CN104362394A - 一种锂硫二次电池 - Google Patents
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Abstract
一种锂硫二次电池,尤其涉及一种具有石墨烯或氧化石墨烯中间层的锂硫二次电池,属于电化学技术领域。本发明利用石墨烯或氧化石墨烯中间层实现离子选择性功能,克服了原有锂硫电池中多硫化物在正负极间扩散带来的充放电效率较低以及电池性能稳定性较差的缺点。可实现锂离子的选择透过,有望为有效抑制多硫化物迁移等锂硫电池技术障碍提供新的解决方案,通过配合高容量正极材料使用,将有助于推进锂硫二次电池硫的实用化。
Description
发明领域
本发明涉及一种锂硫二次电池,尤其涉及一种具有石墨烯或氧化石墨烯中间层的锂硫二次电池,属于电化学技术领域。
背景技术
随着现代的电子工业发展和人们对电子设备性能要求的不断提高,现代社会对于储能设备的能量密度要求也水涨船高。另一方面,逐渐利用清洁能源替代传统化石能源的呼声也使高性能电池设备受到越来越多的关注。
锂硫电池作为一类典型的高能量密度电化学系统,在近年来受到学界和产业界的广泛关注。硫是一种具有高理论比容量的正极材料,理论容量可达1672mAh/g,与锂负极组成的电池系统理论能量密度可达2600Wh/kg。并且具有廉价、无毒等众多优点。但锂硫电池对在充放电过程中产生的中间产物(多硫化物)易在电解液中溶解、扩散,分别在正负极材料表面发生氧化、还原副反应,该过程一方面降低了锂硫电池的循环效率,另一方面也大大提高了活性硫材料的损失,导致锂硫电池性能的快速衰减。如何解决这一在锂硫电池中长期存在的“迁移效应”,进一步提高锂硫电池的循环稳定性,对推动其实用化进程具有重大的价值。
目前,基于锂硫电池的大量研究集中于正极材料,主要的手段包括进行正极硫/碳复合材料的结构设计和制备,通过改善导电性和孔径分布,改善正极硫材料的利用率并试图对多硫化物的溶解扩散进行一定程度的抑制。例如:Nazar等通过硫与介孔碳的复合,利用介孔孔道限制多硫化物的迁移,获得了较高性能的电极材料(Ji XL,et al.Nat Mater.2009;8:500);王久林等通过将硫与聚丙烯腈复合实现了对硫的部分固化,从而提高了电极的循环稳定性等性能(Wang JL,et al.Adv Mater.2002;14:963;王久林、杨军和解晶莹等公开号:CN1384556)。尽管通过正极材料结构设计以及高分子复合等方式可部分抑制多硫化物的生成和扩散,但其具体循环性能距实用化仍相去甚远。
近期,有其他研究者着眼于负极和隔膜等系统的研究,希望通过抑制“迁移效应”来提高电池系统的稳定性,例如:Zhang等通过在电解液中添加硝酸锂添加剂在负极表面形成惰性保护层(Zhang SS.Electrochimica Acta.2012;70:344),Ji等在正极材料中添加硅分子筛类吸附剂抑制多硫化物向负极扩散等(Ji XL,et al.Nat Comm.2011;2:325)。Manthiram等采用微孔碳纸等作为中间层来提高正极利用率并提高电池的倍率性能(Su YS,et al.NatComm.2012;3:1166)。这些尝试一定程度上抑制了多硫化物的扩散,但其稳定性或容量特性仍不佳。若能利用锂硫电池本身的结构,开发一种具有锂离子选择透过性的隔膜或中间层系统,则有望大幅提高电池的循环稳定性,从而进一步促进锂硫二次电池的发展。
发明内容
本发明的目的在于提供一种具有新型结构的锂硫二次电池,以实现对多硫化物的选择性阻挡及限制,抑制多硫化物在正负极间的穿梭反应,从而大幅提高锂硫电池的循环稳定性。
本发明的技术方案如下:
一种锂硫二次电池,含有正极、负极、隔膜和中间层,所述隔膜和中间层位于正极和负极之间,其特征在于,所述的中间层为石墨烯层或氧化石墨烯层。
所述石墨烯层或氧化石墨烯层的厚度优选在0.0008-1000微米之间。所述中间层的氧含量在0-70%之间。
本发明的另一技术特征在于,所述的石墨烯层或氧化石墨烯层单独构成中间层,或附着在骨架上形成复合中间层。
本发明的技术特征还在于,所述的石墨烯层或氧化石墨烯层附着于正极或负极表面,或附着在隔膜的正极侧或负极侧,或独立存在于隔膜与正极或隔膜与负极之间。
本发明相比现有技术,具有如下优点及突出性效果:本发明利用石墨烯或氧化石墨烯中间层实现离子选择性功能,克服了原有锂硫电池中多硫化物在正负极间扩散带来的充放电效率较低以及电池性能稳定性较差的缺点。利用石墨烯或氧化石墨烯材料的典型二维结构和超高比表面积,该中间层可抑制对多硫化物扩散导致的副反应;另一方面,利用石墨烯或氧化石墨烯材料的可调表面特性,可利用官能团调变材料对多硫化物的结合和阻挡能力,有望为抑制多硫化物迁移等锂硫电池技术障碍提供新的解决方案,通过配合高容量正极材料使用,将有助于推进锂硫二次电池硫的实用化。
附图说明
图1为本发明提供的一种锂硫二次电池其中一个实施例的结构示意图。
图中:1-正极;2-中间层;3-隔膜;4-负极。
具体实施方式
下面结合附图和具体实施例对本发明做进一步的说明。
本发明提供的一种锂硫二次电池,含有正极1、负极5、隔膜3和中间层2,所述隔膜和中间层位于正极和负极之间,中间层2由石墨烯或氧化石墨烯构成(如图1所示),实现对多硫化物的选择性阻挡及限制,抑制多硫化物在正负极间的穿梭反应,从而大幅提高锂硫电池的循环稳定性。该石墨烯或氧化石墨烯中间层厚度优选在0.0008-1000微米之间,氧含量在0-70%之间。所述的石墨烯层或氧化石墨烯层单独构成中间层,或附着在骨架上形成复合中间层。在锂硫电池中,所述的石墨烯层或氧化石墨烯层附着于正极或负极表面,或附着在隔膜的正极侧或负极侧,或独立存在于隔膜与正极或隔膜与负极之间。
该中间层的制备由石墨烯或氧化石墨烯直接成型或与骨架材料形成复合中间层,例如:将具有离子选择性的氧化石墨烯直接成型为厚度40微米的中间层材料。将该中间层用于锂硫二次电池正极与隔膜之间,可同时实现电子绝缘和阳离子选择透过性,使锂离子在系统中顺利迁移、而多硫化物阴离子被限域在正极一侧,从而克服多硫化物在正负极间穿梭带来的容量衰减,实现高稳定性电池系统的构建。
从以下实施例可进一步理解本发明,但本发明不仅仅局限于以下实施例。
实施例1:将厚度为0.8纳米,通过化学气相沉积方法直接生长的石墨烯材料单独作为中间层,将其附着于聚乙烯隔膜正极材料一侧,其中石墨烯材料含氧量为0%。将该中间层用于锂硫二次电池中,同时实现电子绝缘和锂离子选择透过性,使锂离子在系统中顺利迁移、而多硫化物阴离子被限域在正极一侧。同时以硫/活性炭复合材料作为正极,金属锂片作为负极,二(三氟甲基磺酰)亚胺锂的1,3-二氧五环、1,2-二甲氧基乙烷溶液作为电解液制作锂硫二次电池。在0.01C的充放电速率下,采用离子选择性隔膜的电池初始容量达到1229mAh/g,前100圈循环单圈衰减率约0.05%,远低于采用普通隔膜的锂硫电池(约0.4%)。
实施例2:将氧化石墨烯单独成型为厚度为500纳米的中间层,其中石墨烯材料含氧量为50%。该中间层同时实现电子绝缘和阳离子选择透过性,使锂离子在系统中顺利迁移、而多硫化物阴离子被部分限域在正极一侧。同时以泡沫铝网络中的硫/炭黑复合材料作为正极,将氧化石墨烯中间层附着于正极材料表面,金属锂片作为负极,四乙基四氟硼酸铵的1,3-二氧五环、1,2-二甲氧基乙烷溶液作为电解液制作锂硫二次电池。在0.4C的充放电速率下,采用离子选择性隔膜的电池初始容量达到938mAh/g,前100圈循环单圈衰减率约0.08%,远低于采用普通隔膜的锂硫电池(约0.31%)。
实施例3:将氧化石墨烯与泡沫金属镍骨架中,形成厚度为1000微米的中间层,限制多硫化物的扩散。同时以硫/介孔碳复合材料作为正极,金属锂片作为负极,二(三氟甲基磺酰)亚胺锂、硝酸锂的乙二醇二甲醚溶液作为电解液制作锂硫二次电池,中间层位于隔膜与电池负极之间。在1.5C的充放电速率下,采用离子选择性隔膜的电池初始容量达到863mAh/g,前100圈循环单圈衰减率约0.05%,远低于采用普通隔膜的锂硫电池(约0.30%)。
实施例4:将厚度为3nm,在铜箔上直接生长的化学气相生长石墨烯通过等离子轰击的方式造孔,并直接附着于在金属锂片表面作为中间层材料,该中间层材料含氧量为0.5%。该中间层具有离子选择透过性,使锂离子在系统中顺利迁移、而避免多硫化物阴离子与金属锂发生反应。同时以硫/丙烯腈复合材料作为正极,金属锂片作为负极,六氟磷酸锂的碳酸二甲酯、碳酸二乙酯溶液作为电解液制作锂硫二次电池。在0.15C的充放电速率下,采用离子选择性隔膜的电池初始容量达到1036mAh/g,前100圈循环单圈衰减率约0.07%,远低于采用普通隔膜的锂硫电池(约0.32%)。
实施例5:将重度氧化的氧化石墨烯材料(含氧量70%)附着于聚丙烯隔膜表面,形成厚度为50纳米的中间层。将材料用作锂硫二次电池隔膜,同时实现隔膜电子绝缘和中间层中锂离子选择透过性,使锂离子在系统中顺利迁移、而多硫化物离子被限域在正极一侧。同时以硫/碳纳米管、硫/石墨烯复合材料作为正极,金属锂片作为负极,中间层附着于隔膜负极一侧,采用甲基三乙基四氟硼酸铵的1,3-二氧五环、1,2-二甲氧基乙烷溶液作为电解液制作锂硫二次电池。在0.8C的充放电速率下,采用离子选择性隔膜的电池初始容量达到912mAh/g,前100圈循环单圈衰减率约0.06%,远低于采用普通隔膜的锂硫电池(约0.29%)。
实施例6:将通过超声破碎方法制得的少层氧化石墨烯复合于聚乙烯骨架中,形成厚度为10微米的复合中间层,中间层材料氧含量3%。并将该正极材料用于锂硫电池的组装(隔膜与金属锂负极之间)。金属锂片作为负极,聚丙烯材料作为隔膜,二(三氟甲基磺酰)亚胺锂的1,3-二氧五环、1,2-二甲氧基乙烷溶液作为电解液制作锂硫二次电池。在5C的充放电速率下,采用离子选择性隔膜的电池初始容量达到732mAh/g,前100圈循环单圈衰减率约0.06%,远低于采用普通隔膜的锂硫电池(约0.22%)。
实施例7:将石墨烯与氧化石墨烯复合物分散于厚度为100微米的三维泡沫铝骨架中作为中间层,置于隔膜与正极材料之间,其复合物含氧量为5%。该中间层对多硫化物扩散具有阻挡作用。同时以硫/泡沫碳复合材料作为正极,金属锂片作为负极,四氟硼酸锂的1,3-二氧五环、1,2-二甲氧基乙烷溶液作为电解液制作锂硫二次电池。在0.15C的充放电速率下,采用离子选择性隔膜的电池初始容量达到1059mAh/g,前100圈循环单圈衰减率约0.08%,远低于采用普通隔膜的锂硫电池(约0.34%)。
实施例8:将含氧量为20%的氧化石墨烯材料单独成膜,并附着于金属锂片表面。氧化石墨烯层厚度为5纳米。同时以硫/碳纳米管阵列复合材料作为正极,聚乙烯作为隔膜材料,三氟甲基磺酸锂、硝酸锂、多硫化锂的1,3-二氧五环、1,2-二甲氧基乙烷溶液作为电解液制作锂硫二次电池。在2C的充放电速率下,采用离子选择性隔膜的电池初始容量达到757mAh/g,前100圈循环单圈衰减率约0.05%,远低于采用普通隔膜的锂硫电池(约0.28%)。
实施例9:将含氧量为10%的氧化石墨烯附着于聚乙烯隔膜正极一侧,形成厚度为20纳米的中间层。将该隔膜用作锂硫二次电池隔膜,同时实现电子绝缘和离子选择透过性,使锂离子在系统中顺利迁移、而多硫化物离子被部分限域在正极一侧。同时以硫/介孔碳复合材料作为正极,金属锂片作为负极,高氯酸锂的聚乙二醇二甲醚溶液作为电解液制作锂硫二次电池。在0.08C的充放电速率下,采用离子选择性隔膜的电池初始容量达到1176mAh/g,前100圈循环单圈衰减率约0.09%,远低于采用普通隔膜的锂硫电池(约0.37%)。
实施例10:将通过抽滤方法获得的,厚度为100纳米的氧化石墨烯膜(含氧量60%)直接用作锂硫电池隔膜用于锂硫二次电池的组装,置于隔膜与正极之间,同时实现电子绝缘和阳离子选择透过性,使锂离子在系统中顺利迁移、而多硫化物阴离子被限域在正极一侧。同时以硫/石墨烯复合材料作为正极,金属锂片作为负极,高氯酸锂、六氟磷酸锂的1,3-二氧五环、1,2-二甲氧基乙烷溶液作为电解液制作锂硫二次电池。在1C的充放电速率下,采用离子选择性隔膜的电池初始容量达到897mAh/g,前100圈循环单圈衰减率约0.07%,远低于采用普通隔膜的锂硫电池(约0.27%)。
实施例11:将氧化石墨烯分散于电解液中形成三维凝胶骨架中间层,该氧化石墨烯材料含氧量为40%,厚度为为200微米,将该中间层置于聚丙烯隔膜与负极之间用于锂硫二次电池的组装。同时实现电子绝缘和离子选择透过性,使锂离子在系统中顺利迁移、而多硫化物离子被限域在正极一侧。同时以硫/碳纳米管复合材料作为正极,金属锂片作为负极,硝酸锂硼酸铵的乙二醇二甲醚溶液作为电解液制作锂硫二次电池。在0.6C的充放电速率下,采用离子选择性隔膜的电池初始容量达到937mAh/g,前100圈循环单圈衰减率约0.07%,远低于采用普通隔膜的锂硫电池(约0.32%)。
Claims (5)
1.一种锂硫二次电池,含有正极、负极、隔膜和中间层,所述隔膜和中间层位于正极和负极之间,其特征在于,所述的中间层为石墨烯层或氧化石墨烯层。
2.按照权利要求1所述的一种锂硫二次电池,其特征在于,所述石墨烯层或氧化石墨烯层的厚度在0.0008-1000微米之间。
3.按照权利要求1所述的一种锂硫二次电池,其特征在于,所述中间层的氧含量在0-70%之间。
4.按照权利要求1、2或3所述的一种锂硫二次电池,其特征在于,所述的石墨烯层或氧化石墨烯层单独构成中间层,或附着在骨架上形成复合中间层。
5.按照权利要求1、2或3所述的一种锂硫二次电池,其特征在于,所述的石墨烯层或氧化石墨烯层附着于正极或负极表面,或附着在隔膜的正极侧或负极侧,或独立存在于隔膜与正极或隔膜与负极之间。
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