CN103633291A - 一种锂离子电池正极极片及制作方法 - Google Patents

一种锂离子电池正极极片及制作方法 Download PDF

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Abstract

本发明涉及一种锂离子电池正极极片及制作方法，所述锂离子电池正极极片包括基层、锰酸锂材料层及三元材料层，所述基层上下表面涂覆有锰酸锂材料层，锰酸锂材料层上下表面涂覆有三元材料层，基层上下表面的锰酸锂材料层的厚度相同，锰酸锂材料层上下表面的三元材料层厚度相同；制作方法包括制浆、涂布、干燥，在基层的上下表面涂覆锰酸锂材料层，在锰酸锂材料层的上下表面涂覆三元材料层，三元材料能够减缓电解液和锰酸锂的直接接触，有效地控制锰酸锂在高温下与电解液反应析出锰离子的情况，在一定程度上减缓了锰溶解，同时也有效的减缓了锰酸锂在充放电过程中出现的泰勒效应，从而改善电池的高温性能和充放电循环性能。

Description

一种锂离子电池正极极片及制作方法
技术领域
本发明属于车用动力电池领域，尤其涉及一种锂离子电池正极极片及制作方法。
 
背景技术
    近年来，锂离子电池凭借其比容量高，自放电小，无污染，放点电压高等众多优点，被广泛应用于移动电话、笔记本电脑、电动工具、交通运输等领域。随着高能量、高功率锂离子电池的研究开发，锂离子电池的应用向着电动汽车、宇航卫星、军事通讯、航空航海等领域迅速拓展。
尖晶石结构锰酸锂目前市场上最廉价的锂离子正极材料，具有安全性好和环境友好等优点，但其比容量低，锰离子溶解导致其循环性能差的缺点限制了其在动力电池领域的应用。
经多年的研究和应用实践，人们结合价格性能等综合考虑，开发出锰酸锂和三元材料混合体系，该体系电池具有能量密度高，价格便宜，电压平台高，安全性好等优点，但由于尖晶石锰酸锂材料在充放电过程中锰易发生溶解并出现泰勒效应的自身缺陷，因此该电池体系的循环性能仍有待改善和提高。
中国专利公布号CN 101894937 A，公布日2010年11月24日，名称为锂离子电池及其正极片，该申请案公开了一种锂离子电池正极片，包括正极集流体与分布在正极集流体上的正极膜片和端子，其中，正极集流体未被正极膜片和端子覆盖的表面上分布有可提高正极集流体表面电阻的绝缘保护层。其不足之处在于，正极极片上的锰酸锂与电解液接触而解析出锰离子，降低电池的高温循环性能。
 
发明内容
本发明的目的在于为了解决现有正极极片上的锰酸锂与电解液接触而解析出锰离子，降低电池的高温循环性能的缺陷而提供一种提高高温循环性能的锂离子电池正极极片。
本发明的另一个目的是提供一种锂离子电池正极极片的制作方法。
为了实现上述目的，本发明采用以下技术方案：
一种锂离子电池正极极片，所述锂离子电池正极极片包括基层，所述基层上下表面均涂覆有锰酸锂材料层，锰酸锂材料层外侧面均涂覆有三元材料层，基层上下表面的锰酸锂材料层的厚度相同，锰酸锂材料层上下表面的三元材料层厚度相同；其中，基层为正极集流体，锰酸锂材料层为尖晶石锰酸锂与导电剂、粘结剂的混合物，三元材料层为镍钴酸锰锂与导电剂、粘结剂的混合物。在本技术方案中，在基层的上下表面涂覆锰酸锂材料层，在锰酸锂材料层的上下表面涂覆三元材料层，三元材料能够减缓电解液和锰酸锂的直接接触，有效地控制锰酸锂在高温下与电解液反应析出锰离子的情况，在一定程度上减缓了锰溶解，同时也有效的减缓了锰酸锂在充放电过程中出现的泰勒效应，从而改善电池的高温性能和充放电循环性能。
作为优选，锰酸锂材料层单面涂覆的厚度为50-70μm，三元材料层单面涂覆的厚度为40-60μm。
作为优选，尖晶石锰酸锂与导电剂、粘结剂按重量比计为46-47:1.5-2:1，镍钴酸锰锂与导电剂、粘结剂按重量比计为46-47:1.5-2:1。
作为优选，尖晶石锰酸锂、导电剂、粘结剂组成的溶质与溶剂按重量比计为1:0.5-0.8，镍钴酸锰锂与导电剂、粘结剂组成的溶质与溶剂按重量比计为1:0.5-0.8。
作为优选，导电剂为导电炭黑或纳米碳管，粘结剂为聚偏氟乙烯，溶剂为N-甲基吡咯烷酮。
一种锂离子电池正极极片的制作方法，所述制作方法包括如下步骤：
a）制浆：按照比例将尖晶石锰酸锂、导电剂与粘结剂加入到溶剂N-甲基吡咯烷酮中，搅拌均匀，得到锰酸锂材料浆料；按照比例将镍钴酸锰锂、导电剂与粘结剂加入到溶剂N-甲基吡咯烷酮中，搅拌均匀，得到三元材料浆料；
b）涂布：将步骤a）制得的锰酸锂材料浆料均匀涂布在厚度为20μm的基层的上下表面，涂布温度100-130℃，涂布密度160-200g/㎡，将步骤a）制得的三元材料浆料均匀涂布在锰酸锂材料层的外侧面，涂布温度100-130℃，涂布密度160-200g/㎡，得到正极极片半成品；
c）烘烤干燥：将步骤b）制得的正极极片半成品干燥，干燥温度100-130℃，干燥时间10-14h。
在本技术方案中，目前常用的锂离子电池的正极材料为钴酸锂，但是由于钴酸锂电池的安全性差，成本高，且主要用于中小型号电芯，故本发明将正极材料选择为锰酸锂，尖晶石型锰酸锂具有价格低、电位高、环境友好、安全性能高等优点，本发明在基层的上下表面涂覆锰酸锂材料层，在锰酸锂材料层的上下表面涂覆三元材料层，三元材料能够减缓电解液和锰酸锂的直接接触，有效地控制锰酸锂在高温下与电解液反应析出锰离子的情况，在一定程度上减缓了锰溶解，同时也有效的减缓了锰酸锂在充放电过程中出现的泰勒效应，从而改善电池的高温性能和充放电循环性能。
作为优选，尖晶石锰酸锂与导电剂、粘结剂按重量比计为46-47:1.5-2:1，镍钴酸锰锂与导电剂、粘结剂按重量比计为46-47:1.5-2:1。
作为优选，尖晶石锰酸锂、导电剂、粘结剂组成的溶质与溶剂按重量比计为1:0.5-0.8，镍钴酸锰锂与导电剂、粘结剂组成的溶质与溶剂按重量比计为1:0.5-0.8。
作为优选，镍钴酸锰锂的分子式为LiNiaCobMncO2，其中，0.3≤a≤0.5，0.2≤b≤0.33，0.3≤c≤0.4。
本发明的有益效果是，在基层的上下表面涂覆锰酸锂材料层，在锰酸锂材料层的上下表面涂覆三元材料层，三元材料能够减缓电解液和锰酸锂的直接接触，有效地控制锰酸锂在高温下与电解液反应析出锰离子的情况，在一定程度上减缓了锰溶解，同时也有效的减缓了锰酸锂在充放电过程中出现的泰勒效应，从而改善电池的高温性能和充放电循环性能。
 
附图说明
    图1是本发明的一种结构示意图。
图2是实施例1所制得的锂离子电池正极极片制成的软包装电池的循环充放电测试曲线。
图中，1、基层；2、锰酸锂材料层；3、三元材料层。
 
具体实施方式
以下结合具体实施例对本发明做进一步的解释：
实施例1
导电剂super p购自太原力源锂电科技中心；聚偏氟乙烯购自阿托菲纳公司，761#PVDF；N-甲基吡咯烷酮购自山东庆云长信化学科技有限公司。
一种锂离子电池正极极片的制作方法，所述制作方法包括如下步骤：
a）制浆：将92g尖晶石锰酸锂、3g导电剂super p与2g粘结剂聚偏氟乙烯组成的溶质加入到49g溶剂N-甲基吡咯烷酮中，搅拌至均匀，得到锰酸锂材料浆料；将92g镍钴酸锰锂、3g导电剂super p与2g粘结剂聚偏氟乙烯组成的溶质加入到49g溶剂N-甲基吡咯烷酮中，搅拌至均匀，得到三元材料浆料；其中镍钴酸锰锂的分子式为LiNi1/3Co1/3Mn1/3O2；
b）涂布：将步骤a）制得的锰酸锂材料浆料均匀涂布在厚度为20μm的基层铝箔的上下表面，涂布温度100℃，涂布密度160g/㎡，锰酸锂材料层的单面涂覆厚度为60μm，将步骤a）制得的三元材料浆料均匀涂布在锰酸锂材料层的上下表面，涂布温度100℃，涂布密度160g/㎡，三元材料层的单面涂覆厚度为40μm，得到正极极片半成品；
c）烘烤干燥：将步骤b）制得的正极极片半成品干燥，干燥温度100℃，干燥时间14h。
 
实施例2
纳米碳管购自南京吉仓纳米科技有限公司，多壁纳米碳管JCMT-1-95；聚偏氟乙烯购自阿托菲纳公司，761#PVDF；N-甲基吡咯烷酮购自山东庆云长信化学科技有限公司。
    一种锂离子电池正极极片的制作方法，所述制作方法包括如下步骤：
a）制浆：将93g尖晶石锰酸锂、3g导电剂纳米碳管与2g粘结剂聚偏氟乙烯组成的溶质加入到53.9g溶剂N-甲基吡咯烷酮中，搅拌至均匀，得到锰酸锂材料浆料；将93g镍钴酸锰锂、3g导电剂纳米碳管与2g粘结剂聚偏氟乙烯组成的溶质加入到53.9g溶剂N-甲基吡咯烷酮中，搅拌至均匀，得到三元材料浆料；其中镍钴酸锰锂的分子式为LiNi0.4Co0.2Mn0.4O2；
b）涂布：将步骤a）制得的锰酸锂材料浆料均匀涂布在厚度为20μm的基层铝箔的上下表面，涂布温度120℃，涂布密度180g/㎡，锰酸锂材料层的单面涂覆厚度为50μm，将步骤a）制得的三元材料浆料均匀涂布在锰酸锂材料层的上下表面，涂布温度120℃，涂布密度180g/㎡，三元材料层的单面涂覆厚度为50μm，得到正极极片半成品；
c）烘烤干燥：将步骤b）制得的正极极片半成品干燥，干燥温度120℃，干燥时间12h。
 
实施例3
    导电剂super p购自太原力源锂电科技中心；聚偏氟乙烯购自阿托菲纳公司，761#PVDF；N-甲基吡咯烷酮购自山东庆云长信化学科技有限公司。
    一种锂离子电池正极极片的制作方法，所述制作方法包括如下步骤：
a）制浆：将94g尖晶石锰酸锂、4g导电剂super p与2g粘结剂聚偏氟乙烯组成的溶质加入到80g溶剂N-甲基吡咯烷酮中，搅拌至均匀，得到锰酸锂材料浆料；将94g镍钴酸锰锂、4g导电剂super p与2g粘结剂聚偏氟乙烯组成的溶质加入到80g溶剂N-甲基吡咯烷酮中，搅拌至均匀，得到三元材料浆料；其中镍钴酸锰锂的分子式为LiNi0.5Co0.2Mn0.3O2；
b）涂布：将步骤a）制得的锰酸锂材料浆料均匀涂布在厚度为20μm的基层铝箔的上下表面，涂布温度130℃，涂布密度200g/㎡，锰酸锂材料层的单面涂覆厚度为70μm，将步骤a）制得的三元材料浆料均匀涂布在锰酸锂材料层的上下表面，涂布温度130℃，涂布密度200g/㎡，三元材料层的单面涂覆厚度为60μm，得到正极极片半成品；
c）烘烤干燥：将步骤b）制得的正极极片半成品干燥，干燥温度130℃，干燥时间10h。
对比例1，制备锂离子电池正极极片的方法基本与实施例1相同，唯一区别是在锰酸锂材料层外没有包覆三元材料层。
将实施例1-3所制得的锂离子电池正极极片与对比例1所制得的锂离子电池正极极片按照本行业公知的方法进行制片、装配、注液和预充等工序制作成软包装电池，对实施例1所制得的锂离子电池正极极片制成的软包装电池做充放电测试，对实施例1-3与对比例1所制得的锂离子电池正极极片制成的软包装电池与55℃条件下7天与28天荷电保持率的循环测试。
实施例1的充放电测试数据见图1，从图中可以看出氧化峰和还原峰面积相当，表示采用本发明所制得的锂离子电池正极极片制成的软包装电池循环性能优异。
表1、55℃高温7天荷电保持率
55℃ 7day D0/mAh D1/mAh D2/mAh 保持率（D1/D0） 恢复率（D2/D0）
实施例1 21840.80 20159.06 20796.81 92.30% 95.22%
实施例2 21799.70 20079.70 20777.29 92.11% 95.31%
实施例3 21803.50 20028.70 20737.31 91.86% 95.11%
对比例-1 21845.80 16811.40 17200.00 76.95% 78.73%
表2、55℃高温28天荷电保持率
55℃28day D0/mAh D1/mAh D2/mAh 保持率（D1/D0） 恢复率（D2/D0）
实施例1 21885.80 15000.53 16512.84 68.54% 75.45%
实施例2 21815.65 15078.98 16606.07 69.12% 76.12%
实施例3 21843.52 14803.35 16166.39 67.77% 74.01%
对比例-1 21767.8 12428.5 12744.9 57.1% 58.55%
从表1中可以看出，采用本发明所制得锂离子电池正极极片制成的软包装电池在55℃下7天的荷电保持率明显高于对比例1所制得锂离子电池正极极片制成的软包装电池。
从表2中可以看出，采用本发明所制得锂离子电池正极极片制成的软包装电池在55℃下28天的荷电保持率明显高于对比例1所制得锂离子电池正极极片制成的软包装电池。
根据以上测试结果，采用本发明所制得锂离子电池正极极片制成的软包装电池在高温下的循环性能与充放电循环性能得到明显改善。

Claims (9)

1. 一种锂离子电池正极极片，其特征在于，所述锂离子电池正极极片包括基层，所述基层上下表面均涂覆有锰酸锂材料层，锰酸锂材料层外侧面均涂覆有三元材料层，基层上下表面的锰酸锂材料层的厚度相同，锰酸锂材料层上下表面的三元材料层厚度相同；其中，基层为正极集流体，锰酸锂材料层为尖晶石锰酸锂与导电剂、粘结剂的混合物，三元材料层为镍钴酸锰锂与导电剂、粘结剂的混合物。
2.根据权利要求1所述的一种锂离子电池正极极片，其特征在于，锰酸锂材料层单面涂覆的厚度为50-70μm，三元材料层单面涂覆的厚度为40-60μm。
3.根据权利要求1或2所述的一种锂离子电池正极极片，其特征在于，尖晶石锰酸锂与导电剂、粘结剂按重量比计为46-47:1.5-2:1，镍钴酸锰锂与导电剂、粘结剂按重量比计为46-47:1.5-2:1。
4.根据权利要求3所述的一种锂离子电池正极极片，其特征在于，尖晶石锰酸锂、导电剂、粘结剂组成的溶质与溶剂按重量比计为1:0.5-0.8，镍钴酸锰锂与导电剂、粘结剂组成的溶质与溶剂按重量比计为1:0.5-0.8。
5.根据权利要求4所述的一种锂离子电池正极极片，其特征在于，导电剂为导电炭黑或纳米碳管，粘结剂为聚偏氟乙烯，溶剂为N-甲基吡咯烷酮。
6.一种如权利要求1所述的一种锂离子电池正极极片的制作方法，其特征在于，所述制作方法包括如下步骤：
a）制浆：按照比例将尖晶石锰酸锂、导电剂与粘结剂加入到溶剂N-甲基吡咯烷酮中，搅拌均匀，得到锰酸锂材料浆料；按照比例将镍钴酸锰锂、导电剂与粘结剂加入到溶剂N-甲基吡咯烷酮中，搅拌均匀，得到三元材料浆料；
b）涂布：将步骤a）制得的锰酸锂材料浆料均匀涂布在厚度为20μm的基层的上下表面，涂布温度100-130℃，涂布密度160-200g/㎡，将步骤a）制得的三元材料浆料均匀涂布在锰酸锂材料层的外侧面，涂布温度100-130℃，涂布密度160-200g/㎡，得到正极极片半成品；
c）烘烤干燥：将步骤b）制得的正极极片半成品干燥，干燥温度100-130℃，干燥时间10-14h。
7.根据权利要求6所述的一种锂离子电池正极极片的制作方法，其特征在于，尖晶石锰酸锂与导电剂、粘结剂按重量比计为46-47:1.5-2:1，镍钴酸锰锂与导电剂、粘结剂按重量比计为46-47:1.5-2:1。
8.根据权利要求6所述的一种锂离子电池正极极片的制作方法，其特征在于，尖晶石锰酸锂、导电剂、粘结剂组成的溶质与溶剂按重量比计为1:0.5-0.8，镍钴酸锰锂与导电剂、粘结剂组成的溶质与溶剂按重量比计为1:0.5-0.8。
9.根据权利要求6或7或8所述的一种锂离子电池正极极片的制作方法，其特征在于，镍钴酸锰锂的分子式为LiNiaCobMncO2，其中，0.3≤a≤0.5，0.2≤b≤0.33，0.3≤c≤0.4。
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