CN104779075A - 一种超级电容器高电压非水电解液 - Google Patents
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Abstract
本发明公开了一种超级电容器高电压非水电解液，由溶剂、螺环季胺盐和高温改善添加剂组成；其中，溶剂100重量份；高温改善添加剂0.005-5重量份；溶剂为碳酸酯、腈类溶剂、砜类溶剂中的至少一种，螺环季胺盐在溶剂中的摩尔浓度为0.5-2.0mol/L。本发明通过在高电压超级电容器电解液中加入高温改善添加剂，电解液游离酸含量显著降低，能在较高的工作电压(3.0V以上)下使用，高温存储条件下容量衰减少，内阻上升率相对较小，使得超级电容器具有高的功率密度、能量密度和非常好的高温存储性能。
Description
[技术领域]
本发明涉及超级电容器的电解液，尤其涉及一种超级电容器高电压非水电解液。
[背景技术]
超级电容器(Supercapacitors)是一种介于传统电容器和二次电池之间的电化学储能装置。它是近年来发展起来的一种高能量电能存储元件，具有高功率密度、高循环寿命、可快速冲放电和节能、环保、高效等优点，被广泛应用于智能电表(水表，燃气表)、相机闪光灯、混合动力汽车、电机调节器、传感器、大型设备的后备电源、机动车辆的启动装置、风力发电和太阳能发电系统等洁净能源系统，因而广泛受到关注。
季胺盐是超级电容器的最为常用的非水电解质，具有良好的综合性能。目前商业化的超级电容器主要采用活性炭作为电极材料，电解液采用四氟硼酸四乙基铵(Et4NBF4)或四氟硼酸三乙基甲基铵(Et3MeNBF4)的碳酸丙烯酯(PC)或乙腈(AN)溶液，但是由于上述两类电解液的电化学稳定性不足，电容器的电压上限仅为2.5V(PC体系)或2.7V(AN体系)，电容器的能量密度较低。与期望的电压上限3.0V(AN体系)或2.7V(PC体系)，存在较大差距。当电压逐渐升高至3.0V及以上时，电极与电解质、电极与非水溶剂之间发生电化学氧化还原反应，导致气体产生，随着工作时间的延长最终导致电容器内部遭受过大的压力使得电容器容量急剧衰减、内阻急剧增加、泄露或者破裂。因此，为提高高电压3.0V及以上电容器的高温存储性能及综合性能，急需对工作时容量衰减、内阻增大、产气的问题进行改善。
[发明内容]
本发明要解决的技术问题是提供一种分解电压高、存储性能优良的非水电解液。
为了解决上述技术问题，本发明采用的技术方案是，一种超级电容器高电压非水电解液，由溶剂、螺环季胺盐和高温改善添加剂组成；其中，
溶剂 100重量份；
高温改善添加剂 0.005-5重量份；
溶剂为碳酸酯、腈类溶剂和砜类溶剂中的至少一种，螺环季胺盐在溶剂中的摩尔浓度为0.5-2.0mol/L。
以上所述的超级电容器高电压非水电解液，所述的溶剂为碳酸乙烯酯、碳酸丙烯酯、γ-丁内酯中、碳酸二甲酯、碳酸二乙酯、碳酸甲乙酯、碳酸甲丙酯、碳酸乙丙酯、乙腈、丙腈、甲氧基丙腈、Y-丁内酯、Y-戊内酯、N，N-二甲基甲酰胺、二甲基乙酰胺、1-甲基-2-吡咯烷酮、二甲氧基乙烷、2-甲氧基乙醚、四氢呋喃、二氧戊环、环丁砜或二甲基亚砜中的至少一种。
以上所述的超级电容器高电压非水电解液，所述的螺环季胺盐为四氟硼酸螺环季铵盐和/或双(三氟甲基磺酰)亚胺螺环季铵盐。
螺环季铵盐，特别是四氟硼酸螺环季铵盐和双(三氟甲基磺酰)亚胺螺环季铵盐的电解质是化学和电化学稳定的，与碳电极相容，具有低粘度和密度，在宽的温度范围内具有高导电性，并可在较宽可用温度范围内提供高能量密度。
以上所述的超级电容器高电压非水电解液，所述的改善高温存储类添加为1,2,4-三氮唑、苯骈三氮唑、1,3,5-三嗪、均三嗪、三聚氰胺、硼氢化物、硼氢化锂和四丁基硼氢化铵中的至少一种。
本发明通过采用螺环季铵盐和改善高温存储添加剂的使用，可以显著提高电解液耐氧化性，减少电极与电解液之间的电化学副反应，明显改善超级电容器高电压3.0V电解液高温存储性能。
[具体实施方式]
本发明的高电压锂离子电池的非水电解液，由溶剂、季胺盐、高温改善添加剂和锂电池电解液添加剂组成；其中，溶剂100重量份；高温改善添加剂0.005-5重量份；溶剂为碳酸酯、腈类溶剂、砜类溶剂中的至少一种，螺环季胺盐在溶剂中的摩尔浓度为0.5-2.0mol/L。
高温改善添加剂三氮唑及其衍生物、三嗪及其衍生物可以部分除去超级电容器电解液的游离酸减少其催化电解液的氧化分解，从而减少电解液与电极间的电化学反应，减少气体的产生。硼氢化物则可以除去电解液中的水分、从而减少电极与电解液之间的电化学反应，减少气体的产生。
螺环季铵盐，特别是四氟硼酸螺环季铵盐和双(三氟甲基磺酰)亚胺螺环季铵盐的电解质是化学和电化学稳定的，与碳电极相容，具有低粘度和密度，在宽的温度范围内具有高导电性，并可在较宽可用温度范围内提供高能量密度。一种或两种任意混合，在溶剂中的摩尔浓度为0.5～2.0mol/L。
溶剂为碳酸乙烯酯、碳酸丙烯酯、γ-丁内酯中、碳酸二甲酯、碳酸二乙酯、碳酸甲乙酯、碳酸甲丙酯、碳酸乙丙酯、乙腈、丙腈、甲氧基丙腈、Y-丁内酯、Y-戊内酯、N，N-二甲基甲酰胺、二甲基乙酰胺、1-甲基-2-吡咯烷酮、二甲氧基乙烷、2-甲氧基乙醚、四氢呋喃、二氧戊环、环丁砜或二甲基亚砜中的一种或两种以上的混合物。
改善高温存储类添加为三氮唑及其衍生物、1,2,4-三氮唑、苯骈三氮唑、三嗪及其衍生物、1,3,5-三嗪、三聚氰胺、硼氢化物、硼氢化锂、四丁基硼氢 化铵等中的至少一种。
实施例1
在手套箱中，将一定质量的甲基三乙基四氟硼酸铵溶解在质子惰性溶剂100重量份的乙腈中，形成浓度为0.5mol/L的溶液，再加入0.05重量份的四丁基硼氢化铵，形成均匀的混合液体，从而得到可用于超级电容器的目标有机电解液。
实施例1、2、3、4和对比例1、2中溶剂、季胺盐、添加剂的加入量按照下表所示。
表1：实施例1-4和对比1的组分含量表
其中，SBPBF4为四氟硼酸螺环季铵盐，又称为四氟硼酸螺旋双吡咯烷鎓。
性能测试
在手套箱中组立超级电容器模型:电芯包括铝箔制作的两集电极、由活性炭制作的两工作电极和在其间插入的纤维布隔膜。将电芯浸入以下实施例中的电解液中，采用铝壳和胶粒组立封口。在3.0V条件下，测试电容器的初始容量，后在65°高温下对电容器连续施加电压3.0V至2000小时，到要求试验时间后 取出常温恢复24h，,测试容量保持率和内阻变化率。
电解液游离酸测试:采用酸碱滴定的办法分别测试实施例和对比例的游离酸含量，将结果列入表2中。
表2：实施例和对比例性能实验测试结果
本发明使得超级电容器电解液游离酸含量显著降低，能在较高的工作电压(3.0V以上)下使用，高温存储条件下容量衰减少，内阻上升率相对较好，由此可得本发明超级电容器并具有高的功率密度、能量密度和高温存储性能。
本发明相对于现有技术具有如下的优点及效果：
(1)使用本发明以上超级电容器高电压非水电解液制备得到的高电压超级电容器具有良好的能量密度和高温储存性能。
(2)使用本发明以上超级电容高电压电解液与离子液体类超级电容器高电压电解液相比，具有较大的成本优势。
Claims (4)
1.一种超级电容器高电压非水电解液，由溶剂、螺环季胺盐和高温改善添加剂组成；其中，
溶剂 100重量份；
高温改善添加剂 0.005-5重量份；
溶剂为碳酸酯、腈类溶剂和砜类溶剂中的至少一种，螺环季胺盐在溶剂中的摩尔浓度为0.5-2.0mol/L。
2.根据权利要求1所述的超级电容器高电压非水电解液，其特征在于，所述的溶剂为碳酸乙烯酯、碳酸丙烯酯、γ-丁内酯中、碳酸二甲酯、碳酸二乙酯、碳酸甲乙酯、碳酸甲丙酯、碳酸乙丙酯、乙腈、丙腈、甲氧基丙腈、Y-丁内酯、Y-戊内酯、N，N-二甲基甲酰胺、二甲基乙酰胺、1-甲基-2-吡咯烷酮、二甲氧基乙烷、2-甲氧基乙醚、四氢呋喃、二氧戊环、环丁砜或二甲基亚砜中的至少一种。
3.根据权利要求1所述的超级电容器高电压非水电解液，所述的螺环季胺盐为四氟硼酸螺环季铵盐和/或双(三氟甲基磺酰)亚胺螺环季铵盐。
4.根据权利要求1所述的超级电容器高电压非水电解液，所述的改善高温存储类添加为1,2,4-三氮唑、苯骈三氮唑、1,3,5-三嗪、均三嗪、三聚氰胺、硼氢化锂和四丁基硼氢化铵中的至少一种。
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