JPH0714591A - 固体電解質燃料電池のガスシール構造 - Google Patents

固体電解質燃料電池のガスシール構造

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JPH0714591A
JPH0714591A JP5177249A JP17724993A JPH0714591A JP H0714591 A JPH0714591 A JP H0714591A JP 5177249 A JP5177249 A JP 5177249A JP 17724993 A JP17724993 A JP 17724993A JP H0714591 A JPH0714591 A JP H0714591A
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Yuichi Hishinuma
祐一 菱沼
Yoshio Matsuzaki
良雄 松崎
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Tokyo Gas Co Ltd
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Tokyo Gas Co Ltd
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    • H01M8/12Fuel cells with solid electrolytes operating at high temperature, e.g. with stabilised ZrO2 electrolyte
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Abstract

(57)【要約】 【目的】 高温度の作動時にセパレータと電解質層、あ
るいはスペーサを挟む場合にはスペーサと電解質層とが
接合されないような構造、すなわち電解質層が何ものに
も拘束されない構造とし、熱サイクルに強く、長期間に
わたり安定的に運転できる性能を有する固体電解質燃料
電池のガスシール構造を提供すること。 【構成】 イットリアなどをドープしたジルコニア(Y
SZ)で造った固体電解質層4を挟むように燃料極5と
空気極6を配置してなる平板状単電池3と、隣接する単
電池を電気的に直列に接続しかつ各単電池に燃料ガスと
酸化剤ガスとを分配するセパレータ1とを交互に積層し
て構成される固体電解質燃料電池において、前記単電池
に対面する前記セパレータ1の表面と前記固体電解質層
4の電極の存在しない面との間にYSZと反応しない材
料の微粉体8を挟む。

Description

【発明の詳細な説明】
【0001】
【産業上の利用分野】本発明は固体電解質燃料電池のガ
スシール構造に関する。
【0002】
【従来の技術】最近、酸素と水素をそれぞれ、酸化剤お
よび燃料として、燃料が本来持っている化学エネルギー
を直接電気エネルギーに変換する燃料電池が、省資源、
環境保護などの観点から注目されている。特に、イット
リアなどをドープしたジルコニア(YSZと称する)を
電解質層として用いた固体電解質燃料電池は、作動温度
が高く、発電効率が高く、かつ高温の廃熱の利用により
総合効率が高いので、研究開発が進んでいる。
【0003】固体電解質燃料電池は固体電解質層を挟む
ように燃料極と空気極を配置してなる平板状単電池と、
隣接する単電池を電気的に直列に接続しかつ各単電池に
燃料ガスと酸化剤ガスとを分配するセパレータと(さら
に、後述するスペーサを介在させるものもある)を交互
に積層して複層のスタックとして構成されたものであ
る。内部マニホールド型固体電解質燃料電池はセパレー
タが酸化剤および燃料のガスの給排気、分配および電気
的接続の機能を兼ね備える一体型の構造であり、そのた
め、セパレータの辺部にガスの給排気の孔が開けられ、
この孔から単電池の電極面にガスが給排気され、さら
に、電極面の隅々にガスを均等に分配するため、およ
び、隣あう電池を直列に接続するためセパレータの電極
と接する面に複数本の溝が施されている。一方、単電池
の固体電解質層の表面上で電極が付いていない部分にガ
ス給排気の孔が開けられ、これらの孔を単電池の積層過
程で連結してスタック内部にガス通路を形成している。
【0004】
【発明が解決しようとする課題】スタックの内部で燃料
と酸化剤ガスが混合すると、燃料電池の効率が低下する
のはもちろん、混合により燃焼して局部的に温度上昇を
生じ、熱応力分布が不均一となり、スタックの寿命を短
縮させる。そこで、スタック内で燃料と酸化剤ガスが混
合しないようにするため、単電池とセパレータとの間の
シール面にシール剤(封着剤)を挟む方法が開発され
た。
【0005】シール剤としてセラミック接着剤を使用す
る方法があるが、セラミック接着剤でシール面を完全に
接着すると、燃料電池の各構成材料の熱膨張の差により
接着部に歪を生じ、単電池の固体電解質層に割れを起こ
すとともに、複数回のサーマルサイクル中に接着剤の劣
化を生じてガス漏れの原因となる。
【0006】また、シール剤としてシリカ系ガラスを用
いる方法があるが、これはシール性能は高いが、シール
剤中のシリカ成分が運転中に蒸発し、低温部に付着、堆
積し、電極の劣化を引き起こして、長期間運転に問題を
生じた。また、耐熱合金製のセパレータを用いた場合
に、諸部材の熱膨張差を合わせなければ、熱サイクルに
よって壊れてしまう欠点もあった。
【0007】シール剤による方法に代わる方法としてメ
カニカルシール方法がある。このメカニカルシール構造
によると、単電池の燃料極側の電極の周囲のシール面に
セラミックス又は耐熱性金属の薄板のスペーサを配置
し、そのスペーサに上部のセパレータを介して荷重をか
けて積層することにより、面接触により燃料極側の気密
性を確保すると共に、空気極側でも単電池の電解質層と
セパレータが互いに押圧される面接触により、気密性を
確保するようにした。
【0008】しかしながら、このメカニカルシール構造
は上記シール剤による方法の欠点をある程度回避できた
が、固体電解質燃料電池が1000℃という高温度で作
動するため、単電池がセパレータと、あるいは、それら
の間に挿入されるスペーサと拡散接合し、熱サイクルに
弱くなるという欠点を生じた。
【0009】本発明は上述の点に鑑みてなされたもの
で、上述のメカニカルシール構造を改良し、さらに高温
度の作動時にセパレータと電解質層、あるいはスペーサ
を挟む場合にはスペーサと電解質層とがシール面におい
て接合されないような構造、すなわち電解質層が何もの
にも拘束されない構造とし、熱サイクルに強く、長期間
にわたり安定的に運転できる性能を有する固体電解質燃
料電池のガスシール構造を提供することを目的とする。
【0010】
【課題を解決するための手段】上記課題を解決するた
め、本発明はイットリアなどをドープしたジルコニア
(YSZ)の固体電解質層を挟むように燃料極と空気極
を配置してなる平板状単電池と、隣接する単電池を電気
的に直列に接続しかつ各単電池に燃料ガスと酸化剤ガス
とを分配するセパレータとを交互に積層して構成される
固体電解質燃料電池において、前記単電池に対面する前
記セパレータの表面と前記固体電解質層の電極の存在し
ない面との間にYSZと反応しない材料の微粉体を挟む
ことを特徴とする。
【0011】また、本発明はイットリアなどをドープし
たジルコニア(YSZ)の固体電解質層を挟むように燃
料極と空気極を配置してなる平板状単電池と、隣接する
単電池を電気的に直列に接続しかつ各単電池に燃料ガス
と酸化剤ガスとを分配するセパレータと、前記単電池に
対面する前記セパレータの表面と前記固体電解質層の電
極の存在しない面との間に介在されたスペーサとを交互
に積層して構成される固体電解質燃料電池において、前
記単電池の固体電解質層の表面と前記スペーサとの間に
YSZと反応しない材料の微粉体を挟むことを特徴とす
る。
【0012】
【作用】YSZと反応しない材料でできた微粉体が、電
解質層とセパレータとの間、または電解質層とスペーサ
との間で緩衝剤となり、両者間の固相接合を防止して熱
膨張差に起因する熱応力を緩和し、同時にガスのシール
性を保持して燃料電池のスタック内部で燃料ガスと酸化
剤ガスが混合して燃焼するのを防止する。
【0013】
【実施例】以下、本発明を図面に基づいて説明する。
【0014】(実施例1)図1は本発明のメカニカルシ
ール構造を有する固体電解質燃料電池の断面図である。
【0015】本発明の固体電解質燃料電池は固体電解質
層4を挟むように燃料極5と空気極6を配置してなる平
板状単電池3と、隣接する単電池3を電気的に直列に接
続しかつ各単電池に燃料ガスと酸化剤ガスとしての空気
とを分配するセパレータ1とを交互に積層して構成さ
れ、必要に応じセパレータ1と、単電池3の固体電解質
層4との間にスペーサ2が挿入されている。
【0016】図3はセパレータ1の平面図である。
【0017】セパレータ1はストロンチゥムドープラン
タンクロマイトを加圧成型し空気中で焼成して得た平板
状焼結体である。4隅に燃料ガスと空気の給排気孔1
a、1Aが開けられ、さらに、単電池3の電極面の隅々
にガスを均等に分配するため、電極面に溝1c、1Cが
施されている。溝1c(1C)と溝1c(1C)の間は
隣あう単電池3を直列に接続するため突起1bとなって
いる。表面の溝1Cは左右2個の対角線方向の給排気孔
1Aに連通し、また、裏面の溝1cは左右2個の対角線
方向の別の給排気孔1aに連通している。セパレータ1
の表面と裏面の周縁部1dはスペーサ2または単電池3
の固体電解質層4と重ねるためのシール面である。
【0018】図4はスペーサ2の平面図である。
【0019】スペーサ2は部分安定化ジルコニア又は耐
熱性金属で造られ、厚みが約200ミクロンである。中
央部にほぼ正方形の孔2eが開けられ、かつ、対角線上
の4隅にガスの給排気孔2aが開けられている。孔2e
は単電池3の電極5、6のそれぞれの面積より広く、ま
た、孔2aはセパレータ1の給排気孔1a(1A)の大
きさおよび配置と同一である。スペーサ2の表面と裏面
の周縁部2dはセパレータ1または単電池3の固体電解
質層4と重ねるためのシール面である。なお、図1に示
す固体電解質燃料電池はスペーサ2を備えているが、こ
のスペーサ2を組み入れない場合もある。
【0020】図5は単電池3の平面図である。
【0021】単電池3は固体電解質層4を挟むように燃
料極5としてNi/YSZサーメットを、空気極6とし
て(La、Sr)MnO をスクリーン印刷などにより
コーティングしたものである。固体電解質層4はイット
リアなどをドープしたジルコニア焼結体(YSZ)で造
られる。固体電解質層4の4隅に燃料ガスと空気の給排
気孔3a、3Aが開けられている。このガス給排気孔3
a、3Aはセパレータ1の給排気孔1a、1Aの大きさ
および配置と同一である。また、固体電解質層4の表面
と裏面の周縁部3dはセパレータ1またはスペーサ2と
重ねるためのシール面である。
【0022】ニッケル等の耐熱性金属で造られ、還元雰
囲気下で電子伝導性および伸縮性があり、単電池3の燃
料極5の全面を覆う広さを有するメッシュまたはフェル
ト7が弾力的にセパレータと燃料極の間に介在し、両者
間に良好な電気的接触を保持している(図1)。
【0023】図2は本発明のメカニカルシール構造の詳
細を示す拡大図である。
【0024】図1及び図2に示すように、単電池3の固
体電解質層4の電極5、6の存在しない周縁部3dと、
セパレータ1の周縁部1dとの間のシール面に微粉体8
が高密度に挟まれている。また、スペーサ2が挿入され
ている場合は、スペーサ2の周縁部2dと固体電解質層
4の周縁部3dとの間のシール面に微粉体8が高密度に
挟まれている。この微粉体8はYSZと反応しない材料
で造られている。
【0025】実施例1では、この微粉体8を平均粒径
1.1μmのYSZ微粉体にプロパノール、PVBを加
えてスラリーとし、このスラリーを上記シール面に塗布
することにより粉体シール構造を形成する。
【0026】上述の構成部材を、(1)単電池3の燃料
極5の上面と、該単電池3の燃料極5に対面する上部セ
パレータ1の下面との間に、メッシュまたはフェルト7
を弾力圧縮状態に挟む。(2)単電池3の燃料極5に対
面する上部セパレータ1の下面の周縁部1dと、単電池
3の固体電解質層4の上面周縁部3dとの間のシール面
に、上からスペーサ2、次に微粉体8を挟んで、いずれ
のシール面も面接触状態に押しつける。同時に、該固体
電解質層4の下面周縁部3dと下部セパレータ1の上面
の周縁部1dとは微粉体8を介して押しつける。
【0027】ことにより図1に示すシール構造を備えた
固体電解質燃料電池が組立てられる。
【0028】このようにして構成された固体電解質燃料
電池に、その周縁部のガス給気孔から各ガスを供給して
単電池3の両電極の表面に流し、周縁部のガス排気孔か
ら排出することにより、電力が発生する。この際、上記
微粉体シール構造を設けたことにより燃料電池の構成部
材間のシール面の接着がなくなり、割れが発生しなかっ
た。
【0029】(実施例2)実施例2において、実施例1
と同じ構造の固体電解質燃料電池を使用し、その中のガ
スシール構造も上記実施例1と同一であるが、微粉体の
原料としてYとZrのオクチル酸塩を用いた。YとZr
のオクチル酸塩をシール面に塗布すると、固体電解質燃
料電池の作動温度以下で熱分解して、YSZ微粉体とす
ることができる。このようにして、微粉体シール構造を
形成した。この方法では微粉体のシール面への付着強度
が強く、信頼性が高いことが判明した。
【0030】
【発明の効果】以上説明したように本発明によれば、固
体電解質燃料電池の構成要素であるセパレータ、単電
池、及び(スペーサを介在するときは)スペーサとの相
互間にシール剤を一切使用せず、シール部分において電
解質層と接するセパレータまたはスペーサの面にYSZ
と反応しない粒径1μm程度の微粉体を高密度に挟み、
上部から荷重をかけて積層したので、面接触により燃料
極側と空気極側の気密性を同時に確保し、高温度の作動
時にセパレータと電解質層、あるいはスペーサと電解質
層とが接合されず、したがって電解質層が何ものにも拘
束されず、熱サイクルに強く、長期間にわたり安定した
固体電解質燃料電池のガスシール構造が得られる。
【図面の簡単な説明】
【図1】本発明のメカニカルシール構造を有する固体電
解質燃料電池の断面図である。
【図2】本発明のメカニカルシール構造を詳細に示す拡
大断面図である。
【図3】セパレータの平面図である。
【図4】スペーサの平面図である。
【図5】単電池の平面図である。
【符号の説明】
1 セパレータ 2 スペーサ 3 単電池 4 固体電解質層 5 燃料極 6 空気極 7 メッシュ 8 微粉体

Claims (2)

    【特許請求の範囲】
  1. 【請求項1】 イットリアなどをドープしたジルコニア
    (YSZ)の固体電解質層を挟むように燃料極と空気極
    を配置してなる平板状単電池と、隣接する単電池を電気
    的に直列に接続しかつ各単電池に燃料ガスと酸化剤ガス
    とを分配するセパレータとを交互に積層して構成される
    固体電解質燃料電池において、前記単電池に対面する前
    記セパレータの表面と前記固体電解質層の電極の存在し
    ない面との間にYSZと反応しない材料の微粉体を挟む
    ことを特徴とする固体電解質燃料電池のガスシール構
    造。
  2. 【請求項2】 イットリアなどをドープしたジルコニア
    (YSZ)の固体電解質層を挟むように燃料極と空気極
    を配置してなる平板状単電池と、隣接する単電池を電気
    的に直列に接続しかつ各単電池に燃料ガスと酸化剤ガス
    とを分配するセパレータと、前記単電池に対面する前記
    セパレータの表面と前記固体電解質層の電極の存在しな
    い面との間に介在されたスペーサとを交互に積層して構
    成される固体電解質燃料電池において、前記単電池の固
    体電解質層の表面と前記スペーサとの間にYSZと反応
    しない材料の微粉体を挟むことを特徴とする固体電解質
    燃料電池のガスシール構造。
JP5177249A 1993-06-24 1993-06-24 固体電解質燃料電池のガスシール構造 Withdrawn JPH0714591A (ja)

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Cited By (4)

* Cited by examiner, † Cited by third party
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