CN103956268A - 一种电解液溶质和电解液及高电压超级电容器 - Google Patents
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Abstract
本发明公开了一种电解液溶质,用于高电压超级电容器,阴离子A-为为阴离子可选自四氟硼酸根、六氟磷酸根、双(三氟甲基磺酰)亚胺、双(三氟甲基磺酰)甲基和全氟烷基磺酸根中的一种或几种。所述溶质的阳离子为三甲基乙基铵、三甲基丙基铵、三甲基丁基铵和三甲基戊基铵中的一种或几种。本发明同时公开了一种电解液及应用该电解液的超级电容器。本发明的有益效果为:用本发明中提到的溶质配制电解液制作的高电压超级电容器,在电压2.7V-3.2V下能长时间稳定工作,极大地提高了能量密度,又保持了其高功率密度的特性,大大提高了电容器的寿命。
Description
技术领域
本发明涉及电化学领域,尤其涉及一种用于高电压超级电容器的电解液溶质和电解液及应用该电解液的高电压超级电容器。
背景技术
超级电容器,也叫金电容、电化学电容器,采用离子吸附(双电层电容器)或者表面快速氧化还原反应(赝电容器)来存储能量。超级电容器是一种介于电池与传统静电电容器之间的新型储能器件。超级电容器存储的电荷是传统电解电容的成百或上千倍,能在数秒内完全充放电,具有比电池更高的功率输入或输出,且能在更短的时间内达到。同时,超级电容器具有充放电时间短、储存寿命长、稳定性高、工作温度范围宽(-40℃~70℃)等优点,因而广泛应用于消费类电子产品领域、新能源发电系统领域、分布式储能系统领域、智能分布式电网系统领域、新能源汽车等交通领域、节能电梯吊车等负载领域、电磁炸弹等军用设备领域和运动控制领域等,涉及新能源发电、智能电网、新能源汽车、节能建筑、工业节能减排等各个行业,属于标准的全系列低碳经济核心产品。
超级电容器作为新能源领域中最具有前景的储能装置之一,目前已成为美国、日本、韩国和俄罗斯等国家在材料、电力、物理、化学等多学科交叉领域研究的热点之一。主要研究目标是制备性能优良和低成本电极材料;和电导率高、化学和热稳定性好、工作电压高(电化学稳定窗口宽)的电解液体系材料,并在此基础上制备高能量密度、高功率密度和使用寿命长的可用于各种电动混合汽车混合动力系统和电子设备的后备电源等方面的超级电容器储能器件。
目前商业化的超级电容器电解液主要采用四乙基四氟硼酸铵(Et4NBF4)或甲基三乙基四氟硼酸铵(Et3MeNBF4)的乙腈(AN)或碳酸丙烯酯(PC)的溶液,超级电容器的电压上限仅为2.7V(AN体系)或2.5V(PC体系),导致其能量密度较低。与期望的电压上限3.0V(AN体系)或2.7V(PC体系),存在较大距离。
日益紧迫的能源危机让科研工作者们不遗余力地采取各种措施提高超级电容器的能量密度,而配制高电压超级电容器电解液是解决这一问题最直接有效的途径。中国专利CN103021676A中公开了一种在传统超级电容器电解液中分散碳纳米材料,从而提高超级电容器的工作电压。中国专利CN1034742555A中提到在超级电容器电解液体系中加入高压稳定剂来达到提高工作电压的目的。上述方法都是通过在超级电容器电解液中加入添加剂来提高其工作电压,使得电解液配制过程复杂,不确定因素增加,成本也相对提高。近期,有报道中提到使用N,N-二甲基吡咯烷四氟硼酸铵的AN溶液作超级电容器电解液,可用于工作电压为3.0V的超级电容器,但其寿命特性有待提高。
发明内容
有鉴于此,本发明的发明目的是为了解释上述技术问题,提供一种能量密度高,能长时间稳定使用的电解液溶质和电解液及应用该电解液的高电压超级电容器。
为了实现上述发明目的,本发明采用的技术方案为:
一种电解液溶质,用于高电压超级电容器,其化学结构式如下:
其中,
R表示含2~5个碳原子数的烃基;
A-为阴离子,可选自四氟硼酸根(-BF4)、六氟磷酸根(-PF6)、双(氟磺酰)亚胺根(-N(FSO2)2)、双(三氟甲基磺酰)亚胺根(-N(CF3SO2)2)、双(三氟甲基磺酰)甲基根(-C(CF3SO2)2)和全氟烷基磺酸根(-CnF2n+1SO3)中的一种或几种。优选地,所述高压溶质的阴离子为四氟硼酸根(-BF4)。
其中,其阳离子为三甲基乙基铵、三甲基丙基铵、三甲基丁基铵和三甲基戊基铵中的一种或几种,更优选三甲基丙基铵、三甲基丁基铵,其中丙基、丁基和戊基可为直链或支链,最优选R的碳原子数量为3-4的三甲基丙基铵、三甲基异丙基铵、三甲基丁基铵一种或几种。
所述高电压指超级电容器充电截止电压为2.7V-3.2V。
为了实现上述发明目的,本发明采用的另一个技术方案为:
一种电解液,用于高电压超级电容器,包含溶剂和溶质;
所述溶质的其化学结构式如下:
其中,
R表示含2~5个碳原子数的烃基;
A-为阴离子,可选自为四氟硼酸根(-BF4)、六氟磷酸根(-PF6)、双(氟磺酰)亚胺根(-N(FSO2)2)、双(三氟甲基磺酰)亚胺根(-N(CF3SO2)2)、双(三氟甲基磺酰)甲基根(-C(CF3SO2)2)和全氟烷基磺酸根(-CnF2n+1SO3)中的一种或几种。优选地,所述高压溶质的阴离子为四氟硼酸根(-BF4)。
其中,其阳离子为三甲基乙基铵、三甲基丙基铵、三甲基丁基铵和三甲基戊基铵中的一种或几种,更优选三甲基丙基铵、三甲基丁基铵、其中丙基、丁基和戊基可为直链或支链,最优选R的碳原子数量为3-4的三甲基丙基铵、三甲基异丙基铵、三甲基丁基铵一种或几种。
其中,所述溶剂为选自腈、酯类、砜类。如乙腈(AN)、丙腈、丁腈、甲氧基丙腈、碳酸乙烯酯、碳酸二甲酯、碳酸丙烯酯、γ-丁内酯、γ-戊内酯、1,3-丙烷磺内酯、1,4-丁烷磺内酯、环丁砜、二甲基砜、甲基乙基砜、二乙基砜、二甲基亚砜、二乙基亚砜、四亚甲基亚砜等中的一种或几种。
所述电解液溶度为0.1-2.0mol/L,优选0.5-1.5mol/L。
所述高电压指超级电容器充电截止电压为2.7V-3.2V。为了实现上述发明目的,本发明采用的又一个技术方案为:
一种高电压超级电容器,包括电解液和浸入电解液的电芯,电芯由两集电极及设置于两集电极中间的隔膜组成,两集电极上附着有活性炭
所述电解液包括溶剂和溶质;
所述溶质的其化学结构式如下:
其中,
R表示含2~5个碳原子数的烃基;
A-为阴离子,可选自为四氟硼酸根(-BF4)、六氟磷酸根(-PF6)、双(氟磺酰)亚胺根(-N(FSO2)2)、双(三氟甲基磺酰)亚胺根(-N(CF3SO2)2)、双(三氟甲基磺酰)甲基根(-C(CF3SO2)2)和全氟烷基磺酸根(-CnF2n+1SO3)中的一种或几种。优选地,所述高压溶质的阴离子为四氟硼酸根(-BF4)。
其中,其阳离子为三甲基乙基铵、三甲基丙基铵、三甲基丁基铵和三甲基戊基铵中的一种或几种,更优选三甲基丙基铵,三甲基丁基铵,其中丙基、丁基和戊基可为直链或支链,最优选R的碳原子数量为3-4的三甲基丙基铵、三甲基异丙基铵、三甲基丁基铵一种或几种。
其中,所述溶剂为选自腈、醚、酰胺、酯类、砜类。如乙腈(AN)、丙腈、丁腈、甲氧基丙腈、碳酸乙烯酯、碳酸二甲酯、碳酸丙烯酯、γ-丁内酯、γ-戊内酯、1,3-丙烷磺内酯、1,4-丁烷磺内酯、环丁砜、甲基乙基砜、二甲基砜、二乙基砜、二甲基亚砜、二乙基亚砜、四亚甲基亚砜等中的一种或几种。上述溶剂优选乙腈(AN)、碳酸丙烯酯之一或混合物。
所述高电压指超级电容器充电截止电压为2.7V-3.2V。
所述电解液中
所示结构式的溶质的浓度为0.1-2mol/L,优选0.5-1.5mol/L。
上述方案中优选充电截止电压为2.7-3.0V,溶质为三甲基丙基四氟硼酸铵,溶剂为碳酸丙烯酯。
上述方案中另一优选方案为充电截止电压为2.8-3.2V,溶质为三甲基丙基四氟硼酸铵,溶剂为乙腈。
本发明的有益效果为:用本发明中提到的溶质配制电解液制作的高电压超级电容器,在电压2.7V-3.2V下能长时间稳定工作,极大地提高了能量密度,又保持了其高功率密度的特性,特别是大大的延长了电容器的工作寿命。
具体实施方式
为详细说明本发明的技术内容、构造特征、所实现目的及效果,以下结合实施方式详予说明。
本发明中电解液溶质可以用普通方法合成,如三甲胺与对应卤代烷反应生成卤化季铵盐,再在DMF体系中与四氟硼酸钠反应得到四氟硼酸季铵盐,粗品经重结晶提纯即得到高纯溶质。
在手套箱中组立超级电容器模型:电芯包括铝箔制作的两集电极、由活性炭制作的两工作电极和在其间插入的纤维布隔膜,但并不局限于此种结构。将电芯浸入以下对比例和实施例中的电解液中,采用铝壳和胶粒组立封口。
超级电容器测试过程为:
(1)预循环(10次):25℃,充电截止电压U、恒定电流10mA/F进行充电;然后按下限电压U/2,恒定电流10mA/F进行放电;
(2)65℃高温箱中,恒定电流10mA/F充电至上限电压U,恒压(U)一定时间;
(3)取出超级电容器并冷却至25℃,再进行充放电测试,测试条件同预循环,并计算超级电容器的容量保持率、ESR增长率。
(4)以容量保持率≤60%,和(或)ESR增长率≥100%时,作为超容寿命的判断标准。
实施例1
以三甲基丙基四氟硼酸铵为溶质,AN为溶剂,配制1.0mol/L电解液,并测定其在25℃时的电导率,结果列于表1中。用该电解液制作超级电容器并对其进行电化学性能测试,寿命测试结果分别列于表2中。
实施例2-15
跟实施例1大体一致,只是电解液的溶质、溶剂及浓度有不同的调整,各详细数据见表2-6所示。用这些电解液制作超级电容器并对其进行电化学性能测试,寿命测试结果分别列于表2-6中。
对比例1
以四乙基四氟硼酸铵为溶质,AN为溶剂,配制1.0mol/L电解液,并测定其在25℃时的电导率,结果列于表1中。用该电解液制作超级电容器并对其进行电化学性能测试,寿命测试结果分别列于表2中。
对比例2-5
与对比例1大体一致,只是电解液的溶质、溶剂及浓度有不同的调整,各详细数据见表2-6所示,用这些电解液制作超级电容器并对其进行电化学性能测试,寿命测试结果分别列于表2-6中。
表125℃时,各电解液的电导率/ms/cm
表2电容器寿命数据
表3电容器寿命数据
表4电容器寿命数据
表5电容器寿命数据
表6电容器寿命数据
从表2-6中数据可以明显看出,在不同的溶剂体系中,在不同截止电压下,使用本发明中提到的高电压超级电容器电解液制作的超级电容器,电化学性能显著提高,实现了超级电容器高耐电压与长寿命的良好平衡,在保持超级电容器高功率密度的同时,也极大地提高了超级电容器的能量密度。而从对比例可以看出,使用惯常的溶质制备电解液制作的超级电容器,在高电压下(2.7V及以上),电容器的寿命大大缩短,且随着截止电压的升高,电容器的寿命衰减比较剧烈。
以上所述仅为本发明的实施例,并非因此限制本发明的专利范围,凡是利用本发明说明书所作的等效结构或等效流程变换,或直接或间接运用在其他相关的技术领域,均同理包括在本发明的专利保护范围内。
Claims (20)
1.一种电解液溶质,用于高电压超级电容器,其特征在于:其化学结构式如下:
其中,
R表示含2~5个碳原子数的烃基;
A-为阴离子。
2.根据权利要求1所述的电解液溶质,其特征在于:其阳离子为三甲基乙基铵、三甲基丙基铵、三甲基丁基铵和三甲基戊基铵中的一种或几种,其中丙基、丁基和戊基可为直链或支链。
3.根据权利要求2所述的电解液溶质,其特征在于:所述阳离子为三甲基丙基铵。
4.根据权利要求1所述的电解液溶质,其特征在于:所述阴离子为四氟硼酸根、六氟磷酸根、双(氟磺酰)亚胺、双(三氟甲基磺酰)亚胺、双(三氟甲基磺酰)甲基和全氟烷基磺酸根中的一种或两种以上。
5.根据权利要求1所述的电解液溶质,其特征在于:所述高电压超级电容器是指超级电容器充电截止电压为2.7V-3.2V。
6.一种电解液,用于高电压超级电容器,其特征在于:包含溶剂和溶质,
所述电解液溶质含有如下化学结构式所示物质:
其中,
R表示含2~5个碳原子数的烃基;
A-为阴离子。
7.根据权利要求6所述的电解液,其特征在于,所述阴离子为四氟硼酸根、六氟磷酸根、双(氟磺酰)亚胺、双(三氟甲基磺酰)亚胺、双(三氟甲基磺酰)甲基和全氟烷基磺酸根中的一种或两种以上。
8.根据权利要求6所述的电解液,其特征在于,所述溶质的阳离子为三甲基乙基铵、三甲基丙基铵、三甲基丁基铵和三甲基戊基铵中的一种或几种,其中丙基、丁基和戊基可为直链或支链。
9.根据权利要求8所述的电解液,其特征在于,所述溶质的阳离子为三甲基丙基铵。
10.根据权利要求6所述的电解液,其特征在于,所述溶剂为腈、醚、酰胺、酯类、砜类溶剂的一种或两种以上混合溶剂。
11.根据权利要求9所述的电解液,其特征在于,所述溶剂为乙腈、丙腈、丁腈、三甲基乙腈、甲氧基丙腈、碳酸乙烯酯、碳酸二甲酯、碳酸丙烯酯、γ-丁内酯、γ-戊内酯、1,3-丙烷磺内酯、1,4-丁烷磺内酯、环丁砜、二甲基砜、甲基乙基砜、二乙基砜、二甲基亚砜、二乙基亚砜、四亚甲基亚砜等中的一种或几种。
12.根据6-11任一权利要求所述电解液,其特征在于:所述高电压超级电容器是指超级电容器充电截止电压为2.7V-3.2V。
13.一种高电压超级电容器,包含电解液和浸入电解液的电芯,电芯由两集电极及设置于两集电极中间的隔膜组成,两集电极上附着有活性炭;
所述电解液溶质含有如下化学结构式所示物质:
其中,R表示含2~5个碳原子数的烃基;
A-为阴离子。
14.根据权利要求13所述的高电压超级电容器,其特征在于,所阴离子述为四氟硼酸根、六氟磷酸根、双(氟磺酰)亚胺、双(三氟甲基磺酰)亚胺、双(三氟甲基磺酰)甲基和全氟烷基磺酸根中的一种或几种。
15.根据权利要求13所述高电压超级电容器,其特征在于,所述溶质中其阳离子为三甲基乙基铵、三甲基丙基铵、三甲基丁基铵和三甲基戊基铵中的一种或几种,其中丙基、丁基和戊基可为直链或支链。
16.根据权利要求13所述高电压超级电容器,其特征在于:所述溶剂为所述溶剂为乙腈、丙腈、丁腈、三甲基乙腈、甲氧基丙腈、碳酸乙烯酯、碳酸二甲酯、碳酸丙烯酯、γ-丁内酯、γ-戊内酯、1,3-丙烷磺内酯、1,4-丁烷磺内酯、环丁砜、二甲基砜、甲基乙基砜、二乙基砜、二甲基亚砜、二乙基亚砜、四亚甲基亚砜等中的一种或几种。
17.根据权利要求13所述高电压超级电容器,其特征在于:其充电截止电压为2.7V-3.2V。
18.根据上述权利要求13-17任意一项所述高电压超级电容器,其特征在于:所述充电截止电压为2.7-3.0V,溶质为三甲基丙基四氟硼酸铵,溶剂为碳酸丙烯酯。
19.根据上述权利要求13-17任意一项所述高电压超级电容器,其特征在于:充电截止电压为2.8-3.2V,溶质为三甲基丙基四氟硼酸铵,溶剂为乙腈。
20.根据13-19任意一项所述高电压超级电容器,其特征在于:所述电解液中
所示溶质的浓度为0.1-2mol/L。
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Legal Events
Date | Code | Title | Description |
---|---|---|---|
C06 | Publication | ||
PB01 | Publication | ||
C10 | Entry into substantive examination | ||
SE01 | Entry into force of request for substantive examination | ||
RJ01 | Rejection of invention patent application after publication |
Application publication date: 20140730 |
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RJ01 | Rejection of invention patent application after publication |