CN105340116A - 燃料电池和其制造方法 - Google Patents

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Abstract

本发明的第一技术方案的燃料电池是通过层叠多个具有电解质层、燃料电极以及空气电极的板状的燃料电池单元而成的平板型的燃料电池。在该燃料电池中，设置有与所述燃料电极侧的空间相连通的燃料歧管和与所述空气电极侧的空间相连通的氧化剂歧管中的至少一方。在所述至少一方的歧管的周围并列配置压缩密封构件和玻璃密封构件。

Description

燃料电池和其制造方法
相关申请的相互参照
本国际申请基于2013年6月28日向日本特许厅申请的日本特许申请第2013-136710号和2014年1月15日向日本特许厅申请的日本特许申请第2014-005312号主张优先权，将日本特许申请第2013-136710号和日本特许申请第2014-005312号的全部内容通过参照引用到本国际申请中。
技术领域
本发明涉及固体氧化物燃料电池等燃料电池的气封，并且涉及将两种气体(燃料气体和空气等氧化剂气体)以分开的状态导入燃料电池内部来进行发电的燃料电池和其制造方法。
背景技术
以往，例如作为固体氧化物燃料电池，公知有通过如下方式做成的固体氧化物燃料电池(燃料电池堆)，即：例如在平板状的固体氧化物层(固体电解质层)的一侧设置用于与燃料气体接触的燃料电极，并且在另一侧设置用于与氧化剂气体接触的空气电极，而且设置通到燃料电极、空气电极的流路(燃料流路、空气流路)等，从而构成燃料电池单元，将该燃料电池单元与互连器板交替层叠进行堆叠化。
详细而言，作为所述燃料电池单元，例如，公知有这样的燃料电池单元，其包括：单体电池，其包含具有燃料电极和空气电极的固体氧化物层；隔板，其与固体氧化物层相接合，用于将燃料气体的流路和氧化剂气体的流路分开；燃料电极框架，其配置于燃料电极的周围；空气电极框架，其配置于空气电极的周围；以及互连器等，该互连器配置于燃料电池单元的板厚方向的外侧。
另外，对于燃料电池堆，公知有这样的燃料电池堆，为了向层叠的燃料电池单元的燃料流路、空气流路供给燃料气体、空气，或者将(反应后的)燃料气体、空气从燃料电池单元的燃料流路、空气流路排出，而在燃料电池堆的外缘部分(框架部分)以沿着层叠方向贯穿燃料电池堆的方式，设置燃料气体用的歧管和空气用的歧管。
而且，近年来，为了防止气体(特别是燃料气体)从燃料电池的层叠的单体电池之间等处泄漏(漏出)，开发出如下技术：在构成燃料电池堆的各构件之间(例如互连器和隔板之间等)，以呈框状包围单体电池的外缘部分，并且包围歧管的周围的方式配置密封构件。
作为上述的使用密封构件进行气封的技术，提出有使用了云母等(通过施加压力进行密封)压缩密封构件的技术(参照专利文献1)，使用了包含玻璃、玻璃陶瓷的密封构件的技术(专利文献2、3)，使用了呈同心状包围歧管的周围的陶瓷制的密封构件的技术(参照专利文献4)等。
专利文献1：日本特开2012-124020号公报
专利文献2：日本特开2009-43550号公报
专利文献3：日本特开2002-141083号公报
专利文献4：日本特开2005-294153号公报
发明内容
发明要解决的问题
然而，在使用压缩密封构件进行气封的情况下，存在难以完全防止气体自压缩密封构件与互连器、隔板之间的交界处泄漏的问题。另外，有时也产生来自压缩密封构件自身的气体泄漏。于是，存在如果像这样发生气体泄漏(特别是燃料气体的气体泄漏)，则发电效率降低，且需要对泄漏的气体进行后处理的问题。
另外，在使用以玻璃为材料的密封构件的情况下，虽然密封性强，但是在被施加了较强的力的情况下等，有时会发生玻璃破裂的情况。而且，在会使玻璃发生软化那样的高温环境下，玻璃会发生变形并向周围扩展而使层叠方向的厚度发生变化。在该情况下，有时会因之后的热循环等导致玻璃发生破裂，甚至无法保持例如燃料电池单元间的电连接。
而且，在使用陶瓷制的环状的密封构件的情况下，在被施加了较强的力的情况下，有可能导致密封构件产生破裂，发生气体泄漏。
期望提供一种能够防止密封构件的破裂，并且能够适宜地防止气体泄漏的燃料电池及其制造方法。
用于解决问题的方案
(1)本发明的第一技术方案的燃料电池是一种平板型的燃料电池，该平板型的燃料电池是通过层叠多个板状的燃料电池单元并且将该多个板状的燃料电池单元在沿所述层叠方向被按压的状态下进行组装而成的，该燃料电池单元具有：电解质层；燃料电极，其设置在该电解质层的一侧的面，与燃料气体接触；空气电极，其设置在该电解质层的另一侧的面，与氧化剂气体接触，与所述燃料电极侧的空间连通的燃料歧管和与所述空气电极侧的空间连通的氧化剂歧管中的至少一方以沿所述层叠方向延伸的方式设置在所述燃料电池中，在所述燃料歧管和所述氧化剂歧管中的至少一方的沿所述层叠方向延伸的歧管的周围，以如下方式沿所述燃料电池单元所扩展的平面并列配置压缩密封构件和玻璃密封构件，即，所述压缩密封构件和玻璃密封构件包围所述至少一方的歧管，并且被构成所述燃料电池的构件从所述层叠方向夹持。
在本发明的第一技术方案的燃料电池中，在燃料歧管、氧化剂歧管的周围，以如下方式沿着燃料电池单元所扩展的平面(即，相对于歧管的延伸的轴向而言的外周方向：径向)并列配置压缩密封构件和玻璃密封构件，即，该压缩密封构件和玻璃密封构件包围所述歧管，并且被构成燃料电池的构件(例如隔板、互连器、端板等)从层叠方向夹持。
因此，利用压缩密封构件和玻璃密封构件(特别是利用与周围紧密接触的玻璃密封构件)，能够适宜地防止气体在构成燃料电池的构件彼此之间，从各歧管泄漏或者向各歧管泄漏。另外，这里的防止不仅指完全防止的意思，也包含与以往相比，能够减少泄漏的意思(以下相同)。
另外，即使在从层叠方向被施加了较大的力情况下，也能够利用压缩密封构件，抑制过大的力施加于玻璃密封构件，因此，能够防止玻璃密封构件破裂，从这一点看也能够适当地防止气体泄漏。
而且，即使在高温环境下使用而使导致玻璃发生软化的情况下，也能够利用压缩密封构件，抑制玻璃密封构件的过度的变形，因此，能够维持层叠方向的厚度，即使施加热循环也能够抑制玻璃破裂。另外，也能够实现稳定的电连接。
这样一来，在第一技术方案的燃料电池中，能够适宜地防止气体泄漏(特别是燃料气体的气体泄漏)的发生，因此，能够达到发电效率提高、无需针对泄漏的气体进行的后处理(或者是后处理较容易)等显著的效果。
另外，在这里，歧管指的是沿层叠方向延伸的气体(燃料气体或者氧化剂气体)流路，在该流路的中途分支气体流路。
(2)在本发明的第二技术方案的燃料电池中，也可以是，在所述至少一方的沿所述层叠方向延伸的歧管的周围，将所述玻璃密封构件呈环状地配置，并且在该玻璃密封构件的外周侧配置所述压缩密封构件。
另外，也可以以包围玻璃密封构件的外周侧的方式配置压缩密封构件。采用该结构，具有这样的优点，即，即使在玻璃软化的情况下，玻璃也不易向周围扩展。
(3)在本发明的第三技术方案的燃料电池中，也可以是，在所述至少一方的沿所述层叠方向延伸的歧管的周围，将所述压缩密封构件呈环状地配置，并且在该压缩密封构件的外周侧配置所述玻璃密封构件。
另外，也可以以包围压缩密封构件的外侧的方式配置玻璃密封构件。采用该结构，能够充分确保玻璃密封构件的面积，因此，具有由玻璃带来的气封性较高这样的优点。
(4)在本发明的第四技术方案的燃料电池中，也可以是，利用螺栓紧固，沿所述层叠方向按压并组装所述燃料电池。
在该情况下，利用螺栓(以及与螺栓螺纹结合的螺母)对燃料电池进行紧固按压从而固定燃料电池，因此，具有固定较容易，并且能够可靠地固定的优点。
(5)在本发明的第五技术方案的燃料电池中，也可以是，构成所述燃料电池的构件是隔板、互连器以及端板中的至少一种，该隔板用于将所述燃料电极侧的空间和空气电极侧的空间分开，该互连器划分出所述燃料电池单元并且确保各燃料电池单元之间的导通，该端板构成所述燃料电池的层叠方向的端部。
上述的记载例示出构成燃料电池的构件的情况。
作为构成燃料电池的构件，能够举出隔板、互连器以及端板，该隔板用于将燃料电极侧的空间(燃料流路)和空气电极侧的空间(空气流路)分开，该互连器划分出作为燃料电池的构成单位的燃料电池单元并且确保各燃料电池单元之间的导通，该端板作为构成燃料电池的层叠方向的端部的构件。
(6)在本发明的第六技术方案的燃料电池中，也可以是，所述压缩密封构件和所述玻璃密封构件配置在互连器与隔板之间或者端板与隔板之间，该互连器将各燃料电池单元之间分开，该端板配置在所述燃料电池的层叠侧的端部，该隔板与所述电解质层相接合且将所述燃料电极侧的空间和所述空气电极侧的空间分开。
上述记载例示出配置压缩密封构件和玻璃密封构件的部位。由此，能够适宜地防止气体从互连器与隔板之间泄漏或者从端板与隔板之间泄漏。
(7)本发明的第七技术方案的燃料电池的制造方法是一种用于制造所述第1技术方案～第6技术方案中的任一个技术方案所记载的燃料电池的方法，该方法具有：第1工序，在该第1工序中，以如下方式将所述压缩密封构件和要成为所述玻璃密封构件的玻璃材料配置在同一平面上，即，所述压缩密封构件和所述玻璃材料包围沿所述层叠方向设置的所述燃料歧管和所述氧化剂歧管中的至少一方的周围，并且被构成所述燃料电池的构件在所述层叠方向上夹持；第2工序，在所述第1工序之后，在该第2工序中，自所述燃料电池的层叠方向施加压力来按压所述压缩密封构件；以及第3工序，在所述第2工序之后，在该第3工序中，以能使所述玻璃材料软化的温度以上的温度加热所述玻璃材料，之后对该玻璃材料进行冷却，从而形成所述玻璃密封构件，并且将该玻璃密封构件与构成所述燃料电池的构件相接合。
在该情况下，以如下方式将压缩密封构件和要成为玻璃密封构件的玻璃材料配置在(例如隔板等的表面的)同一平面上，即，该压缩密封构件和玻璃材料包围沿层叠方向设置的燃料歧管和氧化剂歧管中的至少一方的周围，并且被构成燃料电池的构件在层叠方向上夹持，之后，自燃料电池的层叠方向施加压力来按压压缩密封构件，之后，以能使玻璃材料软化的温度以上的温度加热玻璃材料，之后对玻璃材料进行冷却(即，对软化后的玻璃材料进行冷却而使玻璃材料固化)。由此，形成玻璃密封构件，并且将玻璃密封构件与构成燃料电池的构件(例如隔板、互连器)相接合。
采用该制造方法，能够适宜地制造出上述燃料电池。
另外，以下针对本发明的各结构进行说明。
作为所述燃料电池，能够举出固体氧化物燃料电池(SOFC)。
压缩密封构件指的是，通过(层叠方向的)按压而使自身变形，进而与周围(层叠方向)的结构紧密接触来进行气封的构件。作为该压缩密封构件，例如能够使用包含云母或者蛭石的片状等的构件。
作为该压缩密封构件，能够采用除了气封性以外，还具有电绝缘性、作为不会被压缩规定程度以上的弹性止挡件的功能等的构件。
作为玻璃密封构件，虽然能够使用通常的玻璃(例如非结晶化玻璃)，但除此以外，还能够使用结晶化玻璃、部分结晶化玻璃(半结晶化玻璃)。另外，除了玻璃成分以外，也可以添加陶瓷等各种材料。
另外，作为玻璃的组成并不特别限定，在燃料电池的制造时，能够从以下这样的公知材料中适宜地选择并使用，该公知材料为能够因加热而软化，从而与层叠方向的构件紧密接触地进行气封的公知材料。
另外，在形成玻璃密封构件时，能够采用配置预成型体(预烧玻璃)、片状的玻璃材料的方法，利用玻璃浆料进行印刷、利用玻璃材料的分配器进行涂布等方法。
另外，玻璃密封构件也可以只配置在燃料歧管的周围。
作为从层叠方向按压各燃料电池单元的构件，在使用螺栓的情况下，优选的是，螺栓的热膨胀系数比玻璃密封构件的热膨胀系数大。由此，在燃料电池工作时等(玻璃未软化时)，能够利用螺栓对玻璃密封构件施加压缩应力，因此，(与施加拉伸应力的情况相比)能够减少玻璃破裂。
另外，为了对玻璃密封构件施加足够的压缩力，期望以玻璃密封构件的一部分或者全部存在于(与螺栓螺纹结合的)螺母的正下方的方式进行配置，即，以在将螺母沿螺栓的轴向投影的情况下，玻璃密封构件的一部分或者全部存在于该投影区域内的方式进行配置。另外，优选的是，玻璃密封构件存在于螺母的外径的2倍(螺母的径向的尺寸的2倍)的范围内。
另外，能够将沿层叠方向延伸的燃料歧管和空气歧管与插入这些歧管的所述螺栓同轴地配置。
附图说明
图1A是实施例1的固体氧化物燃料电池的俯视图，图1B是该固体氧化物燃料电池的侧视图。
图2是表示沿着层叠方向将固体氧化物燃料电池剖切后的状态的说明图。
图3是表示将固体氧化物燃料电池的盒子(日文：カセット)分解的状态的立体图。
图4是将固体氧化物燃料电池的盒子与气封部的层叠部分分解表示的立体图。
图5是表示包含配置在盒子上的压缩密封构件和玻璃密封构件在内的气封部的俯视图。
图6A是表示燃料气体的流路的说明图，图6B是表示空气的流路的说明图。
图7A-图7C是表示固体氧化物燃料电池的制造顺序的说明图。
图8A-图8C是表示利用玻璃密封构件进行密封的状态(形成顺序)的说明图。
图9是表示实施例2的固体氧化物燃料电池的气封部的俯视图。
图10是表示在实施例2的固体氧化物燃料电池中使用的空气电极框架的立体图。
图11是表示实施例3的固体氧化物燃料电池的气封部的俯视图。
图12是表示沿着层叠方向将实施例4的固体氧化物燃料电池剖切后的状态的说明图。
图13是表示沿着层叠方向将实施例4的固体氧化物燃料电池剖切后的状态(加入燃料气体的流路)的说明图。
图14是表示实施例4的固体氧化物燃料电池的螺母周围的气封部的俯视图。
附图标记说明
1…(固体氧化物)燃料电池
3…燃料电池单元
5…燃料电池堆
11、12、13、14、15、16、17、18、131…螺栓
19、133…螺母
35…燃料电极
37…固体氧化物层
39…空气电极
41…电池主体(单体电池)
43…互连器
45、101、121、137、143…气封部
47…隔板
49…燃料电极框架
51、135、141…端板
57…盒子
61、62、63、64、65、66、67、68、145…通孔
91、111、123、125、147、151…压缩密封构件
93、103、105、107、109、127、149、153…玻璃密封构件
具体实施方式
以下，使用附图对本发明使用的燃料电池及其制造方法的实施例进行说明。另外，在以下的实施例中，作为燃料电池，以固体氧化物燃料电池(SOFC)为例进行说明。
(实施例1)
a)首先，针对本实施例1的固体氧化物燃料电池的概略结构进行说明。另外，在以下说明中省略“固体氧化物”。
如图1A，图1B所示，燃料电池1是接受燃料气体(例如氢气)和氧化剂气体(例如空气)的供给来进行发电的装置。
该燃料电池1具有：燃料电池堆5，其通过层叠多个(例如24个)作为发电单位(发电电池)的平板形的燃料电池单元3而成；多个螺栓11～18，其沿着层叠方向(图1B的上下方向)贯穿燃料电池堆5；以及螺母19(总称)，各螺母19与各螺栓11～18的端部(在这里是上部)螺纹结合。
另外，所述燃料电池堆5由多个燃料电池单元3串联地电连接而成。
另外，如图1A所示，在各螺栓11～18之中，在与第2螺栓12螺纹结合的螺母19设置有用于向燃料电池1供给燃料气体的燃料气体导入管21，在与第4螺栓14螺纹结合的螺母19设置有用于向燃料电池1供给氧化剂气体(以下，简记为空气)的空气导入管23，在与第6螺栓16螺纹结合的螺母19设置有用于将发电后的燃料气体从燃料电池1排出的燃料气体排出管25，在与第8螺栓18螺纹结合的螺母19设置有用于将发电后的空气从燃料电池1排出的空气排出管27。
以下，说明各结构。
如图2所示，构成所述燃料电池堆5的各燃料电池单元3是所谓的燃料电极支承膜形(日文：燃料極支持膜形)类型的板状的燃料电池单元3，在该燃料电池单元3中，在上下一对的(具有导电性)互连器43、43之间将供燃料气体流动的燃料流路31和供空气流动的空气流路33分开设置。
另外，在燃料电池单元3中，在燃料流路31侧配置有板状的燃料电极(阳极)35，并且在燃料电极35的表面(图2中的上侧)形成有薄膜的固体电解质层即固体氧化物层37。而且，在固体氧化物层37的表面(图2中的上侧)形成有薄膜的空气电极(阴极)39。另外，将燃料电极35、固体氧化物层37以及空气电极39称为电池主体(单体电池)41。
而且，在燃料电池单元3内，在燃料电极35与图2中的下侧的互连器43之间，配置有(由金属网等构成的具有通气性的)燃料电极侧集电体53，另外，在各互连器43的一侧(图2中的下方)的表面一体地形成有许多块状的凸部，这些凸部成为空气电极侧集电体55。
另外，该燃料电池单元3以包围电池主体(单体电池)41的方式具有：气封部45，其为片状，靠空气电极39侧；隔板47，其与电池主体(单体电池)41的外缘部(详细而言，是固体氧化物层37的外缘部)的上表面接合而将空气流路33和燃料流路31之间切断；以及燃料电极框架49，其配置在燃料流路31侧，该燃料电池单元3将这些构件层叠起来形成一体。
另外，将燃料电池1的层叠方向的两端的(具有与互连器43相同的导电性)板材称为端板51。
在这里，作为固体氧化物层37，能够使用YSZ、ScSZ、SDC、GDC、钙钛矿系氧化物等材料。另外，作为燃料电极35，能够使用Ni以及Ni和陶瓷的金属陶瓷，作为空气电极39，能够使用钙钛矿系氧化物、各种贵金属以及贵金属和陶瓷的金属陶瓷。
而且，作为互连器43、端板51、隔板47以及燃料电极框架49，能够使用例如由SUS430、SUS444等铁素体系不锈钢形成的金属板。另外，各螺栓11～18、螺母19例如能够使用由因科镍合金(注册商标)形成的金属构件。
另外，作为各金属板的热膨胀系数，能够采用8×10-6/K～14×10-6/K(20℃～300℃)的范围，作为螺栓11～18、螺母19的热膨胀系数，能够采用比金属板的热膨胀系数大的热膨胀系数，例如16×10-6/K(20℃～300℃)。
以下，针对构成燃料电池单元3的各构件进行更详细的说明。
另外，燃料电池单元3的平面形状是正方形，因此，构成燃料电池单元3的各构件的平面形状也是正方形。
如图3中分解所示，燃料电极框架49、载置有燃料电极侧集电体53的互连器43以及与电池主体(单体电池)41相接合的隔板47沿着同图中的上下方向层叠(利用后述的激光焊接)而成为一体，并构成为燃料电池的盒子57。
其中，互连器43是正方形的板材，在其外缘部大致等间隔地形成有供所述螺栓11～18贯穿的通孔(第1通孔～第8通孔)61～68。也就是说，在互连器43的与四个角及各边中点对应的位置这八处形成有通孔61～68(需要说明的是，对各构件中同一处的通孔标注相同的附图标记)。
在所述通孔61～68之中，四个角的第1通孔61、第3通孔63、第5通孔65、第7通孔67是不作为燃料气体、空气的气体流路被使用的圆孔。
另外，设置在相对的边的第2通孔62、第6通孔66是沿着边的尺寸较长的长圆形，其中，第2通孔62是用于将燃料气体导入燃料电池单元3内的燃料流路31的，燃料气体的导入路(燃料气体的导入侧的燃料歧管)。另一方面，第6通孔66是用于将燃料气体从燃料电池单元3内的燃料流路31排出的燃料气体的排出路(燃料气体的排出侧的燃料歧管)。
而且，设置在另外的相对的边上的第4通孔64、第8通孔68是圆孔，其中，第4通孔64是用于将空气导入燃料电池单元3内的空气流路33的，空气的导入路(空气的导入侧的空气歧管)。另一方面，第8通孔68是用于将空气从燃料电池单元3内的空气流路33排出的空气的排出路(空气的排出侧的空气歧管)。
另外，各燃料歧管、各空气歧管与贯穿于各燃料歧管、各空气歧管的各螺栓11～18分别同轴配置。
所述燃料电极框架49是正方形的框状的板材，在其外缘部形成有供所述螺栓11～18贯穿的所述第1通孔61～第8通孔68。
其中，在第2通孔62、第6通孔66沿着长度方向形成有(作为贯通孔的)狭缝71、73，在燃料电极框架49的靠互连器43侧(同图中的下侧)的部位以将各狭缝71、73与框内的开口部75连通的方式形成有多个(成为燃料气体的流路的)槽77、79。
所述隔板47是正方形的框状的板材，在其外缘部形成有供所述螺栓11～18贯穿的所述第1通孔61～第8通孔68。
而且，如图4所示，上述结构的盒子57以彼此之间隔着片状的气封部45的方式层叠起来。
尤其是，如图5所示，本实施例1的气封部45包括：压缩密封构件91，其为片状，由云母形成；以及玻璃密封构件93，其由玻璃形成。另外，压缩密封构件91和玻璃密封构件93具有电绝缘性。
具体而言，在沿着燃料电池单元3的层叠方向(图5的纸面的厚度方向)延伸的燃料歧管的周围，以如下方式沿着燃料电池单元3所扩展的平面(纸面的扩展的平面)，从内侧依次并列配置玻璃密封构件93和压缩密封构件91，即，玻璃密封构件93和压缩密封构件91从外侧(外周侧)包围燃料歧管，并被构成燃料电池堆5的互连器43(或者端板51)和隔板47从层叠方向夹持。
也就是说，以从螺栓12、螺栓16，连同作为燃料歧管的第2通孔62、第6通孔66的轴向观察时(俯视)，从与轴向垂直的径向包围燃料歧管的周围的方式，将玻璃密封构件93和压缩密封构件91呈同心状地配置。即，在内侧配置有环状的玻璃密封构件93，并以包围玻璃密封构件93的整个外周侧部分的方式配置压缩密封构件91。
详细而言，压缩密封构件91是正方形的框状的构件，在其外缘部形成有供所述螺栓11～18贯穿的所述第1通孔61～第8通孔68。另外，压缩密封构件91的厚度在组装前是0.40mm，在组装后是0.36mm。
其中，第1通孔61、第3通孔63、第5通孔65、第7通孔67是圆孔，第4通孔64、第8通孔68是直径比上述圆孔的直径大的圆孔，第2通孔62、第6通孔66是长圆形的长孔。
另外，在压缩密封构件91以将各第4通孔64、第8通孔68与框内的开口部99连通的方式分别设置有连通路95、97，来作为空气的流路。
另外，在第2通孔62、第6通孔66的内周侧，以从层叠方向(与图5的纸面垂直的方向)观察时包围隔板47的第2通孔62、第6通孔66的周围的方式，配置有厚度0.3mm×宽度3.0mm的环状的玻璃密封构件93。
该玻璃密封构件93是包含玻璃(例如，以玻璃为主要成分)的气体密封构件。在这里，例如能够使用市场贩卖的结晶化玻璃的预成型体(预烧结体)，其软化点例如为770℃。
另外，作为该玻璃密封构件93，期望是热膨胀系数与周围的金属板(例如铁素体系不锈钢制)的热膨胀系数相近的玻璃密封构件，例如热膨胀系数为8×10-6/K～14×10-6/K(20℃～300℃)(例如11×10-6/K(20℃～300℃))，能够使用例如SCHOTT公司制作的G018-311。
另外，燃料电池1的工作温度为例如700℃，在气封部45附近为650℃左右，因此，作为玻璃密封构件93，能够使用软化点比工作时的气封部45的温度高的材料。
b)接下来，简单地说明本实施例1的气体的流路。
(燃料气体的流路)
如图6A所示，从燃料气体导入管21导入到燃料电池堆5内的燃料气体被导入供第2螺栓12贯穿的(作为导入侧的燃料歧管的)第2通孔62。
另外，在第2螺栓12的顶端(同图中的上方)沿着轴向形成有槽(未图示)，燃料气体导入管21内的空间与第2通孔62内的空间之间借助该槽相连通(燃料气体的排出侧、空气的导入侧以及空气的排出侧也是同样的结构)。
该燃料气体从第2通孔62，经由各燃料电池单元3的燃料电极框架49的槽77被导入燃料电池单元3的内部的燃料流路31内。
之后，在燃料电池单元3内贡献于发电后的残余的燃料气体经由燃料电极框架49的其他的槽79，以及供第6螺栓16贯穿的(作为排出侧的燃料歧管的)第6通孔66，从燃料气体排出管25被排出到燃料电池堆5外。
(空气的流路)
如图6B所示，从空气导入管23被导入到燃料电池堆5内的空气被导入到供第4螺栓14贯穿的(作为导入侧的空气歧管的)第4通孔64。
该空气从第4通孔64经由各燃料电池单元3的压缩密封构件91的连通路95被导入到燃料电池单元3的内部的空气流路33内。
之后，在燃料电池单元3内贡献于发电后的残余的空气经由压缩密封构件91的其他的连通路97，以及供第8螺栓18贯穿的(作为排出侧的空气歧管的)第8通孔68，从空气排出管27被排出到燃料电池堆5外。
c)接下来，说明燃料电池1的制造方法。
如图7A所示，根据通常方法，制作出燃料电极35、固体氧化物层37以及空气电极39成为一体的(正方形的板状的)电池主体(单体电池)41，将框状的隔板47钎焊在该电池主体(单体电池)41的外缘部。
接着，如图7B所示，利用隔板47和互连器43(或者端板51)夹持燃料电极框架49，并通过激光焊接将燃料电极框架49、隔板47以及互连器43(或者端板51)接合为一体，从而制造出燃料电池的盒子57。
另外，利用激光焊接，分别以环状接合作为燃料歧管的第2通孔62、第6通孔66以及作为空气歧管的第4通孔64、第8通孔68的周围，并且以环状接合隔板47和互连器43(或者端板51)的外缘部。
因此，能够完全防止燃料电池的盒子57的内部的燃料流路31、燃料歧管(第2通孔62、第6通孔66)以及空气歧管(第4通孔64、第8通孔68)之间的气体泄漏。
接着，如图7C所示，在燃料电池的各盒子57之间配置气封部45(成为气封部45的材料)，其中，气封部45包括压缩密封构件91和玻璃密封构件93(成为玻璃密封构件93的玻璃材料)。
详细而言，如所述图5所示，在各隔板47的表面的同一平面上，以完全包围燃料歧管(第2通孔62、第6通孔66)的方式配置环状的玻璃密封构件93(成为玻璃密封构件93的玻璃材料)，并且以完全包围玻璃密封构件93(成为玻璃密封构件93的玻璃材料)的周围的方式配置压缩密封构件91。
之后，如所述图7C所示，将各螺栓11～18贯穿于各通孔61～68，并且将螺栓11～18和螺母19紧固，从而沿层叠方向(图7C中的上下方向)按压燃料电池堆5，从而将燃料电池堆5一体化。
在该阶段，如图8A所示，压缩密封构件91的厚度为0.36mm，比(软化前的)玻璃密封构件93的厚度0.30mm大，因此，在玻璃密封构件93和互连器43(或者端板51)之间存在些许间隙。
接着，将燃料电池堆5(详细而言，玻璃密封构件93(成为玻璃密封构件93的玻璃材料))在玻璃的结晶化温度以上的温度例如850℃下加热两个小时，使玻璃结晶化。在从玻璃的软化点(770℃)到结晶化温度的升温过程中，玻璃密封构件93发生软化，如图8B所示，玻璃密封构件93利用自身的表面张力而成为圆形，并处于向上方凸起的状态，最终与上方的互连器43(或者端板51)接触。而且，通过在850℃的温度下加热两个小时，使玻璃结晶化。
之后，如图8C所示，通过冷却将玻璃密封构件93与隔板47和互连器43(或者端板51)牢固地接合在一起。
另外，在对玻璃加热时，玻璃密封构件93发生软化，如上所述，螺栓11～18的热膨胀系数比隔板47、互连器43、燃料电极框架49等那样沿着层叠方向配置的金属板的热膨胀系数以及玻璃密封构件93的热膨胀系数大，因此，在加热玻璃时，燃料电池堆5整体处于松缓状态(螺栓11～18的按压力减小，但并不是没有)。之后，在进行冷却时，螺栓11～18等沿层叠方向收缩(复原)而成为压缩状态，因此，在玻璃密封构件93被压缩的状态下被密封(即，被玻璃密封)。
这样一来，能够实现气封的结构并且完成了燃料电池1。
d)说明本实施例1的效果。
在本实施例1中，在作为燃料歧管的第2通孔62、第6通孔66和作为空气歧管的第4通孔64、第8通孔68的周围以如下方式配置气封部45，即，该气封部45被隔板47和互连器43(或者端板51)从层叠方向夹持，并且该气封部45包围各歧管。
详细而言，(例如在如图5所示的俯视观察时)以包围各歧管的方式，沿着燃料电池单元3所扩展的平面(即各歧管的径向)配置环状的玻璃密封构件93，而且在同一平面上以从径向包围该玻璃密封构件93的方式并列配置压缩密封构件91。
因此，利用压缩密封构件91和玻璃密封构件93(特别是利用与周围紧密接触的玻璃密封构件93)，能够适宜地防止气体在隔板47和互连器43(或者端板51)之间，从各歧管泄漏或者向各歧管泄漏。
另外，即使在从层叠方向施加较大的力的情况下，也能够利用压缩密封构件91抑制过大的力施加到玻璃密封构件93，因此，能够防止玻璃密封构件93破裂，从这一点看也能够适宜地防止气体泄漏。
而且，即使在高温环境下使用而使玻璃软化的情况下，也能够利用压缩密封构件91抑制玻璃密封构件93的过度变形，因此能够防止玻璃向周围扩展而导致电连接性降低。
这样一来，在本实施例1中，能够适宜地防止燃料气体的气体泄漏的发生，因此，能够达到发电效率提高、无需针对泄漏气体进行的后处理(或者是后处理较容易)这样的显著的效果。
另外，在本实施例1中，利用螺栓11～18、螺母19来对燃料电池堆5进行紧固按压从而固定燃料电池堆5，因此，具有固定较容易，且能够可靠地固定的优点。
而且，与燃料电池1的工作的实施(ON)以及停止(OFF)相应地，燃料电池1的温度将会变动，但在本实施例1中，利用上述结构(各部的热膨胀系数的关系)，即使温度发生变动，由于能够始终对玻璃密封构件93等进行按压，因此从这一点看也具有能够防止气体泄漏的优点。
(实施例2)
接着，对实施例2进行说明，并省略对与所述实施例1相同的内容的说明。
本实施例2与实施例1的燃料电池的气封部的结构不同，因此，针对气封部进行说明。另外，针对其他的结构使用与所述实施例1相同的附图标记。
如图9所示，在本实施例2的燃料电池1的气封部101中，利用环状的玻璃密封构件103、105包围作为燃料歧管的第2通孔62、第6通孔66的周围，并且，还利用环状的玻璃密封构件107、109包围作为空气歧管的第4通孔64、第8通孔68的周围。
另外，压缩密封构件111是与实施例1相同的四边框状，以包围各玻璃密封构件103、105、107、109的外周的方式配置。
而且，在本实施例2中，在气封部101和隔板47之间配置有空气电极框架118(实施例3也一样)，如图10所示，该空气电极框架118与实施例1的框状的燃料电极框架49相同(但是，在俯视观察下，朝向相差90度)。
该空气电极框架118是具有狭缝113、114和槽116、117的框状的构件，其中，狭缝113、114作为从第4通孔64、第8通孔68沿着边延伸的贯通孔，槽116、117从狭缝113、114向空气电极39侧延伸，借助空气电极框架118的狭缝113、114和槽116、117，将第4通孔64、第8通孔68与空气电极39侧连通。
因此，在本实施例2中，能够达到与所述实施例1相同的效果，并且，不仅能够防止燃料气体的泄漏，还能够防止空气的泄漏。于是，能够高精度地调节气体流量，因此具有能够更精密地实施燃料电池1的工作的优点。
(实施例3)
接着，对实施例3进行说明，并省略对与所述实施例1相同的内容的说明。
本实施例3与实施例1的燃料电池的气封部的结构不同，因此，针对气封部进行说明。另外，针对其他的结构使用与所述实施例1相同的附图标记。
如图11所示，本实施例3的燃料电池1的气封部121包括压缩密封构件123、125和玻璃密封构件127，压缩密封构件123、125和玻璃密封构件127是由与实施例1相同的材料形成的，只是其配置是相反的。
详细而言，在实施例1中使用玻璃密封构件的位置，即作为燃料歧管的第2通孔62、第6通孔66的周围配置环状的压缩密封构件123、125。另外，在实施例1中使用压缩密封构件的位置，即以包围压缩密封构件123、125的周围的方式配置四边框状的玻璃密封构件127。
于是，在本实施例3中，发挥与所述实施例1相同的效果，并且，因为玻璃的密封部分较多，所以具有气封性优异的优点。
(实施例4)
接着，对实施例4进行说明，并省略对与所述实施例1相同的内容的说明。
本实施例4与实施例1在燃料电池的螺栓及螺母的气封部分的结构方面不同，因此针对该气封部分进行说明。另外，针对其他的结构使用与所述实施例1相同的附图标记。
a)如图12所示，在本实施例4的燃料电池1中，以沿层叠方向贯穿与实施例1相同的结构的燃料电池堆5的方式(与实施例1一样)配置多个螺栓131。
特别是在本实施例4中，在螺纹结合于螺栓131的螺母133与一侧(同图中的上方)的端板135之间设置有环状的第1气封部137，并且在螺栓131的头部139与另一侧(同图中的下方)的端板141之间设置有(与第1气封部137相同的)环状的第2气封部143。
另外，在构成本发明的燃料电池的构件中，包含上述(包含头部139)螺栓131、螺母133以及端板135、141等。
在这里，供螺栓131贯穿的通孔145是与所述实施例1相同的燃料歧管，但是也可以与所述实施例2一样，是燃料歧管和空气歧管这两者。
其中，第1气封部137包括：压缩密封构件147，其为环状，以包围螺栓131(以及通孔145)的周围的方式配置；以及玻璃密封构件149，其为环状，包围压缩密封构件147的周围，并且与螺母133、端板135相接合。
同样，第2气封部143包括：压缩密封构件151，其为环状，以包围螺栓131(以及第2通孔62、第6通孔66)的周围的方式配置；以及玻璃密封构件153，其为环状，包围压缩密封构件151的周围，并且与螺栓131的头部139、端板141相接合。另外，作为所述玻璃密封构件149、153，能够使用例如与所述实施例1的玻璃密封构件93相同的材料等。
b)接着，针对作为本实施例4的主要部分的第1气封部137和第2气封部143进行更详细的说明。
如图13所示，在本实施例4的燃料电池1中，为了将构成燃料歧管的第2通孔62及第6通孔66的一侧(同图中的上方)的开口端(开口部)62a、66a气封而设置第1气封部137，为了将另一侧(同图中的下方)的开口端(开口部)62b、66b气封而设置第2气封部143。
详细而言，第1气封部137以将图13中的上方的一侧的端板135与(配置在作为燃料歧管的第2通孔62、第6通孔66的一侧的开口部62a、66a侧的)各螺母133之间气封的方式设置，也就是说，第1气封部137以将一侧的端板135的上表面135a与各螺母133的下表面133a之间气封的方式设置。
另外，从图13中的上方观察(俯视观察)，螺母133以覆盖燃料歧管的一侧(图13中的上方)的开口部62a、66a的方式设置。
同样，第2气封部143以将图13中的下方的另一侧的端板141与(配置在作为燃料歧管的第2通孔62、第6通孔66的另一侧的开口部62b、66b侧的)各螺栓131的头部139之间气封的方式设置，也就是说，第2气封部143以将另一侧的端板141的下表面141b与各螺栓131的头部139的上表面139b之间气封的方式设置。
另外，从图13中的下方观察(俯视观察)，螺栓131的头部139以覆盖燃料歧管的另一侧(图13中的下方)的开口部62b、66b的方式设置。
其中，第1气封部137包括：压缩密封构件147，其为环状，以在同一平面上(从图13中的上下方向观察：俯视观察)包围各螺栓131的杆部150(以及各通孔62、66)的周围的方式配置；以及(与螺母133、端板135相接合的)玻璃密封构件149，其为环状，以包围压缩密封构件147的外侧的周围的方式配置。
具体而言，在螺栓131中的从燃料电池堆5(向图13中的上方)突出的部分的径向的周围，以从外侧(外周侧)包围该部分的径向的周围的方式依次并列配置压缩密封构件147和玻璃密封构件149，压缩密封构件147和玻璃密封构件149被端板135和螺母133从燃料电池单元3的层叠方向(图13中的上下方向)夹持，并且沿着燃料电池单元3所扩展的平面(与层叠方向垂直的平面)配置。
也就是说，如图14所示，以从螺栓131的轴向观察(俯视观察)，包围螺栓131的杆部150的周围的方式，即，以从与轴向垂直的径向包围杆部150的方式，将压缩密封构件147和玻璃密封构件149呈同心圆状地配置。即，在内侧配置环状的压缩密封构件147，并以包围环状的压缩密封构件147的整个外周侧的方式配置环状的玻璃密封构件149。
回到图13，同样，第2气封部143包括：压缩密封构件151，其为环状，以在同一平面上(从图13中的上下方向观察：俯视观察)包围各螺栓131的杆部150(以及各通孔62、66)的周围的方式配置；以及(与各螺栓131的头部139、端板141相接合的)玻璃密封构件153，其为环状，以包围压缩密封构件151的外侧的周围的方式配置。
具体而言，在螺栓131中的从燃料电池堆5(在图13中的下方)突出的部分的径向的周围，以从外侧(外周侧)包围该部分的径向的周围的方式依次并列配置压缩密封构件151和玻璃密封构件153，压缩密封构件151和玻璃密封构件153被端板141和螺栓131的头部139从燃料电池单元3的层叠方向夹持，并且沿着燃料电池单元3所扩展的平面配置。
也就是说，如所述图14所示，以从螺栓131的轴向观察(俯视观察)，包围螺栓131的杆部150的周围的方式，即，以从与轴向垂直的径向包围杆部150的方式，将压缩密封构件151和玻璃密封构件153配置为同心圆状。即，在内侧配置环状的压缩密封构件151，并以包围环状的压缩密封构件151的整个外周侧的方式配置环状的玻璃密封构件153。
在所述第1气封部137、第2气封部143中，各压缩密封构件147、151与所述气封部45一样，是由云母形成的片状的构件，各玻璃密封构件149、153由玻璃形成。另外，两个压缩密封构件147、151以及各玻璃密封构件149、153也都具有电绝缘性。
详细而言，各压缩密封构件147、151是外径17mm×内径11mm的圆环，组装前的厚度为0.5mm，组装后的(压缩后)厚度为0.4mm。
另外，各玻璃密封构件149、153是包含玻璃的(例如，以玻璃为主要成分)气体密封构件。在这里，与所述气封部45一样，例如能够使用市场贩卖的结晶化玻璃的预成型体(预烧结体)，其软化点例如为770℃。
另外，作为该玻璃密封构件149、153，期望是热膨胀系数与周围的金属板(例如铁素体系不锈钢制)的热膨胀系数相近的玻璃密封构件，例如热膨胀系数为8×10-6/K～14×10-6/K(20℃～300℃)(例如11×10-6/K(20℃～300℃))，能够使用例如SCHOTT公司制作的G018-311。
另外，燃料电池1的工作温度例如为700℃，在第1气封部137、第2气封部143附近为640℃左右，因此，作为玻璃密封构件149、153，能够使用软化点比工作时的所述第1气封部137、第2气封部143的温度高的材料。另外，作为气封部45的玻璃密封构件93和第1气封部137、第2气封部143的玻璃密封构件149、153，也可以使用不同材料(例如软化点不同的材料)。
另外，针对贯穿不供燃料气体流动的第1通孔61、第3通孔63、第4通孔64、第5通孔65、第7通孔67、第8通孔68的其他的螺栓131以及与这些螺栓螺纹结合的螺母133，因为无需气封，所以单纯地只使用由与第1气封部137、第2气封部143所使用的材料相同的环状的云母构成的压缩密封构件(未图示)，作为隔板。
或者，也可以设置与第1气封部137、第2气封部143相同的结构的气封部(未图示)，从而与燃料歧管相同地对与空气歧管对应的第4通孔64、第8通孔68的开口部实施气封。
或者，也可以设置与第1气封部137、第2气封部143相同的结构的气封部(未图示)，从而将第1通孔61～第8通孔68的所有的开口部全部气封。
如图14所示，在形成上述结构例如第1气封部137的情况下，将环状的压缩密封构件147配置在螺栓131的周围，并且将环状的玻璃密封构件149(成为玻璃密封构件149的玻璃材料)配置在压缩密封构件147的周围。
而且，在紧固螺栓131和螺母133来按压燃料电池1并进行了组装之后，通过加热使玻璃密封构件149、153软化而与周围的构件相接合，之后冷却玻璃密封构件。
本实施例4具有这样的优点：能够达到与所述实施例1相同的效果，并且能够有效地防止气体从燃料电池堆5与螺母133之间的间隙、燃料电池堆5与螺栓131的头部139之间的间隙发生泄漏。
以上，说明了本发明的实施例，但本发明并不限于所述实施例，能够采用各种方式。
(1)例如，作为沿层叠方向按压燃料电池堆的方法，除了利用上述螺栓和上述螺母的螺纹结合来紧固以外，还能够举出例如载置重物从而沿层叠方向施加荷重的方法，利用弹簧在层叠方向上进行按压的方法等。
(2)作为所述螺栓，能够采用例如(在内部无空间的)实心的螺栓、(例如，沿轴向具有空间的)空心的螺栓等。
另外，也可以不将各燃料歧管、空气歧管与贯穿于各燃料歧管、空气歧管的各螺栓分别同轴配置(未图示)。另外，也可以将各螺栓配置在各燃料歧管、空气歧管的外部(未图示)。
(3)另外，本发明并不限于固体氧化物燃料电池(SOFC)，能够应用在工作温度范围为大约600℃以上的高温类型的燃料电池，例如熔融碳酸盐燃料电池(MCFC)等。

Claims (7)

1.一种燃料电池，其为平板型，是通过层叠多个板状的燃料电池单元并且将该多个板状的燃料电池单元在沿所述层叠方向被按压的状态下进行组装而成的，该燃料电池单元具有：电解质层；燃料电极，其设置在该电解质层的一侧的面，与燃料气体接触；以及空气电极，其设置在该电解质层的另一侧的面，与氧化剂气体接触，该燃料电池的特征在于，
与所述燃料电极侧的空间连通的燃料歧管和与所述空气电极侧的空间连通的氧化剂歧管中的至少一方以沿所述层叠方向延伸的方式设置在所述燃料电池中，
在所述燃料歧管和所述氧化剂歧管中的至少一方的沿所述层叠方向延伸的歧管的周围，以如下方式沿所述燃料电池单元所扩展的平面并列配置压缩密封构件和玻璃密封构件，即，所述压缩密封构件和玻璃密封构件包围所述至少一方的歧管，并且被构成所述燃料电池的构件从所述层叠方向夹持。
2.根据权利要求1所述的燃料电池，其特征在于，
在所述至少一方的沿所述层叠方向延伸的歧管的周围，将所述玻璃密封构件呈环状地配置，并且在该玻璃密封构件的外周侧配置所述压缩密封构件。
3.根据权利要求1所述的燃料电池，其特征在于，
在所述至少一方的沿所述层叠方向延伸的歧管的周围，将所述压缩密封构件呈环状地配置，并且在该压缩密封构件的外周侧配置所述玻璃密封构件。
4.根据权利要求1～3中任一项所述的燃料电池，其特征在于，
利用螺栓紧固，沿所述层叠方向按压并组装所述燃料电池。
5.根据权利要求1～4中任一项所述的燃料电池，其特征在于，
构成所述燃料电池的构件包括隔板、互连器以及端板中的至少一种，该隔板用于将所述燃料电极侧的空间和所述空气电极侧的空间分开，该互连器划分出所述燃料电池单元并且确保各燃料电池单元之间的导通，该端板构成所述燃料电池的层叠方向的端部。
6.根据权利要求1～5中任一项所述的燃料电池，其特征在于，
所述压缩密封构件和所述玻璃密封构件配置在互连器与隔板之间或者端板与隔板之间，该互连器将各燃料电池单元之间分开，该端板配置在所述燃料电池的层叠侧的端部，该隔板与所述电解质层相接合且将所述燃料电极侧的空间和所述空气电极侧的空间分开。
7.一种燃料电池的制造方法，该方法用于制造所述权利要求1～6中任一项所述的燃料电池，该方法的特征在于，具有：
第1工序，在该第1工序中，以如下方式将所述压缩密封构件和要成为所述玻璃密封构件的玻璃材料配置在同一平面上，即，所述压缩密封构件和所述玻璃材料包围沿所述层叠方向设置的所述燃料歧管和所述氧化剂歧管中的至少一方的周围，并且被构成所述燃料电池的构件在所述层叠方向上夹持；
第2工序，在所述第1工序之后，在该第2工序中，自所述燃料电池的层叠方向施加压力来按压所述压缩密封构件；以及
第3工序，在所述第2工序之后，在该第3工序中，以能使所述玻璃材料软化的温度以上的温度加热所述玻璃材料，之后对该玻璃材料进行冷却，从而形成所述玻璃密封构件，并且将该玻璃密封构件与构成所述燃料电池的构件相接合。
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