CN105358334A - 橡胶混合物及车辆轮胎 - Google Patents
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Abstract
本发明涉及一种橡胶混合物以及一种充气车辆轮胎。该橡胶混合物含有以下成分：15phr至55phr的至少一种天然聚异戊二烯和/或15phr至55phr的至少一种合成聚异戊二烯以及15phr至85phr的至少一种聚丁二烯以及25phr至55phr的至少一种碳黑以及1phr至10phr的至少一种臭氧保护蜡，其中该臭氧保护蜡含有具有以下链长分布的无支链的烃，该链长分布由至少A、B、和C三个范围组成：i.范围A：具有26至31个碳原子的烃，ii.范围B：具有32至36个碳原子的烃，iii.范围c：具有37至47个碳原子的烃，其中范围A与B与C的相对比例是(0.7-1.5)比1比(0.6-1.4)。该充气车辆轮胎至少在一个外部部件中含有该橡胶混合物。
Description
技术领域
本发明涉及一种橡胶混合物并且涉及一种充气车辆轮胎。
背景技术
已知的是，充气车辆轮胎包括显著延缓橡胶的老化和氧化的成分以及存在的并且因此在轮胎的相对长的寿命中积极地影响耐久性的其他成分。
此外，然而，还已知的是在充气车辆轮胎的外部部件中存在的老化抑制剂和臭氧保护蜡可以迁移到表面，在该表面它们形成可见的薄膜。这种现象(被称为起霜)进而对于该充气车辆轮胎的视觉外观具有不利后果。
EP0867472A1披露了一种用于充气车辆轮胎的侧壁的橡胶混合物，该橡胶混合物包含一种蜡，该蜡含有3wt％至10wt％的量的具有45或更多个碳原子的成分。
EP1876037B1也描述了一种用于充气车辆轮胎侧壁的包含石蜡的橡胶混合物。
EP0490533B1披露了一种包含天然橡胶和聚丙烯的橡胶混合物以及还有一种石蜡混合物，在以上物质的每一种中具有31至44个碳原子的烃的量不少于2重量百分比。
所引用的公开物的一个共用特征是橡胶混合物的组成旨在改进视觉外观和/或抗裂性。
发明内容
于是，针对现有技术背景，本发明所基于的目的是提供一种用于充气车辆轮胎的外部部件的橡胶混合物，该橡胶混合物展示出就起霜而言的进一步改进(没有不利影响)和/或甚至具有在抗老化性和其他物理特性(如拉伸强度和/或硬度和/或撕裂特性和/或回弹性)的改进。
根据本发明通过包含以下成分的橡胶混合物实现了该目的：
-15phr至55phr的至少一种天然聚异戊二烯和/或15phr至55phr的至少一种合成聚异戊二烯以及
-15phr至85phr的至少一种聚丁二烯以及
-25phr至55phr的至少一种碳黑以及
-1phr至10phr的至少一种臭氧保护蜡，该臭氧保护蜡包含具有以下链长分布的无支链的烃，该链长分布由至少A和B和C三个范围组成：
i.范围A：具有26至31个碳原子的烃
ii.范围B：具有32至36个碳原子的烃
iii.范围C：具有37至47个碳原子的烃，
A与B与C的范围的相对比例是0.7至1.5:1:0.6至1.4。
出人意料地，具有所述成分的组合的橡胶混合物显示出特别低的起霜，并且这在相应的持续时间之后以该橡胶混合物的改进的视觉外观被证明。
在本说明书中使用的phr单位(按重量计每一百份橡胶的份数)是在橡胶工业中用于混合物配制品的常规的数量单位。在此所计量的单独物质的重量份的量值总是基于100重量份的该混合物中存在的所有橡胶的总组成。
本发明的橡胶混合物包含15phr至55phr的至少一种天然聚异戊二烯和/或15phr至55phr的至少一种合成聚异戊二烯。
天然的和/或合成的聚异戊二烯的量是优选地25phr至55phr、更优选地35phr至55phr。
这意味着天然的和合成的聚异戊二烯的组合也是可想到的。
在本发明的一个特别优选的实施例中，该橡胶混合物含有40phr至55phr的至少一种天然的和/或合成的聚异戊二烯。这意味着天然的和合成的聚异戊二烯的组合也是可想到的。然而，在此实施例中，所讨论的组分优选地是天然聚异戊二烯。此种橡胶混合物呈现出，尤其在充气车辆轮胎的侧壁中，特别好的起霜特性以及还有相对好的撕裂和磨损特性，尤其在老化之后。
所讨论的天然聚异戊二烯和合成聚异戊二烯可以包括技术人员已知的所有类型。
本发明的橡胶混合物含有15phr至85phr、优选地15phr至59phr的至少一种聚丁二烯。
在本发明的一个特别优选的实施例中，该橡胶混合物含有15phr至50phr、非常优选地15phr至30phr的至少一种聚丁二烯。此种橡胶混合物呈现出，尤其在充气车辆轮胎的侧壁中，特别好的起霜特性以及还有相对好的撕裂和磨损特性，尤其在老化之后。
聚丁二烯(BR，丁二烯橡胶)可以包括技术人员已知的所有类型。这些包括，除了别的之外，所谓的高顺式和低顺式类型，其中具有大于或等于90wt％的顺式分数的丁二烯橡胶被称为高顺式类型，并且具有小于90wt％的顺式分数的丁二烯橡胶被称为低顺式类型。低顺式聚丁二烯的一个实例是具有20wt％至50wt％的顺式分数的Li-BR(锂催化的丁二烯橡胶)。高顺式聚丁二烯的一个实例是Nd-BR(钕催化的丁二烯橡胶)。使用Nd-BR，在橡胶混合物中实现了特别好的硫化产品特性。所使用的聚丁二烯可以已经被端基改性。
根据本发明的一个有利的发展，在橡胶混合物中存在有至少一种另外的二烯橡胶，并且在此上下文中考虑了技术人员已知的所有二烯橡胶。根据该有利的发展，在该橡胶混合物中优选地存在有至少一种丁苯橡胶。该丁苯橡胶(苯乙烯-丁二烯共聚物)可以是溶液聚合的苯乙烯-丁二烯共聚物(S-SBR)，基于该聚合物，具有约5wt％至45wt％的苯乙烯含量以及5wt％至70wt％的乙烯基含量(1,2-键合的丁二烯的量，基于整个聚合物)，该苯乙烯-丁二烯共聚物可以例如使用有机溶剂中的烷基锂来制备。该S-SBR还可以已经偶联和/或端基改性和/或沿着碳链改性(骨架改性)。
然而，还有可能使用乳液聚合的苯乙烯-丁二烯共聚物(E-SBR)以及还有E-SBR和S-SBR的混合物。E-SBR的苯乙烯含量是约15wt％至50wt％，并且可以使用的类型是从现有技术已知的并且通过苯乙烯和1,3-丁二烯在水性乳液中的共聚得到的那些。
本发明的橡胶混合物含有25phr至55phr、优选地25phr至49phr的至少一种碳黑。此种橡胶混合物呈现出，尤其在充气车辆轮胎的侧壁中，特别好的起霜特性以及还有相对好的撕裂特性，尤其在老化之后，并且此外降低了轮胎的滚动阻力。
在本发明的一个优选的实施例中，该橡胶混合物含有25phr至43phr、更优选地30phr至39phr的至少一种碳黑。
技术人员已知的所有类型的碳黑是在此可想到的。
然而优选的是使用一种碳黑，该碳黑具有15g/kg至100g/kg、优选地30g/kg至100g/kg、更优选地50g/kg至100g/kg的根据ASTMD1510的碘吸收值，以及30ml/100g至150ml/100g、优选地50ml/100g至150ml/100g、更优选地100ml/100g至150ml/100g的根据ASTMD2414的DBP值。
通过这种手段，在使用中的充气车辆轮胎中得到了特别好的滚动阻力和/或撕裂特性。
根据本发明的一个优选的实施例，使用一种碳黑，该碳黑具有80g/kg至100g/kg的根据ASTMD1510的碘吸收值以及115ml/100g至127ml/100g的根据ASTMD2414的DBP值。
本发明的橡胶混合物除了碳黑还可以包括其他已知的极性和/或非极性的填充剂。
优选地包括碳黑作为本发明的橡胶混合物中的唯一填充剂或者作为主要填充剂，意味着碳黑的量显著地大于所包括的任何其他填充剂的量。在不仅包括碳黑而且包括另外的填充剂的情况下，该另外的填充剂优选地是二氧化硅。因此，还可想到本发明的橡胶混合物包括碳黑和二氧化硅，例如像25phr至55phr的碳黑，优选地25phr至49phr、更优选地25phr至43phr的碳黑，非常优选地30phr至39phr的碳黑与0.1phr至10phr的二氧化硅相结合。
所讨论的二氧化硅可以是技术人员已知的并且适于作为用于轮胎橡胶混合物的填充剂的二氧化硅。然而，如果使用具有35m2/g至350m2/g、优选地35m2/g至260m2/g、更优选地100m2/g至260m2/g、并且非常优选地130m2/g至235m2/g的氮表面积(BET表面积)(根据DINISO9277和DIN66132)以及30m2/g至400m2/g、优选地30m2/g至250m2/g、更优选地100m2/g至250m2/g、并且非常优选地125m2/g至230m2/g的CTAB表面积(根据ASTMD3765)的精细分散的沉淀的二氧化硅是特别优选的。此类二氧化硅导致硫化产品的特别好的物理特性。对于不变的产品特性由于混合时间的减少还可以在该混合物的加工中存在产生的优点，从而导致了改进的生产率。因此，可以采用的二氧化硅的实例是来自赢创公司(Evonik)的VN3型(商品名)的那些，以及还有高度可分散的二氧化硅(称为HD二氧化硅(例如来自罗地亚公司(Rhodia)的1165MP))。
为了改进加工特性并且使二氧化硅和存在的任何其他极性填充剂附到二烯橡胶上，有可能在橡胶混合物中使用技术人员已知的硅烷偶联剂。
然而，特别优选地，该橡胶混合物不含有除了碳黑之外的另外的填充剂；在此优选的实施例中，换言之，该橡胶混合物含有0phr的另外的填充剂。因此，在此实施例中，不需要计量添加一种第二填充剂。
为了本发明的目的，氧化锌不被认为是一种填充剂。
对于本发明必要的是该橡胶混合物包含1phr至10phr的至少一种臭氧保护蜡，该臭氧保护蜡包含具有以下链长分布的无支链的烃，该链长分布由至少A和B和C三个范围组成：
范围A：具有26至31个碳原子的烃
范围B：具有32至36个碳原子的烃
范围C：具有37至47个碳原子的烃，
A与B与C的范围的相对比例是0.7至1.5:1:0.6至1.4。
在此上下文中可想到的是技术人员已知的所有臭氧保护蜡。该臭氧保护蜡优选地是石蜡。
烃的链长是随碳原子数而变的。通过与火焰离子化检测器偶合的气相色谱(GC-FID)来确定链长分布。程序和评价是根据EWF(欧洲蜡联合会(EuropeanWaxFederation))法。
对于无支链的烃的每个链长，确定了相对比例。在本发明的上下文中“无支链的烃的相对比例”指的是烃的峰面积或信号区域的比例(相对于该臭氧保护蜡的全部峰面积或信号区域的整体)。
通过对对应相关的无支链的烃(n-烷烃)的单独的相对比例求和来计算每个范围A、B、和C的相对比例。
基于该臭氧保护蜡的整体，换言之包括范围A、B、和C的整个链长分布，在该臭氧保护蜡中无支链的(n，正常的)与支链的(iso)烃的比率优选地是95:5至65:35。
技术人员应理解无支链的烃是n-烷烃。
此外，如果具有26至47的碳原子数的单独的无支链的烃的每一种在该臭氧保护蜡中的相对比例不超过5.5％是优选的。这意味着具有26至47个碳原子的无支链的烃的链长分布是相对平坦的。
在该臭氧保护蜡中的此类链长分布的情况下，本发明的橡胶混合物中的起霜是特别低的并且因此是良好的。
如以上所述，该臭氧保护蜡含有具有26至47个碳原子的链长的无支链的烃。该臭氧保护蜡可以进一步含有具有25或更少的碳原子和/或48或更多的碳原子的链长的无支链的烃。
此外，如果该臭氧保护蜡包含0％至18％的总比例的具有25或更少的以及48或更多的碳原子的n-烷烃是优选的。在这种情况下，具有25或更少的碳原子的n-烷烃的总比例是优选地5％至12％，并且具有48或更多的碳原子的n-烷烃的总比例是优选地0％至6％。
所描述的臭氧保护蜡以1phr至10phr、优选地1phr至5phr、更优选地1phr至3phr的量包括在本发明的橡胶混合物中。
此外，本发明的橡胶混合物可以包含惯用重量份的惯用辅助剂。这些辅助剂包括
a)老化抑制剂，例如像N-苯基-N’-(1,3-二甲基丁基)-对苯二胺(6PPD)、N,N’-二苯基-对苯二胺(DPPD)、N,N’-二甲苯基-对苯二胺(DTPD)、N-异丙基-N’-苯基-对苯二胺(IPPD)、2,2,4-三甲基-1,2-二氢喹啉(TMQ)，
b)活化剂，例如像氧化锌和脂肪酸(例如，硬脂酸)，
c)树脂，例如酚醛树脂和/或脂肪族树脂，
d)塑炼助剂，例如像2,2’-二苯甲酰氨基二苯二硫(DBD)，
e)如以下描述的增塑剂。
另外的辅助剂的总量的比例是3phr至150phr、优选地3phr至100phr、并且更优选地5phr至80phr。
在这些另外的辅助剂的总比例内还存在0.1phr至4phr、优选地0.1phr至3.8phr、更优选地2phr至3.8phr的氧化锌(ZnO)。
所讨论的ZnO可以是技术人员已知的任何类型的氧化锌，例如像ZnO颗粒或粉末。常规使用的氧化锌通常具有小于10m2/g的BET表面积。然而，还可以使用具有10m2/g至60m2/g的BET表面积的所谓的纳米氧化锌。
在该橡胶混合物中，还可以存在0phr至70phr、优选地0.1phr至60phr、优选地10phr至50phr的至少一种增塑剂，该至少一种增塑剂包括在这些辅助剂中。这种增塑剂选自由以下项组成的组：矿物油和/或合成的增塑剂和/或脂肪酸和/或脂肪酸衍生物和/或树脂和/或油膏和/或甘油酯和/或萜烯和/或生物质基油(biomass-to-liquidoil)(BTL油)和/或橡胶基油(rubber-to-liquidoil)(RTL油)和/或液态聚合物，其中矿物油是特别优选的。在使用矿物油的情况下，该矿物油优选地选自由以下项组成的组：DAE(蒸馏的芳香族提取物)和/或RAE(剩余的芳香族提取物)和/或TDAE(经处理的蒸馏的芳香族提取物)和/或MES(温和的提取的溶剂)和/或环烷油。
在硫或硫供体的存在下借助于硫化促进剂进行硫化，某些硫化促进剂同时充当硫供体是可能的。在最终的混合步骤中，将硫或硫供体以及还有一种或多种促进剂以所述的量值加入到该橡胶混合物中。在这种情况下，该促进剂选自下组，该组由以下项组成：噻唑促进剂和/或含巯基的促进剂和/或次磺酰胺促进剂和/或硫代氨基甲酸酯促进剂和/或秋兰姆促进剂和/或硫代磷酸酯促进剂和/或硫脲促进剂和/或黄原酸酯促进剂和/或胍促进剂。优选的是使用至少一种选自由以下项组成的组的次磺酰胺促进剂：N-环己基-2-苯并噻唑次磺酰胺(CBS)和/或N,N-二环己基苯并噻唑-2-次磺酰胺(DCBS)和/或苯并噻唑基-2-次磺酰吗啉(sulfenemorpholide)(MBS)和/或N-叔丁基-2-苯并噻唑基次磺酰胺(TBBS)。在本发明的一个优选的实施例中，该橡胶混合物包含CBS和/或TBBS作为一种或多种促进剂。因此，实现了该橡胶混合物的特别好的撕裂特性。
本发明的橡胶混合物优选地含有0.5phr至3phr、优选地1phr至3phr、更优选地1phr至2.7phr、非常优选地1.3phr至2.4phr的量的元素硫。
根据本发明的一个特别优选的实施例，该橡胶混合物含有2.0phr至2.4phr的硫。
此种橡胶混合物呈现出，尤其在充气车辆轮胎的侧壁中，特别好的起霜特性以及还有相对好的撕裂和磨损特性，尤其在老化之后。
本发明的橡胶混合物优选地含有0.1phr至4phr、更优选地0.1phr至3phr、非常优选地0.5phr至3phr的量的至少一种次磺酰胺促进剂。
根据本发明的一个特别优选的实施例，该橡胶混合物含有0.9至1.3phr的至少一种次磺酰胺促进剂。
此种橡胶混合物呈现出，尤其在充气车辆轮胎的侧壁中，特别好的起霜特性以及还有相对好的撕裂和磨损特性，尤其在老化之后。
本发明的橡胶混合物是通过橡胶行业中惯用的方法生产的，其中首先在一个或多个混合阶段中生产一种基础混合物，该基础混合物具有除硫化体系(硫以及影响硫化的物质)之外的所有成分。在最终的混合阶段中加入该硫化体系生产完整的混合物。例如，通过一个挤出程序来进一步加工该完整的混合物，并且将其转化成适当的形式。
本发明的另一个目的是提供一种充气车辆轮胎，该充气车辆轮胎的特征是就起霜而言的改进的视觉外观(没有不利影响)和/或甚至具有在轮胎的抗老化性和其他物理特性(如操纵行为和/或湿地制动和/或撕裂特性和/或滚动阻力)的改进。此目的通过在至少一个部件中包括至少一种如以上描述的本发明的橡胶混合物的充气车辆轮胎得以实现。以上所述的关于成分和其特征的所有评论意见在此是有效的。
所讨论的部件优选地是一种外部部件、更优选地侧壁和/或凸缘型材。
非常优选地，它是侧壁。
具体实施方式
现在使用在表1中汇总的对比实例和工作实例对本发明进行更详细地说明。
对比混合物被标记为C，而本发明的混合物被标记为I。
在惯用条件下在两个阶段中在一台实验室切向混合机中进行混合物的生产。从所有的混合物通过硫化来生产试验样品，并且这些试验样品用来确定橡胶行业的典型的物理特性。对于试验样品上的上述试验，采用的试验方法如下：
·根据DIN53505在室温(RT)下的肖氏A硬度(肖氏A单位，缩写的ShA)
·根据DIN53512在室温(RT)下的回弹性(缩写的回弹)
·根据DIN53504在室温下的拉伸强度
·起霜：将建造并且硫化的轮胎储存3个月，保护其免受湿气和太阳辐射，并且然后进行视觉评价。1级：令人满意的视觉外观，2级：适当的视觉外观，3级：不适当的视觉外观
·根据DIN53509/DINISO1431-1在室温下的耐臭氧性
相似的条件：臭氧浓度200pphm，+/-30pphm，温度25℃+/-3℃，60％+/-5％的大气湿度，以及在10％与60％之间的静态伸长率，该评价在一种基于DIN53509/DINISO1431-1的方法中进行，评价：正(positive)(无开裂)或负(negative)(开裂)
表1
a)丁二烯橡胶，Nd催化的、高顺式BR
b)丁苯橡胶，溶液聚合的，SBR1500
c)臭氧保护蜡A：来自百瑞美公司(Paramelt)的2122H，链长分布A:B:C＝1.2:1:0.3
d)臭氧保护蜡B：来自沙索蜡公司(SasolWaxGmbH)的6500，链长分布A:B:C＝1.1:1:1
如从表1显而易见的，与其参照物C1相比，本发明的橡胶混合物I1展现出好得多的起霜特性，所以将本发明的混合物置于令人满意的水平。同时，对于其他特性、尤其是耐臭氧性不存在不利影响。
Claims (5)
1.一种橡胶混合物，包含至少以下成分：
-15phr至55phr的至少一种天然聚异戊二烯和/或15phr至55phr的至少一种合成聚异戊二烯以及
-15phr至85phr的至少一种聚丁二烯以及
-25phr至55phr的至少一种碳黑以及
-1phr至10phr的至少一种臭氧保护蜡，该臭氧保护蜡包含具有以下链长分布的无支链的烃，该链长分布由至少A和B和C三个范围组成：
i.范围A：具有26至31个碳原子的烃
ii.范围B：具有32至36个碳原子的烃
iii.范围C：具有37至47个碳原子的烃，
A与B与C的范围的相对比例是0.7至1.5:1:0.6至1.4。
2.如权利要求1所述的橡胶混合物，其特征在于，基于该臭氧保护蜡的整体，在该臭氧保护蜡中的n与iso的比率是95:5至65:35。
3.如权利要求1和2中任一项所述的橡胶混合物，其特征在于，具有26至47的碳原子数的单独的无支链的烃的每一种在该臭氧保护蜡中的相对比例不超过5.5％。
4.如权利要求1至3中任一项所述的橡胶混合物，其特征在于，该臭氧保护蜡包含0至18％的总比例的具有25或更少的以及48或更多的碳原子的n-烷烃。
5.一种充气车辆轮胎，其特征在于，该充气车辆轮胎在至少一个外部部件中包含至少一种如权利要求1至4中任一项所述的橡胶混合物。
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