并且设置在二者之间的电解质需要具有致密结构。因此，分别进行焙烧处理以制备这些结构，并且在电解质需要具有致密结构的情况下，焙烧需要在特别高的温度下进行。因此，存在的问题在于，由于烧结温度不同而使各部件之间发生变形，并且由于单独地焙烧各部件而使工艺成本增加。
[现有技术文献]
美国专利公开第2011-0073180号
发明内容
技术问题
鉴于上述内容，本说明书提供了固体氧化物燃料电池及其制造方法。
技术方案
本说明书的一个实施方案提供了固体氧化物燃料电池，其包括空气电极；燃料电极；以及设置在空气电极与燃料电极之间的电解质，其中空气电极、燃料电极和电解质中的至少之一包含玻璃料(glassfrit)或来源于玻璃料的材料。
本说明书的另一个实施方案提供了用于制造固体氧化物燃料电池的方法，其包括以下步骤：制备空气电极前体；制备电解质前体；制备燃料电极前体；将电解质前体设置在空气电极前体与燃料电极前体之间；以及同时焙烧空气电极前体、电解质前体和燃料电极前体，其中空气电极前体、电解质前体和燃料电极前体中的至少之一包含玻璃料。
有益效果
根据本说明书一个实施方案的固体氧化物燃料电池能够使空气电极、电解质和燃料电极的各界面处的变形最小化。
此外，根据本说明书一个实施方案的固体氧化物燃料电池的优点在于，其能够通过单一焙烧过程来制造。
此外，尽管是进行低温焙烧，根据本说明书一个实施方案的固体氧化物燃料电池也能够形成具有致密结构的电解质。
此外，根据本说明书一个实施方案的固体氧化物燃料电池通过低温焙烧过程和单一焙烧过程具有优异的工艺效率。
附图说明
图1是示出了固体氧化物燃料电池工作原理的一个实例的图。
图2示出了根据实施例1的SEM图像。
图3示出了根据实施例2的SEM图像。
图4示出了根据比较例1的SEM图像。
图5示出了根据实施例3的SEM图像。
图6示出了根据实施例4的SEM图像。
图7示出了根据比较例2的SEM图像。
图8示出了根据实施例5的SEM图像。
图9示出了根据实施例6的SEM图像。
图10示出了根据比较例3的SEM图像。
具体实施方式
下文中，将更详细地描述本说明书。
本说明书的一个实施方案提供了固体氧化物燃料电池，其包括空气电极；燃料电极；以及设置在空气电极与燃料电极之间的电解质，其中空气电极、燃料电极和电解质中的至少之一包含玻璃料或来源于玻璃料的材料。
根据本说明书的一个实施方案，玻璃料或来源于玻璃料的材料可为烧结助剂。具体地，当形成空气电极、燃料电极和/或电解质时，本说明书的玻璃料或来源于玻璃料的材料可起降低烧结温度的作用。此外，本说明书的玻璃料可起促进烧结并因此缩短烧结时间的作用。
根据本说明书的一个实施方案，可没有限制地使用本领域中通常使用的玻璃料作为玻璃料。
根据本说明书的一个实施方案，玻璃料可为非晶化合物。此外，根据本说明书的一个实施方案，玻璃料可意指经熔化，快速冷却，然后在必要时研磨非晶化合物原材料的粉末材料。
根据本说明书的一个实施方案，玻璃料可包含选自以下的一种或更多种类型：SiO2、B2O3、Al2O3、Bi2O3、PbO、CaO、BaO、LiO、MgO、Na2O、K2O、ZnO、MnO、ZrO2、V2O5、P2O5、Y2O3、SrO、GaO、Se2O3、TiO2和La2O3。除上述成分之外，本说明书的玻璃料还可包含添加剂，并且可没有限制地使用一般的玻璃料。
根据本说明书的一个实施方案，玻璃料可包含选自以下的一种或更多种类型：ZnO-SiO2基玻璃料、ZnO-B2O3-SiO2基玻璃料、ZnO-B2O3-SiO2-Al2O3基玻璃料、Bi2O3-SiO2基玻璃料、Bi2O3-B2O3-SiO2基玻璃料、Bi2O3-B2O3-SiO2-Al2O3基玻璃料、Bi2O3-ZnO-B2O3-SiO2基玻璃料、Bi2O3-ZnO-B2O3-SiO2-Al2O3基玻璃料和La2O3-B2O3-BaO-TiO2基玻璃料。
根据本说明书的一个实施方案，玻璃料的平均粒径可大于或等于500nm并且小于或等于20μm。
当玻璃料的平均粒径在上述范围内时，玻璃料可作为烧结助剂平稳地降低电解质的烧结温度。当玻璃料的平均粒径小于上述范围时，玻璃料的融化变得太快，从而可导致焙烧温度不能充分降低的问题，并且当玻璃料的平均粒径大于上述范围时，存在玻璃料可在电解质中充当缺陷区的问题。
根据本说明书的一个实施方案，玻璃料的玻璃化转变温度(Tg)可比固体氧化物燃料电池的焙烧温度低100℃至800℃。玻璃料的玻璃化转变温度可意指玻璃料的相改变的温度，并且其可意指固态玻璃料变为液态的温度。
根据本说明书的一个实施方案，由于玻璃化转变温度比固体氧化物燃料电极的焙烧温度低100℃至800℃，所以玻璃料可在焙烧以形成固体氧化物燃料电池期间变为液态，从而促进空气电极、燃料电极和/或电解质前体的烧结，并且降低了烧结温度。
具体地，根据本说明书的一个实施方案，玻璃料的玻璃化转变温度(Tg)可以高于或等于450℃并且低于或等于900℃。
根据本说明书的一个实施方案，电解质可包含玻璃料或来源于玻璃料的材料。玻璃料可降低电解质的烧结温度，并且起缩短烧结时间的作用。
根据本说明书的一个实施方案，电解质包含玻璃料或来源于玻璃料的材料，并且电解质的焙烧温度可比没有玻璃料或来源于玻璃料的材料的状态低1％至50％。具体地，根据本说明书的一个实施方案，电解质的焙烧温度可比没有玻璃料或来源于玻璃料的材料的状态低1％至15％或者5％至10％。
根据本说明书的一个实施方案，相对于电解质的总重量，玻璃料或来源于玻璃料的材料的含量可大于或等于0.01重量％并且小于或等于10重量％。
玻璃料或来源于玻璃料的材料的含量在上述范围中不仅提高了电解质的密度，还使电解质中由玻璃料或来源于玻璃料的材料引起的副反应最小化。具体地，当含量大于上述范围时，可存在电解质的离子传导性降低并且可出现缺陷区的问题。此外，当含量小于上述范围时，可存在无法表现出由于玻璃料或来源于玻璃料的材料产生的提高电解质密度的效果的问题。
根据本说明书的一个实施方案，来源于玻璃料的材料可为经熔化然后再凝固的玻璃料。具体地，来源于玻璃料的材料可为通过包含于空气电极、燃料电极和/或电解质中并且经历烧结过程而熔化然后再凝固的玻璃料。此外，根据本说明书的一个实施方案，来源于玻璃料的材料可包含电解质材料，并使玻璃料熔化，与电解质材料混合，然后再凝固。
根据本说明书的一个实施方案，玻璃料可通过包含于电解质中而在电解质中与电解质材料形成电解质，并且玻璃料可允许以更致密的结构形成电解质并且可起到使电解质材料紧密结合的作用。
此外，根据本说明书的一个实施方案，玻璃料在包含于电解质中然后经历烧结过程之后处于流体状态，并且可在被转移至燃料电极和/或空气电极之后再凝固。换言之，根据本说明书的一个实施方案，玻璃料或来源于玻璃料的材料不仅可包含于电解质中，还可包含于空气电极和/或燃料电极中。
根据本说明书的一个实施方案，电解质的孔隙率可大于或等于0％并且小于或等于5％。具体地，当电解质的孔隙率接近0％时，固体氧化物燃料电池的性能更优秀。这是由于当在电解质中发生气体变换时效率可下降的事实所致。
根据本说明书的一个实施方案，固体氧化物燃料电池可通过同时焙烧来制造，并因此可使在各部件之间界面处的变形最小化。换言之，各部件在接合处的粘合力可以是优良的。
根据本说明书的一个实施方案，电解质可包含具有离子传导性的固体氧化物。具体地，根据本说明书的一个实施方案，电解质可包含复合金属氧化物，所述复合金属氧化物包括选自以下的一种或更多种类型：氧化锆基材料、氧化铈基材料、氧化镧基材料、氧化钛基材料和氧化铋基材料。更具体地，电解质可包含氧化钇稳定的氧化锆(YSZ)、氧化钪稳定的氧化锆(ScSZ)、掺杂氧化钐的氧化铈(SDC)、掺杂氧化钆的氧化铈(GDC)。
YSZ是氧化钇稳定的氧化锆并且可表示为(Y2O3)x(ZrO2)1-x，并且x可为0.05至0.15。
ScSZ是氧化钪稳定的氧化锆并且可表示为(Sc2O3)x(ZrO2)1-x，并且x可为0.05至0.15。
SDC是掺杂氧化钐的氧化铈并且可表示为(Sm2O3)x(CeO2)1-x，并且x可为0.02至0.4。
GDC是掺杂氧化钆的氧化铈并且可表示为(Gd2O3)x(CeO2)1-x，并且x可为0.02至0.4。
根据本说明书的一个实施方案，电解质的厚度可大于或等于10nm并且小于或等于100μm。更具体地，厚度可大于或等于100nm并且小于或等于50μm。
根据本说明书的一个实施方案，空气电极可包含金属氧化物。具体地，空气电极可使用具有钙钛矿型晶体结构的金属氧化物颗粒，并且可包含金属氧化物颗粒如(Sm,Sr)CoO3、(La,Sr)MnO3、(La,Sr)CoO3、(La,Sr)(Fe,Co)O3和(La,Sr)(Fe,Co,Ni)O3，并且可通过单独或作为两种或更多种类型的混合物使用而使金属氧化物包含于燃料电极中。此外，根据本说明书的一个实施方案，可包含贵金属例如铂、钌和钯作为形成空气电极的材料。此外，作为形成空气电极的材料，可使用掺杂有锶、钴、铁等的亚锰酸镧。例如，空气电极可包含La0.8Sr0.2MnO3(LSM)、La0.6Sr0.4Co0.8Fe0.2O3(LSCF)等。
根据本说明书的一个实施方案，燃料电极可使用与包含于上述电解质中的材料和氧化镍混合的金属陶瓷。此外，燃料电极可额外地包含活性炭。
根据本说明书的一个实施方案，固体氧化物燃料电池包括：包括使两个或更多个单元电池彼此连接的互连体的堆叠体；向堆叠体供给燃料的燃料供给单元；以及向堆叠体供给空气的空气供给单元，其中所述单元电池可包括固体氧化物燃料电池。
根据本说明书的一个实施方案，燃料电极可包括阳极支承层(ASL)和阳极功能层(AFL)。AFL可为多孔膜，并且可设置在ASL与电解质膜之间。更具体地，ASL可为通过与电解质膜接触而发生电化学反应的区域。
根据本说明书的一个实施方案，ASL起阳极支承层的作用，并因此与AFL相比可形成为相对更厚。此外，ASL允许燃料平稳地到达AFL，并且可形成为具有优良的导电性。
根据本说明书的一个实施方案，空气电极可包括阴极支承层(CSL)和阴极功能层(CFL)。
根据本说明书的一个实施方案，CFL可为多孔膜，并且可设置在CSL与电解质膜之间。更具体地，CSL可为通过与电解质膜接触而发生电化学反应的区域。
根据本说明书的一个实施方案，CSL起阴极支承层的作用，并因此与CFL相比可形成为相对更厚。此外，CSL允许空气平稳地到达CFL，并且可形成为具有优良的导电性。
根据本说明书的一个实施方案，互连体可包括燃料流动路径(燃料可通过所述燃料流动路径流动至各单元电池)和空气流动路径(空气可通过所述空气流动路径流动至各单元电池)。
根据本说明书的一个实施方案，堆叠体可以是两个或更多个单元电池的堆叠体。此外，互连体可包括连接各单元电池的燃料流动路径和空气流动路径。
根据本说明书的一个实施方案，各单元电池在堆叠体中可以是连续层压的，并且在单元电池之间还可设置有电连接单元电池的隔板。
根据本说明书的一个实施方案，固体氧化物燃料电池可为平板型、圆筒型或平管型()。
本说明书的一个实施方案提供了用于制造固体氧化物燃料电池的方法，其包括：制备空气电极前体；制备电解质前体；制备燃料电极前体；将电解质前体设置在空气电极前体与燃料电极前体之间；以及同时焙烧空气电极前体、电解质前体和燃料电极前体，其中空气电极前体、电解质前体和燃料电极前体中的至少之一包含玻璃料。
根据本说明书的一个实施方案，焙烧的温度可高于或等于800℃并且低于或等于1600℃。具体地，根据本说明书的一个实施方案，焙烧的温度可高于或等于1000℃并且低于或等于1400℃。
在根据本说明书一个实施方案的制造固体氧化物燃料电池的方法中，电解质前体可包含玻璃料。
根据本说明书的一个实施方案，焙烧可包括使玻璃料熔化然后再凝固。
根据本说明书的一个实施方案，制备空气电极前体；制备电解质前体以及制备燃料电极前体可各自独立地包括使用流延成型法( )或丝网印刷法形成膜，然后干燥所述膜。
具体实施例
下文中，将参考实施例详细地描述本说明书。然而，根据本说明书的实施例可被修改为各种其他形式，并且本说明书的范围不应解释为限于下述实施例。提供本说明书的实施例以便于为本领域普通技术人员更全面地描述本说明书。
[实施例1]
使用流延成型法使空气电极前体；作为电解质前体的YSZ(相对于全部电解质前体包含按重量计5％的La2O3-B2O3-BaO-TiO2基玻璃料)；以及燃料电极前体各自形成为膜，然后按顺序层压。此外，在1350℃的温度下焙烧层压的膜以制造固体氧化物燃料电池。然后，为了检测所制造的固体氧化物燃料电池的电解质膜的密度，使用扫描电子显微镜(SEM)鉴别电解质部分。
图2示出了根据实施例1的SEM图像。
[实施例2]
以与实施例1相同的方式制造固体氧化物燃料电池，不同之处在于玻璃料的含量为按重量计10％，并且使用扫描电子显微镜(SEM)鉴别电解质部分。
图3示出了根据实施例2的SEM图像。
[比较例1]
以与实施例1相同的方式制造固体氧化物燃料电池，不同之处在于不包含玻璃料，并且使用扫描电子显微镜(SEM)鉴别电解质部分。
图4示出了根据比较例1的SEM图像。
[实施例3]
使用流延成型法使空气电极前体；作为电解质前体的YSZ(相对于全部电解质前体包含按重量计5％的La2O3-B2O3-BaO-TiO2基玻璃料)；以及燃料电极前体各自形成为膜，然后按顺序层压。此外，在1250℃的温度下焙烧层压的膜以制造固体氧化物燃料电池。然后，为了检测所制造的固体氧化物燃料电池的电解质膜的密度，使用扫描电子显微镜(SEM)鉴别电解质部分。
图5示出了根据实施例3的SEM图像。
[实施例4]
以与实施例3相同的方式制造固体氧化物燃料电池，不同之处在于玻璃料的含量为按重量计10％，并且使用扫描电子显微镜(SEM)鉴别电解质部分。
图6示出了根据实施例4的SEM图像。
[比较例2]
以与实施例3相同的方式制造固体氧化物燃料电池，不同之处在于不包含玻璃料，并且使用扫描电子显微镜(SEM)鉴别电解质部分。
图7示出了根据比较例2的SEM图像。
[实施例5]
使用流延成型法使空气电极前体；作为电解质前体的GDC(相对于全部电解质前体包含按重量计5％的La2O3-B2O3-BaO-TiO2基玻璃料)；以及燃料电极前体各自形成为膜，然后按顺序层压。此外，在1350℃的温度下焙烧层压的膜以制造固体氧化物燃料电池。然后，为了检测所制造的固体氧化物燃料电池的电解质膜的密度，使用扫描电子显微镜(SEM)鉴别电解质部分。
图8示出了根据实施例5的SEM图像。
[实施例6]
以与实施例5相同的方式制造固体氧化物燃料电池，不同之处在于玻璃料的含量为按重量计10％，并且使用扫描电子显微镜(SEM)鉴别电解质部分。
图9示出了根据实施例6的SEM图像。
[比较例3]
以与实施例5相同的方式制造固体氧化物燃料电池，不同之处在于不包含玻璃料，并且使用扫描电子显微镜(SEM)鉴别电解质部分。
图10示出了根据比较例3的SEM图像。
当检查实施例和比较例时，看出与没有玻璃料而焙烧的电解质部分相比，与玻璃料一起焙烧的电解质部分形成为更致密的结构。
从实施例4的SEM图像看出，与在1350℃下焙烧的比较例1相比，甚至在1250℃的温度下焙烧时也形成了具有更致密结构的电解质。

Claims (16)

1.一种固体氧化物燃料电池，其包括：
空气电极；
燃料电极；以及
设置在所述空气电极与所述燃料电极之间的电解质，
其中所述空气电极、所述燃料电极和所述电解质中的至少之一包含玻璃料或来源于所述玻璃料的材料。
2.根据权利要求1所述的固体氧化物燃料电池，其中所述玻璃料或所述来源于所述玻璃料的材料是烧结助剂。
3.根据权利要求1所述的固体氧化物燃料电池，其中所述玻璃料包含选自以下的一种或更多种类型：SiO2、B2O3、Al2O3、Bi2O3、PbO、CaO、BaO、LiO、MgO、Na2O、K2O、ZnO、MnO、ZrO2、V2O5、P2O5、Y2O3、SrO、GaO、Se2O3、TiO2和La2O3。
4.根据权利要求1所述的固体氧化物燃料电池，其中所述玻璃料包含选自以下的一种或更多种类型：ZnO-SiO2基玻璃料、ZnO-B2O3-SiO2基玻璃料、ZnO-B2O3-SiO2-Al2O3基玻璃料、Bi2O3-SiO2基玻璃料、Bi2O3-B2O3-SiO2基玻璃料、Bi2O3-B2O3-SiO2-Al2O3基玻璃料、Bi2O3-ZnO-B2O3-SiO2基玻璃料、Bi2O3-ZnO-B2O3-SiO2-Al2O3基玻璃料和La2O3-B2O3-BaO-TiO2基玻璃料。
5.根据权利要求1所述的固体氧化物燃料电池，其中所述玻璃料的玻璃化转变温度(Tg)高于或等于450℃并且低于或等于900℃。
6.根据权利要求1所述的固体氧化物燃料电池，其中所述电解质包含所述玻璃料或所述来源于所述玻璃料的材料。
7.根据权利要求6所述的固体氧化物燃料电池，其中相对于所述电解质的总重量，所述玻璃料或所述来源于所述玻璃料的材料的含量大于或等于0.01重量％并且小于或等于10重量％。
8.根据权利要求6所述的固体氧化物燃料电池，其中所述电解质的焙烧温度比没有所述玻璃料或所述来源于所述玻璃料的材料的情形低1％至50％。
9.根据权利要求1所述的固体氧化物燃料电池，其中所述来源于所述玻璃料的材料是经熔化然后再凝固的所述玻璃料。
10.根据权利要求1所述的固体氧化物燃料电池，其中所述电解质的孔隙率大于或等于0％并且小于或等于5％。
11.根据权利要求1所述的固体氧化物燃料电池，其中所述电解质包含选自以下的一种或更多种类型：氧化锆基材料、氧化铈基材料、氧化镧基材料、氧化钛基材料和氧化铋基材料。
12.根据权利要求1所述的固体氧化物燃料电池，其为平板型、圆筒型或平管型。
13.一种用于制造固体氧化物燃料电池的方法，其包括：
制备空气电极前体；
制备电解质前体；
制备燃料电极前体；
将所述电解质前体设置在所述空气电极前体与所述燃料电极前体之间；以及
同时焙烧所述空气电极前体、所述电解质前体和所述燃料电极前体，
其中所述空气电极前体、所述电解质前体和所述燃料电极前体中的至少之一包含玻璃料。
14.根据权利要求13所述的用于制造固体氧化物燃料电极的方法，其中所述焙烧的温度高于或等于800℃并且低于或等于1600℃。
15.根据权利要求13所述的用于制造固体氧化物燃料电极的方法，其中所述电解质前体包含玻璃料。
16.根据权利要求13所述的用于制造固体氧化物燃料电极的方法，其中所述制备空气电极前体；所述制备电解质前体以及所述制备燃料电极前体各自独立地包括使用流延成型法或丝网印刷法形成膜，然后干燥所述膜。
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