JPH06342668A - 固体電解質燃料電池のガスシール方法 - Google Patents

固体電解質燃料電池のガスシール方法

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JPH06342668A
JPH06342668A JP5152822A JP15282293A JPH06342668A JP H06342668 A JPH06342668 A JP H06342668A JP 5152822 A JP5152822 A JP 5152822A JP 15282293 A JP15282293 A JP 15282293A JP H06342668 A JPH06342668 A JP H06342668A
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JP
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JP5152822A
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English (en)
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Yuichi Hishinuma
祐一 菱沼
Yoshio Matsuzaki
良雄 松崎
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Tokyo Gas Co Ltd
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Tokyo Gas Co Ltd
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    • HELECTRICITY
    • H01ELECTRIC ELEMENTS
    • H01MPROCESSES OR MEANS, e.g. BATTERIES, FOR THE DIRECT CONVERSION OF CHEMICAL ENERGY INTO ELECTRICAL ENERGY
    • H01M8/00Fuel cells; Manufacture thereof
    • H01M8/02Details
    • H01M8/0271Sealing or supporting means around electrodes, matrices or membranes
    • YGENERAL TAGGING OF NEW TECHNOLOGICAL DEVELOPMENTS; GENERAL TAGGING OF CROSS-SECTIONAL TECHNOLOGIES SPANNING OVER SEVERAL SECTIONS OF THE IPC; TECHNICAL SUBJECTS COVERED BY FORMER USPC CROSS-REFERENCE ART COLLECTIONS [XRACs] AND DIGESTS
    • Y02TECHNOLOGIES OR APPLICATIONS FOR MITIGATION OR ADAPTATION AGAINST CLIMATE CHANGE
    • Y02EREDUCTION OF GREENHOUSE GAS [GHG] EMISSIONS, RELATED TO ENERGY GENERATION, TRANSMISSION OR DISTRIBUTION
    • Y02E60/00Enabling technologies; Technologies with a potential or indirect contribution to GHG emissions mitigation
    • Y02E60/30Hydrogen technology
    • Y02E60/50Fuel cells

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Abstract

(57)【要約】 【目的】 高温度の作動時にセパレータと電解質層、あ
るいはスペーサを挟む場合にはスペーサと電解質層とが
接合されず、したがって電解質層が何ものにも拘束され
ず、熱サイクルに強く、長期間にわたり安定的に運転で
きる性能を有する固体電解質燃料電池のガスシール方法
を提供すること。 【構成】 イットリアなどをドープしたジルコニア(Y
SZ)の固体電解質層4を挟むように燃料極5と空気極
6を配置してなる平板状単電池3と、隣接する単電池を
電気的に直列に接続しかつ各単電池に燃料ガスと酸化剤
ガスとを分配するセパレータ1とを交互に積層して構成
される固体電解質燃料電池において、前記単電池の固体
電解質層に接するセパレータ1の表面、または、スペー
サ2を介在させるときはスペーサ2の表面にYSZと反
応しない材料のコーティング8を行う。

Description

【発明の詳細な説明】
【0001】
【産業上の利用分野】本発明は固体電解質燃料電池のガ
スシール方法に関する。
【0002】
【従来の技術】最近、酸素と水素をそれぞれ、酸化剤お
よび燃料として、燃料が本来持っている化学エネルギー
を直接電気エネルギーに変換する燃料電池が、省資源、
環境保護などの観点から注目されている。特に、イット
リアなどをドープしたジルコニア(YSZと称する)を
電解質層として用いた固体電解質燃料電池は、作動温度
が高く、発電効率が高く、かつ高温の廃熱の利用により
総合効率が高いので、研究開発が進んでいる。
【0003】固体電解質燃料電池は固体電解質層を挟む
ように燃料極と空気極を配置してなる平板状単電池と、
隣接する単電池を電気的に直列に接続しかつ各単電池に
燃料ガスと酸化剤ガスとを分配するセパレータと(さら
に、後述するスペーサを介在させるものもある)を交互
に積層して複層のスタックとして構成されたものであ
る。内部マニホールド型固体電解質燃料電池はセパレー
タが酸化剤および燃料のガスの給排気、分配および電気
的接続の機能を兼ね備える一体型の構造であり、そのた
め、セパレータの辺部にガスの給排気の孔が開けられ、
この孔から単電池の電極面にガスが給排気され、さら
に、電極面の隅々にガスを均等に分配するため、およ
び、隣あう電池を直列に接続するためセパレータの電極
と接する面に複数本の溝が施されている。一方、単電池
の固体電解質層の表面上で電極が付いていない部分にガ
ス給排気の孔が開けられ、これらの孔を単電池の積層過
程で連結してスタック内部にガス通路を形成している。
【0004】
【発明が解決しようとする課題】スタックの内部で燃料
と酸化剤ガスが混合すると、燃料電池の効率が低下する
のはもちろん、混合により燃焼して局部的に温度上昇を
生じ、熱応力分布が不均一となり、スタックの寿命を短
縮させる。そこで、スタック内で燃料と酸化剤ガスが混
合しないようにするため、単電池とセパレータとの間の
シール面にシール剤(封着剤)を挟む方法が開発され
た。
【0005】シール剤としてセラミック接着剤を使用す
る方法があるが、セラミック接着剤でシール面を完全に
接着すると、燃料電池の各構成材料の熱膨張の差により
接着部に歪を生じ、単電池の固体電解質層に割れを起こ
すとともに、複数回のサーマルサイクル中に接着剤の劣
化を生じてガス漏れの原因となる。
【0006】また、シール剤としてシリカ系ガラスを用
いる方法があるが、これはシール性能は高いが、シール
剤中のシリカ成分が運転中に蒸発し、低温部に付着、堆
積し、電極の劣化を引き起こして、長期間運転に問題を
生じた。また、耐熱合金製のセパレータを用いた場合
に、諸部材の熱膨張差を合わせなければ、熱サイクルに
よって壊れてしまう欠点もあった。
【0007】シール剤による方法に代わる方法として、
メカニカルシール方法がある。このメカニカルシール方
法によると、単電池の燃料極側の電極の周囲のシール面
にセラミックス又は耐熱性金属の薄板のスペーサを配置
し、そのスペーサに上部のセパレータを介して荷重をか
けて積層することにより、面接触により燃料極側の気密
性を確保すると共に、空気極側でも単電池の電解質層と
セパレータが互いに押圧される面接触により、気密性を
確保するようにした。
【0008】しかしながら、このメカニカルシール方法
は上記シール剤による方法の欠点をある程度回避できた
が、固体電解質燃料電池が1000℃という高温度で作
動するため、単電池がセパレータと、あるいは、それら
の間に挿入されるスペーサと拡散接合し、熱サイクルに
弱くなるという欠点を生じた。
【0009】本発明は上述の点に鑑みてなされたもの
で、上述のメカニカルシール方法を改良し、さらに高温
度の作動時にセパレータと電解質層、あるいはスペーサ
を挟む場合にはスペーサと電解質層とがシール面におい
て接合されないような方法、すなわち電解質層が何もの
にも拘束されず、熱サイクルに強く、長期間にわたり安
定的に運転できる性能を有する固体電解質燃料電池のガ
スシール方法を提供することを目的とする。
【0010】
【課題を解決するための手段】上記課題を解決するた
め、本発明はイットリアなどをドープしたジルコニア
(YSZ)の固体電解質層を挟むように燃料極と空気極
を配置してなる平板状単電池と、隣接する単電池を電気
的に直列に接続しかつ各単電池に燃料ガスと酸化剤ガス
とを分配するセパレータとを交互に積層して構成される
固体電解質燃料電池において、前記単電池の固体電解質
層に接する前記セパレータの表面にYSZと反応しない
材料のコーティングを行うことを特徴とする。
【0011】また、本発明はイットリアなどをドープし
たジルコニア(YSZ)の固体電解質層を挟むように燃
料極と空気極を配置してなる平板状単電池と、隣接する
単電池を電気的に直列に接続しかつ各単電池に燃料ガス
と酸化剤ガスとを分配するセパレータと、前記単電池に
対面する前記セパレータの表面と前記固体電解質層の電
極の存在しない面との間に介在されたスペーサとを交互
に積層して構成される固体電解質燃料電池において、前
記単電池の固体電解質層に接する前記スペーサの表面に
YSZと反応しない材料のコーティングを行うことを特
徴とする。
【0012】
【作用】セパレータまたはスペーサの表面上のYSZと
反応しない材料のコーティングが、電解質層とセパレー
タとの間、または電解質層とスペーサとの間で緩衝剤と
なり、両者間の固相接合を防止して熱膨張差に起因する
熱応力を緩和し、同時にガスのシール性を保持して燃料
電池のスタック内部で燃料ガスと酸化剤ガスが混合して
燃焼するのを防止する。したがって、本発明に使用され
るコーティングは従来の酸化防止を目的とするコーティ
ングと全く違った作用をする。
【0013】
【実施例】以下、本発明を図面に基づいて説明する。 (実施例1)図1は本発明のガスシール方法を実施した
固体電解質燃料電池の断面図である。
【0014】本発明のガスシール方法を実施した固体電
解質燃料電池は固体電解質層4を挟むように燃料極5と
空気極6を配置してなる平板状単電池3と、隣接する単
電池3を電気的に直列に接続しかつ各単電池に燃料ガス
と酸化剤ガスとを分配するセパレータ1とを交互に積層
して構成され、必要に応じセパレータ1と、単電池3の
固体電解質層4との間にスペーサ2が挿入されている。
【0015】図2はセパレータ1の平面図である。
【0016】セパレータ1はストロンチゥムープランタ
ンクロマイトを加圧成型し空気中で焼成して得た平板状
焼結体である。一方の対角線方向の2隅に酸化剤ガスの
給排気孔1Aが開けられ、且つ他方の対角線方向の2隅
に燃料ガスの給排気孔1aが開けられ、さらに、単電池
3の電極面の隅々にガスを均等に分配するため、電極面
の表面に酸化剤ガスの溝1Cが施され、且つ裏面に燃料
ガスの溝1cが施されている。溝1Cと溝1Cの間及び
溝1cと溝1cの間は隣あう単電池3を直列に接続する
ため、それぞれ突起1B、1bとなっている。したがっ
て、表面の溝1Cは左右2個の対角線方向の給排気孔1
Aに連通し、また、裏面の溝1cは左右2個の対角線方
向の給排気孔1aに連通している。セパレータ1の表面
と裏面の周縁部1dはスペーサ2または単電池3の固体
電解質層4と重ねるためのシール面である。
【0017】図3はスペーサ2の平面図である。
【0018】スペーサ2は部分安定化ジルコニア又は耐
熱性金属で造られ、厚みが約200ミクロンである。中
央部にほぼ正方形の孔2eが開けられ、かつ、対角線上
の4隅にガスの給排気孔2aが開けられている。孔2e
は単電池3の電極5、6のそれぞれの面積より広く、ま
た、孔2aはセパレータ1の給排気孔1A、1aの大き
さおよび配置と同一である。スペーサ2の表面と裏面の
周縁部2dはセパレータ1または単電池3の固体電解質
層4と重ねるためのシール面である。なお、図1に示す
固体電解質燃料電池はスペーサ2を備えているが、この
スペーサ2を組み入れない場合もある。
【0019】図4は単電池3の平面図である。
【0020】単電池3は固体電解質層4を挟むように燃
料極5としてNi/YSZサーメットを、空気極6とし
て(La、Sr)MnO3 をスクリーン印刷などにより
コーティングしたものである。固体電解質層4はイット
リアなどをドープしたジルコニア焼結体(YSZ)で造
られる。固体電解質層4の4隅にガスの給排気孔3aが
開けられている。このガス給排気孔3aはスペーサ2の
給排気孔2aの大きさおよび配置と同一である。また、
固体電解質層4の表面と裏面の周縁部3dはセパレータ
1またはスペーサ2と重ねるためのシール面である。
【0021】ニッケル等の耐熱性金属で造られ、還元雰
囲気下で電子伝導性および伸縮性があり、単電池3の燃
料極5の全面を覆う広さを有するメッシュまたはフェル
ト7が弾力的にセパレータと燃料極の間に介在し、両者
間に良好な電気的接触を保持している(図1)。
【0022】図1に示すように、単電池3の固体電解質
層4の電極5、6の存在しない周縁部3dに接するセパ
レータ1の周縁部1dのシール面にコーティング8が施
されている。また、スペーサ2が挿入されている場合
は、固体電解質層4の周縁部3dに接するスペーサ2の
周縁部2dのシール面にコーティング8が施されてい
る。このコーティング8はYSZと反応しない材料で造
られている。
【0023】実施例1では、コーティング方法としてス
パッタリング法を用い、YSZを金属セパレータ1のシ
ール面上にスパッタし、コーティングした。このコーテ
ィング8により固体電解質燃料電池の部材間の接着が無
くなり、割れが生じなくなった。
【0024】上述の構成部材を、図1に示すように
(1)単電池3の燃料極5の上面と、該単電池3の燃料
極5に対面する上部セパレータ1の下面との間に、メッ
シュまたはフェルト7を弾力圧縮状態に挟む。(2)単
電池3の燃料極5に対面する上部セパレータ1の下面の
周縁部1dの下側にスペーサ2をはさみ、スペーサ2の
下面の周縁部2dのコーティング8と、単電池3の固体
電解質層4の上面周縁部3dとを面接触状態に押しつけ
る。同時に、該固体電解質層4の下面周縁部3dと下部
セパレータ1の上面の周縁部1dのコーティング8とを
押しつける。
【0025】ことにより図1の固体電解質燃料電池が組
立てられる。
【0026】このようにして構成された固体電解質燃料
電池に、その周縁部のガス給気孔から各ガスを供給して
単電池3の両電極の表面に流し、周縁部のガス排気孔か
ら排出することにより、電力が発生する。この際、上記
コーティング8を設けたことにより燃料電池の構成部材
間のシール面の接着がなくなり、割れが発生しなかっ
た。
【0027】(実施例2)実施例2において、実施例1
と同じ構造の固体電解質燃料電池を使用し、且つ同様に
コーティング方法としてスパッタリング法を用い、Al
23 を金属セパレータ1のシール面上にスパッタし、
コーティングした。この場合も実施例1と同様の効果が
得られた。
【0028】
【発明の効果】以上説明したように本発明によれば、固
体電解質燃料電池の構成要素であるセパレータ、単電
池、及び(スペーサを介在するときは)スペーサとの相
互間にシール剤を一切使用せず、シール部分において電
解質層と接するセパレータまたはスペーサの面にYSZ
と反応しない材料のコーティングを施したので、面接触
により燃料極側と空気極側の気密性を同時に確保し、高
温度の作動時にセパレータと電解質層、あるいはスペー
サと電解質層とが接合されず、したがって電解質層が何
ものにも拘束されず、熱サイクルに強く、長期間にわた
り安定した固体電解質燃料電池のガスシール方法が得ら
れる。
【図面の簡単な説明】
【図1】本発明のメカニカルシール方法を実施した固体
電解質燃料電池の断面図である。
【図2】セパレータの平面図である。
【図3】スペーサの平面図である。
【図4】単電池の平面図である。
【符号の説明】
1 セパレータ 2 スペーサ 3 単電池 4 固体電解質層 5 燃料極 6 空気極 7 メッシュ 8 コーティング

Claims (2)

    【特許請求の範囲】
  1. 【請求項1】 イットリアなどをドープしたジルコニア
    (YSZ)の固体電解質層を挟むように燃料極と空気極
    を配置してなる平板状単電池と、隣接する単電池を電気
    的に直列に接続しかつ各単電池に燃料ガスと酸化剤ガス
    とを分配するセパレータとを交互に積層して構成される
    固体電解質燃料電池において、前記単電池の固体電解質
    層に接する前記セパレータの表面にYSZと反応しない
    材料のコーティングを行うことを特徴とする固体電解質
    燃料電池のガスシール方法。
  2. 【請求項2】 イットリアなどをドープしたジルコニア
    (YSZ)の固体電解質層を挟むように燃料極と空気極
    を配置してなる平板状単電池と、隣接する単電池を電気
    的に直列に接続しかつ各単電池に燃料ガスと酸化剤ガス
    とを分配するセパレータと、前記単電池に対面する前記
    セパレータの表面と前記固体電解質層の電極の存在しな
    い面との間に介在されたスペーサとを交互に積層して構
    成される固体電解質燃料電池において、前記単電池の固
    体電解質層に接する前記スペーサの表面にYSZと反応
    しない材料のコーティングを行うことを特徴とする固体
    電解質燃料電池のガスシール方法。
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Cited By (2)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
WO2007148677A1 (ja) * 2006-06-22 2007-12-27 Yanmar Co., Ltd. 平板固体酸化物型燃料電池
JP2017508254A (ja) * 2014-03-12 2017-03-23 セレス インテレクチュアル プロパティー カンパニー リミテッド 燃料電池スタック構成

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