CN105004139A - 在生产液化天然气时使用制冷热泵一体地移除氮 - Google Patents

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Abstract

一种用于使天然气进料流液化和从中移除氮的方法，该方法包括将天然气进料流传送通过主热交换器，以产生第一液化天然气流；以及在蒸馏塔中使液化或部分地液化的天然气流分离，以形成富氮蒸气产物，其中，闭环制冷系统对主热交换器和冷凝器热交换器提供制冷作用，冷凝器热交换器对蒸馏塔提供逆流。

Description

在生产液化天然气时使用制冷热泵一体地移除氮
技术领域
本发明涉及一种用于使天然气进料流液化和从中移除氮的方法。本发明还涉及一种用于使天然气进料流液化和从中移除氮的设备(诸如例如天然气液化装置或其它形式的处理设施)。
背景技术
在用于使天然气液化的工艺中，例如由于纯度和/或回收要求的原因，从进料流中移除氮，同时最大程度地减少产物(甲烷)损失通常是合乎需要或必要的。移除的氮产物可用作燃料气体或者排到大气中。如果用作燃料气体，则氮产物必须包含合理的甲烷量(典型地>30摩尔%)，以保持其加热值。在这种情况下，分离氮不难，因为对氮产物的纯度要求不高，而且目标是以最少额外装备和功率消耗来选择最高效工艺。但是，在由电动马达驱动的许多小规模和中等规模的液化天然气(LNG)设施中，燃料气体的需求较少，而氮产物必须排到大气中。由于环境考虑和/或甲烷回收要求的原因，如果排出，氮产物必须满足严格的纯度规定(例如，>95摩尔%，或>99摩尔%)。这个纯度要求对分离提出了挑战。在天然气进料中的氮浓度非常高的情况下(典型地大于10摩尔%，在一些情况下，高达或者甚至大于20摩尔%)，专用除氮单元(NRU)被证明是高效地移除氮和产生纯(>99摩尔%)氮产物的可靠方法。但是，在大多数情况下，天然气包含大约1至10摩尔%的氮。当进料中的氮浓度在此范围内时，由于与额外的装备相关联的复杂性的原因，NRU的适用性受到高资金成本的阻碍。多个现有技术文献已经提出了从天然气中移除氮的备选解决办法，包括对NRU添加氮再循环流或者使用专用精馏器塔。但是，这些工艺往往非常复杂，需要大量装备(具有相关联的资金成本)，难以运行和/或效率低下，尤其是对于氮浓度较低(<5摩尔%)的进料流。此外，通常的情况是，天然气进料中的氮浓度有时会改变，这意味着即使正应付目前氮含量高的进料，也无法保证将保持这样。因此开发一种简单、高效且能够有效地从氮浓度低的天然气进料中移除氮的工艺将是合乎需要的。
US 3,721,099公开了一种用于使天然气液化和通过精馏从液化天然气中分离出氮的工艺。在此工艺中，天然气进料在一系列热交换器单元中预先冷却和部分地液化，并且在相分离器中分离成液体相和蒸气相。然后天然气蒸气流在双精馏塔的底部中的盘管中液化和过冷，从而对高压塔提供沸腾任务。然后来自盘管的液体天然气流在中热交换器单元进一步过冷，在膨胀阀中膨胀，并且引入到高压塔中且在高压塔中分离。富含甲烷的液体流从高压精馏塔的底部抽出，并且从相分离器获得的富含甲烷的液体流在热交换器单元中进一步过冷，通过膨胀阀膨胀，并且引入到低压塔中且在低压塔中分离。通过在热交换器单元中液化在高压塔的顶部部分获得的氮流所获得的液体氮流提供通往低压塔的逆流。从低压塔的底部获得脱氮液化天然气(主要是液体甲烷)产物(包含大约0.5%的氮)，并且脱氮液化天然气产物发送到液化天然气存储罐。从低压塔的顶部(包含大约95摩尔%的氮)和高压塔的顶部获得富氮流。来自液化天然气罐的富氮流和沸腾气体在各种热交换器单元中升温，以对其提供制冷作用。
US 7,520,143公开了一种工艺，其中，包含98摩尔%的氮的氮排出流被除氮塔分离。天然气进料流在主热交换器的第一(暖)区段中液化，以产生液化天然气流，液化天然气流从热交换器的中间位置抽出，在膨胀阀中膨胀，并且发送到除氮塔的底部。来自除氮塔的底部液体在主热交换器的第二(冷)区段中过冷，并且通过阀膨胀到闪蒸鼓中，以提供脱氮液化天然气产物(小于1.5摩尔%的氮)和富氮流，富氮流的纯度比氮排出流低(30摩尔%的氮)，而且用于燃料气体。来自除氮塔的塔顶蒸气被分割，蒸气的一部分被抽出为氮排出流，其余部分在闪蒸鼓中的热交换器中冷凝，以对除氮塔提供逆流。采用混合制冷剂的闭环制冷系统对主热交换器提供制冷作用。
US 2011/0041389公开了一种有点类似于US 7,520,143中描述的工艺，其中，在精馏塔中从天然气进料流中分离出高纯度氮排出流(典型地90-100体积%的氮)。天然气进料流在主热交换器的暖区段中冷却，以产生经冷却天然气流。这个流的一部分从主热交换器的第一中间位置抽出，膨胀且发送到精馏塔的底部作为汽提气。流的其余部分在主热交换器的中间区段中进一步冷却和液化，以形成液化天然气流，从热交换器的第二(较冷的)中间位置抽出液化天然气流，液化天然气流膨胀且发送到精馏塔的中间位置。来自精馏塔的底部液体被抽出作为脱氮液化天然气流，在主热交换器的冷区段中过冷，并且膨胀到相分离器中，以提供脱氮液化天然气产物和富氮流，富氮流被压缩且再循环回到天然气进料流中。来自精馏塔的塔顶蒸气被分割，蒸气的一部分被抽出作为高纯度氮排出流，而其余部分则在相分离器中的热交换器中冷凝，以对精馏塔提供逆流。
ip.com数据库中的文献IPCOM000222164D公开了一种工艺，其中，使用独立的除氮单元(NRU)来产生脱氮天然气流和纯氮排出流。天然气进料流在暖热交换器单元中冷却和部分地液化，并且在相分离器中分离成天然气蒸气和液体流。蒸气流在冷热交换器单元中液化，并且发送到蒸馏塔的顶部或中间位置。液体流进一步与蒸气流分开地且并行地在冷热交换器单元中冷却，并且然后发送到蒸馏塔的中间位置(在引入蒸气流的位置下方)。通过在冷热交换器单元中使来自蒸馏塔的脱氮塔底液体的一部分升温和蒸发来对蒸馏塔提供沸腾，从而也对单元提供制冷作用。脱氮塔底液体的其余部分泵送到暖热交换器单元，并且在暖热交换器单元中升温和蒸发，从而对那个单元提供制冷作用，并且作为完全蒸发的蒸气流离开暖交换器。从蒸馏塔抽出的塔顶富氮蒸气在冷和暖热交换器单元中升温，以对所述单元进一步提供制冷作用。在蒸气流引入到蒸馏塔的中间位置中的情况下，可通过使塔顶蒸气的一部分冷凝，以及使其回到这个塔，来对塔提供额外的逆流。这可通过下者实现：使塔顶蒸气在节约器热交换器中升温，分割经升温塔顶蒸气，以及在节约器热交换器中使经升温塔顶蒸气的一部分冷凝，以及使冷凝部分回到蒸馏塔的顶部。在此工艺中未使用外部制冷作用。
US2011/0289963公开了一种工艺，其中，使用氮洗提塔来从天然气流中分离出氮。在此工艺中，天然气进料流在主热交换器的暖区段中通过与单混合制冷剂进行热交换而被冷却和部分地液化。部分地冷凝的天然气从主热交换器中抽出，并且在相分离器或蒸馏容器中分离成天然气蒸气和液体流。液体流进一步在主热交换器的冷区段中冷却，然后膨胀且引入到氮洗提塔中。脱氮液化天然气产物(包含1至3体积%的氮)从洗提塔的底部抽出，并且富氮蒸气流(包含小于10体积%的甲烷)从洗提塔的顶部抽出。来自相分离器或蒸馏容器的天然气蒸气流在单独的热交换器中膨胀且冷却，并且引入到洗提塔的顶部，以提供逆流。通过使来自洗提塔的塔底液体的一部分蒸发(从而也从塔提供沸腾)，以及通过使抽出自洗提塔的顶部的富氮蒸气流升温，来对额外的热交换器提供制冷作用。
US 8,522,574公开了另一个工艺，其中，从液化天然气中移除氮。在此工艺中，天然气进料流首先在主热交换器中冷却和液化。然后液体流在辅助热交换器中冷却，并且膨胀到闪蒸器中，在闪蒸器中，富氮蒸气与富含甲烷的液体分离。蒸气流进一步膨胀和发送到分馏塔的顶部。来自闪蒸器的液体流被分割，其一部分引入到分馏塔的中间位置，而其另一部分则在辅助热交换器中升温，并且引入到分馏塔的底部中。从分馏塔获得的塔顶富氮蒸气传送通过辅助热交换器，并且在辅助热交换器中升温，以对所述热交换器提供额外的制冷作用。从分馏塔的底部回收产物液化天然气。
US 2012/019883公开了一种用于使天然气流液化和从中移除氮的工艺。天然气进料流在主热交换器中液化、膨胀且引入到分离塔的底部中。使混合制冷剂循环的闭环制冷系统对主热交换器提供制冷作用。抽出自分离塔的底部的脱氮液化天然气膨胀，并且在相分离器中进一步分离。来自相分离器的脱氮液化天然气发送到液化天然气存储罐。来自相分离器的蒸气流与来自液化天然气存储罐的沸腾气体组合，在主热交换器中升温以对主热交换器提供额外的制冷作用，被压缩且再循环到天然气进料流中。抽出自分离塔的顶部的富氮蒸气(90至100体积%的氮)也在主热交换器中升温，以对主热交换器提供额外的制冷作用。
发明内容
根据本发明的第一方面，提供一种用于使天然气进料流液化和从中移除氮的方法，该方法包括：
(a)将天然气进料流传送通过主热交换器，以冷却天然气流，以及使所有所述流或所述流的一部分液化，从而产生第一液化天然气流；
(b)从主热交换器中抽出第一液化天然气流；
(c)使液化或部分地液化的天然气流膨胀和部分地蒸发，并且将所述流引入蒸馏塔中，在蒸馏塔中，流分离成蒸气相和液体相，其中，液化或部分地液化的天然气流是第一液化天然气流，或者是通过从第一液化天然气流或天然气进料流中分离出富氮天然气流以及在主热交换器中至少部分地使所述流液化，而形成的至少部分地液化的富氮天然气流；
(d)用从蒸馏塔抽出的塔顶蒸气形成富氮蒸气产物；
(e)通过使来自蒸馏塔的塔顶蒸气的一部分在冷凝器热交换器中冷凝，来对蒸馏塔提供逆流；以及
(f)用从蒸馏塔抽出的塔底液体形成第二液化天然气流；
其中，闭环制冷系统对主热交换器和冷凝器热交换器提供制冷作用，由闭环制冷系统循环的制冷剂传送通过主热交换器且在主热交换器中升温，并且传送通过冷凝器热交换器且在冷凝器热交换器中升温。
根据本发明的第二方面，提供一种用于使天然气进料流液化和从中移除氮的设备，该设备包括：
主热交换器，其具有冷却通道，冷却通道用于接收天然气进料流，以及将天然气进料流传送通过热交换器，以冷却流，并且使所有流或流的一部分液化，以便产生第一液化天然气流；
与主热交换器处于流体流连通的膨胀装置和蒸馏塔，其用于接收液化或部分地液化的天然气流、使液化或部分地液化的天然气流膨胀和部分地蒸发，以及在蒸馏塔中使所述流分离成蒸气相和液体相，其中，液化或部分地液化的天然气流是第一液化天然气流，或者是通过从第一液化天然气流或天然气进料流中分离出富氮天然气流以及在主热交换器中至少部分地使所述流液化，而形成的至少部分地液化的富氮天然气流；
冷凝器热交换器，其用于通过使从蒸馏塔获得的塔顶蒸气的一部分冷凝，来对蒸馏塔提供逆流；以及
用于对主热交换器和冷凝器热交换器提供制冷作用的闭环制冷系统，由闭环制冷系统循环的制冷剂传送通过主热交换器且在主热交换器中升温，并且传送通过冷凝器热交换器且在冷凝器热交换器中升温。
本发明的优选方面包括以下方面，编号为#1至#21：
#1. 一种用于使天然气进料流液化和从中移除氮的方法，该方法包括：
(a)将天然气进料流传送通过主热交换器，以冷却天然气流，以及使所有所述流或所述流的一部分液化，从而产生第一液化天然气流；
(b)从主热交换器中抽出第一液化天然气流；
(c)使液化或部分地液化的天然气流膨胀和部分地蒸发，并且将所述流引入到蒸馏塔中，在蒸馏塔中，使流分离成蒸气相和液体相，其中，液化或部分地液化的天然气流是第一液化天然气流，或者是通过从第一液化天然气流或天然气进料流中分离出富氮天然气流以及在主热交换器中至少部分地使所述流液化，而形成的至少部分地液化的富氮天然气流；
(d)用从蒸馏塔抽出的塔顶蒸气形成富氮蒸气产物；
(e)通过使来自蒸馏塔的塔顶蒸气的一部分在冷凝器热交换器中冷凝，来对蒸馏塔提供逆流；以及
(f)用从蒸馏塔抽出的塔底液体形成第二液化天然气流；
其中，闭环制冷系统对主热交换器和冷凝器热交换器提供制冷作用，由闭环制冷系统循环的制冷剂传送通过主热交换器且在主热交换器中升温，并且传送通过冷凝器热交换器且在冷凝器热交换器中升温。
#2. 方面#1的方法，其中，传送通过冷凝器热交换器且在冷凝器热交换器中升温的制冷剂然后传送通过主热交换器且在主热交换器中进一步升温。
#3. 方面#1或#2的方法，其中，在已经对主热交换器和冷凝器热交换器提供制冷作用之后获得的经升温制冷剂在一个或多个压缩机中被压缩，并且在一个或多个后冷却器中冷却，以形成压缩制冷剂；压缩制冷剂传送通过主热交换器且在主热交换器中冷却，以形成经冷却压缩制冷剂，经冷却压缩制冷剂从主热交换器抽出；以及经冷却压缩制冷剂然后被分割，制冷剂的一部分膨胀和直接回到主热交换器，以传送通过主热交换器且在主热交换器中升温，而制冷剂的另一部分则膨胀和发送到冷凝器热交换器，以传送通过冷凝器热交换器且在冷凝器热交换器中升温。
#4. 方面#1至#3中的任一方面的方法，其中，由闭环制冷系统循环的制冷剂是混合制冷剂。
#5. 方面#4的方法，其中，在已经对主热交换器和冷凝器热交换器提供制冷作用之后获得的经升温混合制冷剂被压缩、在主热交换器中冷却，并且在其冷却时分离，以便提供成分不同的多个液化或部分地液化的冷制冷剂流，从主热交换器的冷端获得的具有最高浓度的较轻组分的冷制冷剂流被分割且膨胀，以便提供在冷凝器热交换器中升温的制冷剂流，以及回到主热交换器的冷端以在其中升温的制冷剂流。
#6. 方面#1至#5中的任一方面的方法，其中，通过闭环制冷系统，以及通过使从蒸馏塔抽出的塔顶蒸气升温来对冷凝器热交换器提供制冷作用。
#7. 方面#6的方法，其中：
步骤(e)包括使从蒸馏塔抽出的塔顶蒸气在冷凝器热交换器中升温，压缩经升温塔顶蒸气的第一部分，在冷凝器热交换器中使压缩部分冷却和至少部分地冷凝，以及使经冷却和至少部分地冷凝的部分膨胀，并且将其再引入回到蒸馏塔的顶部中；以及
步骤(d)包括用经升温塔顶蒸气的第二部分形成富氮蒸气产物。
#8. 方面#1至#7中的任一方面的方法，其中，步骤(c)包括使第一液化天然气流膨胀和部分地蒸发，并且将所述流引入到蒸馏塔中，以使流分离成蒸气相和液体相。
#9. 方面#8的方法，其中，方法进一步包括将第二液化天然气流发送到液化天然气存储罐。
#10. 方面#1至#7中的任一方面的方法，其中，步骤(c)包括使至少部分地液化的富氮天然气流膨胀和部分地蒸发，并且将所述流引入到蒸馏塔中，以使流分离成蒸气相和液体相，其中，通过从第一液化天然气流中分离出富氮天然气流，以及在主热交换器中至少部分地使所述流液化，来形成至少部分地液化的富氮天然气流。
#11. 方面#10的方法，其中，通过下者来形成至少部分地液化的富氮天然气流：(i)使第一液化天然气流或用第一液化天然气流的一部分形成的液化天然气流膨胀、部分地蒸发和分离，以形成脱氮液化天然气产物和由富氮天然气蒸气组成的再循环流；(ii)压缩再循环流，以形成压缩再循环流；以及(iii)与天然气进料流分开地且并行地将压缩再循环流传送通过主热交换器，以冷却压缩再循环流，以及至少部分地使所有压缩再循环流或其一部分液化，从而产生至少部分地液化的富氮天然气流。
#12. 方面#11的方法，其中，第一液化天然气流或用第一液化天然气流的一部分形成的液化天然气流膨胀且传输到液化天然气存储罐中，在液化天然气存储罐中，液化天然气的一部分蒸发，从而形成富氮天然气蒸气和脱氮液化天然气产物，并且从罐中抽出富氮天然气蒸气，以形成再循环流。
#13. 方面#11或#12的方法，其中，方法进一步包括使第二液化天然气流膨胀、部分地蒸发和分离，以产生额外的用于再循环流的富氮天然气蒸气和额外的脱氮液化天然气产物。
#14. 方面#1至#7中的任一方面的方法，其中，步骤(c)包括使至少部分地液化的富氮天然气流膨胀和部分地蒸发，并且将所述流引入到蒸馏塔中，以使流分离成蒸气相和液体相，其中，通过从天然气进料流中分离出富氮天然气流，以及在主热交换器中至少部分地使所述流液化，来形成至少部分地液化的富氮天然气流。
#15. 方面#14的方法，其中，步骤(a)包括(i)将天然气进料流引入到主热交换器的暖端中，使天然气进料流冷却和至少部分地液化，以及从主热交换器的中间位置抽出经冷却和至少部分地的液化流；(ii)使经冷却和至少部分地液化的流膨胀、部分地蒸发和分离，以形成富氮天然气蒸气流和脱氮天然气液体流；以及(iii)将蒸气和液体流分开地再引入到主热交换器的中间位置中，并且进一步并行地冷却蒸气流和液体流，液体流进一步冷却，以形成第一液化天然气流，并且蒸气流进一步冷却和至少部分地液化，以形成至少部分地液化的富氮天然气流。
#16. 方面#15的方法，其中，方法进一步包括：
(g)使第二液化天然气流膨胀、部分地蒸发和分离，以形成脱氮液化天然气产物和由富氮天然气蒸气组成的再循环流；
(h)压缩再循环流，以形成压缩再循环流；以及
(i)使压缩再循环流回到主热交换器，以与天然气进料流共同或分开地冷却和至少部分地液化。
#17. 方面#16的方法，其中，步骤(g)包括：使第二液化天然气流膨胀；将经膨胀流传输到液化天然气存储罐中，在液化天然气存储罐中，液化天然气的一部分蒸发，从而形成富氮天然气蒸气和脱氮液化天然气产物；以及从罐中抽出富氮天然气蒸气，以形成再循环流。
#18. 方面#16或#17的方法，其中，方法进一步包括使第一液化天然气流膨胀、部分地蒸发和分离，以产生额外的用于再循环流的富氮天然气蒸气和额外的脱氮液化天然气产物。
#19. 方面#15至#18中的任一方面的方法，其中：
步骤(a)(ii)包括使经冷却和至少部分地液化的流膨胀、部分地蒸发和分离，以形成富氮天然气蒸气流、由富氮天然气蒸气组成的汽提气流，以及脱氮天然气液体流；以及
步骤(c)进一步包括将汽提气流引入到蒸馏塔的底部中。
#20. 方面#1至#19中的任一方面的方法，其中，在塔的中间位置处将液化或部分地液化的天然气流引入到蒸馏塔中，并且通过在液化或部分地液化的天然气流引入到蒸馏塔中之前使塔底液体的一部分在再沸器热交换器中通过与所述流进行间接热交换而加热和蒸发，来对蒸馏塔提供沸腾。
#21. 一种用于使天然气进料流液化和从中移除氮的设备，该设备包括：
主热交换器，其具有冷却通道，冷却通道用于接收天然气进料流，以及将天然气进料流传送通过热交换器，以冷却流，并且使所有流或流的一部分液化，以便产生第一液化天然气流；
与主热交换器处于流体流连通的膨胀装置和蒸馏塔，其用于接收液化或部分地液化的天然气流、使液化或部分地液化的天然气流膨胀和部分地蒸发，以及使所述流在蒸馏塔中分离成蒸气相和液体相，其中，液化或部分地液化的天然气流是第一液化天然气流，或者是通过从第一液化天然气流或天然气进料流中分离出富氮天然气流以及在主热交换器中至少部分地使所述流液化，而形成的至少部分地液化的富氮天然气流；
冷凝器热交换器，其用于通过使从蒸馏塔获得的塔顶蒸气的一部分冷凝，来对蒸馏塔提供逆流；以及
用于对主热交换器和冷凝器热交换器提供制冷作用的闭环制冷系统，由闭环制冷系统循环的制冷剂传送通过主热交换器且在主热交换器中升温，并且传送通过冷凝器热交换器且在冷凝器热交换器中升温。
附图说明
图1是描绘根据本发明的一个实施例的用于使天然气流液化和从天然气流中移除氮的方法和设备的示意性流程图。
图2是描绘根据本发明的另一个实施例的方法和设备的示意性流程图。
图3是描绘根据本发明的另一个实施例的方法和设备的示意性流程图。
图4是显示在图1中描绘的方法和设备中使用的冷凝器热交换器的冷却曲线的曲线图。
具体实施方式
除非另有规定，否则当应用于说明书和权利要求中描述的本发明的实施例中的任何特征时，本文所用的冠词“一”和“一个”表示一个或多个。使用“一”和“一个”不将含义限制为单个特征，除非明确陈述了这种限制。在单数或复数名词短语前面的冠词“该”表示特别规定的特征或多个特别规定的特征，而且可具有单数或复数涵义，这取决于其使用的上下文。
如上面提到的那样，根据本发明的第一方面，提供一种用于使天然气进料流液化和从中移除氮的方法，该方法包括：
(a)将天然气进料流传送通过主热交换器，以冷却天然气流，以及使所有所述流或所述流的一部分液化(以及典型地过冷)，从而产生第一液化天然气流；
(b)从主热交换器中抽出第一液化天然气流；
(c)使液化或部分地液化的天然气流膨胀和部分地蒸发，并且将所述流引入蒸馏塔中，在蒸馏塔中，流分离成蒸气相和液体相，其中，液化或部分地液化的天然气流是第一液化天然气流，或者是通过从第一液化天然气流或天然气进料流中分离出富氮天然气流以及在主热交换器中至少部分地使所述流液化，而形成的至少部分地液化的富氮天然气流；
(d)用抽出自蒸馏塔的塔顶蒸气来形成富氮蒸气产物；
(e)通过使来自蒸馏塔的塔顶蒸气的一部分在冷凝器热交换器中冷凝，来对蒸馏塔提供逆流；以及
(f)用抽出自蒸馏塔的塔底液体来形成第二液化天然气流；
其中，闭环制冷系统对主热交换器和冷凝器热交换器提供制冷作用，由闭环制冷系统循环的制冷剂传送主热交换器且在主热交换器中升温，并且传送通过冷凝器热交换器且在冷凝器热交换器中升温。
如本文所用，用语“天然气”还包含合成天然气和替代天然气。天然气进料流包括甲烷和氮(甲烷典型地是主要组分)。典型地，天然气进料流具有1至10摩尔%的氮浓度，而且本文描述的方法和设备可有效地从天然气进料流中移除氮，即使天然气进料流中的氮浓度较低，诸如5摩尔%或更低。天然气流通常还将包含其它组分，诸如例如一种或多种其它烃和/或其它组分，诸如氦、二氧化碳、氢等。但是，天然气流不应包含浓度在流的冷却和液化期间将在主热交换器中结冻的任何额外的组分。因此，在引入到主热交换器中之前，如有必要，可对天然气进料流进行预处理，以从天然气进料流中移除水、酸性气体、汞和重烃，以便使天然气进料流中的任何这样的组分的浓度降低到不会引起任何结冻问题的水平。
如本文所用且除非另有规定，如果流中的氮的浓度高于天然气进料流中的氮的浓度，则流是“富氮的”。如果流中的氮的浓度低于天然气进料流中的氮的浓度，则流是“脱氮的”。在根据上面描述本发明的第一方面的方法中，富氮蒸气产物比至少部分地液化的富氮天然气流具有更高的氮浓度(并且因而可被描述成相对于天然气进料流进一步富含氮)。在天然气进料流包含除了甲烷和氮之外的其它组分的情况下，“富氮”流还可富含其它较轻的组分(例如具有类似于或低于氮的沸点的其它组分，诸如例如氦)，而且“脱氮”流还可脱除其它较重的组分(例如具有类似于或高于甲烷的沸点的其它组分，诸如例如较重的烃)。
在本文描述的方法和设备中，并且除非另有规定，流可膨胀，而且/或者，在液体或两相流的情况下，通过将该流传送通过任何适当的膨胀装置，流可膨胀和部分地蒸发。例如可通过使流传送通过膨胀阀或J-T阀，或者用于使流实现(基本)等焓膨胀(且因此闪蒸)的任何其它装置，来使流膨胀和部分地蒸发。另外或备选地，例如可通过下者来使流膨胀和部分地蒸发：使流传送通过功抽取装置(诸如例如水力涡轮或涡轮膨胀器)且做功膨胀，从而使流实现(基本)等熵膨胀。
如本文所用，用语“蒸馏塔”指提包含一个或多个分离区段的塔(或一组塔)，各个分离区段由插件(诸如填料和/或一个或多个塔盘)组成，它们增加流过塔内部的区段的上升蒸气和向下流动的液体之间的接触，并且因而增强传质。照这样，塔顶蒸气(即，聚集在塔的顶部处的蒸气)中的较轻组分(诸如氮)的浓度增加，并且塔底液体(即，聚集在塔的底部处的液体)中的较重组分(诸如甲烷)的浓度增加。塔的“顶部”表示塔的在分离区段上方的部分。塔的“底部”表示塔的在分离区段下方的部分。塔的“中间位置”表示塔的顶部和底部之间的位置，典型地在连续的两个分离区段之间的位置。
如本文所用，用语“主热交换器”指的是负责使所有天然气流或天然气流的一部分冷却和液化以产生第一液化天然气流的热交换器。如下面更详细地描述的那样，热交换器可由串行和/或并行地布置的一个或多个冷却区段组成。各个这样的区段可构成具有其本身的壳体的单独的热交换器单元，但区段同样可组合成共用公共壳体的单个热交换器单元。热交换器单元(一个或多个)可为任何适当的类型，诸如(但不限于)壳管型热交换器单元、盘管型热交换器单元或板翅型热交换器单元。在这样的单元中，各个冷却区段将典型地包括其本身的管束(其中，单元为壳管或盘管型)或板翅束(其中，单元为板翅型)。如本文所用，主热交换器的“暖端”和“冷端”是相对用语，指的是主热交换器的温度最高和最低(分别)的端部，而且不意于暗示任何特定的温度范围，除非另有规定。短语“主热交换器的中间位置”指的是暖端和冷端之间的位置，典型地在连续的两个冷却区段之间的位置。
如上面提到的那样，闭环制冷系统对主热交换器和冷凝器热交换器提供一些或所有制冷作用，由闭环制冷系统循环的制冷剂传送通过主热交换器且在主热交换器中升温，并且传送通过冷凝器热交换器且在冷凝器热交换器中升温。闭环制冷系统可为任何适当的类型。根据本发明可使用的示例性制冷系统(包括一个或多个闭环系统)包括单混合制冷剂(SMR)系统、双混合制冷剂(DMR)系统、混合性丙烷混合制冷剂(C3MR)系统、氮膨胀循环(或其它气态膨胀循环)系统和级联制冷系统。
在一些实施例中，送通过冷凝器热交换器且在冷凝器热交换器中升温的制冷剂传然后传送通过主热交换器且在主热交换器中进一步升温。
在一些实施例中，在已经对主热交换器和冷凝器热交换器提供制冷作用之后获得的经升温制冷剂在一个或多个压缩机中压缩，并且在一个或多个后冷却器中冷却，以形成压缩制冷剂；压缩制冷剂传送通过主热交换器且在主热交换器中冷却，以形成经冷却压缩制冷剂，其自主热交换器抽出；并且经冷却压缩制冷剂然后被分割，制冷剂的一部分膨胀(在经冷却压缩制冷剂被分割之前和/或之后)，并且直接回到主热交换器，以传送通过主热交换器且在主热交换器中升温，而制冷剂的另一部分则膨胀(在经冷却压缩制冷剂被分割之前和/或之后)，并且发送到冷凝器热交换器，以传送通过冷凝器热交换器且在冷凝器热交换器中升温。
在一些实施例中，由闭环制冷系统(对主热交换器和冷凝器热交换器提供制冷作用)循环的制冷剂是混合制冷剂。在已经对主热交换器和冷凝器热交换器提供制冷作用之后获得的经升温混合制冷剂可压缩，在主热交换器中冷却，以及在冷却时分离，以便提供成分不同的多个液化或部分地液化的冷制冷剂流，从主热交换器的冷端获得的具有最高浓度的较轻组分的冷制冷剂流然后被分割和膨胀(在被分割之前或之后)，以便提供在冷凝器热交换器中升温的制冷剂流，以及回到主热交换器的冷端以在其中升温的制冷剂流。
在优选实施例中，通过闭环制冷系统，以及通过使抽出自蒸馏塔的塔顶蒸气升温来提供冷凝器热交换器的制冷作用。在此实施例中，步骤(e)可包括在冷凝器热交换器中使抽出自蒸馏塔的塔顶蒸气升温，压缩经升温塔顶蒸气的第一部分，使压缩部分在冷凝器热交换器中冷却和至少部分地冷凝，以及使经冷却和至少部分地冷凝的部分膨胀，并且将其再引入回到蒸馏塔的顶部中；并且步骤(d)可包括用经升温塔顶蒸气的第二部分形成富氮蒸气产物。
在一个实施例中，步骤(c)方法包括使第一液化天然气流膨胀和部分地蒸发，并且将所述流引入到蒸馏塔中，以使流分离成蒸气相和液体相。在此实施例中，第二液化天然气流优选发送到液化天然气存储罐。
在另一个实施例中，方法的步骤(c)包括使至少部分地液化的富氮天然气流膨胀和部分地蒸发，并且将所述流引入到蒸馏塔中，以使流分离成蒸气相和液体相，其中，通过从第一液化天然气流中分离出富氮天然气流，以及在主热交换器中至少部分地使所述流液化，来形成至少部分地液化的富氮天然气流。
在这个实施例中，至少部分地液化的富氮天然气流可通过下者形成：(i)使第一液化天然气流或者由第一液化天然气流的一部分形成的液化天然气流膨胀、部分地蒸发和分离，以形成脱氮液化天然气产物和由富氮天然气蒸气组成的再循环流，(ii)压缩再循环流，以形成压缩再循环流，以及(iii)与天然气进料流分开地且并行地将压缩再循环流传送通过主热交换器，以冷却压缩再循环流，以及至少部分地使所有压缩再循环流或压缩再循环流的一部分液化，从而产生至少部分地液化的富氮天然气流。优选地，使用液化天然气存储罐来分离第一液化天然气流或由第一液化天然气流的一部分形成的液化天然气流，以形成脱氮液化天然气产物和再循环流。因而，第一液化天然气流或由第一液化天然气流的一部分形成的液化天然气流可膨胀且传输到液化天然气存储罐中，在液化天然气存储罐中，液化天然气的一部分蒸发，从而形成富氮天然气蒸气和脱氮液化天然气产物，并且然后可从罐中抽出富氮天然气蒸气，以形成再循环流。
在以上段落中描述的实施例中，方法可进一步包括也使第二液化天然气流膨胀、部分地蒸发和分离，以产生额外的用于再循环流的富氮天然气蒸气和额外的脱氮液化天然气产物。在其中第一液化天然气流和第二液化天然气流两者都膨胀、部分地蒸发和分离，以产生用于再循环流的富氮天然气蒸气和脱氮液化天然气产物的这个和其它实施例中，这可由下者执行：组合第一和第二液化天然气流，然后使组合流膨胀、部分地蒸发和分离；使流单独膨胀和部分地蒸发，组合膨胀流，并且然后使组合流分离；或者单独使各个流膨胀、部分地蒸发和分离。
在另一个实施例中，方法的步骤(c)包括使至少部分地液化的富氮天然气流膨胀和部分地蒸发，并且将所述流引入到蒸馏塔中，以使流分离成蒸气相和液体相，其中，通过从天然气进料流中分离出富氮天然气流，以及在主热交换器中至少部分地使所述流液化，来形成至少部分地液化的富氮天然气流。
在这个实施例中，方法的步骤(a)可包括(i)将天然气进料流引入到主热交换器的暖端中，使天然气进料流冷却和至少部分地液化，并且从主热交换器的中间位置抽出经冷却和至少部分地液化的流，(ii)使经冷却和至少部分地液化的流膨胀、部分地蒸发和分离，以形成富氮天然气蒸气流和脱氮天然气液体流，以及(iii)单独将蒸气和液体流再引入到主热交换器的中间位置中，并且进一步并行地冷却蒸气流和液体流，液体流进一步冷却，以形成第一液化天然气流，而且蒸气流进一步冷却和至少部分地液化，以形成至少部分地液化的富氮天然气流。
在以上段落中描述的实施例中，方法可进一步包括：(g)使第二液化天然气流膨胀、部分地蒸发和分离，以形成脱氮液化天然气产物和由富氮天然气蒸气组成的再循环流；(h)压缩再循环流，以形成压缩再循环流；以及(i)使压缩再循环流回到主热交换器，以使其与天然气进料流共同或分开地冷却和至少部分地液化。方法可进一步包括使第一液化天然气流膨胀、部分地蒸发和分离，以产生额外的用于再循环流的富氮天然气蒸气和额外的脱氮液化天然气产物。再次，优选使用液化天然气存储罐来分离第二和/或第一液化天然气流，以形成脱氮液化天然气产物和再循环流。
方法的步骤(a)(ii)可进一步包括使经冷却和至少部分地液化的流膨胀、部分地蒸发和分离，以形成富氮天然气蒸气流、由富氮天然气蒸气组成的汽提气流，以及脱氮天然气液体流。然后步骤(c)可进一步包括将汽提气流引入到蒸馏塔的底部中。
可在塔的中间位置处将液化或部分地液化的天然气流引入到蒸馏塔中，并且可通过在将液化或部分地液化的天然气流引入到蒸馏塔中之前使塔底液体的一部分在再沸器热交换器中通过与所述流进行间接热交换而加热和蒸发，来对蒸馏塔提供沸腾。
还如上面提到的那样，根据本发明的第二方面，提供一种用于使天然气进料流液化和从中移除氮的设备，该设备包括：
主热交换器，其具有冷却通道，冷却通道用于接收天然气进料流，以及将天然气进料流传送通过热交换器，以冷却该流，以及使所有流或流的一部分液化，以便产生第一液化天然气流；
与主热交换器处于流体流连通的膨胀装置和蒸馏塔，其用于接收液化或部分地液化的天然气流、使液化或部分地液化的天然气流膨胀和部分地蒸发，并且在蒸馏塔中使所述流分离成蒸气相和液体相，其中，液化或部分地液化的天然气流是第一液化天然气流，或者是通过从第一液化天然气流或天然气进料流中分离出富氮天然气流以及在主热交换器中至少部分地使所述流液化，而形成的至少部分地液化的富氮天然气流；
冷凝器热交换器，其用于通过使从获得蒸馏塔的塔顶蒸气的一部分冷凝，来对蒸馏塔提供逆流；以及
用于对主热交换器和冷凝器热交换器提供制冷作用的闭环制冷系统，由闭环制冷系统循环的制冷剂传送通过主热交换器且在主热交换器中升温，并且传送通过冷凝器热交换器且在冷凝器热交换器中升温。
如本文所用，用语“流体流连通”表示所述装置或系统彼此连接，使得所指的流可由所述装置或系统发送和接收。装置或系统例如可通过适当的管、通道或用于传输所述流的其它形式的管道连接。
根据本发明的第二方面的设备适合执行根据本发明的第一方面的方法。因而，基于前面对根据第一方面的方法的各种优选的或可选的实施例和特征的讨论，根据第二方面的设备的各种优选的或可选的特征和实施例将是显而易见的。
仅以示例的方式，现在将参照图1至4来描述本发明的各种优选实施例。在其中特征为不止一幅图公共的这些图中，为了清楚和简洁，在各图中对那个特征分派相同的参考标号。
参照图1，显示了根据本发明的一个实施例的用于使天然气流液化和从中移除氮的方法和设备。
天然气进料流100首先传送通过主热交换器中的一组冷却通道，以使天然气进料流冷却、液化和(典型地)过冷，从而产生第一液化天然气流112，如将在下面更详细地描述的那样。天然气进料流包括甲烷和氮。典型地，天然气进料流具有1至10摩尔%的氮浓度，并且本文描述的方法和设备可有效地从天然气中移除氮，即使天然气进料流中的氮浓度较低，诸如5摩尔%或更低。如本领域中众所周知的那样，天然气进料流不应包含在流冷却和液化期间将在主热交换器中结冻的浓度的任何额外的组分。因此，在引入到主热交换器中之前，如有必要，可对天然气进料流进行预处理，以从天然气进料流中移除水、酸性气体、汞和重烃，以便使天然气进料流中的任何这样的组分的浓度降低到不会引起任何结冻问题的水平。用于实现脱水、酸性气体移除、汞移除和重烃移除的合适装备和技术是众所周知的。天然气流还必须高于周围压力，并且因而在必要时可在引入到主热交换器中之前，在一个或多个压缩机和后冷却器(未显示)中压缩和冷却。
在图1中描绘的实施例中，主热交换器由连续的三个冷却区段组成，即，其中使天然气进料流100预冷的暖区段102、其中使经冷却天然气进料流104液化的中部或中间区段106，以及其中使液化天然气进料流108过冷的冷区段110，因此天然气进料流100引入到其中的暖区段102的端部构成主热交换器的暖端，而从中抽出第一液化天然气流112的冷区段110的端部因此构成主热交换器的冷端。如将认识到的那样，用语“暖”和“冷”在此语境中仅表示冷却区段内部的相对温度，并且不暗示任何特定的温度范围。在图1描绘的布置中，这些区段中的各个都组成单独的热交换器单元，其具有其本身的壳、外壳或其它形式的壳体，但区段中的两个或所有三个同样可组合成共用公共的壳体的单个热交换器单元。热交换器单元(一个或多个)可为任何适当的类型，诸如(但不限于)壳管型热交换器单元、盘管型热交换器单元或板翅型热交换器单元。在这样的单元中，各个冷却区段将典型地包括其本身的管束(其中，单元为壳管或盘管型)或板翅束(其中，单元为板翅型)。
在图1中描绘的实施例中，抽出自主热交换器的冷端的第一(过冷)液化天然气流112然后膨胀、部分地蒸发和引入到蒸馏塔162中，在蒸馏塔162中，流分离成蒸气相和液体相，以形成富氮蒸气产物170和第二(脱氮)液化天然气流186。
这个实施例中的蒸馏塔162包括两个分离区段，各个分离区段由插件(诸如填料和/或一个或多个塔盘)组成，它们增加塔内部的上升蒸气和向下流动的液体之间的接触，并且因而增强传质。第一液化天然气流112在再沸器热交换器174中冷却，从而形成经冷却流156，经冷却流156然后由于传送通过膨胀装置(诸如例如通过J-T阀158或功抽取装置(例如水力涡轮或涡轮膨胀器(未显示)))而膨胀和部分地蒸发，从而形成经膨胀和部分地蒸发的流160，流160引入到蒸馏塔的在分离区段之间的中间位置中，以分离成蒸气相和液体相。来自蒸馏塔162的塔底液体的氮被脱除(相对于第一液化天然气流112和天然气进料流100)。来自蒸馏塔162的塔顶蒸气富含氮(相对于第一液化天然气流112和天然气进料流100)。
通过使来自塔的塔底液体的流182在再沸器热交换器174中升温和至少部分地蒸发，以及使经升温和至少部分地蒸发的流184回到塔的底部，从而对塔提供汽提气，来对蒸馏塔162提供沸腾。从蒸馏塔162中抽出未在再沸器热交换器174中蒸发的塔底液体的剩余物，以形成第二液化天然气流186。在描绘的实施例中，然后例如通过将流传送通过膨胀装置(诸如J-T阀188或涡轮膨胀器(未显示))来使第二液化天然气流186进一步膨胀，以形成经膨胀液化天然气流，经膨胀液化天然气流引入到液化天然气存储罐144中，可从液化天然气存储罐144中抽出脱氮液化天然气产物196。
通过使来自蒸馏塔的塔顶蒸气164的一部分在冷凝器热交换器154中冷凝来对蒸馏塔162提供逆流。从蒸馏塔162中抽出未在冷凝器热交换器154中冷凝的塔顶蒸气的剩余物，以形成富氮蒸气产物170。闭环制冷系统对冷凝器热交换器154提供制冷作用，闭环制冷系统还对主热交换器提供制冷作用。在图1中描绘的实施例中，冷塔顶蒸气164本身也对冷凝器热交换器154提供一些制冷作用。
更具体而言，抽出自蒸馏塔162的顶部的冷塔顶蒸气164首先在冷凝器热交换器154中升温。经升温塔顶蒸气的一部分然后在压缩机166中压缩，在后冷却器168中冷却(使用冷却剂，诸如例如处于周围温度的空气或水)，在冷凝器热交换器154中进一步冷却和至少部分地液化，例如通过膨胀装置(诸如J-T阀176或涡轮膨胀器(未显示))而膨胀，并且回到蒸馏塔162的顶部，从而对塔提供逆流。在传送通过控制阀169(其可控制蒸馏塔162的运行压力)之后，经升温塔顶蒸气的剩余物形成富氮蒸气产物流170。由也对主热交换器提供制冷作用的闭环制冷系统供应的制冷剂流222对冷凝器热交换器154提供额外的制冷作用，如现在将在下面更详细地描述的那样。
如上面提到的那样，闭环制冷系统对主热交换器提供一些或所有制冷作用，闭环制冷系统可为任何适当的类型。可使用的示例性制冷系统包括单混合制冷剂(SMR)系统、双混合制冷剂(DMR)系统、混合性丙烷混合制冷剂(C3MR)系统，以及氮膨胀循环(或其它气态膨胀循环)系统和级联制冷系统。在SMR和氮膨胀循环系统中，单混合制冷剂(在SMR系统的情况下)或由闭环制冷系统循环的氮(在氮膨胀循环系统的情况下)对主热交换器的所有三个区段102、106、110供应制冷作用。在DMR和C3MR系统中，使用使两种单独的制冷剂(在DMR系统的情况下，两种不同的混合制冷剂，以及在C3MR系统的情况下，丙烷制冷剂和混合制冷剂)循环的两个单独的闭环制冷系统来供应制冷剂给主热交换器，使得主热交换器的不同区段可由不同的闭环系统冷却。SMR、DMR、C3MR、氮膨胀循环和其它这样的闭环制冷系统的运行是众所周知的。
以示例的方式，在图1中描绘的实施例中，单混合制冷剂(SMR)系统对主热交换器提供制冷作用，主热交换器的冷却区段102、106和110中的各个包括盘管型的热交换器单元。在此类闭环系统中，循环的混合制冷剂由组分的混合物构成，诸如氮、甲烷、乙烷、丙烷、丁烷和异戊烷的混合物。离开主热交换器的暖端的经升温混合制冷剂250在压缩机252中压缩，以形成压缩流256。压缩流然后传送通过后冷却器，以使流冷却和部分地冷凝，并且然后在相分离器中分离成蒸气流258和液体流206。蒸气流258在压缩机260中进一步压缩，并且冷却和部分地冷凝，以形成处于周围温度的高压混合制冷剂流200。后冷却器可使用任何适当的周围热沉，诸如空气、淡水、海水或来自蒸发性冷却塔的水。
高压混合制冷剂流200在相分离器中分离成蒸气流204和液体流202。液体流202和206然后在主热交换器的暖区段102中过冷，然后压力降低且组合以形成冷的制冷剂流228，冷的制冷剂流228传送通过主热交换器的暖区段102的壳侧，在那里，冷的制冷剂流228蒸发且升温，以对所述区段提供制冷作用。蒸气流204在主热交换器的暖区段102中冷却和部分地液化，作为流208离开。然后流208在相分离器中分离成蒸气流212和液体流210。液体流210在主热交换器的中间区段106中过冷，并且然后降低压力，以形成冷的制冷剂流230，冷的制冷剂流230传送通过主热交换器的中间区段106的壳侧，在那里，冷的制冷剂流230蒸发且升温，以对所述区段提供制冷作用。蒸气流212在主热交换器的中间区段106和冷区段110中冷凝和过冷，作为流214离开，然后流分成两个部分。
制冷剂流214的大部分216膨胀，以提供冷的制冷剂流232，冷的制冷剂流232传送通过主热交换器的冷区段110的壳侧，在那里，冷的制冷剂流232蒸发且升温，以对所述区段提供制冷作用。离开冷区段110的壳侧的经升温制冷剂(源自流232)与制冷剂流230在中间区段106的壳侧中组合，在那里，经升温制冷剂进一步升温和蒸发，从而对那个区段提供额外的制冷剂。离开中间区段106的壳侧的组合的经升温制冷剂与制冷剂流228在暖区段102的壳侧中组合，在那里，组合的经升温制冷剂进一步升温和蒸发，从而对那个区段提供额外的制冷剂。离开暖区段102的壳侧的组合的经升温制冷剂已经完全蒸发，并且优选地过热大约5℃，并且作为经升温的混合制冷剂流250离开，因而完成制冷回路。
制冷剂流214的另一小部分218(典型地小于20%)用来对如上面描述的那样对蒸馏塔164提供逆流的冷凝器热交换器154提供制冷作用，所述部分在冷凝器热交换器154中升温，以对其提供制冷作用，然后回到主热交换器且在主热交换器中升温。更具体而言，例如通过将流传送通过J-T阀220或其它适当形式的膨胀装置(诸如例如涡轮膨胀器)来使制冷剂流214的小部分218膨胀，以形成冷的制冷剂流222。然后流222在冷凝器热交换器154中升温且至少部分地蒸发，然后通过与离开主热交换器的冷区段110的壳侧的经升温制冷剂(流232) 组合，以及与制冷剂流230一起进入中间区段106的壳侧，来回到主热交换器。
使用冷凝器热交换器154(而且特别是使用氮热泵循环，其包括冷凝器热交换器154、压缩机166和后冷却器168)来制造蒸馏塔162冷却器的顶部，使得能够获得较高纯度的富氮产物170。通过最大程度地降低冷凝器交换器154中的温差，使用闭环制冷系统来对冷凝器热交换器154提供制冷作用会改进工艺的整体效率，其中混合制冷剂在再循环氮发生冷凝的合适温度下提供冷却。
这由图4中描绘的冷却曲线示出，当冷凝器热交换器154根据图1中描绘的实施例和如上面描述的那样运行时获得这些冷却曲线。优选地，选择压缩机166的排出压力，使得待在冷凝器热交换器154中冷却的塔顶蒸气172的经压缩和升温部分在正好比混合制冷剂蒸发的温度高的温度下冷凝。抽出自蒸馏塔162的塔顶蒸气164可在其露点(大约-159℃)下进入冷凝器热交换器154，并且升温成接近周围条件。在抽出富氮蒸气产物170之后，其余的塔顶蒸气然后在压缩机166中压缩，在后冷却器168中冷却到接近周围温度，并且回到冷凝器热交换器154，以冷却和冷凝，从而对蒸馏塔162提供逆流，如前面描述的那样。
现在转到图2和3，这些图描绘了根据本发明的备选实施例的用于使天然气流液化和从天然气流中移除氮的另外的方法和设备。这些实施例不同于图1中描绘的实施例，因为在这些实施例中，发送到蒸馏塔162中以分离成蒸气相和液体相的流不是第一液化天然气流112，而改为是通过从第一液化天然气流或天然气进料流中分离出富氮天然气流而获得的至少部分地液化的富氮天然气流(144或344)。
在图2中描绘的方法和设备中，通过从第一液化天然气流112中分离出富氮天然气流130，以及在主热交换器中至少部分地使所述流液化，来形成发送到蒸馏塔162且在蒸馏塔162中分离的至少部分地液化的富氮天然气流144。
更具体而言，抽出自主热交换器的冷端的第一液化天然气流112例如通过将流传送通过膨胀装置(诸如J-T阀124或涡轮膨胀器(未显示))而膨胀，以形成经膨胀液化天然气流126，经膨胀液化天然气流126引入到液化天然气存储罐128中。在液化天然气存储罐128的内部，液化天然气的一部分蒸发，因为液化天然气最初膨胀且引入到罐中，以及/或者因为周围随着时间的推移的加热(因为无法完全隔离存储罐)，从而产生聚集在罐的顶部空间中且作为再循环流130从罐的顶部空间中抽出的富氮天然气蒸气，而且留下脱氮液化天然气产物，脱氮液化天然气产物存储在罐中，并且可作为产物流196被抽出。在备选实施例(未描绘)中，液化天然气存储罐128可由相分离器(诸如闪蒸鼓)或其它形式的分离装置代替，在其中，经膨胀液化天然气流126分离成液体相和蒸气相，从而分别形成脱氮液化天然气产物196和由富氮天然气蒸气组成的再循环流130。在使用了液化天然气存储罐的情况下，在罐的顶部空间中聚集且从顶部空间中抽出的富氮天然气蒸气也可被称为罐闪蒸气体(TFG)或沸腾气体(BOG)。在使用了相分离器的情况下，在相分离器中形成且从相分离器中抽出的富氮天然气蒸气还可被称为最终闪蒸气体(EFG)。
由富氮天然气蒸气组成的再循环流130然后在一个或多个压缩机132中再次压缩，并且在一个或多个后冷却器136中冷却，以形成压缩再循环流138，压缩再循环流138再循环到主热交换器(因此这是这个流被称为再循环流的原因)。后冷却器可使用任何适当形式的冷却剂，诸如例如处于周围温度的水或空气。离开后冷却器136的经压缩和冷却的富氮天然气蒸气还可被分割(未显示)，所述气体的一部分形成发送到主热交换器的压缩再循环流138，而另一部分(未显示)则被抽出，并且用于其它目的，诸如装置燃料需求(未显示)。由于在后冷却器(一个或多个)136中冷却，压缩再循环流138处于与天然气进料流100大约相同的温度(例如周围)，并且被单独引入到主热交换器的暖端中，并且传送通过并行于天然气进料流在其中被冷却的冷却通道而延伸的单独的冷却通道或一组冷却通道，以便在主热交换器的暖区段102、中间区段106和冷区段110中单独冷却压缩再循环流，压缩再循环流被冷却和至少部分地液化，以形成第一至少部分地液化的(即，部分地液化或完全液化的)富氮天然气流144。
抽出自主热交换器的冷端的第一至少部分地液化的(即，部分地液化或完全液化的)富氮天然气流144然后膨胀，部分地蒸发且引入到蒸馏塔162中，在蒸馏塔162中，流分离成蒸气相和液体相，以用类似于图1中描绘和上面描述的本发明的实施例中的第一液化天然气流112的方式形成富氮蒸气产物170和第二(脱氮)液化天然气流186。更具体而言，第一至少部分地液化的富氮天然气流144在再沸器热交换器174中冷却，形成冷却流456，然后冷却流456例如通过传送通过膨胀装置(诸如J-T阀458或涡轮膨胀器(未显示))而膨胀且部分地蒸发，从而形成经膨胀和部分地蒸发的流460，流460引入到蒸馏塔的在分离区段之间的中间位置，以分离成蒸气相和液体相。
来自蒸馏塔162的塔顶蒸气再次提供富氮蒸气产物170，所述塔顶蒸气在此实施例中进一步富含氮(即，其相对于第一至少部分地液化的富氮天然气流144富含氮，并且因而相对于天然气进料流100进一步富含氮)。
来自蒸馏塔162的塔底液体再次提供第二液化天然气流186，第二液化天然气流186再次传输到液化天然气存储罐128。更具体而言，抽出自蒸馏塔162的底部的第二液化天然气流186然后例如通过传送流通过J-T阀188或涡轮膨胀器(未显示)而膨胀，以形成与膨胀的第一液化天然气流126处于大约相同压力的膨胀流。膨胀的第二液化天然气流同样引入到液化天然气存储罐128中，其中，如上面描述的那样，液化天然气的一部分蒸发，从而提供作为再循环流130抽出自罐的顶部空间的富氮天然气蒸气，并且留下脱氮液化天然气产物，脱氮液化天然气产物存储在罐中，并且可作为产物流196抽出。因而，在这个实施例中，第二液化天然气流186和第一液化天然气流112膨胀、组合且共同分离成再循环流130和液化天然气产物196。但是，在备选实施例(未描绘)中，第二液化天然气流186和第一液化天然气流112可膨胀且引入到不同的液化天然气存储罐(或其它形式的分离系统)中，以产生然后组合的单独的再循环流，以及单独的液化天然气产物流。同样，在另一个实施例(未描绘)中，第二液化天然气流186和第一液化天然气流112可(如果为相似的压力或调节成相似的压力)组合，然后通过J-T阀、涡轮膨胀器或其它形式的膨胀装置而膨胀，并且然后组合的膨胀流引入到液化天然气存储罐(或其它形式的分离系统)中。
图2中描绘的实施例提供简单且高效手段使天然气液化和移除氮，以产生高纯度液化天然气产物和可在排出的同时满足环境纯度要求的高纯度氮流两者，而且不会大量损失甲烷。备选地，也可在别处使用氮流170，诸如如果甲烷含量足够高，则用于燃料。特别地，与天然气进料流和第一液化天然气相比，再循环流富含氮，并且因而通过至少部分地使再循环流液化(从而形成第一至少部分地液化的富氮天然气流)，然后在蒸馏塔中使这个流而非第一液化天然气流分离，对于相似的分离级可获得纯度显著更高的(即，氮浓度较高)富氮蒸气产物。同样，虽然可通过添加用于此的专用热交换器和制冷系统来冷却和至少部分地液化再循环流，但使用主热交换器及其相关联的现有制冷系统来冷却和至少部分地液化再循环流使得然后可将该再循环流分离成富氮产物和额外的液化天然气产物会提供较紧凑和成本高效的工艺和设备。
在图3中描绘的方法和设备中，通过从天然气进料流100中分离出富氮天然气流307，以及在主热交换器中至少部分地使所述流液化，来形成发送到蒸馏塔162且在蒸馏塔162中分离的至少部分地液化的富氮天然气流344。
更具体而言，在图3中描绘的实施例中，天然气进料流100首先传送通过主热交换器中的一组冷却通道，以冷却天然气流，使其一部分液化和(典型地)过冷，从而产生第一液化天然气流112，以及至少部分地使其另一部分液化，从而产生第一至少部分地液化的富氮天然气流344。天然气进料流100引入到主热交换器的暖端中，并且传送通过延伸通过主热交换器的暖区段102和中间区段106的第一冷却通道，其中，流被冷却和至少部分地液化，从而产生经冷却和至少部分地液化的天然气流341。然后在主热交换器的中间区段和冷区段之间从主热交换器的中间位置抽出经冷却和至少部分地液化的天然气流341，并且经冷却和至少部分地液化的天然气流341膨胀、部分地蒸发、在分离系统(由膨胀装置(诸如J-T阀342或功抽取装置(例如液压涡轮或涡轮膨胀器(未显示)))和相分离器308(诸如闪蒸鼓)组成)中分离，以形成富氮天然气蒸气流307和脱氮天然气液体流309。蒸气307和液体309流然后分开地再引入到中间区段106和冷区段110之间的主热交换器的中间位置中。液体流309传送通过延伸通过主热交换器的冷区段110的第二冷却通道，其中，使流过冷，以形成第一(过冷)液化天然气流112。蒸气流307传送通过与第二冷却通道分开地且并行地延伸通过主热交换器的冷区段110的第三冷却通道，其中，流被冷却和至少部分地液化，以形成第一至少部分地液化的(即，部分地液化或完全液化的)富氮天然气流344。然后从主热交换器的冷端抽出第一液化天然气流112和第一至少部分地液化的富氮天然气流344。
第一至少部分地液化的富氮天然气流344然后以类似于图1中描绘的实施例的第一液化天然气流112的方式膨胀、部分地蒸发和引入到蒸馏塔162中，在蒸馏塔162中，流分离成蒸气相和液体相，以形成富氮蒸气产物170和第二(脱氮)液化天然气流186。但是，在图3中描绘的实施例中，未使用再沸器热交换器来对蒸馏塔162提供沸腾。因而，第一至少部分地液化的富氮天然气流344只是通过下者膨胀和部分地蒸发：例如通过传送通过膨胀装置(诸如J-T阀358或涡轮膨胀器(未显示))，形成经膨胀和部分地蒸发的流360，经膨胀和部分地蒸发的流360在分离区段之间引入到蒸馏塔的中间位置中，以分离成蒸气相和液体相。不是使用再沸器热交换器，而是从相分离器308获得的富氮天然气蒸气的部分374对蒸馏塔162提供汽提气。更具体而言，由相分离器308产生的富氮天然气蒸气被分割，以产生两个富氮天然气蒸气流307、374。备选，可用与针对图1和2所描绘的相同方式对这个实施例提供再沸器。同样，可从来自图3中显示的中间束和冷束之间，或者来自液化单元(未显示)的暖端或任何其它中间位置的暖天然气获得图1和2中的洗提蒸气。流307传送通过主热交换器的冷区段110且在冷区段110中进一步冷却，以如上面描述的那样形成第一至少部分地液化的富氮天然气流344。流374例如通过传送通过J-T阀384或涡轮膨胀器(未显示)而膨胀，并且作为汽提气流引入到蒸馏塔162的底部中。
如在图2中描绘的实施例中那样，抽出自主热交换器的冷端的第一液化天然气流112(以及第二液化天然气流186)再次膨胀和发送到液化天然气存储罐128(或其它分离装置)，以提供脱氮液化天然气产物196和由富氮天然气蒸气组成的再循环流130。但是，在图3中描绘的实施例中，通过在压缩机132中压缩再循环流以及在后冷却器136中冷却压缩再循环流134而形成的压缩再循环流138通过引入回到天然气进料流100中，来再循环回到主热交换器，使得压缩再循环流138与天然气进料流一起且作为天然气进料流的一部分在主热交换器中被冷却和至少部分地液化。
如同图2中描绘和描述的实施例一样，图3中描绘的实施例提供这样的方法和设备：其具有较少装备数、高效、运行起来简单容易，并且即使天然气进料成分的氮浓度较低也允许生产高纯度液化天然气产物和高纯度氮流两者。通过在蒸馏塔中使第一至少部分地液化的富氮天然气流而非第一液化天然气流分离，获得纯度显著更高的富氮蒸气产物，而且通过使用主热交换器及其相关联的制冷系统来产生所述第一至少部分地液化的富氮天然气流，而非添加专用热交换器和制冷系统来实现这一点，提供紧凑且成本高效的工艺和设备。
示例
为了示出本发明的运行，图1中描述和描绘的工艺(使用SMR制冷作用工艺)如下，以便获得具有1%的甲烷的氮排出流和具有1%的氮的液化天然气产物。在表1中显示天然气进料成分，而且表2列出了主流的成分。使用ASPEN+软件来产生数据。如可从数据看出的那样，工艺有效地从液化天然气流中移除氮。
表1：天然气进料工艺条件和成分
表2：流条件和成分
将理解的是，本发明不限于上面参照优选实施例所描述的细节，而是可在不偏离所附权利要求中限定的本发明的精神或范围的情况作出许多修改和变型。

Claims (21)

1. 一种用于使天然气进料流液化和从中移除氮的方法，所述方法包括：
(a)将天然气进料流传送通过主热交换器，以冷却所述天然气流，以及使所有所述流或所述流的一部分液化，从而产生第一液化天然气流；
(b)从所述主热交换器中抽出所述第一液化天然气流；
(c)使液化或部分地液化的天然气流膨胀和部分地蒸发，并且将所述流引入蒸馏塔中，在所述蒸馏塔中，所述流分离成蒸气相和液体相，其中，所述液化或部分地液化的天然气流是所述第一液化天然气流，或者是通过从所述第一液化天然气流或所述天然气进料流中分离出富氮天然气流以及在所述主热交换器中至少部分地使所述流液化而形成的至少部分地液化的富氮天然气流；
(d)用从所述蒸馏塔抽出的塔顶蒸气形成富氮蒸气产物；
(e)通过在冷凝器热交换器中使来自所述蒸馏塔的塔顶蒸气的一部分冷凝，来对所述蒸馏塔提供逆流；以及
(f)用从所述蒸馏塔抽出的塔底液体形成第二液化天然气流；
其中，闭环制冷系统对所述主热交换器和所述冷凝器热交换器提供制冷作用，由所述闭环制冷系统循环的制冷剂传送通过所述主热交换器且在所述主热交换器中升温，并且传送通过所述冷凝器热交换器且在所述冷凝器热交换器中升温。
2. 根据权利要求1所述的方法，其特征在于，传送通过所述冷凝器热交换器且在所述冷凝器热交换器中升温的制冷剂然后传送通过所述主热交换器且在所述主热交换器中进一步升温。
3. 根据权利要求1所述的方法，其特征在于，在已经对所述主热交换器和所述冷凝器热交换器提供制冷作用之后获得的经升温制冷剂在一个或多个压缩机中压缩，并且在一个或多个后冷却器中冷却，以形成压缩制冷剂；所述压缩制冷剂传送通过所述主热交换器且在所述主热交换器中冷却，以形成经冷却压缩制冷剂，所述经冷却压缩制冷剂从所述主热交换器抽出；并且所述经冷却压缩制冷剂然后被分割，所述制冷剂的一部分膨胀且直接回到所述主热交换器，以传送通过所述主热交换器且在所述主热交换器中升温，而所述制冷剂的另一部分则膨胀且发送到所述冷凝器热交换器，以传送通过所述冷凝器热交换器且在所述冷凝器热交换器中升温。
4. 根据权利要求1所述的方法，其特征在于，由所述闭环制冷系统循环的制冷剂是混合制冷剂。
5. 根据权利要求4所述的方法，其特征在于，在已经对所述主热交换器和所述冷凝器热交换器提供制冷作用之后获得的经升温混合制冷剂被压缩、在所述主热交换器中冷却，并且在冷却时分离，以便提供成分不同的多个液化或部分地液化的冷制冷剂流，从所述主热交换器的冷端获得的具有最高浓度的较轻组分的冷制冷剂流被分割且膨胀，以便提供在所述冷凝器热交换器中升温的制冷剂流，以及回到所述主热交换器的冷端以在其中升温的制冷剂流。
6. 根据权利要求1所述的方法，其特征在于，通过所述闭环制冷系统以及通过使从所述蒸馏塔抽出的塔顶蒸气升温来对所述冷凝器热交换器提供制冷作用。
7. 根据权利要求6所述的方法，其特征在于：
步骤(e)包括在所述冷凝器热交换器中使从所述蒸馏塔抽出的塔顶蒸气升温，压缩经升温塔顶蒸气的第一部分，在所述冷凝器热交换器中使压缩部分冷却和至少部分地冷凝，以及使经冷却和至少部分地冷凝的部分膨胀且将其再引入回到所述蒸馏塔的顶部中；以及
步骤(d)包括用经升温塔顶蒸气的第二部分形成所述富氮蒸气产物。
8. 根据权利要求1所述的方法，其特征在于，步骤(c)包括使所述第一液化天然气流膨胀和部分地蒸发，并且将所述流引入到所述蒸馏塔中，以使所述流分离成蒸气相和液体相。
9. 根据权利要求8所述的方法，其特征在于，所述方法进一步包括将所述第二液化天然气流发送到液化天然气存储罐。
10. 根据权利要求1所述的方法，其特征在于，步骤(c)包括使至少部分地液化的富氮天然气流膨胀和部分地蒸发，并且将所述流引入到所述蒸馏塔中，以使所述流分离成蒸气相和液体相，其中，通过从所述第一液化天然气流中分离出富氮天然气流以及在所述主热交换器中至少部分地使所述流液化，来形成所述至少部分地液化的富氮天然气流。
11. 根据权利要求10所述的方法，其特征在于，通过下者来形成所述至少部分地液化的富氮天然气流：(i)使所述第一液化天然气流或由所述第一液化天然气流的一部分形成的液化天然气流膨胀、部分地蒸发和分离，以形成脱氮液化天然气产物和由富氮天然气蒸气组成的再循环流；(ii)压缩所述再循环流，以形成压缩再循环流；以及(iii)与所述天然气进料流分开地且并行地将所述压缩再循环流传送通过所述主热交换器，以冷却所述压缩再循环流，以及至少部分地使所有所述压缩再循环流或所述压缩再循环流的一部分液化，从而产生所述至少部分地液化的富氮天然气流。
12. 根据权利要求11所述的方法，其特征在于，所述第一液化天然气流或由所述第一液化天然气流的一部分形成的液化天然气流膨胀且传输到液化天然气存储罐中，在所述液化天然气存储罐中，所述液化天然气的一部分蒸发，从而形成富氮天然气蒸气和所述脱氮液化天然气产物，并且从所述罐抽出富氮天然气蒸气，以形成所述再循环流。
13. 根据权利要求11所述的方法，其特征在于，所述方法进一步包括使所述第二液化天然气流膨胀、部分地蒸发和分离，以产生额外的用于所述再循环流的富氮天然气蒸气和额外的脱氮液化天然气产物。
14. 根据权利要求11所述的方法，其特征在于，步骤(c)包括使至少部分地液化的富氮天然气流膨胀和部分地蒸发，并且将所述流引入到所述蒸馏塔中，以使所述流分离成蒸气相和液体相，其中，通过从所述天然气进料流中分离出富氮天然气流，以及在所述主热交换器中至少部分地使所述流液化，来形成所述至少部分地液化的富氮天然气流。
15. 根据权利要求14所述的方法，其特征在于，步骤(a)包括：(i)将所述天然气进料流引入到所述主热交换器的暖端中，使所述天然气进料流冷却和至少部分地液化，以及从所述主热交换器的中间位置抽出经冷却和至少部分地液化的流；(ii)使所述经冷却和至少部分地液化的流膨胀、部分地蒸发和分离，以形成富氮天然气蒸气流和脱氮天然气液体流；以及(iii)分开地将所述蒸气和液体流再引入到所述主热交换器的中间位置中，并且进一步并行地冷却所述蒸气流和液体流，所述液体流进一步冷却，以形成所述第一液化天然气流，并且所述蒸气流进一步冷却和至少部分地液化，以形成所述至少部分地液化的富氮天然气流。
16. 根据权利要求15所述的方法，其特征在于，所述方法进一步包括：
(g)使所述第二液化天然气流膨胀、部分地蒸发和分离，以形成脱氮液化天然气产物和由富氮天然气蒸气组成的再循环流；
(h)压缩所述再循环流，以形成压缩再循环流；以及
(i)使所述压缩再循环流回到所述主热交换器，以与所述天然气进料流共同或分开地冷却和至少部分地液化。
17. 根据权利要求16所述的方法，其特征在于，步骤(g)包括：使所述第二液化天然气流膨胀；将经膨胀流传输到液化天然气存储罐中，在所述液化天然气存储罐中，所述液化天然气的一部分蒸发，从而形成富氮天然气蒸气和所述脱氮液化天然气产物；以及从所述罐抽出富氮天然气蒸气，以形成所述再循环流。
18. 根据权利要求16所述的方法，其特征在于，所述方法进一步包括使所述第一液化天然气流膨胀、部分地蒸发和分离，以产生额外的用于所述再循环流的富氮天然气蒸气和额外的脱氮液化天然气产物。
19. 根据权利要求15所述的方法，其特征在于：
步骤(a)(ii)包括使所述经冷却和至少部分地液化的流膨胀、部分地蒸发和分离，以形成所述富氮天然气蒸气流、由富氮天然气蒸气组成的汽提气流，以及所述脱氮天然气液体流；以及
步骤(c)进一步包括将所述汽提气流引入到所述蒸馏塔的底部中。
20. 根据权利要求1所述的方法，其特征在于，在所述塔的中间位置处将所述液化或部分地液化的天然气流引入到所述蒸馏塔中，并且通过在将所述液化或部分地液化的天然气流引入到所述蒸馏塔中之前使所述塔底液体的一部分在再沸器热交换器中通过与所述流进行间接热交换而加热和蒸发，来对所述蒸馏塔提供沸腾。
21. 一种用于使天然气进料流液化和从中移除氮的设备，所述设备包括：
主热交换器，其具有冷却通道，所述冷却通道用于接收天然气进料流，以及将所述天然气进料流传送通过所述热交换器，以冷却所述流且使所有所述流或所述流的一部分液化，以便产生第一液化天然气流；
与所述主热交换器处于流体流连通的膨胀装置和蒸馏塔，其用于接收液化或部分地液化的天然气流、使其膨胀和部分地蒸发，以及使所述流在所述蒸馏塔中分离成蒸气相和液体相，其中，所述液化或部分地液化的天然气流是所述第一液化天然气流，或者是通过从所述第一液化天然气流或所述天然气进料流中分离出富氮天然气流以及在所述主热交换器中至少部分地使所述流液化，而形成的至少部分地液化的富氮天然气流；
冷凝器热交换器，其用于通过使从所述蒸馏塔获得的塔顶蒸气的一部分冷凝，来对所述蒸馏塔提供逆流；以及
用于对所述主热交换器和冷凝器热交换器提供制冷作用的闭环制冷系统，由所述闭环制冷系统循环的制冷剂传送通过所述主热交换器且在所述主热交换器中升温，并且传送通过所述冷凝器热交换器且在所述冷凝器热交换器中升温。
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