CN104619485A - 复合阻气叠层体及其制造方法、以及复合电极 - Google Patents

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Abstract

本发明涉及复合阻气叠层体，其是由阻气叠层体(A)和阻气叠层体(B)以下述无机层(a)和下述无机层(b)相对的方式经由苯乙烯类热塑性弹性体树脂的层粘接而成的，所述阻气叠层体(A)具备脂环式聚烯烃树脂的膜(a)及形成于所述膜(a)的至少一面的无机层(a)，所述阻气叠层体(B)具备脂环式聚烯烃树脂的膜(b)及形成于所述膜(b)的至少一面的无机层(b)。

Description

复合阻气叠层体及其制造方法、以及复合电极
技术领域
本发明涉及复合阻气叠层体及其制造方法、以及具备该复合阻气叠层体的复合电极。
背景技术
在太阳能电池、场致发光元件(以下也适当称为“EL元件”)等光电转换元件中，为了防止水蒸气及氧向元件内部的浸入，有时设有具有阻气性的构件。其中，关于有机太阳能电池及有机EL元件等有机光电转换元件，如果元件内部的有机材料因水蒸气及氧而劣化，则可能引起性能大幅降低，因此，特别需要阻气性优异的构件。
作为这样的构件，例如已知有具备无机层的构件(例如参照专利文献1)。一般而言，无机层对于水蒸气及氧的阻隔能力优异，因此，可以利用无机层而得到阻气性。另外，无机层的厚度越厚，越可以期待高的阻气性，因此，例如在专利文献2中提出了贴合有形成了硅氧化物的膜的高阻隔塑料，另外，在专利文献3中，提出了具备多个无机层的阻气叠层体。
现有技术文献
专利文献
专利文献1：日本特开2005-327687号公报
专利文献2：日本特开平03-063127号公报
专利文献3：日本特开2009-190186号公报
发明内容
发明要解决的课题
但是，就具备无机层的阻气叠层体而言，如果无机层的厚度厚，则会引发卷曲(翘曲)。可以认为，这是由阻气叠层体所具有的无机层与无机层以外的层的热膨胀系数不同而引起的。即，可以认为，在阻气叠层体的制造时或使用时如果发生温度变化，则会在无机层和无机层以外的层之间产生膨胀或收缩的程度的差异，因该差异的存在而导致阻气叠层体翘曲。对此，可列举具体例进行说明。例如，对于树脂膜上具备无机层的阻气叠层体而言，通常在高温环境中进行在树脂膜上形成无机层的工序，其后，将得到的阻气叠层体冷却。此时，由于无机层和树脂膜的热膨胀系数通常不同，因此，通过冷却，树脂膜相比于无机层发生大幅收缩。因此，上述阻气叠层体大多会以无机层为外侧、树脂膜为内侧而产生卷曲。特别是，为了实现1×10－2g/m2·day以下的水蒸气阻隔性，优选充分厚度的无机层，结果会产生大的卷曲。阻气叠层体产生大的卷曲时，阻气叠层体的操作性降低，将该阻气叠层体安装于光电转换元件的操作变得困难。因此，要求开发出可改善卷曲的阻气叠层体构成。
另外，尽管基于专利文献2那样的构成可以改善卷曲，但是，由粘接剂产生的气体成分的增加、能量固化型的粘接剂使用所引起的挠性的丧失成为课题。进而，对于阻气叠层体而言，期望对在高温环境中阻气性降低、或容易产生裂纹而损害阻气性的问题加以防止。这是为了抑制在例如使用时、保存时、运输时阻气叠层体的阻气性降低，保持良好的阻气性。
本发明是鉴于上述课题而完成的，目的在于提供一种可以保持良好的阻气性、柔软且挠性优异的卷曲小的复合阻气叠层体及其制造方法、以及具备该复合阻气叠层体的复合电极。
解决问题的方法
本发明人为了解决上述课题而进行了深入研究，结果发现，通过将具备脂环式聚烯烃树脂的膜及无机层的2片阻气叠层体以无机层彼此相对的方式、经由苯乙烯类热塑性弹性体树脂的层进行粘接，容易保持良好的阻气性，可以实现柔软且挠性优异的卷曲小的复合阻气叠层体，进而完成了本发明。
即，本发明如下所述。
[1]一种复合阻气叠层体，其是由阻气叠层体(A)和阻气叠层体(B)经由苯乙烯类热塑性弹性体树脂的层粘接而成的，
所述阻气叠层体(A)具备脂环式聚烯烃树脂的膜(a)及形成于所述膜(a)的至少一面的无机层(a)，
所述阻气叠层体(B)具备脂环式聚烯烃树脂的膜(b)及形成于所述膜(b)的至少一面的无机层(b)，
且以所述无机层(a)和所述无机层(b)相对的方式进行所述粘接。
[2]如[1]所述的复合阻气叠层体，其中，所述热塑性弹性体树脂的厚度为10μm～150μm，
所述热塑性弹性体树脂含有苯乙烯-共轭二烯嵌段共聚物氢化物。
[3]如[1]或[2]所述的复合阻气叠层体，其中，所述无机层(a)及所述无机层(b)为通过化学气相沉积法而形成的至少含有Si的层，
所述无机层(a)及所述无机层(b)的厚度为300nm～2000nm。
[4]如[1]～[3]中任一项所述的复合阻气叠层体，其中，
所述无机层(a)和所述无机层(b)由相同的材料形成、且具有相同的厚度，
所述膜(a)和所述膜(b)由相同的材料形成、且具有相同的厚度。
[5]一种有机EL元件用的复合电极，其具备上述[1]～[4]中任一项所述的复合阻气叠层体、和在所述复合阻气叠层体的一侧的外侧面通过物理气相沉积法而形成的透明电极。
[6]一种复合阻气叠层体的制造方法，其包括：
在脂环式聚烯烃树脂的膜(a)的至少一面形成无机层(a)，得到阻气叠层体(A)的工序；
在脂环式聚烯烃树脂的膜(b)的至少一面形成无机层(b)，得到阻气叠层体(B)的工序；
将所述阻气叠层体(A)、所述阻气叠层体(B)及苯乙烯类热塑性弹性体树脂的膜(c)按照所述膜(a)、所述无机层(a)、所述膜(c)、所述无机层(b)及所述膜(b)的顺序叠合并使其加热压合的工序。
发明的效果
根据本发明，可以提供能够保持良好的阻气性、柔软且挠性优异的卷曲小的复合阻气叠层体及其制造方法、以及具备该复合阻气叠层体的复合电极。
附图说明
图1是示意性地示出将本发明的一实施方式涉及的复合阻气叠层体以与其主面垂直的平面剖切出的剖面的图。
图2是示意性地示出在本发明的一实施方式涉及的复合阻气叠层体的制造方法中使阻气叠层体(A)、阻气叠层体(B)及苯乙烯类热塑性弹性体树脂的膜(c)加热压合的工序的图。
图3是示意性地示出将本发明的一实施方式涉及的复合电极以与其主面垂直的平面剖切出的剖面的图。
符号说明
10       阻气叠层体(A)
11       膜(a)
12       无机层(a)
20       阻气叠层体(B)
21       膜(b)
22       无机层(b)
30       苯乙烯类热塑性弹性体树脂的层(膜(c))
40       透明电极
100      复合阻气叠层体
210,220  加压辊
300      复合电极
具体实施方式
以下，示出实施方式及例示物等对本发明详细地进行说明，但本发明并不限定于以下所示的实施方式及例示物等，可以在脱离不本发明的权利要求及其均等范围的范围内任意地变更而实施。
[1.复合阻气叠层体的概要]
图1是示意性地示出将本发明的一实施方式涉及的复合阻气叠层体100以与其主面垂直的平面剖切出的剖面的图。如图1所示，复合阻气叠层体100是将具备膜(a)11及无机层(a)12的阻气叠层体(A)10、和具备膜(b)21及无机层(b)22的阻气叠层体(B)20以使无机层(a)12和无机层(b)22相对的方式经由苯乙烯类热塑性弹性体树脂的层30粘接而成的叠层体。因此，复合阻气叠层体100依次具备：膜(a)11、无机层(a)12、苯乙烯类热塑性弹性体树脂的层30、无机层(b)22及膜(b)。
[2.阻气叠层体(A)]
如图1所示，阻气叠层体(A)10具备膜(a)11、和形成于膜(a)11的至少一面11D的无机层(a)12。因此，膜(a)11与无机层(a)12通常直接接触。
[2.1.膜(a)]
膜(a)由脂环式聚烯烃树脂形成。在此，所述脂环式聚烯烃树脂为含有脂环式烯烃聚合物和根据需要而使用的其它任意成分的树脂。就脂环式聚烯烃树脂而言，其水蒸气透过率低，并且，在形成阻气叠层体(A)中所含的其它层的工序(例如蒸镀、溅射等)中的脱气(outgas)的放出量少。因此，通过利用脂环式聚烯烃树脂形成膜(a)，可以提高复合阻气叠层体的阻气性。进而，将脂环式聚烯烃树脂进行熔融挤出而制造的膜，其表面平滑性良好，成为无机层的裂纹的原因的表面凸起小，因此，作为结果，可以利用与表面平滑性差的膜相比较薄的无机层减小水蒸气透过率，因此，生产性及挠性优异。另外，膜(a)通常成为支撑无机层(a)的基材，也发挥出保持阻气叠层体(A)的强度的效果。
脂环式烯烃聚合物为在主链和/或侧链具有脂环结构的非晶性的热塑性聚合物。作为脂环式烯烃聚合物中的脂环结构，可列举饱和脂环烃(环烷烃)结构、不饱和脂环烃(环烯烃)结构等，而从机械强度、耐热性等方面出发，优选环烷烃结构。对构成脂环结构的碳原子数没有特别限制，通常为4个以上，优选为5个以上，另外，通常为30个以下，优选为20个以下，更优选为15个以下。构成脂环结构的碳原子数在上述范围时，机械强度、耐热性及膜的成型性的特性可获得高度平衡，故优选。
在脂环式烯烃聚合物中，具有脂环结构的结构单元的比例优选为55重量％以上，进一步优选为70重量％以上，特别优选为90重量％以上，另外，通常为100重量％以下。在脂环式烯烃聚合物中具有脂环式结构的结构单元的比例在该范围时，从透明性及耐热性的观点出发为优选。
作为脂环式烯烃聚合物，可列举例如：降冰片烯聚合物、单环的环状烯烃聚合物、环状共轭二烯聚合物、乙烯基脂环式烃聚合物及它们的氢化物等。其中，降冰片烯聚合物由于透明性和成型性良好，因此可优选使用。
作为降冰片烯聚合物，可列举例如具有降冰片烯结构的单体的开环聚合物、或具有降冰片烯结构的单体与其它单体的开环共聚物、或它们的氢化物；具有降冰片烯结构的单体的加成聚合物、或具有降冰片烯结构的单体与其它单体的加成共聚物、或它们的氢化物等。其中，从透明性、成型性、耐热性、低吸湿性、尺寸稳定性、轻质性等观点出发，可特别优选使用具有降冰片烯结构的单体的开环聚合物氢化物及开环共聚物氢化物。
作为脂环式烯烃聚合物，可以单独使用这些聚合物中的1种，也可以以任意的比率组合使用2种以上。另外，膜(a)也可以为多种脂环式烯烃树脂各自形成层的构成。
脂环式烯烃树脂中所含的脂环式烯烃聚合物的分子量可根据使用目的而适当选定，优选其重均分子量(Mw)落入规定的范围。具体而言，脂环式烯烃聚合物的上述重均分子量通常为10,000以上，优选为15,000以上，更优选为20,000以上，通常为100,000以下，优选为80,000以下，更优选为50,000以下。通过使重均分子量在这样的范围，膜(a)的机械强度及成型加工性等可取得高度平衡，因此优选。在此，重均分子量可以使用环己烷作为溶剂、利用凝胶渗透色谱法以聚异戊二烯换算值的形式测定。另外，在聚合物不溶解于环己烷的情况下，可以使用甲苯作为溶剂。进而，溶剂为甲苯时，重均分子量可以以聚苯乙烯换算值的形式测定。
作为脂环式烯烃树脂可以含有的任意成分，可以列举例如：抗氧化剂、热稳定剂、光稳定剂、紫外线吸收剂、抗静电剂、分散剂、氯捕获剂、阻燃剂、结晶成核剂、强化剂、抗粘连剂、防雾剂、脱模剂、颜料、有机或无机的填充剂、中和剂、润滑剂、分解剂、金属钝化剂、防污染剂、抗菌剂或其它树脂、热塑性弹性体等添加剂。另外，这些物质可以单独使用1种，也可以以任意的比率组合使用2种以上。进而，任意成分的量相对于脂环式烯烃树脂中所含的聚合物100重量份，通常为0～50重量份，优选为0～30重量份。
脂环式烯烃树脂并不限于具有高透明性的树脂。但是，从使复合阻气叠层体成为能够用于例如显示装置、光源装置或太阳能电池中要求光透过的部分的有用的叠层体的观点出发，优选脂环式烯烃树脂具有高透明性。例如，将脂环式烯烃树脂制成厚度1mm的试验片而测定的总光线透射率通常为70％以上，优选为80％以上，更优选为90％以上，另外，通常优选为100％以下。
膜(a)的厚度优选为10μm以上，更优选为30μm以上，优选为500μm以下，更优选为250μm以下。膜(a)的厚度可以利用接触式膜厚计进行测定。具体而言，在与TD方向平行的线状中以等间隔测定10点厚度，求出其平均值，可以将该平均值作为厚度的测定值。
膜(a)的热膨胀系数优选为70ppm/K以下，更优选为50ppm/K以下，进一步优选为40ppm/K以下。所述热膨胀系数可以如下地测定：将膜(a)制成20mm×5mm的试样片、在负载5.0g、氮100cc/分钟、升温速度0.5℃/分钟的条件下测定从30℃升温至130℃时试样片的长度的伸长率。
另外，膜(a)的湿度膨胀系数优选为30ppm/％RH以下，更优选为10ppm/％RH以下，进一步优选为1.0ppm/％RH以下。所述湿度膨胀系数可以可以如下地测定：将膜制成20mm×5mm的试样片，在负载5.0g、氮100cc/分钟、温度25℃、速度5.0％RH/分钟的条件下测定湿度从30％RH提高至80％RH时试样片的长度的伸长率。
另外，膜(a)的玻璃化转变温度优选为110℃以上，进一步优选为130℃以上，特别优选为160℃以上。通过高玻璃化转变温度，可以抑制高温环境等热历史前后的膜(a)的热收缩。
通过得到上述的优选热膨胀系数、湿度膨胀系数及玻璃化转变温度，可以得到高温高湿环境中的阻气性的降低得到抑制的复合阻气叠层体。
另外，膜(a)的热膨胀系数的下限值通常为0.1ppm/K以上，膜(a)的湿度膨胀系数的下限值通常为0.001ppm/％RH以上，膜(a)的玻璃化转变温度的上限值通常为250℃以下。
另外，可以在膜(a)的与无机层(a)相反侧的表面(图1中为面11U)形成凹凸结构。通过具有凹凸结构，膜(a)不易产生粘连。因此，例如在使用长条的膜(a)通过辊对辊法制造复合阻气叠层体的情况下，可以容易地将膜(a)从卷导出，因此可以使制造容易。另外，膜(a)的与无机层(a)相反侧的表面通常成为复合阻气叠层体的最表面。因此，在膜(a)的与无机层(a)相反侧的表面形成凹凸结构时，复合阻气叠层体的最表面具有凹凸结构，因此也可以抑制复合阻气叠层体的粘连。
形成有凹凸结构的表面的算术平均粗糙度Ra(JIS B601-2001)优选为0.02μm以上，更优选为0.1μm以上，特别优选为3μm以上。通过使算术平均粗糙度Ra为上述范围的下限值以上，可以使形成有凹凸结构的表面的滑动性良好，可以稳定地防止粘连。另外，对上述算术平均粗糙度的上限值没有特别限制，优选为50μm以下，更优选为25μm以下，特别优选为10μm以下。
对于膜(a)的制造方法没有特别限制，可以采用例如熔融成型法、溶液流延法中的任意方法。更详细而言，熔融成型法可以分类为例如挤出成型法、压制成型法、吹胀成型法、注塑成型法、吹塑成型法、拉伸成型法等。这些方法中，为了得到机械强度、表面精度等优异的膜(a)，优选挤出成型法、吹胀成型法或压制成型法，其中，从可以有效且简单地制造膜(a)的观点出发，特别优选挤出成型法。
进而，在膜(a)的制造方法中，可以进行对膜实施拉伸的拉伸工序等。由此，可以得到拉伸膜作为膜(a)。在使用拉伸膜作为膜(a)的情况下，可以抑制膜(a)的热膨胀系数，可以进一步降低高温高湿环境中阻气性能的劣化。所述拉伸膜可以如下地得到：例如，利用上述方法将脂环式烯烃树脂成型为原膜(原反フィルム)，并对该原膜进行拉伸。
原膜的形状可以根据所期望的拉伸倍率、以使所得膜(a)具有所期望的尺寸的方式进行适当设定。优选制成长条的膜状的形状。在此，所述“长条”是指相对于宽度具有至少5倍以上的长度的形状，优选具有10倍或10倍以上的长度，具体指的是具有可被卷绕成卷状而保管或运输的程度的长度。
就拉伸的方式而言，可优选设为双轴拉伸。所述的双轴拉伸可以通过将原膜在平行于其面、且相互垂直的2个方向进行拉伸来进行。在此，所述“垂直的”方向优选成90°的角度，但此外也包括存在±10°左右的误差的情况。
通常，垂直的2个方向可分别为长条的原膜的MD方向(原膜的传输方向、即长条的原膜的长度方向)及TD方向(与MD方向垂直的、原膜的宽度方向)，但并不限于此，可以为相对于MD方向及TD方向倾斜的、相互垂直的2个方向。
双轴拉伸的方式可以为逐步双轴拉伸，也可以为同步双轴拉伸。在此，所述逐步双轴拉伸是指分别将2个方向的拉伸作为各自的工序进行的拉伸。另外，同步双轴拉伸是指同时进行2个方向的拉伸工序的至少一部分的拉伸。从制造的效率方面考虑，优选同步双轴拉伸，但在要求使膜(a)的相位差的值为尽可能小的值的情况等希望独立而精密地控制2个方向的拉伸的情况下，从其控制容易的方面考虑，有时优选逐步双轴拉伸。
双轴拉伸中的拉伸倍率在2个方向分别优选为1.05倍以上，更优选为1.5倍以上，优选为4.5倍以下，更优选为3.5倍以下。另外，为了使高温高湿环境下的透湿度变化达到最小、以及为了使透过复合阻气叠层体的光为均质的光，优选2个方向的倍率之比在1:1～2:1的范围内。
进行双轴拉伸时的温度可以以形成原膜的脂环式聚烯烃树脂的玻璃化转变温度Tg为基准进行设定。双轴拉伸时的温度范围例如优选为Tg以上，优选为Tg+30℃以下，更优选为Tg+20℃以下。在此，原膜包含多种具有不同玻璃化转变温度的脂环式烯烃树脂的层的情况下，可以以这些脂环式烯烃树脂中的最低的玻璃化转变温度为基准来设定双轴拉伸时的温度范围。
作为用于进行双轴拉伸的装置，可以优选列举例如：拉幅拉伸机、及其它具有导轨和沿该导轨而移动的把持体的拉伸机。此外，也可以使用纵向单螺杆拉伸机、泡沫拉伸机、辊拉伸机等任意拉伸机。
此外，在膜(a)的表面形成凹凸结构的情况下，对凹凸结构的形成方法没有限制。作为凹凸结构的形成方法，可列举例如：通过使用在表面具有凹凸结构的赋型辊对膜(a)进行挤压，在膜(a)的表面转印凹凸结构的辊轧成型法；用在表面具有凹凸结构的脱模膜夹压膜(a)，将脱模膜的凹凸结构转印于膜(a)上，然后将脱模膜从膜(a)上剥离的方法；向膜(a)的表面喷射粒子而切削膜(a)的表面的方法；通过在膜(a)的表面配置电子束固化型树脂并使其固化而形成凹凸结构的方法；等等。此外，也可以通过调整膜(a)的组成而形成凹凸结构。可列举例如：使形成膜(a)的脂环式聚烯烃树脂中含有给定粒径的粒子而形成凹凸结构的方法；调整形成膜(a)的脂环式聚烯烃树脂中所含的成分的配合比而形成凹凸结构的方法；等等。
通常，膜(a)的粘连于在膜(a)的表面形成无机层(a)之前的时刻也容易发生。因此，从防止粘连的观点出发，优选于在膜(a)的表面形成无机层(a)的工序之前进行在膜(a)的表面形成凹凸结构的工序。
[2.2.无机层(a)]
无机层(a)是由无机材料形成、且具有阻隔下述成分的能力的层，所述成分为例如水分及氧等存在于外气中、且会导致显示装置及发光装置等装置内部的构成元件(例如有机EL元件的发光层等)劣化的成分。该无机层(a)发挥出阻隔水分及氧等成分从阻气叠层体(A)的表面及背面中的一面向另一面透过的效果。
另外，由于无机层(a)位于膜(a)的内侧，因此，可防止外力引起的无机层(a)的受损。因此，无机层(a)不易产生裂纹，阻气性不易被破坏。
进而，一般而言，脂环式聚烯烃树脂与其它材料的亲和性大多较低，而无机层(a)无论与脂环式聚烯烃树脂、还是与热塑性弹性体均可具有高亲和性。因此，通过将无机层(a)设置于由脂环式聚烯烃树脂形成的膜(a)和热塑性弹性体之间，可以使膜(a)与热塑性弹性体之间的密合性良好。
作为可以形成无机层的无机材料的优选例，可列举：金属；硅的氧化物、氮化物、氮氧化物；铝的氧化物、氮化物、氮氧化物；DLC(类金刚石碳)；及这些物质中的2种以上混合而成的材料等。其中，从透明性方面考虑，特别优选硅的氧化物或氮氧化物等至少含有硅的材料。另外，从与作为膜(a)的材料的脂环式烯烃树脂的亲和性方面考虑，特别优选DLC。
作为硅的氧化物，可列举例如SiOx。这里，就x而言，从兼顾无机层(a)的透明性及水蒸气阻隔性的观点出发，优选1.4＜x＜2.0。另外，作为硅的氧化物，也可以列举SiOC。
作为硅的氮化物，可列举例如SiNy。这里，就y而言，从兼顾无机层(a)的透明性及水蒸气阻隔性的观点出发，优选0.5＜y＜1.5。
作为硅的氮氧化物，可列举例如SiOpNq。这里，在重视无机层(a)的密合性的提高的情况下，优选使1＜p＜2.0、0＜q＜1.0，将无机层(a)制成富氧的膜。另外，在重视无机层(a)的水蒸气阻隔性的提高的情况下，优选使0＜p＜0.8、0.8＜q＜1.3，将无机层(a)制成富氮的膜。
作为铝的氧化物、氮化物及氮氧化物，可以列举例如：AlOx、AiNy、及AlOpNq。
其中，从无机阻隔性的观点出发，作为更优选的材料，可使用SiOpNq及AlOx、以及它们的混合物。
无机层(a)的厚度优选为100nm以上，更优选为300nm以上，特别优选为500nm以上，优选为2500nm以下，更优选为2000nm以下，特别优选为1500nm以下。通过使无机层(a)的厚度在上述范围的下限值以上，可以得到良好的阻气性。另外，通过在上限值以下，可以在保持充分阻气性的同时，抑制复合阻气叠层体被着色为黄色。
形成有无机层(a)的膜(a)、即阻气叠层体(A)的水蒸气透过率优选为2×10－2g/m2·day以下，更优选为1×10－2g/m2·day以下。另一方面，水蒸气透过率的下限优选为0g/m2·day，但即使为其以上的值，只要在上述上限以下的范围内，就可以优选使用。
无机层(a)例如可以通过蒸镀法、溅射法、离子镀敷法、离子束辅助蒸镀法、电弧放电等离子体蒸镀法、热CVD法、等离子体CVD法等成膜方法而形成于成为基材的膜(a)的表面。其中，优选使用热CVD法、等离子体CVD法等化学气相沉积法。根据化学气相沉积法，可以通过调整用于制膜的气体成分而形成具有挠性的无机层(a)。另外，通过得到具有挠性的无机层(a)，可使无机层(a)追随膜(a)的变形或高温高湿环境下膜(a)的尺寸变化，可以在低真空度的环境中以高的制膜速率制膜，可以实现良好的阻气性。在无机层(a)如上所述地通过化学气相沉积法而形成的情况下，厚度下限优选为300nm以上，更优选为500nm以上，上限优选为2000nm以下，更优选为1500nm以下。
[3.阻气叠层体(B)]
如图1所示，阻气叠层体(B)20具备膜(b)21和形成于膜(b)21的至少一面21U的无机层(b)22。因此，膜(b)21和无机层(b)22通常直接接触。
作为膜(b)，可以使用与膜(a)同样的膜。因此，可以使例如膜(b)的材料、形状、厚度、物性、制造方法等与在膜(a)的项中说明的情况相同。膜(b)在阻气叠层体(B)中可显示出与在阻气叠层体(A)中膜(a)所发挥的效果同样的效果。
另外，作为无机层(b)，可以使用与无机层(a)同样的层。因此，可以使例如无机层(b)的材料、形状、厚度、物性、制造方法等与在无机层(a)的项中说明的情况相同。无机层(b)在阻气叠层体(B)中可显示出与在阻气叠层体(A)中无机层(a)所发挥的效果同样的效果。即，可以将阻气叠层体(A)和(B)的水蒸气透过率分别设为2×10－2g/m2·day以下，因此，作为复合阻气叠层体，可以设为大约1×10－2g/m2·day以下，可以实现良好的阻气性。
在复合阻气叠层体中，阻气叠层体(A)和阻气叠层体(B)以使得导致阻气叠层体(A)产生卷曲的应力和导致阻气叠层体(B)产生卷曲的应力相互抵消的方向相贴合。因此，如果导致阻气叠层体(A)及阻气叠层体(B)产生卷曲的应力相同，则可以稳定地防止复合阻气叠层体的卷曲。因此，从稳定地防止复合阻气叠层体的卷曲的观点出发，优选膜(b)由与膜(a)相同的材料形成且具有相同的厚度，进一步优选无机层(b)由与无机层(a)相同的材料形成且具有相同的厚度。在此，所述相同是指在阻气叠层体(A)及阻气叠层体(B)的卷曲的大小达到相同的范围内相同。因此，只要是阻气叠层体(A)及阻气叠层体(B)的卷曲的大小相同的范围，则就例如厚度及材料的成分比率等而言，在膜(a)和膜(b)、以及无机层(a)和无机层(b)中也可以不同。
[4.苯乙烯类热塑性弹性体树脂的层]
如图1所示，在复合阻气叠层体100中，阻气叠层体(A)10和阻气叠层体(B)20以使无机层(a)12和无机层(b)22相对的方式、经由苯乙烯类热塑性弹性体树脂的层30而粘接。此时，由于阻气叠层体(A)10和阻气叠层体(B)20以使无机层(a)12和无机层(b)22相对的方式粘接，因此，会导致阻气叠层体(A)10发生卷曲的应力和会导致阻气叠层体(B)20发生卷曲的应力相互抵消。因此，可以使复合阻气叠层体100不产生卷曲。
通常，苯乙烯类热塑性弹性体树脂在受到应力的情况下会根据其应力而变形。因此，即使在例如将复合阻气叠层体100弯折的情况或其受到热冲击的情况等那样的、在阻气叠层体(A)10或阻气叠层体(B)20中产生了应力的情况下，苯乙烯类热塑性弹性体树脂的层30也能够通过变形而吸收其应力。因此，可以抑制在无机层(a)12及无机层(b)22的一部分集中大的应力，因此可以防止在无机层(a)12及无机层(b)22产生裂纹。由此，可以良好地保持复合阻气叠层体100的阻气性。这与在将例如UV固化树脂用作粘接剂而进行粘接的情况下固化后的UV固化树脂的硬度高而无法根据应力而变形，因此在无机层(a)及无机层(b)容易产生裂纹的情况相比，为优异的效果。
另外，苯乙烯类热塑性弹性体树脂通常不含有残留溶剂，或者，即使含有，其量也较少，因此，其脱气少。因此，苯乙烯类热塑性弹性体树脂在低压环境中不易产生气体，所以，复合阻气叠层体自身成为气体的产生源，阻气性不会受到破坏。这与在使用例如粘合剂将阻气叠层体(A)和阻气叠层体(B)贴合的情况下由于粘合剂含有溶剂，因此脱气的量增多的情况相比，为优异的效果。
上述的优点在将复合阻气叠层体设置于有机EL元件及有机太阳能电池等有机光电转换元件的情况下特别有用。例如在制造有机光电转换元件的情况下，有时进行将复合阻气叠层体用作基材、在该基材上形成有机材料的层的工序。其中，在形成有机材料的层的工序中，有时会产生大的温度变化、或者要将基材置于低压环境中。此时，如果预先利用苯乙烯类热塑性弹性体树脂的层将阻气叠层体(A)和阻气叠层体(B)粘接，则可以抑制裂纹及脱气的产生，可保持高阻气性。
所述苯乙烯类热塑性弹性体树脂为含有苯乙烯类热塑性弹性体和根据需要的其它任意成分的树脂。另外，所述苯乙烯类热塑性弹性体为具有芳香族乙烯基化合物单元作为其分子的结构单元的热塑性弹性体。在此，所述芳香族乙烯基化合物单元是指具有由苯乙烯等芳香族乙烯基化合物聚合而形成的结构的结构单元。另外，所述热塑性弹性体为即使不进行硫化处理也在室温下具有橡胶弹性的聚合物，是在高温下与通常的热塑性树脂相同、可使用现有的成型机而成型的聚合物。热塑性弹性体一般具有在分子中具有弹性的橡胶成分(即软链段)和用于防止塑性变形的分子束缚成分(即硬链段)。苯乙烯类热塑性弹性体通常具有上述的芳香族乙烯基化合物单元作为硬链段。
作为苯乙烯类热塑性弹性体，优选为芳香族乙烯基化合物-共轭二烯嵌段共聚物及其氢化物。在此，所述芳香族乙烯基化合物-共轭二烯嵌段共聚物是指包含含有芳香族乙烯基化合物单元的聚合物嵌段[A]和含有链状共轭二烯化合物单元的聚合物嵌段[B]的嵌段共聚物。另外，链状共轭二烯化合物单元是指具有由链状共轭二烯化合物聚合而形成的结构的结构单元。这些嵌段共聚物及其氢化物也可以利用例如烷氧基硅烷、羧酸、羧酸酐等进行改性。其中，作为芳香族乙烯基化合物，优选为使用了苯乙烯的芳香族乙烯基化合物-共轭二烯嵌段共聚物(以下也适当称为“苯乙烯-共轭二烯嵌段共聚物”)及其氢化物，特别优选为苯乙烯-共轭二烯嵌段共聚物的氢化物。以下，对芳香族乙烯基化合物-共轭二烯嵌段共聚物及其氢化物具体地进行说明。
如上所述，聚合物嵌段[A]含有芳香族乙烯基化合物单元。作为对应于该芳香族乙烯基化合物单元的芳香族乙烯基化合物，可列举例如：苯乙烯、α-甲基苯乙烯、2-甲基苯乙烯、3-甲基苯乙烯、4-甲基苯乙烯、2,4-二异丙基苯乙烯、2,4-二甲基苯乙烯、4-叔丁基苯乙烯、5-叔丁基-2-甲基苯乙烯、4-单氯苯乙烯、二氯苯乙烯、4-单氟苯乙烯、4-苯基苯乙烯等。这些物质可以单独使用1种，也可以以任意的比率组合使用2种以上。其中，从吸湿性方面考虑，优选不含有极性基团的化合物。进而，从工业上获取的容易程度、耐冲击性的观点考虑，特别优选苯乙烯。
在聚合物嵌段[A]中，芳香族乙烯基化合物单元通常成为主成分。具体而言，聚合物嵌段[A]中的芳香族乙烯基化合物单元的含有率通常为90重量％以上，优选为95重量％以上，更优选为99重量％以上，通常为100重量％以下。通过将聚合物嵌段[A]中芳香族乙烯基化合物单元的量如上述那样增多，可以提高复合阻气叠层体的耐热性。
另外，聚合物嵌段[A]也可以含有芳香族乙烯基化合物单元以外的成分。作为芳香族乙烯基化合物单元以外的成分，可列举例如具有将链状共轭二烯化合物单元、芳香族乙烯基化合物以外的乙烯基化合物进行聚合而形成的结构的结构单元等。
作为对应于链状共轭二烯化合物单元的链状共轭二烯化合物，可列举例如：1,3-丁二烯、异戊二烯、2,3-二甲基-1,3-丁二烯、1,3-戊二烯等。这些物质可以单独使用1种，也可以以任意的比率组合使用2种以上。其中，从吸湿性方面出发，优选不含有极性基团的化合物，具体而言，特别优选1,3-丁二烯、异戊二烯。
作为芳香族乙烯基化合物以外的乙烯基化合物，可列举例如：链状乙烯基化合物；环状乙烯基化合物；具有腈基、烷氧基羧基、羟基羧基、或卤素基团的乙烯基化合物；不饱和的环状酸酐；不饱和酰亚胺化合物等。作为优选例，从吸湿性方面考虑，优选乙烯、丙烯、1-丁烯、1-戊烯、1-己烯、1-庚烯、1-辛烯、1-壬烯、1-癸烯、1-十二碳烯、1-二十碳烯、4-甲基-1-戊烯、4,6-二甲基-1-庚烯等链状烯烃；乙烯基环己烷等环状烯烃；等等不含有极性基团的化合物。其中，更优选链状烯烃，特别优选乙烯、丙烯。另外，这些物质可以单独使用1种，也可以以任意的比率组合使用2种以上。
聚合物嵌段[A]中的芳香族乙烯基化合物单元以外的成分的含有率通常为10重量％以下，优选为5重量％以下，更优选为1重量％以下，通常为0重量％以上。
芳香族乙烯基化合物-共轭二烯嵌段共聚物每1分子中的聚合物嵌段[A]的个数通常为2个以上，通常为5个以下，优选为4个以下，更优选为3个以下。所包含的多个聚合物嵌段[A]相互可以相同也可以不同。
如上所述，聚合物嵌段[B]含有链状共轭二烯化合物单元。作为该链状共轭二烯化合物单元，可同样地列举例如作为在聚合物嵌段[A]中可以含有的链状共轭二烯化合物单元列举的链状共轭二烯化合物单元。
在聚合物嵌段[B]中，链状共轭二烯化合物单元通常成为主成分。具体而言，聚合物嵌段[B]中的链状共轭二烯化合物单元的含有率通常为90重量％以上，优选为95重量％以上，更优选为99重量％以上，通常为100重量％以下。通过将聚合物嵌段[B]中链状共轭二烯化合物单元的量如上述那样增多，可以提高复合阻气叠层体在低温下的耐冲击性。
另外，聚合物嵌段[B]也可以含有链状共轭二烯化合物单元以外的成分。作为链状共轭二烯化合物单元以外的成分，可列举例如：芳香族乙烯基化合物单元、以及具有由芳香族乙烯基化合物以外的乙烯基化合物进行聚合而形成的结构的结构单元等。这些芳香族乙烯基化合物单元、以及具有由芳香族乙烯基化合物以外的乙烯基化合物进行聚合而形成的结构的结构单元，可同样地列举例如作为在聚合物嵌段[A]中可以含有的结构单元列举的结构单元。
聚合物嵌段[B]中的链状共轭二烯化合物单元以外的成分的含有率通常为10重量％以下，优选为5重量％以下，更优选为1重量％以下，通常为0重量％以上。特别是通过降低聚合物嵌段[B]中芳香族乙烯基化合物单元的含有率，可以提高苯乙烯类热塑性弹性体树脂在低温下的柔软性，提高复合阻气叠层体在低温下的耐冲击性。
芳香族乙烯基化合物-共轭二烯嵌段共聚物每1分子中的聚合物嵌段[B]的个数通常为1个以上，也可以为2个以上。芳香族乙烯基化合物-共轭二烯嵌段共聚物中的聚合物嵌段[B]的个数为2个以上的情况下，聚合物嵌段[B]相互可以相同也可以不同。
芳香族乙烯基化合物-共轭二烯嵌段共聚物的嵌段的形态可以为链状型嵌段，也可以为径向型嵌段。其中，链状型嵌段的机械强度优异，故优选。芳香族乙烯基化合物-共轭二烯嵌段共聚物的特别优选的形态为在聚合物嵌段[B]的两端键合有聚合物嵌段[A]的三嵌段共聚物；在聚合物嵌段[A]的两端键合有聚合物嵌段[B]、进而在这两个聚合物嵌段[B]的另一端分别键合有聚合物嵌段[A]的五嵌段共聚物。
在芳香族乙烯基化合物-共轭二烯嵌段共聚物中，将总聚合物嵌段[A]在芳香族乙烯基化合物-共轭二烯嵌段共聚物整体中所占的重量分率设为wA、将总聚合物嵌段[B]在芳香族乙烯基化合物-共轭二烯嵌段共聚物整体中所占的重量分率设为wB。此时，wA和wB之比(wA/wB)优选为20/80以上，更优选为35/65以上，特别优选为40/60以上，优选为80/20以下，更优选为65/35以下，特别优选为60/40以下。通过使wA/wB在上述范围的下限值以上，可以提高复合阻气叠层体的耐热性。另外，通过使其在上限值以下，可以提高苯乙烯类热塑性弹性体树脂的柔软性，稳定且良好地保持复合阻气叠层体100的阻气性。
每1分子包含多个聚合物嵌段[A]或聚合物嵌段[B]的情况下，将在聚合物嵌段[A]中重均分子量最大的聚合物嵌段及最少的聚合物嵌段的重均分子量分别设为Mw(A1)及Mw(A2)，将在聚合物嵌段[B]中重均分子量最大的聚合物嵌段及最少的聚合物嵌段的重均分子量分别设为Mw(B1)及Mw(B2)。此时，Mw(A1)和Mw(A2)之比“Mw(A1)/Mw(A2)”优选为2.0以下，更优选为1.5以下，特别优选为1.2以下，通常为1以上。另外，Mw(B1)和Mw(B2)之比“Mw(B1)/Mw(B2)”优选为2.0以下，更优选为1.5以下，特别优选为1.2以下，通常为1以上。由此，可以较小地抑制各种物性值的偏差。
芳香族乙烯基化合物-共轭二烯嵌段共聚物的分子量以利用以四氢呋喃(THF)为溶剂的GPC所测定的聚苯乙烯换算的重均分子量(Mw)计，通常为30,000以上，优选为40,000以上，更优选为50,000以上，通常为200,000以下，优选为150,000以下，更优选为100,000以下。另外，芳香族乙烯基化合物-共轭二烯嵌段共聚物的分子量分布(Mw/Mn)优选为3以下，更优选为2以下，特别优选为1.5以下。
作为芳香族乙烯基化合物-共轭二烯嵌段共聚物的制造方法，制造具有例如3个聚合物嵌段的嵌段共聚物的情况下，可列举如下的制造方法。
(i)一种制造方法，其包括：使作为形成聚合物嵌段[A]的单体成分的含有芳香族乙烯基化合物的单体混合物(a1)聚合的第1工序；使作为形成聚合物嵌段[B]的单体成分的含有链状共轭二烯化合物的单体混合物(b1)聚合的第2工序；以及使作为形成聚合物嵌段[A]的单体成分的含有芳香族乙烯基化合物的单体混合物(a2)(其中，单体混合物(a1)和单体混合物(a2)可以相同也可以不同)聚合的第3工序。
(ii)一种制造方法，其包括：使作为形成聚合物嵌段[A]的单体成分的含有芳香族乙烯基化合物的单体混合物(a1)聚合的第1工序；使作为形成聚合物嵌段[B]的单体成分的含有链状共轭二烯化合物的单体混合物(b1)聚合的第2工序；以及利用偶联剂使聚合物嵌段[B]的末端彼此偶联。
作为将上述单体混合物进行聚合而得到各自的聚合物嵌段的方法，可以使用例如：自由基聚合、阴离子聚合、阳离子聚合、配位阴离子聚合、配位阳离子聚合等。从使聚合操作及后续工序中的氢化反应容易的观点出发，优选通过活性聚合而进行自由基聚合、阴离子聚合、阳离子聚合等的方法，特别优选通过活性阴离子聚合而进行的方法。
上述单体混合物的聚合在聚合引发剂的存在下、在通常0℃以上、优选10℃以上、更优选20℃以上、且通常100℃以下、优选80℃以下、更优选70℃以下的温度范围内进行。
活性阴离子聚合的情况下，作为聚合引发剂，可以使用例如：正丁基锂、仲丁基锂、叔丁基锂、己基锂等单有机锂；二锂甲烷(Dilithiomethane)、1,4-二锂丁烷、1,4-二锂-2-乙基环己烷等多官能性有机锂化合物；等等。另外，这些物质可以单独使用1种，也可以以任意的比率组合使用2种以上。
聚合反应的形式可以为溶液聚合、淤浆聚合等中的任意形式。其中，采用溶液聚合时，反应热的除去容易。
进行溶液聚合的情况下，作为溶剂，使用能够溶解各工序中得到的聚合物的惰性溶剂。作为惰性溶剂，可列举例如：正戊烷、异戊烷、正己烷、正庚烷、异辛烷等脂肪族烃类；环戊烷、环己烷、甲基环戊烷、甲基环己烷、十氢化萘等脂环式烃类；苯、甲苯等芳香族烃类；等等。这些物质可以单独使用1种，也可以以任意的比率组合使用2种以上。其中，使用脂环式烃类作为溶剂时，在氢化反应中也可以作为惰性溶剂而直接使用，芳香族乙烯基化合物-共轭二烯嵌段共聚物的溶解性也良好，因此优选。溶剂的使用量相对于全部使用单体100重量份，通常为200重量份～2000重量份。
各个单体混合物含有2种以上的单体的情况下，为了防止仅某1种成分的链段变长，可以使用例如无规化剂。特别是通过阴离子聚合进行在聚合反应的情况下，优选使用例如路易斯碱化合物等作为无规化剂。作为路易斯碱化合物，可列举例如：二甲基醚、乙醚、二异丙基醚、二丁基醚、四氢呋喃、二苯基醚、乙二醇二乙基醚、乙二醇甲基苯基醚等醚化合物；四甲基乙二胺、三甲胺、三乙胺、吡啶等叔胺化合物；叔戊基氧化钾、叔丁基氧化钾等碱金属醇盐化合物；三苯基膦等膦化合物等。这些物质可以单独使用1种，可以以任意的比率组合使用2种以上。
上述的芳香族乙烯基化合物-共轭二烯嵌段共聚物优选在进行氢化后使用。通过使用芳香族乙烯基化合物-共轭二烯嵌段共聚物的氢化物作为苯乙烯类热塑性弹性体，可以进一步减少来自苯乙烯类热塑性弹性体树脂的脱气的产生量。
芳香族乙烯基化合物-共轭二烯嵌段共聚物的氢化物为将芳香族乙烯基化合物-共轭二烯嵌段共聚物的主链及侧链的碳-碳不饱和键、以及芳环的碳-碳不饱和键氢化而成的物质。其氢化率通常为90％以上，优选为97％以上，更优选为99％以上，通常为100％以下。氢化率越高，越可以使苯乙烯类热塑性弹性体树脂的耐热性及耐光性良好。在此，氢化物的氢化率可以通过基于1H-NMR的测定而求出。
特别是，主链及侧链的碳-碳不饱和键的氢化率优选为95％以上，更优选为99％以上，通常为100％以下。通过提高主链及侧链的碳-碳不饱和键的氢化率，可以进一步提高苯乙烯类热塑性弹性体树脂的耐光性及耐氧化性。
另外，芳环的碳-碳不饱和键的氢化率优选为90％以上，更优选为93％以上，特别优选为95％以上，通常为100％以下。通过提高芳环的碳-碳不饱和键的氢化率，将聚合物嵌段[A]氢化而得到的聚合物嵌段的玻璃化转变温度变高，因此，可以有效地提高复合阻气叠层体的耐热性。
就具体的氢化方法而言，只要可以得到所期望的氢化物就没有限制，优选为可以提高氢化率、嵌段共聚物的断链反应少的氢化方法。作为这种优选的氢化方法，可列举例如使用含有选自镍、钴、铁、钛、铑、钯、铂、钌、铼中的至少1种金属的氢化催化剂而进行氢化的方法。氢化催化剂可使用非均相催化剂、均相催化剂中的任意催化剂。另外，氢化反应优选在有机溶剂中进行。
非均相催化剂例如可以直接金属或金属化合物的形态使用，也可以负载于适当的载体而使用。作为载体，可列举例如：活性炭、二氧化硅、氧化铝、碳酸钙、二氧化钛、氧化镁、氧化锆、硅藻土、碳化硅、氟化钙等。催化剂的负载量相对于催化剂及载体的总量通常为0.1重量％以上，优选为1重量％以上，通常为60重量％以下，优选为50重量％以下。另外，负载型催化剂的比表面积优选为100m2/g～500m2/g。进而，负载型催化剂的平均微孔直径优选为以上，更优选为以上，优选为以下，更优选为以下。在此，比表面积可测定氮吸附量并使用BET式而求出的。另外，平均微孔直径可以利用水银压入法进行测定。
作为均相催化剂，可以使用例如：将镍、钴、钛或铁的化合物和有机金属化合物组合而成的催化剂；铑、钯、铂、钌、铼等有机金属络合物催化剂；等等。
作为镍、钴、钛或铁的化合物，可列举例如：各金属的乙酰丙酮化合物、羧酸盐、环戊二烯基化合物等。
另外，作为有机金属化合物，可列举例如：三乙基铝、三异丁基铝等烷基铝、氯化二乙基铝、二氯化乙基铝等卤化铝、二异丁基氢化铝等氢化烷基铝等有机铝化合物；以及有机锂化合物等。
作为有机金属络合物催化剂，可列举例如：二氢四(三苯基膦)钌、二氢四(三苯基膦)铁、双(环辛二烯)镍、双(环戊二烯)镍等过渡金属络合物。
这些氢化催化剂可以单独使用1种，也可以以任意的比率组合使用2种以上。
氢化催化剂的使用量相对于芳香族乙烯基化合物-共轭二烯嵌段共聚物100重量份通常为0.01重量份以上，优选为0.05重量份以上，更优选为0.1重量份以上，通常为100重量份以下，优选为50重量份以下，更优选为30重量份以下。
氢化反应的温度通常为10℃以上，优选为50℃以上，更优选为80℃以上，通常为250℃以下，优选为200℃以下，更优选为180℃以下。温度在该范围时，氢化率提高，分子断链也减少。另外，氢化反应时的氢压力通常为0.1MPa以上，优选为1MPa以上，更优选为2MPa以上，通常为30MPa以下，优选为20MPa以下，更优选为10MPa以下。氢压力在该范围时，氢化率提高，分子链断链也减少，操作性也优异。
用上述的方法得到的芳香族乙烯基化合物-共轭二烯嵌段共聚物的氢化物如下地回收：将氢化催化剂及聚合催化剂从含有氢化物的反应溶液中通过例如过滤、离心分离等方法除去之后，从反应溶液中被回收。作为从反应溶液中回收氢化物的方法，可列举例如：通过汽提而从溶解有氢化物的溶液中除去溶剂的蒸汽凝固法；在减压加热下除去溶剂的直接脱溶剂法；在氢化物的不良溶剂中注入溶液而使其析出及凝固的凝固法等。
被回收的芳香族乙烯基化合物-共轭二烯嵌段共聚物的氢化物的形态没有特别限定，为了易于供给至其后的成型加工或改性反应，通常制成片形状。利用直接脱溶剂法从反应溶液中回收氢化物的情况下，例如，可以将熔融状态的氢化物从模具中挤出成条股状，冷却后，用制片机切割而制成片状，再供于各种成型。另外，采用凝固法的情况下，例如，可以将得到的凝固物进行干燥后，利用挤出机以熔融状态挤出，与上述同样地制成片状而供于各种成型或改性反应。
芳香族乙烯基化合物-共轭二烯嵌段共聚物的氢化物的分子量以利用以四氢呋喃为溶剂的凝胶渗透色谱法(GPC)测定的聚苯乙烯换算的重均分子量(Mw)计，通常为30,000以上，优选为40,000以上，更优选为45,000以上，通常为200,000以下，优选为150,000以下，更优选为100,000以下。另外，芳香族乙烯基化合物-共轭二烯嵌段共聚物的氢化物的分子量分布(Mw/Mn)优选为3以下，更优选为2以下，特别优选为1.5以下。通过使氢化物的分子量及分子量分布落入上述的范围，可以提高复合阻气叠层体的机械强度及耐热性。
作为苯乙烯类热塑性弹性体树脂可以含有的任意成分，可列举例如用于提高耐候性、耐热性等的光稳定剂、紫外线吸收剂、抗氧化剂、润滑剂、无机填料等。另外，这些物质可以单独使用1种，也可以以任意的比率组合使用2种以上。
作为光稳定剂，优选为受阻胺类光稳定剂，特别优选为在结构中具有例如3,5-二叔丁基-4-羟基苯基、2,2,6,6-四甲基哌啶基、或1,2,2,6,6-五甲基-4-哌啶基等的化合物。
作为光稳定剂的具体例，可列举：1,2,3,4-丁烷四羧酸和1,2,2,6,6-五甲基-4-哌啶醇和3,9-双(2-羟基-1,1-二甲基乙基)-2,4,8,10-四氧杂螺[5,5]十一碳烷的混合酯化物、1,6-己二胺-N,N’-双(2,2,6,6-四甲基-4-哌啶基)和吗啉-2,4,6-三氯-1,3,5-三嗪的缩聚物、1-[2-[3-(3,5-二叔丁基-4-羟基苯基)丙酰氧基]乙基]-4-[3-3,5-二叔丁基-4-羟基苯基]丙酰氧基]-2,2,6,6-四甲基哌啶、2-(3,5-二叔丁基-4-羟基苄基)-2-正丁基丙二酸-双(1,2,2,6,6-五甲基-4-哌啶基)酯、2-(3,5-二叔丁基-4-羟基苄基)-2-正丁基丙二酸-双(1,2,2,6,6-五甲基-4-哌啶基)酯、4-(3-(3,5-二叔丁基-4-羟基苯基)丙酰氧基)-1-(2-(3-(3,5-二叔丁基-4-羟基苯基)丙酰氧基)乙基)-2,2,6,6-四甲基哌啶、4-(N-(1-苄基-2-苯基乙基)-N-甲酰氨基)-2,2,6,6-四甲基哌啶、4-(N-(2-(1-吡咯烷基)乙基)-N-甲酰氨基)-2,2,6,6-四甲基哌啶、4-(N-(2-(4-吗啉基)乙基)-N-甲酰氨基)-2,2,6,6-四甲基-N-甲基哌啶、4-(N-(2-(4-吗啉基)乙基)-N-甲酰氨基)-2,2,6,6-四甲基哌啶、4-(N-(2-(二异丙基氨基)乙基)-N-甲酰氨基)-2,2,6,6-四甲基哌啶、4-(N-(2,4,6-三甲基苄基)-N-甲酰氨基)-2,2,6,6-四甲基哌啶、4-(N-(3-(2-乙基己氧基)丙基)-N-甲酰氨基)-2,2,6,6-四甲基哌啶、4-(N-(3,4-(亚甲基二氧基)苄基)-N-甲酰氨基)-2,2,6,6-四甲基哌啶、4-(N-(双环[2.2.1]庚基)-N-甲酰氨基)-2,2,6,6-四甲基哌啶、4-(N-1,2,2-三甲基丙基-N-甲酰氨基)-2,2,6,6-四甲基哌啶、4-(N-1,3-二甲基丁基-N-甲酰氨基)-2,2,6,6-四甲基哌啶、4-(N-1-苄基乙基-N-甲酰氨基)-2,2,6,6-四甲基哌啶、4-(N-2,2-二甲基丙基-N-甲酰氨基)-2,2,6,6-四甲基哌啶、4-(N-2-乙基己基-N-甲酰氨基)-2,2,6,6-四甲基哌啶、4-(N-3-甲基丁基-N-甲酰氨基)-2,2,6,6-四甲基哌啶、4-(N-4-羟基丁基-N-甲酰氨基)-2,2,6,6-四甲基哌啶、4-(N-4-羟基丁基-N-甲酰氨基)-2,2,6,6-四甲基哌啶、4-(N-异丙基-N-甲酰氨基)-2,2,6,6-四甲基哌啶、4-(N-异丙基-N-甲酰氨基)-2,2,6,6-四甲基哌啶、4-(N-叔丁基-N-甲酰氨基)-2,2,6,6-四甲基哌啶、4-(N-异丙基苄基-N-甲酰氨基)-2,2,6,6-四甲基哌啶、4-(N-乙氧基乙基-N-甲酰氨基)-2,2,6,6-四甲基哌啶、4-(N-乙氧基丙基-N-甲酰氨基)-2,2,6,6-四甲基哌啶、4-(N-十八烷基-N-甲酰氨基)-2,2,6,6-四甲基哌啶、4-(N-辛基-N-甲酰氨基)-2,2,6,6-四甲基-N-甲基哌啶、4-(N-辛基-N-甲酰氨基)-2,2,6,6-四甲基哌啶、4-(N-氯苄基-N-甲酰氨基)-2,2,6,6-四甲基哌啶、4-(N-二乙基氨基乙基-N-甲酰氨基)-2,2,6,6-四甲基哌啶、4-(N-环十二烷基-N-甲酰氨基)-2,2,6,6-四甲基哌啶、4-(N-环己基-N-甲酰氨基)-2,2,6,6-四甲基-N-甲基羰基哌啶、4-(N-环己基-N-甲酰氨基)-2,2,6,6-四甲基-N-甲基吡啶、4-(N-环己基-N-甲酰氨基)-2,2,6,6-四甲基吡啶、4-(N-环戊基-N-甲酰氨基)-2,2,6,6-四甲基-N-甲基哌啶、4-(N-环戊基-N-甲酰氨基)-2,2,6,6-四甲基哌啶、4-(N-二甲基氨基丙基-N-甲酰氨基)-2,2,6,6-四甲基哌啶、4-(N-癸基-N-甲酰氨基)-2,2,6,6-四甲基-N-甲基哌啶、4-(N-癸基-N-甲酰氨基)-2,2,6,6-四甲基哌啶、4-(N-十二烷基-N-甲酰氨基)-2,2,6,6-四甲基哌啶、4-(N-吡啶基甲基-N-甲酰氨基)-2,2,6,6-四甲基哌啶、4-(N-苯基乙基-N-甲酰氨基)-2,2,6,6-四甲基-N-甲基吡啶、4-(N-苯基乙基-N-甲酰氨基)-2,2,6,6-四甲基吡啶、4-(N-丁基-N-甲酰氨基)-2,2,6,6-四甲基-N-甲基哌啶、4-(N-丁基-N-甲酰氨基)-2,2,6,6-四甲基-N-甲基哌啶、4-(N-氟苄基-N-甲酰氨基)-2,2,6,6-四甲基哌啶、4-(N-己基-N-甲酰氨基)-2,2,6,6-四甲基-N-甲基哌啶、4-(N-己基-N-甲酰氨基)-2,2,6,6-四甲基哌啶、4-(N-戊基-N-甲酰氨基)-2,2,6,6-四甲基-N-甲基哌啶、4-(N-戊基-N-甲酰氨基)-2,2,6,6-四甲基哌啶、4-(N-甲基环己基-N-甲酰氨基)-2,2,6,6-四甲基吡啶、4-(N-甲基苄基-N-甲酰氨基)-2,2,6,6-四甲基哌啶、4-(N-甲氧基苄基-N-甲酰氨基)-2,2,6,6-四甲基哌啶、4-(甲酰氨基)-2,2,6,6-四甲基-N-甲基哌啶、4-(甲酰氨基)-2,2,6,6-四甲基哌啶、4-[N-(2,2,6,6-四甲基-4-哌啶基)-N-甲酰氨基]-2,2,6,6-四甲基-N-甲基吡啶、4-[N-(2,2,6,6-四甲基-4-哌啶基)-N-甲酰氨基]-2,2,6,6-四甲基吡啶、N,N’,N”,N”’-四(4,6-双(丁基-(N-甲基-2,2,6,6-四甲基哌啶-4-基)氨基)-三嗪-2-基)-4,7-二氮杂癸烷-1,10-胺、N,N’-双(2,2,6,6-四甲基-4-N-甲基哌啶基)-N,N’-二甲酰基-1,4-苯二甲胺、N,N’-双(2,2,6,6-四甲基-4-N-甲基哌啶基)-N,N’-二甲酰基-三亚甲基二胺、N,N’-双(2,2,6,6-四甲基-4-N-甲基哌啶基)-N,N’-二甲酰基-六亚甲基二胺、N,N’-双(2,2,6,6-四甲基-4-N-甲基哌啶基)-N,N’-二甲酰基-乙二胺、N,N’-双(2,2,6,6-四甲基-4-哌啶基)-N,N’-二甲酰基-1,4-苯二甲胺、N,N’-双(2,2,6,6-四甲基-4-哌啶基)-N,N’-二甲酰基乙二胺、N,N’-双(2,2,6,6-四甲基-4-哌啶基)-N,N’-二甲酰基-三亚甲基二胺、N,N’-双(2,2,6,6-四甲基-4-哌啶基)-N,N’-二甲酰基六亚甲基二胺、N,N’-双(2,2,6,6-四甲基-4-哌啶基)-N,N’-双六亚甲基丙烯酰胺、N,N’-双(2,2,6,6-四甲基-4-哌啶基)-N,N’-双六亚甲基花生酰胺、N,N’-双(2,2,6,6-四甲基-4-哌啶基)-N,N’-双六亚甲基当归酰胺、N,N’-双(2,2,6,6-四甲基-4-哌啶基)-N,N’-双六亚甲基十一烷基酸酰胺、N,N’-双(2,2,6,6-四甲基-4-哌啶基)-N,N’-双六亚甲基十一碳烯酸酰胺、N,N’-双(2,2,6,6-四甲基-4-哌啶基)-N,N’-双六亚甲基油酰胺、N,N’-双(2,2,6,6-四甲基-4-哌啶基)-N,N’-双六亚甲基鳕油酰胺、N,N’-双(2,2,6,6-四甲基-4-哌啶基)-N,N’-双六亚甲基辛酸酰胺、N,N’-双(2,2,6,6-四甲基-4-哌啶基)-N,N’-双六亚甲基癸酸酰胺、N,N’-双(2,2,6,6-四甲基-4-哌啶基)-N,N’-双六亚甲基己酸酰胺、N,N’-双(2,2,6,6-四甲基-4-哌啶基)-N,N’-双六亚甲基巴豆酰胺、N,N’-双(2,2,6,6-四甲基-4-哌啶基)-N,N’-双六亚甲基香茅酰胺、N,N’-双(2,2,6,6-四甲基-4-哌啶基)-N,N’-双六亚甲基硬脂酰胺、N,N’-双(2,2,6,6-四甲基-4-哌啶基)-N,N’-双六亚甲基鲨鱼酰胺、N,N’-双(2,2,6,6-四甲基-4-哌啶基)-N,N’-双六亚甲基十三烷基酸酰胺、N,N’-双(2,2,6,6-四甲基-4-哌啶基)-N,N’-双六亚甲基十九烷基酸酰胺、N,N’-双(2,2,6,6-四甲基-4-哌啶基)-N,N’-双六亚甲基棕榈酰胺、N,N’-双(2,2,6,6-四甲基-4-哌啶基)-N,N’-双六亚甲基4-甲基-3-戊烯酸酰胺、N,N’-双(2,2,6,6-四甲基-4-哌啶基)-N,N’-双六亚甲基丙酸酰胺、N,N’-双(2,2,6,6-四甲基-4-哌啶基)-N,N’-双六亚甲基庚烷酸酰胺、N,N’-双(2,2,6,6-四甲基-4-哌啶基)-N,N’-双六亚甲基山嵛酰胺、N,N’-双(2,2,6,6-四甲基-4-哌啶基)-N,N’-双六亚甲基壬酸酰胺、N,N’-双(2,2,6,6-四甲基-4-哌啶基)-N,N’-双六亚甲基十五烷酸酰胺、N,N’-双(2,2,6,6-四甲基-4-哌啶基)-N,N’-双六亚甲基十七烷酸酰胺、N,N’-双(2,2,6,6-四甲基-4-哌啶基)-N,N’-双六亚甲基十四烷酸酰胺、N,N’-双(2,2,6,6-四甲基-4-哌啶基)-N,N’-双六亚甲基月桂酰胺、N,N’-双(2,2,6,6-四甲基-4-哌啶基)-N,N’-双六亚甲基5-十二碳烯酸酰胺、N,N’-双(2,2,6,6-四甲基-4-哌啶基)-N,N’-双六亚甲基戊酸酰胺、N,N’-双(2,2,6,6-四甲基-4-哌啶基)-N,N’-双六亚甲基乙酸酰胺、N,N’-双(2,2,6,6-四甲基-4-哌啶基)-N,N’-双六亚甲基抹香酰胺、N,N’-双(2,2,6,6-四甲基-4-哌啶基)-N,N’-双六亚甲基丁酸酰胺、琥珀酸二甲酯和4-羟基-2,2,6,6-四甲基-1-哌啶乙醇的聚合物、由二丁基胺、1,3,5-三嗪及N,N’-双(2,2,6,6-四甲基-4-哌啶基)丁基胺形成的缩聚物、双(1,2,2,6,6-五甲基-4-哌啶基)-2-(3,5-二叔丁基-4-羟基苄基)-2-正丁基丙二酸酯、双(2,2,6,6-四甲基-4-哌啶基)癸二酸酯、聚[(6-吗啉代-均三嗪-2,4-二基)[(2,2,6,6-四甲基-4-哌啶基)亚氨基]-六亚甲基[(2,2,6,6-四甲基-4-哌啶基)亚氨基]、聚[{(1,1,3,3-四甲基丁基)氨基-1,3,5-三嗪-2,4-二基}{(2,2,6,6-四甲基-4-哌啶基)亚氨基}六亚甲基{(2,2,6,6-四甲基-4-哌啶基)亚氨基}]、聚[{6-(1,1,3,3-四甲基丁基)氨基-1,3,5-三嗪-2,4-二基}{(2,2,6,6-四甲基-4-哌啶基)亚氨基}六亚甲基{(2,2,6,6-四甲基-4-哌啶基)亚氨基}]、N,N’-双(2,2,6,6-四甲基-4-哌啶基)-1,6-己二胺和2,4,6-三氯-1,3,5-三嗪的聚合物与N-丁基-1-丁烷胺和N-丁基-2,2,6,6-四甲基-4-哌啶胺的反应产物等。
其中，从耐候性优异的方面考虑，优选N,N’-双(2,2,6,6-四甲基-4-N-甲基哌啶基)-N,N’-二甲酰基-亚烷基二胺类、N,N’-双(2,2,6,6-四甲基-4-哌啶基)-N,N’-二甲酰基亚烷基二胺类、N,N’-双(2,2,6,6-四甲基-4-哌啶基)-N,N’-双亚烷基脂肪酰胺类、聚[{6-(1,1,3,3-四甲基丁基)氨基-1,3,5-三嗪-2,4-二基}{(2,2,6,6-四甲基-4-哌啶基)亚氨基}六亚甲基{(2,2,6,6-四甲基-4-哌啶基)亚氨基}]，特别优选N,N’-双(2,2,6,6-四甲基-4-哌啶基)-N,N’-二甲酰基亚烷基二胺类、N,N’-双(2,2,6,6-四甲基-4-哌啶基)-1,6-己二胺和2,4,6-三氯-1,3,5-三嗪的聚合物与N-丁基-1-丁烷胺和N-丁基-2,2,6,6-四甲基-4-哌啶胺的反应产物。
光稳定剂的量相对于苯乙烯类热塑性弹性体100重量份，通常为0.01重量份以上，优选为0.02重量份以上，更优选为0.03重量份以上，通常为5重量份以下，优选为2重量份以下，更优选为1重量份以下。通过使光稳定剂的量在上述范围的下限值以上，可以提高耐候性。另外，通过在上限值以下，可以防止在将苯乙烯类热塑性弹性体树脂成型为膜状的熔融成型加工中发生挤出机的T型模头或冷却辊的污染，可以提高加工性。
作为紫外线吸收剂，可列举例如：二苯甲酮类紫外线吸收剂、水杨酸类紫外线吸收剂、苯并三唑类紫外线吸收剂等。
作为二苯甲酮类紫外线吸收剂，可列举例如：2,4-二羟基二苯甲酮、2-羟基-4-甲氧基二苯甲酮、2-羟基-4-甲氧基二苯甲酮-5-磺酸三水合物、2-羟基-4-辛氧基二苯甲酮、4-十二烷氧基-2-羟基二苯甲酮、4-苄氧基-2-羟基二苯甲酮、2,2’,4,4’-四羟基二苯甲酮、2,2’-二羟基-4,4’-二甲氧基二苯甲酮等。
另外，作为水杨酸类紫外线吸收剂，可列举例如：水杨酸苯酯、4-叔丁基苯基-2-羟基苯甲酸酯、苯基-2-羟基苯甲酸酯、2,4-二叔丁基苯基-3,5-二叔丁基-4-羟基苯甲酸酯、十六烷基-3,5-二叔丁基-4-羟基苯甲酸酯等。
另外，作为苯并三唑类紫外线吸收剂，可列举例如：2-(2-羟基-5-甲基苯基)2H-苯并三唑、2-(3-叔丁基-2-羟基-5-甲基苯基)-5-氯-2H-苯并三唑、2-(3,5-二叔丁基-2-羟基苯基)-5-氯-2H-苯并三唑、2-(3,5-二叔丁基-2-羟基苯基)-2H-苯并三唑、5-氯-2-(3,5-二叔丁基-2-羟基苯基)-2H-苯并三唑、2-(3,5-二叔戊基-2-羟基苯基)-2H-苯并三唑、2-(2-羟基-5-叔辛基苯基)-2H-苯并三唑、2-(2-羟基-4-辛基苯基)-2H-苯并三唑、2-(2H-苯并三唑-2-基)-4-甲基-6-(3,4,5,6-四氢酞基甲基)苯酚、2,2’-亚甲基双[4-(1,1,3,3-四甲基丁基)-6-[(2H-苯并三唑-2-基)苯酚]]等。
紫外线吸收剂的量相对于苯乙烯类热塑性弹性体100重量份，通常为0.01重量份以上，优选为0.02重量份以上，更优选为0.04重量份以上，通常为1重量份以下，优选为0.5重量份以下，更优选为0.3重量份以下。通过使用上述范围的下限值以上的紫外线吸收剂，可以改善耐光性，但即使超过上限而过量地使用，也难以得到进一步的改善。
作为抗氧化剂，可列举例如：磷类抗氧化剂、酚类抗氧化剂、硫类抗氧化剂等，优选为着色更少的磷类抗氧化剂。
作为磷类抗氧化剂，可以列举例如：亚磷酸三苯酯、亚磷酸二苯基异癸基酯、亚磷酸苯基二异癸基酯、亚磷酸三(壬基苯基)酯、亚磷酸三(二壬基苯基)酯、亚磷酸三(2,4-二叔丁基苯基)酯、10-(3,5-二叔丁基-4-羟基苄基)-9,10-二氢-9-氧杂-10-磷杂菲-10-氧化物等单亚磷酸酯类化合物；4,4’-丁叉-双(3-甲基-6-叔丁基苯基-二-十三烷基亚磷酸酯)、4,4’-异丙叉-双(苯基-二烷基(C12～C15)亚磷酸酯)等二亚磷酸酯类化合物；6-[3-(3-叔丁基-4-羟基-5-甲基苯基)丙氧基]-2,4,8,10-四叔丁基二苯并[d,f][1.3.2]二磷环庚烷、6-[3-(3,5-二叔丁基-4-羟基苯基)丙氧基]-2,4,8,10-四叔丁基二苯并[d,f][1.3.2]二磷环庚烷等化合物。
作为酚类抗氧化剂，可以列举例如：季戊四醇-四[3-(3,5-二叔丁基-4-羟基苯基)丙酸酯]、2,2-硫代-二亚乙基双[3-(3,5-二叔丁基-4-羟基苯基)丙酸酯]、十八烷基-3-(3,5-二叔丁基-4-羟基苯基)丙酸酯、3,9-双{2-[3-(3-叔丁基-4-羟基-5-甲基苯基)丙酰氧基]-1,1-二甲基乙基}-2,4,8,10-四氧杂螺[5,5]十一碳烷、1,3,5-三甲基-2,4,6-三(3,5-二叔丁基-4-羟基苄基)苯等化合物。
作为硫类抗氧化剂，可以列举例如：二月桂基-3,3’-硫代二丙酸酯、二肉豆蔻基-3,3’-硫代二丙酸酯、二硬脂基-3,3’-硫代二丙酸酯、月桂基硬脂基-3,3’-硫代二丙酸酯、季戊四醇-四(β-月桂基-硫代丙酸酯)、3,9-双(2-十二烷基硫代乙基)-2,4,8,10-四氧杂螺[5,5]十一碳烷等等化合物。
抗氧化剂的量相对于苯乙烯类热塑性弹性体100重量份通常为0.01重量份以上，优选为0.05重量份以上，更优选为0.1重量份以上，通常为1重量份以下，优选为0.5重量份以下，更优选为0.3重量份以下。通过使用上述范围的下限值以上的抗氧化剂，可以改善热稳定性，但即使超过上限而过量地使用，也难以得到进一步的改善。
将苯乙烯类热塑性弹性体和上述任意成分混合的方法可列举例如：在适当的溶剂中溶解任意成分并与苯乙烯类热塑性弹性体的溶液混合之后，除去溶剂并回收含有任意成分的苯乙烯类热塑性弹性体树脂的方法；用例如双螺杆混炼机、辊、Brabender、挤出机等使苯乙烯类热塑性弹性体成为熔融状态并将任意成分进行混炼的方法；等等。
苯乙烯类热塑性弹性体树脂不一定限于具有高透明性的树脂。但是，从使复合阻气叠层体成为能够用于例如显示装置、光源装置或太阳能电池中要求光透过的部分的有用的叠层体的观点出发，优选苯乙烯类热塑性弹性体树脂具有高的透明性。例如，将苯乙烯类热塑性弹性体树脂制成厚度1mm的试验片而测定的总光线透射率通常为70％以上，优选为80％以上，更优选为90％以上，另外，通常优选为100％以下。
苯乙烯类热塑性弹性体树脂的层的厚度优选为10μm以上，更优选为15μm以上，特别优选为20μm以上，优选为150μm以下，更优选为120μm以下，特别优选为100μm以下。通过使苯乙烯类热塑性弹性体树脂的层的厚度在上述范围的下限值以上，可以利用挤出成型法来制造苯乙烯类热塑性弹性体树脂的膜。另外，如果具有该程度的厚度，即使在苯乙烯类热塑性弹性体树脂中混入小的异物，也可以防止由该异物引起苯乙烯类热塑性弹性体树脂的层的厚度不均。另外，通过在上限值以下，可以抑制贴合后的挠曲，形成均匀的复合阻气叠层体，另外，可以减薄复合阻气叠层体的厚度。
苯乙烯类热塑性弹性体树脂的层通常以长条的膜的形式来准备，并使用该膜进行复合阻气叠层体的制造。对苯乙烯类热塑性弹性体树脂的膜的制造方法没有特别限制，可以使用例如熔融成型法、溶液流延法中的任意方法。更详细而言，熔融成型法可以分类为例如挤出成型法、压制成型法、吹胀成型法、注塑成型法、吹塑成型法、拉伸成型法等。这些方法中，为了得到机械强度、表面精度等优异的膜，优选挤出成型法、吹胀成型法或压制成型法，其中，从可以有效且简单地制造膜的观点出发，特别优选为挤出成型法。
[5.任意的层]
复合阻气叠层体除上述以外，也可以根据需要具备任意的构成要素。
例如，可以在复合阻气叠层体的一侧的外侧面形成抗粘连层。通过形成抗粘连层，可以防止复合阻气叠层体的粘连。另外，也可以在复合阻气叠层体的保存时及运输时保护复合阻气叠层体的表面。抗粘连层可以通过下述方法形成：例如，涂敷硅酮类剥离剂、长链烷基类剥离剂、氟类剥离剂、硫化钼等剥离剂的方法；形成含有非活性粒子等润滑剂的树脂层的方法；等等。
复合阻气叠层体的外侧面通常相当于膜(a)或膜(b)的与无机层(a)或无机层(b)相反侧的表面。因此，抗粘连层通常在上述膜(a)或膜(b)的与无机层(a)或无机层(b)相反侧的表面形成。在此，粘连容易于在膜(a)或膜(b)的表面形成无机层(a)或无机层(b)之前的时刻产生，因此，形成抗粘连层的工序优选于在膜(a)或膜(b)的表面形成无机层(a)或无机层(b)的工序之前进行。
另外，复合阻气叠层体也可以具备例如抗静电层、硬涂层、导电性赋予层、防污染层、凹凸结构层等。其中，导电性赋予层可以通过印刷或蚀刻进行图案化。所述的任意层可以通过例如在膜(a)或膜(b)上涂布所述任意层的材料并使其固化的方法、通过热压合而进行粘贴的方法来形成。
[6.复合阻气叠层体的物性]
复合阻气叠层体的整体的水蒸气透过率优选为1×10－2g/m2·day以下，更优选为1×10－3g/m2·day以下。另外，下限理想而言为零，但现实而言为1×10－6g/m2·day以上。这样的水蒸气透过率可以通过适当地选择无机层及其它层的材质及厚度来实现。
另外，复合阻气叠层体即使在置于高温环境的情况下其阻气性也不易受到破坏。具体而言，在150℃的环境中放置1小时的情况下，通常也可以使其水蒸气透过率落入如上述那样低的范围。进而，复合阻气叠层体在置于低压环境的情况下其脱气的产生量通常也少。这样，复合阻气叠层体具有高阻气性，在高温或低压的环境中也可以良好地保持其阻气性，因此，具有优异的耐候性。
复合阻气叠层体不易发生卷曲。因此，通常可以使利用下述测定方法求出的卷曲量达到1mm以下。
在此，卷曲量可以通过以下的方法进行测定。首先，将样品冲裁成5cm见方。在水平的台上配置冲裁得到的样品片。此时，以朝铅直上方产生凹状的卷曲的朝向配置样品片。测定所配置的样品片的拐角部4点距离台座的距离。计算所测定的4点的距离的平均值，将该平均值设为卷曲量。
在复合阻气叠层体中，阻气叠层体(A)和阻气叠层体(B)之间的粘接力以刚刚制作完成时的粘接力计，优选为1.0N/cm以上，更优选为2.0N/cm以上。另外，刚刚制作完成时的粘接力和在高温高湿下暴露之后的粘接力之差优选为0％以上且10％以下。
复合阻气叠层体柔软且挠性优异。因此，即使将复合阻气叠层体折曲，也不易产生龟裂。因此，不易产生由外力引起的阻气性的降低。
复合阻气叠层体的透明性没有特别限定。但是，从使复合阻气叠层体成为能够用于例如显示装置、光源装置或太阳能电池中要求光透过的部分的有用的叠层体的观点出发，复合阻气叠层体的总光线透射率优选为70％以上，更优选为80％以上，特别优选为90％以上，通常为100％以下。
复合阻气叠层体整体的雾度没有特别限定，用于不特别谋求使光扩散的光学用途的情况下，通常优选雾度低者，优选为3.0％以下，更优选为1.0％以下，通常为0％以上。
[7.复合阻气叠层体的制造方法]
复合阻气叠层体例如可通过包括如下工序的方法来制造：在膜(a)的至少一面形成无机层(a)而得到阻气叠层体(A)的工序；在膜(b)的至少一面形成无机层(b)而得到阻气叠层体(B)的工序；以及将阻气叠层体(A)、阻气叠层体(B)及苯乙烯类热塑性弹性体树脂的膜(c)按照膜(a)、无机层(a)、膜(c)、无机层(b)及膜(b)的顺序叠合、并使其加热压合的工序。
这样，利用将具备无机层(a)的阻气叠层体(A)和具备无机层(b)的阻气叠层体(B)贴合的方法，阻气性能提高，可以容易地制造不易产生卷曲的复合阻气叠层体。例如，要制造具备多个无机层的复合阻气叠层体的情况下，可考虑在膜上重复进行溅射等方法形成多个无机层的方法。但是，这样地在一张膜上通过溅射等方法形成多个无机层，在制造工序上是困难的。与此相对，如果是将具备无机层的多个阻气叠层体贴合的上述方法，则制造具有多个无机层的复合阻气叠层体是容易的。特别是可以减少进行溅射等低压工序的次数，在提高制造效率方面是有效的。
另外，由于是利用苯乙烯类热塑性弹性体树脂的膜(c)将阻气叠层体(A)和阻气叠层体(B)粘接，因此容易贴合。例如，用流体状的粘接剂粘接阻气叠层体(A)和阻气叠层体(B)的情况下，阻气叠层体(A)及阻气叠层体(B)各自独立地容易产生卷曲，所以，难以实现均匀的贴合。与此相对，如果用成型为膜状的苯乙烯类热塑性弹性体树脂进行粘接，则上述的贴合变得容易，可以稳定地制造复合阻气叠层体。
在膜(a)及膜(b)的表面形成无机层(a)及无机层(b)的方法如在无机层(a)的项中说明的那样。通常，所得阻气叠层体(A)及阻气叠层体(B)以长条膜的形式得到，它们被卷绕成卷状而供于后续工序。
图2是示意性地示出在本发明的一实施方式涉及的复合阻气叠层体100的制造方法中使阻气叠层体(A)10、阻气叠层体(B)20及苯乙烯类热塑性弹性体树脂的膜(c)加热压合的工序的图。在此，苯乙烯类热塑性弹性体树脂的膜(c)相当于与上述的苯乙烯类热塑性弹性体树脂的层30相同的构件，因此，标注相同的符号“30”进行说明。
如图2所示，阻气叠层体(A)10、阻气叠层体(B)20及苯乙烯类热塑性弹性体树脂的膜(c)30分别被从卷导出，利用例如可以控制温度的加压辊210、220等进行加热压合。此时，以使无机层(a)及无机层(b)与膜(c)30相对的朝向设置阻气叠层体(A)10及阻气叠层体(B)20。通过使苯乙烯类热塑性弹性体树脂成为粘接剂，阻气叠层体(A)10和阻气叠层体(B)20粘接而得到复合阻气叠层体100。得到的复合阻气叠层体100被卷取，以卷的形式加以保存。这样，如果利用辊对辊法制造复合阻气叠层体100，则可以进一步提高生产性。
进行加热压合时的温度取决于苯乙烯类热塑性弹性体树脂的膜(c)显示流动性的温度，通常为70℃以上，优选为80℃以上。由此，可以将阻气叠层体(A)和阻气叠层体(B)稳定地粘接。另外，温度的上限通常为250℃以下，优选为形成膜(a)及膜(b)的脂环式聚烯烃树脂的玻璃化转变温度Tg℃以下。特别是，通过使上述苯乙烯类热塑性弹性体树脂的膜(c)显示流动性的温度在脂环式聚烯烃树脂的玻璃化转变温度Tg以下，在Tg以下的温度进行加热压合，可以防止膜(a)及膜(b)因热而发生变形、在加压压合工艺前后发生热收缩、劣化。
进行加热压合时由加压辊施加的压力通常为0.1MPa以上。由此，可以将阻气叠层体(A)和阻气叠层体(B)稳定地粘接。另外，压力的上限通常为1.5MPa以下，优选为1.0MPa以下。由此，可以防止因过度的压力而导致在无机层(a)或无机层(b)上产生裂纹。
以长条膜的形式准备阻气叠层体(A)、阻气叠层体(B)及苯乙烯类热塑性弹性体树脂的膜(c)，一边在线上传输这些长条膜一边进行加热压合的情况下，传输时的线速度通常为0.1m/分钟以上，优选为0.2m/分钟以上，更优选为0.3m/分钟以上，为5m/分钟以下，优选3m/分钟以下，更优选2m/分钟以下。通过使线速度在上述范围的下限以上，可以进行有效的制造。另外，通过在上限以下，可以稳定地进行阻气叠层体(A)和阻气叠层体(B)的粘接。
[8.复合阻气叠层体的用途]
上述复合阻气叠层体的用途没有特别限定，可以用作例如液晶显示装置以及具有有机EL元件的显示装置及光源装置、以及太阳能电池等装置的构成要素。具体而言，可以将构成装置的其它构成要素用作用于为了保护其免受水分及氧的侵害而进行密封的膜。
作为特别优选的用途，可以用作有机LE元件用的复合阻气叠层体。
[9.复合电极]
图3是示意性地示出了将本发明的一实施方式涉及的复合电极300以与其主面垂直的平面剖切出的剖面的图。如图3所示，复合电极300具备：复合阻气叠层体100、和形成于复合阻气叠层体100的一侧的外侧面11U的透明电极40。另外，在图3中，关于与图1所示的同样的部位，以与图1同样的符号表示。
这样，将复合阻气叠层体100与透明电极40组合而得到的复合电极300可作为电极发挥作用，另外，具有优异的阻气性。因此，可适用于例如有机EL元件及有机太阳能电池等有机光电转换元件。
作为透明电极的材料，可以列举例如：金属薄膜、ITO(铟锡氧化物(indiumtin oxide))、IZO(铟锌氧化物(indium zinc oxide))、SnO2等。另外，这些材料可以单独使用1种，也可以以任意的比率组合使用2种以上。
另外，透明电极的厚度通常可以设为10nm～1000nm。
上述透明电极可通过例如物理气相沉积法来形成。物理气相沉积法为将材料蒸发或离子化，从而在复合阻气叠层体的表面形成上述材料的被膜的方法。作为物理气相沉积法的具体例，可列举：真空蒸镀法、溅射法、离子镀敷(离子镀)法、离子束沉积法等。
利用物理气相沉积法形成透明电极的工序通常在高温或低压的环境中进行。此时，上述复合阻气叠层体在高温环境中不易在无机层(a)及无机层(b)产生裂纹，阻气性不易受损。另外，上述复合阻气叠层体即使在低压环境中也不易产生来自苯乙烯类热塑性弹性体树脂的层的脱气。因此，如果使用上述的复合阻气叠层体，则通常可以自由地选择透明电极的形成条件，因此，其结果，可以降低透明电极的电阻值。另外，可以容易地制造透明电极。
但是，从稳定地防止无机层(a)及无机层(b)的裂纹的观点出发，优选在进行无机层(a)及无机层(b)的形成的工序之前进行形成透明电极的工序。这是因为，根据透明电极的种类不同，有时在形成透明电极的工序中要求苛刻的环境。例如，如图3所示，制造在膜(a)11的表面11U具备ITO的透明电极40的复合电极300的情况下，优选在膜(a)11上形成无机层(a)12的工序之前，在膜(a)的面11U上形成透明电极40。
实施例
以下，结合实施例对本发明具体地进行说明。但是，本发明并不限定于以下的实施例，可以在不脱离本发明的权利要求及其均等范围的范围内任意地变更而实施。
在以下的说明中，只要没有特殊说明，表示量的“％”及“份”为重量基准。另外，只要没有特殊说明，以下说明的操作在常温及常压的条件下进行。
[测定方法]
(1.卷曲量的测定方法)
将样品冲裁成5cm见方。在水平的台座上配置冲裁得到的样品片。此时，以朝铅直上方产生凹状的卷曲的朝向配置样品片。测定所配置的样品片的拐角部4点距离台座的距离。计算所测定的4点的距离的平均值，将该平均值设为卷曲量。
(2.水蒸气透过率的测定方法)
使用具有8cm直径的圆形测定区域的差压式测定装置，在样品的两侧形成由相当于40℃、90％RH的水蒸气引起的压力，测定水蒸气透过率。
[实施例1]
将卷状的脂环式聚烯烃树脂膜(含有降冰片烯聚合物的膜、日本瑞翁公司制“ZeonorFilm ZF16”、厚度100μm)导出，在其一侧表面利用溅射装置形成厚度100nm的SiN膜，得到阻气叠层体(A)。得到的阻气叠层体(A)具有卷曲量4mm的卷曲。
进而，与上述的阻气叠层体(A)同样地操作，制造了阻气叠层体(B)。
另外，准备由厚度100μm的苯乙烯异戊二烯苯乙烯共聚物形成的膜作为热塑性弹性体膜。上述的苯乙烯异戊二烯苯乙烯共聚物为将使用苯乙烯作为芳香族乙烯基化合物、使用异戊二烯作为链状共轭二烯化合物而制造的芳香族乙烯基化合物-共轭二烯嵌段共聚物进行氢化，进一步用烷氧基硅烷进行改性而得到的聚合物，具有在聚合物嵌段[B]的两端键合有聚合物嵌段[A]的三嵌段结构。另外，该苯乙烯异戊二烯苯乙烯共聚物的重均分子量(Mw)为48,000，聚合物嵌段的重量分率之比“wA/wB”为50/50，聚合物嵌段[A]的重均分子量之比“Mw(A1)/Mw(A2)”为1.1，氢化率为99.9％。
以使SiN膜相对的方式配置阻气叠层体(A)及阻气叠层体(B)，并使热塑性弹性体膜夹持于其间隙。一边将这样叠合的阻气叠层体(A)、热塑性弹性体膜及阻气叠层体(B)用相对的一对树脂辊从两侧进行加压，一边沿长条方向传输。此时，树脂辊的温度调节为150℃。另外，传输时的线速度设为0.3m/min。另外，利用树脂辊加压的强度设为0.1MPa。由此，阻气叠层体(A)、热塑性弹性体膜及阻气叠层体(B)经过加热压合，从而得到具有脂环式聚烯烃树脂膜-SiN膜-热塑性弹性体膜-SiN膜-脂环式聚烯烃树脂膜的结构的复合阻气叠层体。
测定得到的复合阻气叠层体的卷曲量及水蒸气透过率，结果，卷曲量为1mm以下，水蒸气透过率为8×10－3g/m2·day。
另外，将复合阻气叠层体在150℃的环境中放置1小时后，取出至常温环境中并观察外观，进一步测定水蒸气透过率，结果，没有外观上的变化，另外，水蒸气透过率也仍旧保持了8×10－3g/m2·day的水蒸气透过率。
进而，在腔室中配置得到的复合阻气叠层体，利用真空泵(ULVAC公司制“GHD-030”)从腔室中排出空气，结果，在约20小时后，腔室内压力达到1×10－4torr。
另外，对复合阻气叠层体进行了折曲，但未产生龟裂等。
[实施例2]
将卷状的脂环式聚烯烃树脂膜(含有降冰片烯聚合物的膜、日本瑞翁公司制“ZeonorFilm ZF16”、厚度100μm)导出，在其一侧表面利用等离子体CVD装置形成厚度1μm的SiOC膜，得到阻气叠层体(A)。得到的阻气叠层体(A)具有卷曲量15mm的卷曲。
进而，与上述的阻气叠层体(A)同样地操作，制造了阻气叠层体(B)。
另外，准备与实施例1同样的热塑性弹性体膜。
以使SiOC膜相对的方式配置阻气叠层体(A)及阻气叠层体(B)，并使热塑性弹性体膜夹持于其间隙。一边将这样叠合的阻气叠层体(A)、热塑性弹性体膜及阻气叠层体(B)在与实施例1同样的条件下用相对的一对树脂辊从两侧进行加压，一边沿长条方向传输。由此，阻气叠层体(A)、热塑性弹性体膜及阻气叠层体(B)经过加热压合，从而得到具有脂环式聚烯烃树脂膜-SiOC膜-热塑性弹性体膜-SiOC膜-脂环式聚烯烃树脂膜的结构的复合阻气叠层体。
测定得到的复合阻气叠层体的卷曲量及水蒸气透过率，结果，卷曲量为1mm以下，水蒸气透过率为5×10－4g/m2·day。
另外，将复合阻气叠层体在150℃的环境中放置1小时后，观察外观，进一步测定水蒸气透过率，结果，没有外观上的变化，水蒸气透过率也仍旧保持了5×10－4g/m2·day。
另外，与实施例1同样地对复合阻气叠层体进行了折曲，但没有产生龟裂等。
[比较例1]
代替脂环式聚烯烃树脂膜而使用了聚对苯二甲酸乙二醇酯膜，除此之外，与实施例1同样地操作，制造了复合阻气叠层体。
测定得到的复合阻气叠层体的卷曲量及水蒸气透过率，结果，卷曲量为1mm以下，水蒸气透过率为1×10－2g/m2·day。
但是，在将该复合阻气叠层体在150℃的环境中放置1小时后取出至常温环境中并测定水蒸气透过率时，其结果，水蒸气透过率差，为5×10-2g/m2·day。
[比较例2]
代替热塑性弹性体膜而以厚度100μm使用无溶剂的丙烯酸类UV固化树脂(大同化成公司制“DAIOLET PS3A”)将阻气叠层体(A)和阻气叠层体(B)粘接，除此之外，与实施例1同样地操作，制造了复合阻气叠层体。
测定得到的复合阻气叠层体的卷曲量及水蒸气透过率，结果，卷曲量为1mm以下，水蒸气透过率为8×10－3g/m2·day。但是，通过将该复合阻气叠层体与实施例1同样地进行折曲，容易地产生了龟裂。
[比较例3]
代替热塑性弹性体膜而使用了将丙烯酸类粘合剂的片(日东电工公司制“CS9621”、厚度25μm)叠合4层而达到100μm的材料，除此之外，与实施例1同样地操作，制造了复合阻气叠层体。
测定得到的复合阻气叠层体的卷曲量及水蒸气透过率，结果，卷曲量为1mm以下，水蒸气透过率为8×10－3g/m2·day。但是，在将该复合阻气叠层体配置于腔室并与实施例1同样地利用真空泵从腔室排出空气时，其结果，在约20小时后，腔室内压力仍为6×10－4torr，在30小时后，为2×10－4torr，在真空排气上耗费了时间。
[研究]
实施例1及2中得到的复合阻气叠层体的卷曲量小。由此可知：根据本发明，可以实现不易产生卷曲的复合阻气叠层体。
另外，在比较例1中，阻气性在高温环境下降低。此外，在比较例2中，通过折曲而容易地产生了裂纹，阻气性受损。另外，在比较例3中，在低压环境中由复合阻气叠层体产生气体，结果，阻气性变低。与此相对，实施例1及2中得到的复合阻气叠层体，高温环境中的阻气性的降低、折曲引起的裂纹的产生、以及来自复合阻气叠层体自身的气体的产生得到抑制。由此可知：根据本发明，可以实现柔软且挠性优异、容易保持良好的阻气性的复合阻气叠层体。

Claims (6)

1.一种复合阻气叠层体，其是由阻气叠层体(A)和阻气叠层体(B)以下述无机层(a)和下述无机层(b)相对的方式经由苯乙烯类热塑性弹性体树脂的层粘接而成的，
所述阻气叠层体(A)具备脂环式聚烯烃树脂的膜(a)及形成于所述膜(a)的至少一面的无机层(a)，
所述阻气叠层体(B)具备脂环式聚烯烃树脂的膜(b)及形成于所述膜(b)的至少一面的无机层(b)。
2.如权利要求1所述的复合阻气叠层体，其中，所述热塑性弹性体树脂的层的厚度为10μm～150μm，
所述热塑性弹性体树脂含有苯乙烯-共轭二烯嵌段共聚物氢化物。
3.如权利要求1或2所述的复合阻气叠层体，其中，所述无机层(a)及所述无机层(b)是通过化学气相沉积法形成的至少含有Si的层，
所述无机层(a)及所述无机层(b)的厚度为300nm～2000nm。
4.如权利要求1～3中任一项所述的复合阻气叠层体，其中，
所述无机层(a)和所述无机层(b)由相同的材料形成、且具有相同的厚度，
所述膜(a)和所述膜(b)由相同的材料形成、且具有相同的厚度。
5.一种有机EL元件用复合电极，其具备：
上述权利要求1～4中任一项所述的复合阻气叠层体、和
在所述复合阻气叠层体的一侧的外侧面通过物理气相沉积法形成的透明电极。
6.一种复合阻气叠层体的制造方法，其包括：
在脂环式聚烯烃树脂的膜(a)的至少一面形成无机层(a)，得到阻气叠层体(A)的工序；
在脂环式聚烯烃树脂的膜(b)的至少一面形成无机层(b)，得到阻气叠层体(B)的工序；
将所述阻气叠层体(A)、所述阻气叠层体(B)及苯乙烯类热塑性弹性体树脂的膜(c)按照所述膜(a)、所述无机层(a)、所述膜(c)、所述无机层(b)及所述膜(b)的顺序叠合并使其加热压合的工序。
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