CN105323949B - 石墨烯印刷线路结构 - Google Patents
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Abstract
本发明是一种石墨烯印刷线路结构，包括基材及石墨烯印刷线路层，其中石墨烯印刷线路层设置于基材的表面，且基材具有电气绝缘性，而石墨烯印刷线路层具有导电性，可用以形成线路图案，当作电路板的电气线路用。石墨烯印刷线路层包含多个具有表面改质的石墨烯奈米片、载体树脂及填充剂，且填充剂的粒径与石墨烯奈米片厚度的比值介于2‑1000之间，且石墨烯奈米片是均匀分散于载体树脂，该石墨烯奈米片之间是藉填充剂而进一步加强相互接触连接。因此，本发明不仅具有优异的电气特性，同时能提供散热作用，防止电气元件过热而达到保护功能。
Description
技术领域
本发明是有关于一种石墨烯印刷线路结构，尤其是利用石墨烯纳米片的表面改质特性而均匀分散于载体树脂中，且藉由填充剂而进一步加强该石墨烯纳米片之间的相互接触连接，提高导电性及散热性。
背景技术
如众所周知，金、银、铜是最佳的导电金属材料，而考虑到制作成本、工序以及耐用性，目前铜是应用最普遍的导电线路材料，使得一般的电路板是采用铜箔层当作电气线路层。但是，高质量的金属铜箔仍是很沉重的材料成本，使得业界一直在开发可取代铜箔的优质材料。
自从2004年英国曼彻斯特大学Andre Geim与Konstantin Novoselov成功利用胶带剥离石墨的方式获得单层石墨烯并获得2010年的诺贝尔物理奖以来，石墨烯的导电性、导热性、抗化性等各种优异性能即不断被产业藉应用于不同的领域。石墨烯(graphene)只具有厚度0.335nm，亦即仅一个碳原子直径的大小，主要是由sp2混成轨域组成六角形蜂巢排列的二维晶体结构，目前是最薄也是最坚硬的材料，机械强度可远高于钢铁百倍，而比重却仅约钢铁的四分之一，尤其还拥有杰出的导电与导热性质，其中理论热传导系数高达5300W/mK，因此，石墨烯也是极佳的散热材料。
然而，石墨烯在实际应用上最常面临的问题是石墨烯本身很容易聚集、堆栈而结块，亦即不容易均匀分散，因此，如何防止石墨烯薄片彼此不均匀地堆栈的现象以获得高均匀性的石墨烯产品，一直都是产业界最需解决的技术瓶颈。
导电线路主要应用于微电子装配、电路基板等配线，利用导电膜蚀刻或是导电浆料皆可形成印刷电路基板等的配线，然而蚀刻法操作繁杂且具有高成本及废液处理问题，因此目前市场主流为应用导电浆料形成导电线路。
在现有技术中，中国专利CN103468057描述了一种石墨烯导电油墨，主要利用层数少的石墨烯、黏结树脂、分散剂和消泡剂与稳定剂等，藉由分散釜的分散处理以及研磨机的研磨处理，并藉过滤后获得均匀混合的石墨烯导电油墨。此技术所使用的石墨烯具有一到三层的结构，极易发生聚集结块情形，因此，只使用分散剂是很难达到使石墨烯均匀分散，进而影响整体的导电性能。
此外，另一中国专利CN103319954A描述一种石墨烯导电油墨及其制作方法，主要是将改性或未改性的石墨烯、黏结树脂以及其它助剂，利用高速搅拌与超音波分散而制备导电浆料。其缺点主要是各石墨烯片在涂布层中的接触性不佳，无法形成完整导电网络。
欧洲专利WO2014070500A1描述了一种水系导电浆料，且浆料包含氧化石墨烯、碳纳米管以及导电高分子，所使用的氧化石墨烯会因含有氧官能基而有利于水系分散，并在150℃高温固化后，使得氧化石墨烯开始还原，同时搭配碳纳米管与导电高分子而可进一步得到导电线路。然而，其缺点是氧化石墨烯导电性差，虽经150℃的高温固化处理，仍无法完全达到对氧化石墨烯的还原，因而导致整体的导电效果不彰。
因此，需要一种石墨烯印刷线路结构，利用石墨烯纳米片的表面改质特性而均匀分散于载体树脂中，且藉由填充剂进一步加强该石墨烯纳米片之间的相互接触连接，提高导电性及散热性，藉以解决上述现有技术的问题。
发明内容
本发明的主要目的在于提供一种石墨烯印刷线路结构，包括基材及石墨烯印刷线路层，石墨烯印刷线路层是设置于基材的至少一表面上，比如上表面，尤其是基材具有电气绝缘性，而石墨烯印刷线路层具有导电性，可用以形成线路图案，当作一般电路板的电气线路。具体而言，石墨烯印刷线路层包含多个具有表面改质的石墨烯纳米片、载体树脂以及填充剂，其中石墨烯纳米片是均匀分散于载体树脂中，且石墨烯纳米片之间可透过填充剂而进一步加强相互接触连接。
较佳的，填充剂的粒径对石墨烯纳米片的厚度的比值介于2-1000之间。
基材为绝缘材料，可选自聚对苯二甲酸乙二酯、聚酰亚胺、环氧树脂及酚醛树脂的任一者。石墨烯印刷线路层的较佳厚度小于50um，其中石墨烯纳米片占整体石墨烯印刷线路层的比重为0.1-30wt％，载体树脂的比重为20-70wt％之间，填充剂的比重为10-50wt％。
石墨烯纳米片至少包含一表面改质层，形成于该石墨烯纳米片结构的表面，且该表面改质层包含至少一官能基，该官能基是选自乙烯基、脂肪环氧烷基、苯乙烯基、甲基丙烯酰氧基、丙烯酰氧基、脂肪基胺基、氯丙烷基、脂肪基氢硫基、脂肪基硫离子基、异氰酸基、脂肪基尿素基、脂肪基羧基、脂肪基羟基、环己烷基、苯基、脂肪基甲酰基、乙酰基及苯甲酰基的其中之一。
载体树脂是选自聚偏氟乙烯、聚四氟乙烯、聚对苯二甲酸乙烯酯、聚氨酯、聚氧化乙烯、聚丙烯腈、聚丙烯酰胺、聚丙烯酸甲酯、聚甲基丙烯酸甲酯、聚醋酸乙烯酯、聚乙烯吡咯烷酮、聚四甘醇二丙烯酸酯、聚酰亚胺、醋酸纤维素、醋酸丁酸纤维素、醋酸丙酸纤维素、乙基纤维素、氰乙基纤维素、氰乙基聚乙烯醇、羧甲基纤维素、环氧树脂、酚醛树脂以及硅酮树脂的任一者或其组合。
填充剂是选自金属粒子、石墨、碳纳米管或碳黑的任一者或其组合，其中金属粒子是选自金、银、铜、镍、钛及铝的至少其中之一或其组合。
上述具有导电特性的石墨烯印刷线路层具有小于100ohm/sq的片电阻。
整体而言，该石墨烯印刷线路层可透过网版印刷、刮刀涂布及喷涂的任一方式形成一图案化石墨烯导电层于绝缘基材之上。且事实上，该石墨烯印刷线路层同时具备导热特性，其平面方向热传导值大于1W/mK。
由于石墨烯纳米片的表面改质作用可提高石墨烯在载体树脂中的分散性以及亲和性，而且石墨烯纳米片相互之间是透过填充剂而相互接触连接，因而可得到具有优良导电性质的石墨烯印刷线路层。因此，本发明可藉石墨烯印刷线路层而具有优良导电特性，同时能对电气元件在操作时所产生的热量加强其散热作用，防止过热而达到保护功能。
附图说明
图1为依据本发明实施例的石墨烯印刷线路结构的剖示图；
图2为依据本发明实施例的石墨烯印刷线路结构的俯视图。
其中，附图标记说明如下：
10基材
20石墨烯印刷线路层
21石墨烯纳米片
23载体树脂
25填充剂
具体实施方式
以下配合图标及元件符号对本发明的实施方式做更详细的说明，以使熟悉本领域的技术人员在研读本说明书后能据以实施。
请同时参考图1及图2，分别为依据本发明实施例石墨烯印刷线路结构的剖示图及俯视图。要注意的是，为清楚展现本发明的主要特点，图1及图2只是以示意方式显示主要元件之间的相对关系，并非依据实际大小而绘制，所以图中主要元件的厚度、大小、形状、排列、配置等等都只是参考而已，并非用以限定本发明的范围。
如图1及图2所示，本发明的石墨烯印刷线路结构主要是包括基材10及石墨烯印刷线路层20，其中石墨烯印刷线路层20设置于基材10的至少一表面上，比如图1中基材10的上表面，且基材10具有电气绝缘性，而石墨烯印刷线路层20具有导电性，尤其是石墨烯印刷线路层20可用以形成线路图案，相当于一般电路板上的电气线路。
具体而言，石墨烯印刷线路层20包含多个具有表面改质的石墨烯纳米片21、载体树脂23以及填充剂25，其中该石墨烯纳米片21是均匀分散于载体树脂23中，而且该石墨烯纳米片21是透过填充剂25而提高相互之间的接触连接，形成网络状的导电性结构，可改善整体的导电特性。
要注意的是，为方便说明本发明的技术特征及所达成的具体功效，图中的每个石墨烯纳米片21是以薄片状的侧面方向显示，亦即，实际上在图中的观察角度上，有部分的石墨烯纳米片21会显示出其正面，或部分的石墨烯纳米片21同时显示部分正面及部分侧面。
较佳的，上述基材10是由电气绝缘材料所构成，而该电气绝缘材料是选自至少由聚对苯二甲酸乙二酯、聚酰亚胺、环氧树脂及酚醛树脂所构成的群组。
石墨烯印刷线路层20的较佳厚度可小于50um，而且石墨烯纳米片21是占整体石墨烯印刷线路结构的重量百分比为0.1-30wt％之间，载体树脂23的重量百分比为20-70wt％之间，而填充剂25的重量百分比为10-50wt％之间。
更加具体而言，每个石墨烯纳米片21包含形成于其表面的至少一表面改质层，是藉披覆至少一表面改质剂而形成，且表面改质剂是选自一偶合剂，而偶合剂的化学结构为Mx(R)y(R’)z，M是一金属元素，R是一亲水性官能基，R’是一亲油性官能基，0≤x≤6，1≤y≤20，且1≤z≤20，且表面改质的石墨烯纳米片的氧含量为2-20wt％，亲水性官能基及亲油性官能基是用以使该石墨烯纳米片21能与载体树脂23及填充剂25之间产生化学键结。因此，表面改质层的官能基可改善与载体树脂23之间的亲和力，使得石墨烯纳米片21能更加容易均匀散于载体树脂23中。
表面改质剂的分子式是以Ra-R’b表示，而R是选自至少由苯环、吡啶(pyridine)或三嗪(triazine)所构成的群组，R’是选自至少由氨基、烷氧基、羰基、羧基、酰氧基、酰氨基、伸烷氧基、二甲基氨基(dimethylamino)及伸烷氧羧基所构成的群组，且1≤a≤4，0≤b≤10，b的取值范围还可以是0≤b≤10。因此，表面改质层的官能基主要是选自乙烯基、脂肪环氧烷基、苯乙烯基、甲基丙烯酰氧基、丙烯酰氧基、脂肪基胺基、氯丙烷基、脂肪基氢硫基、脂肪基硫离子基、异氰酸基、脂肪基尿素基、脂肪基羧基、脂肪基羟基、环己烷基、苯基、脂肪基甲酰基、乙酰基及苯甲酰基的其中之一。
此外，载体树脂23是选自至少由聚偏氟乙烯、聚四氟乙烯、聚对苯二甲酸乙烯酯、聚氨酯、聚氧化乙烯、聚丙烯腈、聚丙烯酰胺、聚丙烯酸甲酯、聚甲基丙烯酸甲酯、聚醋酸乙烯酯、聚乙烯吡咯烷酮、聚四甘醇二丙烯酸酯、聚酰亚胺、醋酸纤维素、醋酸丁酸纤维素、醋酸丙酸纤维素、乙基纤维素、氰乙基纤维素、氰乙基聚乙烯醇、羧甲基纤维素、环氧树脂、酚醛树脂以及硅酮树脂所构成的群组。
尤其是，填充剂25本身具有导电性的固态粒子、粉末、薄片或细丝，主要作用是增加石墨烯纳米片21的整体接触效应，可增加导电性能。因为石墨烯纳米片21本质上是平面薄片状，在不包含填充剂25下，则如果每个石墨烯纳米片21是以平面相互接触，当然接触面积最大且导电最好，但是在均匀分散于载体树脂23中时，石墨烯纳米片21在不同位置上会有不同的姿态，因此相邻的不同石墨烯纳米片21除了会以平面接触外，还会以边缘或角落相互接触，使得整体的平均接触面积减小，降低导电性，因导电性能是与传导网络面积成正比。因此，在使用填充剂25时，填充剂25可接触到部分表面改质的石墨烯纳米片21，提供额外的接触面积，用以增加导电性。
因此，基于上述作用，填充剂25的粒径对石墨烯纳米片21的厚度的比值是较佳的介于2-1000之间，且石墨烯印刷线路层20可具有小于100ohm/sq的片电阻。
填充剂25是选自至少由金属粒子、石墨、碳纳米管及碳黑所构成的群组，且金属粒子是选自至少由金、银、铜、镍、钛及铝所构成的群组。
为进一步显示本发明石墨烯印刷线路结构的具体功效以使得熟悉本领域的技术人员能更加清楚了解整体的操作方式，下文中将以示范性实例详细说明实际的操作方式。
[实验示例1]
配方内容包含当作载体树脂的酚醛树酯为53wt％，当作填充剂的导电碳黑为31wt％，而石墨烯纳米片为16wt％，同时利用聚对苯二甲酸乙二酯基材当作基材用。
首先，依据上述配方比例进行预混合；而后用乳化机以转速8000rpm，经过48小时均匀混合后，可得到包含石墨烯印刷线路层的浆料；接着，以刮刀法方式将包含石墨烯印刷线路层的浆料涂布于聚对苯二甲酸乙二酯基材上；进行150度烘箱的加热烘烤处理，以去除所有液体并使浆料固化，形成所需的石墨烯印刷线路结构。
[实验示例2]
所使用的配方加入酚醛树酯为57wt％，导电碳黑为18wt％，而表面改质石墨烯纳米片为25wt％，同时利用聚对苯二甲酸乙二酯当作基材用。
按上述配方比例进行预混合，而后再用均质机以转速8000rpm，经过48小时均匀混合后，可得到石墨烯印刷线路层的浆料。接着，以刮刀法方式将其石墨烯印刷线路层的浆料涂布于聚对苯二甲酸乙二酯基材上，再将此石墨烯印刷线路放置于90度的烘箱一小时，再放置200度的烘箱半小时，待其石墨烯散热层的浆料固化后，得到此石墨烯印刷线路结构。
[实验示例3]
配方内容包含当作载体树脂的聚氨脂为57wt％，当作填充剂的导电碳黑为18wt％，而表面改质石墨烯纳米片为25wt％，同时利用聚对苯二甲酸乙二酯当作基材用。
按上述配方比例进行预混合，而后再用球磨机研磨分散12小时均匀混合后，可得到石墨烯印刷线路层的浆料。接着，以刮刀法方式将其石墨烯印刷线路层的浆料涂布于聚对苯二甲酸乙二酯上，再将此石墨烯印刷线路放置于70度的烘箱或热板，待其石墨烯印刷线路层的浆料固化后，得到此石墨烯印刷线路结构。
以下的表1显示上述实验示例1、2、3所获得的石墨烯印刷线路结构的片电阻，显而易见的是，本发明的石墨烯印刷线路结构具有很低的片电阻，其制作方式相当简单，可藉现有制造工具而达成，因而本发明确实具有产业利用性。
表1
综上所述，本发明的主要特点在于利用具有表面改质的石墨烯纳米片提高在载体树脂中的分散性以及亲和性，同时藉填充剂加强石墨烯纳米片相互之间的相互接触连接，形成网络状的导电性结构，改善整体的导电特性，非常适合应用于电路板，可取代铜箔线路，尤其是石墨烯纳米片本身具有高导热性，能对电气元件在操作时所产生的热量加强其散热作用，防止过热而达到保护功能。因此，本发明的石墨烯印刷线路结构同时具有优异的电气特性以及散热作用。
以上所述仅为用以解释本发明的较佳实施例，并非企图据以对本发明做任何形式上的限制。因此，凡有在相同的发明精神下所作有关本发明的任何修饰或变更，皆仍应包括在本发明意图保护的范畴。
Claims (6)
1.一种石墨烯印刷线路结构，其特征在于，包括：
一基材，具有电气绝缘性；以及
一石墨烯印刷线路层，具有导电性，设置于该基材的至少一表面上，用以形成一线路图案，且该石墨烯印刷线路层包含多个具有表面改质的石墨烯纳米片、一载体树脂以及一填充剂，每个石墨烯纳米片具有至少一表面改质层，是藉披覆至少一表面改质剂而形成，且该表面改质剂是选自一偶合剂，该偶合剂的化学结构为Mx(R)y(R’)z，M是一金属元素，R是一亲水性官能基，R’是一亲油性官能基，0≤x≤6，1≤y≤20，且1≤z≤20，且该表面改质的石墨烯纳米片的氧含量为2-20wt％，该亲水性官能基及该亲油性官能基用以使该表面改质的石墨烯纳米片与该填充剂及该载体树脂之间产生化学键结，且该石墨烯纳米片是均匀分散于该载体树脂中，而该石墨烯纳米片之间是透过该填充剂而相互接触连接，
其中，该填充剂的粒径对该石墨烯纳米片的厚度的比值是介于2-1000之间，且该石墨烯纳米片占该石墨烯印刷线路层的重量百分比为0.1-30wt％之间，而该载体树脂的重量百分比为20-70wt％之间，该填充剂的重量百分比为10-50wt％之间。
2.如权利要求1所述的石墨烯印刷线路结构，其特征在于，该表面改质剂的分子式是以Ra-R’b表示，而R是选自至少由苯环、吡啶(pyridine)或三嗪(triazine)所构成的群组，R’是选自至少由氨基、烷氧基、羰基、羧基、酰氧基、酰氨基、伸烷氧基、二甲基氨基(dimethylamino)及伸烷氧羧基所构成的群组，且1≤a≤4，0≤b≤10。
3.如权利要求1所述的石墨烯印刷线路结构，其特征在于，该石墨烯印刷线路层具有小于100ohm/sq的片电阻。
4.如权利要求1所述的石墨烯印刷线路结构，其特征在于，该基材是由一电气绝缘材料所构成，而该电气绝缘材料是选自至少由聚对苯二甲酸乙二酯、聚酰亚胺、环氧树脂及酚醛树脂所构成的群组。
5.如权利要求1所述的石墨烯印刷线路结构，其特征在于，该载体树脂是选自至少由聚偏氟乙烯、聚四氟乙烯、聚对苯二甲酸乙烯酯、聚氨酯、聚氧化乙烯、聚丙烯腈、聚丙烯酰胺、聚丙烯酸甲酯、聚甲基丙烯酸甲酯、聚醋酸乙烯酯、聚乙烯吡咯烷酮、聚四甘醇二丙烯酸酯、聚酰亚胺、醋酸纤维素、醋酸丁酸纤维素、醋酸丙酸纤维素、乙基纤维素、氰乙基纤维素、氰乙基聚乙烯醇、羧甲基纤维素、环氧树脂、酚醛树脂以及硅酮树脂所构成的群组。
6.如权利要求1所述的石墨烯印刷线路结构，其特征在于，该填充剂是选自至少由金属粒子、石墨、碳纳米管及碳黑所构成的群组，且该金属粒子是选自至少由金、银、铜、镍、钛及铝所构成的群组。
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