CN1825672A - 密封固体氧化物燃料电池的方法 - Google Patents
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Abstract
为了形成固体氧化物燃料电池(10)，多孔顺性且导电的阳极和阴极缓冲件(22、24)被分别设置在所述电池与阳极和阴极流场(12、14)之间。所述阳极和阴极流场与所述电池边缘之间的边缘间隙(30)被形成超过设置在所述流场边缘和所述电池边缘之间的玻璃基密封带(32)的厚度。在压缩流场且因此压缩缓冲层之后，所述密封带与所述流场和电池边缘接合。加热以达到密封件工作温度从而使所述玻璃基密封件熔化，所述玻璃基密封件在冷却后固化或硬化以形成沿所述燃料电池边缘的气密封。
Description
技术领域
本发明涉及利用玻璃基密封带在电池和阳极/阴极流场之间进行密封的密封固体氧化物燃料电池的方法，且具体而言，本发明涉及用于密封燃料电池以最小化或消除密封泄漏、密封件从流场和/或电池上的剥落以及电池开裂，由此有利于在燃料电池操作过程中保持电池一体性的方法。
背景技术
在平面固体氧化物燃料电池(SOFC)堆中，电池与阳极和阴极流场之间的密封对于防止燃料和氧化剂产生泄漏和混合是关键的。在固体氧化物燃料电池中进行密封的关键性是众所周知的，这是因为在高温下且在热循环过程中通常难以在陶瓷和金属之间获得和保持气密封。这些材料之间需要接近的热膨胀系数匹配和化学相容性。
两种主要的方法通常用于固体氧化物燃料电池密封实践中，即玻璃陶瓷基化学密封和垫片基机械压缩密封。机械压缩密封件需要较高规格的表面制备和抛光以及高压载荷能力。由于高温烧结陶瓷电池的平直度限制，因此通常不能实现完全的气密封。同时，接触应力可易于导致在固体氧化物燃料电池堆操作中的组装和热循环过程中电池产生开裂。美国公开No.2002/0195778、2003/0203267和2003/0215689中描述和示出了机械类型密封件的代表性实例。WO 2003/036745 A2、WO 2003/032420 A2和WO/0217416 A2中阐述了其它实例。
玻璃和玻璃陶瓷基密封件对于陶瓷和金属都具有非常良好的润湿和结合性质且能够形成气密封。用于固体氧化物燃料电池的这种类型的密封的代表性实例包括美国专利Nos.6,291,092、6,271,158、6,541,146和6,656,625。此外，EP公开No.1211230 A1披露了一种玻璃基体组分。
在实践中，密封形成和热循环过程中出现的刚性互连板和玻璃密封件之间的间隙问题，即不同的热膨胀和收缩率，通常会导致密封件表面剥落或电池开裂且成为形成和保持必要的玻璃基密封的棘手障碍。因此，已经发展出克服前述和其它问题，尤其是间隙和密封件剥落问题的需求，以便形成和保持气密封并且在整个燃料电池操作寿命期间保持电池和密封件的一体性。
发明内容
在本发明的优选实施例中，提供了一种对具有在电池的相对面上的阳极和阴极流场的固体氧化物燃料电池模件的边缘进行密封的方法，所述方法包括以下步骤：(a)沿所述电池的边缘且在所述阳极和阴极流场的边缘之间设置密封材料；(b)在所述电池与所述相应的阳极和阴极流场之间设置由顺性多孔且导电的材料制成的阳极和阴极缓冲层；(c)压缩所述燃料电池模件以压缩所述电池与所述阳极和阴极流场之间的所述密封材料和所述缓冲层；(d)当所述阳极和阴极流场边缘受到压缩时，加热所述密封材料；以及(e)使所述密封材料固化或硬化以对所述燃料电池的所述边缘进行气密封。
在本发明进一步优选的实施例中，提供了一种对具有在固体电解质电池的相对面上的阳极和阴极流场的固体氧化物燃料电池模件的边缘进行密封的方法，所述方法以下步骤：(a)在所述电池与所述阳极和阴极流场的边缘之间设置玻璃基密封带；(b)在所述电池与所述相应的阳极和阴极流场之间设置由顺性多孔且导电的材料制成的阳极和阴极缓冲层，所述缓冲层具有超过所述玻璃基密封带的相应厚度的厚度；(c)压缩所述燃料电池模件以使所述阳极和阴极流场的所述边缘与所述密封带相接合；(d)当所述电池与所述阳极和阴极流场边缘接合以润湿所述电池以及所述阳极和阴极流场边缘时，将所述密封带加热至熔化状态；以及(e)使所述密封玻璃固化或硬化以对所述燃料电池的所述边缘进行气密封。
附图说明
图1-图3是固体氧化物燃料电池的横截面示意图，图中示出了用于形成固体氧化物燃料电池密封的优选工艺，图3示出了完整的电池；
图4-图6是与图1-图3相似的视图，图中示出了电池边缘周围的多种形式的密封构型。
具体实施方式
参见附图，最终组件中的固体氧化物燃料电池模件通常用附图标记10表示且示于图1-图6中。通常情况下，燃料电池模件10叠置以形成多层燃料电池组件。每个燃料电池模件10包括在固体电池16的相应相对侧面上的阳极流场12和阴极流场14。电池16包括被夹在面向阳极流场12的阳极层18和面向阴极流场14的阴极层20之间的电解质层。阳极缓冲层22被插入到阳极层18和阳极流场12之间。阴极缓冲层24被插入到阴极层20和阴极流场14之间。阳极和阴极流场包括燃料气体通道26和氧化剂通道28。燃料气体可采取大量不同燃料，例如天然气、甲烷、氢气或类似物的形式。氧化剂可以是氧气或空气。在本发明的优选实施例中，阳极和阴极缓冲件22和24分别由导电多孔顺性材料形成。
分别供应至阳极层18和阴极层20的燃料和氧化剂提供了导致产生电压的已公知反应，通过所述反应可收集电流。应该意识到，燃料电池可具有多种形状例如正方形、矩形和圆形中的任一种，通常为平面的，且这些固体氧化物燃料电池模件通常需要在其边缘周围形成密封以防止所不需要的燃料和氧化剂发生泄漏和混合。
根据一个优选实施例，本发明提供了边缘密封，所述边缘密封消除了间隙问题和密封件剥落以及电池开裂的风险且对于燃料电池操作而言实现了坚固的气密封。参见图1，阳极和阴极缓冲层22和24以导电/多孔顺性毛毡或泡沫材料的形式被分别设置在阳极层18和阳极流场12之间的界面处以及阴极层20和阴极流场14的界面处。玻璃基密封带32被设置在流场和电池16之间的间隙30中。如图1所示，玻璃基带32被设置在边缘周围且在电池的相对侧面上。每条带32的厚度小于相关阳极或阴极缓冲层22和24的厚度。因此在燃料电池模件10的初始组装过程中，相应的流场12和14与电池16之间的间隙大于密封带的厚度。
参见图2，如箭头所示压缩载荷被施加到固体氧化物燃料电池模件上，使阳极和阴极缓冲层受到压缩。多孔顺性缓冲层22、24由此受到压缩直至流场12、14与密封带32接合且压缩载荷受到密封带的部分支承。即在压缩后，每个缓冲层的厚度与电池16的相应侧面上的相关密封带的厚度相同。随后以适当的升温进度加热以达到600-1000℃范围内的所需工作温度，在所述温度下密封件熔化且润湿电池和流场的表面。在加热过程中，玻璃密封带中的粘结剂首先被烧尽，且当继续施加压缩载荷时，电池16与阳极和阴极流场之间的间隙减小，这是因为熔化的密封玻璃由于粘度降低而失去了其支承力所造成的。熔化的密封玻璃分别填充电池与阳极和阴极流场的边缘之间的整个间隙。温度随后降至燃料电池操作温度，所述燃料电池操作温度可低于600-1000℃的密封件工作温度50-200℃。通过降低温度，熔化的玻璃固化或硬化且在电池16与阳极和阴极流场12、14之间提供了牢固的气密封，如图3所示。密封带和缓冲层厚度大体上相同且避免了在密封形成过程和燃料电池热循环过程中存在的间隙问题。同时，电池16沿两侧受到顺性多孔缓冲层的支承，所述顺性多孔缓冲层在不阻挡气体扩散至电池表面的情况下排除了电池在热循环过程中产生与应力相关的开裂问题。
参见图4，电池16的边缘可以是从阳极和阴极流场的边缘插入的插入物。通过被施加在电池16的相对边缘上的玻璃密封带和如上所述由此引起的压力，正图中所示，重叠熔化玻璃充注在电池边缘外部的阳极和阴极流场的边缘之间。
在图5中，与密封带相对的阳极和阴极流场的边缘具有在其表面上形成的沟槽40。因此排除了熔化过程中玻璃密封件的再定位问题，且被保持在沟槽中的玻璃密封件增强了与互连部件表面的结合强度。
图6披露了沿边缘和比阴极流场更宽的边缘具有凹部42的阳极互连部件。以这种方式，在熔化过程中凹部将熔化的玻璃密封材料保持在适当位置处。
就多个构成元件的材料而言，电池16可由氧化钇稳定的氧化锆(YSZ)电解质以及在每侧处的烧结出的La1-xSrxMnO3(LSM)阴极和YSZ/NiO水泥阳极形成。还用作电池阴极20和阴极流场14之间的导电和传质介质的阴极缓冲层24可以是由导电氧化物，例如La1-xSrxMnO3、La1-xSrxCoO3、La1-xSrxFeO3、La1-xSrxCo1-yFeyOx制成的陶瓷毛毡，或由抗氧化金属和合金，例如某些不锈钢、银、金、铂、钯、铁铬合金、Ebrite、英科耐尔合金(Inconnel)等制成的金属毛毡，这取决于操作温度。还用作电池阳极18和阳极流场12之间的导电和传质介质的阳极缓冲层22可由相对更大选择范围内的金属泡沫材料或毛毡，例如铜、银、镍、不锈钢、合金和导电氧化物制成。密封玻璃可以是熔点在600-1000℃范围内的且具有与电池和金属互连部件接近相匹配的热膨胀系数(CTE)，所述热膨胀系数优选在9-13×10-6/K的范围内，的任何玻璃或玻璃陶瓷，例如钠钙玻璃、硼硅玻璃和Macor玻璃陶瓷等。可通过添加的有机粘结剂而进行流延或滚压而制造玻璃密封带。燃料电池操作温度优选低于密封件工作温度50-200℃以确保玻璃密封件固化或硬化且可耐受一定的穿过密封件的压力差。
应该意识到，燃料和氧化剂的流动通道被示作相互平行。然而，流动通道可相互成直角或根据需要处于任何其它不同取向。
尽管已结合目前被示作最实用和优选的实施例对本发明进行了描述，但是应该理解，本发明不限于披露的实施例，而相反地本发明旨在覆盖所附技术方案的精神和范围内包括的多种变型和等效布置。
部件列表
固体氧化物燃料电池10
阳极流场12
阴极流场14
固体电池16
阳极层18
阴极层20
阳极缓冲层22
阴极缓冲层24
燃料气体通道26
氧化剂通道28
间隙30
玻璃基密封带32
沟槽40
凹部42
Claims (10)
1、一种对具有在固体电解质电池的相对面上的阳极和阴极流场(12、14)的固体氧化物燃料电池模件(10)的边缘进行密封的方法，所述方法包括以下步骤：
(a)沿所述电池的边缘且在所述阳极和阴极流场(12、14)的边缘之间设置密封材料(32)；
(b)在所述电池与所述相应的阳极和阴极流场之间设置由顺性多孔且导电的材料制成的阳极和阴极缓冲层(18、20)；
(c)压缩所述燃料电池模件以压缩所述电池与所述阳极和阴极流场之间的所述密封材料和所述缓冲层；
(d)当所述阳极和阴极流场边缘受到压缩时，加热所述密封材料；以及
(e)使所述密封材料固化或硬化以对所述燃料电池的所述边缘进行气密封。
2、根据权利要求1所述的方法，其中步骤(d)包括将所述密封材料(32)加热至熔化状态。
3、根据权利要求2所述的方法，包括将所述密封材料(32)加热至高于600℃的密封材料工作温度。
4、根据权利要求3所述的方法，包括将所述密封材料的温度降低至所述密封材料(32)工作温度以下50-200℃。
5、根据权利要求1所述的方法，其中步骤(b)包括将厚度超过所述密封材料厚度的阳极和阴极缓冲层(18、20)设置在所述阳极和阴极流场的边缘之间以在预成形步骤(c)之前在所述密封材料与所述阳极和阴极流场中至少一个之间形成初始间隙(30)。
6、一种对具有在固体电解质电池的相对面上的阳极和阴极流场(12、14)的固体氧化物燃料电池模件(10)的边缘进行密封的方法，所述方法以下步骤：
(a)在所述电池的边缘之间和在所述阳极和阴极流场的边缘之间设置玻璃基密封带(32)；
(b)在所述电池与所述相应的阳极和阴极流场之间设置由顺性多孔且导电的材料制成的阳极和阴极缓冲层(22、24)，所述缓冲层具有超过所述玻璃基密封带的相应厚度的厚度；
(c)压缩所述燃料电池模件(10)以使所述阳极和阴极流场的所述边缘与所述密封带相接合；
(d)当所述阳极和阴极流场边缘接合以润湿所述阳极和阴极流场边缘时，将所述密封带加热至熔化状态；以及
(e)使所述密封材料固化或硬化以对所述燃料电池的所述边缘进行气密封。
7、根据权利要求6所述的方法，包括将所述密封带(32)设置在所述电池边缘的所述相对侧的每侧与所述相应的阳极和阴极流场(12、14)之间，并且在所述电池与所述相应的阳极和阴极流场的边缘之间初始地形成间隙(30)，所述间隙具有大于沿所述电池的所述相对侧的每侧与所述相应的阳极和阴极流场之间的边缘设置的所述密封带的厚度的深度。
8、根据权利要求6所述的方法，其中步骤(e)包括将所述密封材料的温度降低至处于熔化状态的所述密封带温度以下的温度以使所述密封材料固化或硬化。
9、根据权利要求6所述的方法，其中步骤(d)包括将所述密封带加热至高于600℃的密封件工作温度。
10、根据权利要求9所述的方法，包括将所述密封材料的温度降低至所述密封件工作温度以下50-200℃。
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