CN102412388A - 一种三元材料锂离子电池正极用极片及其涂布方法 - Google Patents

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Abstract

本发明涉及一种三元材料锂离子电池正极用极片，包括正极集流体铝箔基层、三元材料导电层和钴酸锂导电层，三元材料为镍钴锰酸锂，化学式为LiNixCoyMn1-x-yO2，0.3≤x≤0.8，0.1≤y≤1/3；本发明还涉及此极片的涂布方法，把三元材料制成的浆料涂覆于正极集流体铝箔的正反两面，两面涂布的厚度相同，干燥后，将钴酸锂制成的浆料涂覆于铝箔正反两面的三元材料表面，两面涂布的厚度相同，干燥，即得到本发明的极片。采用本发明三元材料锂离子电池正极用极片及其涂布方法制作的电池，由于气胀现象得到消除，在化成后产气轻微，且电池的平台电压、充放电循环性能等都得到提高，而且节约了成本。

Description

一种三元材料锂离子电池正极用极片及其涂布方法
技术领域：
本发明涉及一种三元材料锂离子电池正极用极片及其涂布方法，属于电池产品开发领域。
背景技术：
在现有的技术中，锂离子电池具有比容量高，自放电小，无污染，无记忆效应，放电电压是镍镉和镍氢电池的3倍等众多优点，被广泛应用于移动电话，笔记本电脑，电子仪表，便携电动工具，电动自行车等领域。无疑，今年锂离子电池的基础研究和应用研究已经成为国际电化学研究的热点之一。
同时，随着技术快速的发展和市场需求的多样化，人们对电子产品的电源也提出了更多要求，如更薄，更轻，外形更多样化，更高的体积能量密度和质量能量密度，更高的安全性，更高的输出功率等，特别是对安全性方面的要求更加严格。
自20世纪90年代初，以钴酸锂为正极材料的二次锂离子电池已经实现了商品化，但钴的资源少、价格高，这就促使人们去寻找新的替代材料。三元材料作为一种综合性能较优越的正极材料已经在手机电池中慢慢普及，但由于含镍正极材料特有的碱性高，制程吸湿性强，尽管在锂离子电池制作过程中控制环境湿度，但也无法避免三元材料的吸湿特性，导致电池化成后产气严重，电池产气后会导致电池性能降低，如电池循环性能差等；另外三元材料电压平台低，以纯三元材料为正极材料的锂离子电池作为手机电源时会有明显电量不足的表现，其根本原因在于其平台电压低，平台放电时间短。基于此，更多的电池厂家在选择使用三元材料的时候，选择了与钴酸锂搭配使用的方式，同时严格选择匹配的电解液来缓解三元材料的气胀现象，但这种方法并没从根本上解决气胀现象，而且，混合使用后所制备的电池性能也会随着三元材料的掺混量的提高而降低，并没有达到提电池性能和降低成本的效果。
发明内容：
本发明的目的是提供一种三元材料锂离子电池正极用极片，该极片能够避免三元材料吸湿导致气胀现象，制作的三元材料锂离子电池的平台电压高，充放电循环性能和高温性能优良，成本低。
本发明的另一个目的是提供一种三元材料锂离子电池正极用极片的涂布方法，消除现有三元材料锂离子电池的气胀现象。
本发明一种三元材料锂离子电池正极用极片，包括基层、三元材料导电层、钴酸锂导电层，基层为正极集流体铝箔层，在基层上下表面涂覆有厚度相同的三元材料导电层，在三元材料导电层的上下表面涂覆有厚度相同的钴酸锂导电层；所述三元材料导电层由三元材料与导电剂、粘结剂按质量比94～96∶2.0～3.0∶2.0～3.0组成，所述钴酸锂导电层由钴酸锂与导电剂、粘结剂按质量比94～96∶2.0～3.0∶2.0～3.0组成。
本发明采用的三元材料为镍钴锰酸锂，化学式为LiNixCoyMn1-x-yO2，0.3≤x≤0.8，0.1≤y≤1/3；
本发明采用的三元材料优选为LiNi1/3Co1/3Mn1/3O2、LiNi0.4Co0.2Mn0.4O2、LiNi0.5Co0.2Mn0.3O2中的任一种；
本发明采用的导电剂为超细碳粉；粘结剂为聚偏氟乙烯；钴酸锂的化学式为LiCoO2。
本发明一种三元材料锂离子电池正极用极片，钴酸锂导电层的厚度为10～50um；三元材料导电层的厚度为30～70um。
本发明三元材料锂离子电池正极用极片的涂布方法，采用的涂布工艺为双面双层涂布工艺，在双面第一层(紧贴着正极集流体铝箔层)涂布吸湿性强的三元材料与导电剂、粘结剂、氮甲基吡咯烷酮配制成的三元材料浆料，在双面第二层(覆盖着三元材料浆料)涂布界面稳定性较好的钴酸锂材料与导电剂、粘结剂、氮甲基吡咯烷酮配制成的钴酸锂浆料。
本发明三元材料锂离子电池正极用极片的涂布方法，具体技术方案如下：
先把三元材料、导电剂、粘结剂与氮甲基吡咯烷酮配制成三元材料浆料，涂覆于正极集流体铝箔的正反两面，两面涂布的厚度相同，干燥；再将钴酸锂、导电剂、粘结剂与氮甲基吡咯烷酮配制成的钴酸锂浆料，涂覆于铝箔正反两面的三元材料表面，两面涂布的厚度相同，干燥，即得到三元材料锂离子电池正极用极片。
采用本发明三元材料锂离子电池正极用极片的涂布方法制成的极片，其外层钴酸锂材料能防止空气中的水分与内层的三元材料直接接触，有效地控制三元材料本身吸潮的特性，避免制成的锂离子电池化成后产气严重，从而消除三元材料锂离子电池的气胀现象；另外，由于钴酸锂材料覆盖在三元材料表面，在三元材料锂离子电池充放电过程中，首先是发生锂离子的脱嵌反应，而三元材料中锂离子的扩散路径相对较长，所以充放电过程滞后，这样外层的钴酸锂材料充当提供高电压的作用，而内层三元材料则提供容量的作用，从而提高三元材料锂离子电池的电化学性能和安全性能，并降低锂离子电池制作成本。
本发明三元材料锂离子电池正极用极片的涂布方法，钴酸锂浆料的单面涂布厚度为10-50um，三元材料浆料的单面涂布厚度为30-70um。
本发明三元材料锂离子电池正极用极片的涂布方法，三元材料浆料的单面涂布厚度与钴酸锂浆料的单面涂布厚度的比例可根据电池的容量设计和成本控制需要而做适当调节，一般为1∶1。
本发明三元材料锂离子电池正极用极片的涂布方法，浆料的制作步骤为生产常规工艺，一般先将粘结剂和氮甲基吡咯烷酮制成胶，同时将活性物质和导电剂干混制成干混料，再将干混料、胶和氮甲基吡咯烷酮用搅拌机搅拌湿混制成浆料。
本发明三元材料锂离子电池正极用极片的涂布方法，钴酸锂浆料中钴酸锂、导电剂、粘结剂三种组分的总质量与溶剂氮甲基吡咯烷酮质量的配比为100∶53～82，优选为100∶53。
本发明三元材料锂离子电池正极用极片的涂布方法，三元材料浆料中三元材料、导电剂、粘结剂三种组分的总质量与溶剂氮甲基吡咯烷酮质量的配比为100∶53～82，优选为100∶53。
本发明三元材料锂离子电池正极用极片的涂布方法，钴酸锂浆料中钴酸锂、导电剂、粘结剂分别占三种组分总质量的百分比含量为94～96％、2.0～3.0％、2.0～3.0％，优选为96％、2.0％、2.0％。
本发明三元材料锂离子电池正极用极片的涂布方法，三元材料浆料中三元材料、导电剂、粘结剂分别占三种组分总质量的百分比含量为94～96％、2.0～3.0％、2.0～3.0％，优选为96％、2.0％、2.0％。
采用本发明三元材料锂离子电池正极用极片及其涂布方法制作的电池，由于气胀现象得到消除，在化成后产气轻微，且电池的平台电压、充放电循环性能、高温性能等都得到提高，而且节约了成本。
附图说明
图1为极片的结构示意图。
具体实施方式
以下结合实施例对本发明作进一步说明，但不是对本发明的进一步限定。
以下所有实施例及对比例中，所采用的集流体铝箔厚度都为16um，用以匹配的负极及电解液都为同一种，制作及测试环境控制完全相同。
实施例1
采用三元材料(LiNi1/3Co1/3Mn1/3O2)和钴酸锂(LiCoO2)分别作为正极活性物质，按行业内公知的方法，添加超细碳粉(SP)作为导电剂、聚偏氟乙烯(PVDF)作为粘结剂和氮甲基吡咯烷酮(NMP)作为溶剂，将LiNi1/3Co1/3Mn1/3O2、导电剂、粘结剂与氮甲基吡咯烷酮配制成浆料，并将LiCoO2、导电剂、粘结剂与氮甲基吡咯烷酮配制成浆料。其中各物质的质量配比如下：①LiNi1/3Co1/3Mn1/3O2∶导电剂∶粘结剂∶溶剂＝96∶2∶2∶53.0；②LiCoO2∶导电剂∶粘结剂∶溶剂＝96∶2∶2∶53.0。
按照本发明的方法，首先将LiNi1/3Co1/3Mn1/3O2浆料涂覆在铝箔的两面上，每面的涂布厚度都为45um，再将LiCoO2浆料涂覆在两面三元材料的表面，每面的涂布厚度都为40um，双面双层涂布完成后极片的总厚度约为186um，完成涂布后，按照行业内公知的常规工艺进行制片、装配、注液和预充等工序制作成523450型的软包装电池。然后按照以下方法进行测试：对预充后的电池进行两次充放电，然后满电，测试其第二次放电容量，以及满电后的电压、内阻、电池厚度；再将满电后的电池进行高温性能测试；检验标准和检验方法以及测试数据详见表1。
对比例1
只采用三元材料(LiNi1/3Co1/3Mn1/3O2)作为正极活性物质，按行业内公知的方法，添加超细碳粉(SP)作为导电剂、聚偏氟乙烯(PVDF)作为粘结剂和氮甲基吡咯烷酮(NMP)作为溶剂，将LiNi1/3Co1/3Mn1/3O2、导电剂、粘结剂与氮甲基吡咯烷酮配制成浆料。其中各物质的质量配比为LiNi1/3Co1/3Mn1/3O2∶导电剂∶粘结剂∶溶剂＝96∶2∶2∶53.0。
将LiNi1/3Co1/3Mn1/3O2浆料涂覆在铝箔的两面上，每面的涂布厚度都为85um，双面涂布完成后极片的总厚度约为186um，按照行业内公知的常规工艺进行制片、装配、注液和预充等工序制作成523450型的软包装电池。然后按照实施例1的方法进行测试，测试数据详见表1。
对比例2
采用三元材料(LiNi1/3Co1/3Mn1/3O2)和钴酸锂(LiCoO2)分别作为正极活性物质，按行业内公知的方法，添加超细碳粉(SP)作为导电剂、聚偏氟乙烯(PVDF)作为粘结剂和氮甲基吡咯烷酮(NMP)作为溶剂，将LiNi1/3Co1/3Mn1/3O2和LiCoO2、导电剂、粘结剂、氮甲基吡咯烷酮配制成混合浆料。其中各物质的质量配比为LiNi1/3Mn1/3Co1/3O2∶LiCoO2∶导电剂∶粘结剂∶溶剂＝51∶45∶2∶2∶53。
将LiNi1/3Co1/3Mn1/3O2和LiCoO2的混合浆料涂覆在铝箔的两面上，每面的涂布厚度都为85um，双面涂布完成后极片的总厚度约为186um，按照行业内公知的常规工艺进行制片、装配、注液和预充等工序制作成523450型的软包装电池。然后按照实施例1的方法进行测试，测试数据详见表1。
实施例2
采用三元材料(LiNi0.5Co0.2Mn0.3O2)和钴酸锂(LiCoO2)分别作为正极活性物质，按行业内公知的方法，添加超细碳粉(SP)作为导电剂、聚偏氟乙烯(PVDF)作为粘结剂和氮甲基吡咯烷酮(NMP)作为溶剂，将LiNi0.5Co0.2Mn0.3O2、导电剂、粘结剂与氮甲基吡咯烷酮配制成浆料，并将LiCoO2、导电剂、粘结剂与氮甲基吡咯烷酮配制成浆料。其中各物质的质量配比如下：①LiNi0.5Co0.2Mn0.3O2∶导电剂∶粘结剂∶溶剂＝96∶2∶2∶53.0；②LiCoO2∶导电剂∶粘结剂∶溶剂＝96∶2∶2∶53.0。
按照本发明的方法，首先将LiNi0.5Co0.2Mn0.3O2浆料涂覆在铝箔的两面上，每面的涂布厚度都为45um，再将LiCoO2浆料涂覆在两面三元材料的表面，每面的涂布厚度都为40um，双面双层涂布完成后极片的总厚度约为186um，完成涂布后，按照行业内公知的常规工艺进行制片、装配、注液和预充等工序制作成523450型的软包装电池。然后按照实施例1的方法进行测试，测试数据详见表1。
对比例3
只采用三元材料(LiNi0.5Co0.2Mn0.3O2)作为正极活性物质，按行业内公知的方法，添加超细碳粉(SP)作为导电剂、聚偏氟乙烯(PVDF)作为粘结剂和氮甲基吡咯烷酮(NMP)作为溶剂，将LiNi0.5Co0.2Mn0.3O2、导电剂、粘结剂与氮甲基吡咯烷酮配制成浆料。其中各物质的质量配比为LiNi0.5Co0.2Mn0.3O2∶导电剂∶粘结剂∶溶剂＝96∶2∶2∶53.0。
将LiNi0.5Co0.2Mn0.3O2浆料涂覆在铝箔的两面上，每面的涂布厚度都为85um，双面涂布完成后极片的总厚度约为186um，按照行业内公知的常规工艺进行制片、装配、注液和预充等工序制作成523450型的软包装电池。然后按照实施例1的方法进行测试，测试数据详见表1。
对比例4
采用三元材料(LiNi0.5Co0.2Mn0.3O2)和钴酸锂(LiCoO2)分别作为正极活性物质，按行业内公知的方法，添加超细碳粉(SP)作为导电剂、聚偏氟乙烯(PVDF)作为粘结剂和氮甲基吡咯烷酮(NMP)作为溶剂，将LiNi0.5Co0.2Mn0.3O2和LiCoO2、导电剂、粘结剂、氮甲基吡咯烷酮配制成混合浆料。其中各物质的质量配比为LiNi0.5Co0.2Mn0.3O2∶LiCoO2∶导电剂∶粘结剂∶溶剂＝51∶45∶2∶2∶53。
将LiNi0.5Co0.2Mn0.3O2和LiCoO2的混合浆料涂覆在铝箔的两面上，每面的涂布厚度都为85um，双面涂布完成后极片的总厚度约为186um，按照行业内公知的常规工艺进行制片、装配、注液和预充等工序制作成523450型的软包装电池。然后按照实施例1的方法进行测试，测试数据详见表1。
实施例3
采用三元材料(LiNi0.4Co0.2Mn0.4O2)和钴酸锂(LiCoO2)分别作为正极活性物质，按行业内公知的方法，添加超细碳粉(SP)作为导电剂、聚偏氟乙烯(PVDF)作为粘结剂和氮甲基吡咯烷酮(NMP)作为溶剂，将LiNi0.4Co0.2Mn0.4O2、导电剂、粘结剂与氮甲基吡咯烷酮配制成浆料，并把LiCoO2、导电剂、粘结剂与氮甲基吡咯烷酮配制成浆料。其中各物质的质量配比如下：①LiNi0.4Co0.2Mn0.4O2∶导电剂∶粘结剂∶溶剂＝96∶2∶2∶53.0；②LiCoO2∶导电剂∶粘结剂∶溶剂＝96∶2∶2∶53.0。
按照本发明的方法，首先将LiNi0.4Co0.2Mn0.4O2浆料涂覆在铝箔的两面上，每面的涂布厚度都为45um，再将LiCoO2浆料涂覆在两面三元材料的表面，每面的涂布厚度都为40um，双面双层涂布完成后极片的总厚度约为186um，完成涂布后，按照行业内公知的常规工艺进行制片、装配、注液和预充等工序制作成523450型的软包装电池。然后按照实施例1的方法进行测试，测试数据详见表1。
对比例5
只采用三元材料(LiNi0.4Co0.2Mn0.4O2)作为正极活性物质，按行业内公知的方法，添加超细碳粉(SP)作为导电剂、聚偏氟乙烯(PVDF)作为粘结剂和氮甲基吡咯烷酮(NMP)作为溶剂，将LiNi0.4Co0.2Mn0.4O2、导电剂、粘结剂与氮甲基吡咯烷酮配制成浆料。其中各物质的质量配比为LiNi0.4Co0.2Mn0.4O2∶导电剂∶粘结剂∶溶剂＝96∶2∶2∶53.0。
将LiNi0.4Co0.2Mn0.4O2浆料涂覆在铝箔的两面上，每面的涂布厚度都为85um，双面涂布完成后极片的总厚度约为186um，按照行业内公知的常规工艺进行制片、装配、注液和预充等工序制作成523450型的软包装电池。然后按照实施例1的方法进行测试，测试数据详见表1。
对比例6
采用三元材料(LiNi0.4Co0.2Mn0.4O2)和钴酸锂(LiCoO2)分别作为正极活性物质，按行业内公知的方法，添加超细碳粉(SP)作为导电剂、聚偏氟乙烯(PVDF)作为粘结剂和氮甲基吡咯烷酮(NMP)作为溶剂，将LiNi0.4Co0.2Mn0.4O2和LiCoO2、导电剂、粘结剂、氮甲基吡咯烷酮配制成混合浆料。其中各物质的质量配比为LiNi0.4Co0.2Mn0.4O2∶LiCoO2∶导电剂∶粘结剂∶溶剂＝51∶45∶2∶2∶53。
将LiNi0.4Co0.2Mn0.4O2和LiCoO2的混合浆料涂覆在铝箔的两面上，每面的涂布厚度都为85um，双面涂布完成后极片的总厚度约为186um，按照行业内公知的常规工艺进行制片、装配、注液和预充等工序制作成523450型的软包装电池。然后按照实施例1的方法进行测试，测试数据详见表1。
实施例4
采用三元材料(LiNi1/3Co1/3Mn1/3O2)和钴酸锂(LiCoO2)分别作为正极活性物质，按行业内公知的方法，添加超细碳粉(SP)作为导电剂、聚偏氟乙烯(PVDF)作为粘结剂和氮甲基吡咯烷酮(NMP)作为溶剂，将LiNi1/3Co1/3Mn1/3O2、导电剂、粘结剂与氮甲基吡咯烷酮配制成浆料，并将LiCoO2、导电剂、粘结剂与氮甲基吡咯烷酮配制成浆料。其中各物质的质量配比如下：①LiNi1/3Co1/3Mn1/3O2∶导电剂∶粘结剂∶溶剂＝96∶2∶2∶53.0；②LiCoO2∶导电剂∶粘结剂∶溶剂＝96∶2∶2∶53.0。
按照本发明的方法，首先将LiNi1/3Co1/3Mn1/3O2浆料涂覆在铝箔的两面上，每面的涂布厚度都为65um，再将LiCoO2浆料涂覆在两面三元材料的表面，每面的涂布厚度都为20um，双面双层涂布完成后极片的总厚度约为186um，完成涂布后，按照行业内公知的常规工艺进行制片、装配、注液和预充等工序制作成523450型的软包装电池。然后按照以下方法进行测试：对预充后的电池进行两次充放电，然后满电，测试其第二次放电容量，以及满电后的电压、内阻、电池厚度；再将满电后的电池进行60℃7天的储存测试；检验标准和检验方法及测试数据详见表1。
对比例7
采用三元材料(LiNi1/3Co1/3Mn1/3O2)和钴酸锂(LiCoO2)分别作为正极活性物质，按行业内公知的方法，添加超细碳粉(SP)作为导电剂、聚偏氟乙烯(PVDF)作为粘结剂和氮甲基吡咯烷酮(NMP)作为溶剂，将LiNi1/3Co1/3Mn1/3O2和LiCoO2、导电剂、粘结剂、氮甲基吡咯烷酮配制成混合浆料。其中各物质的质量配比为LiNi1/3Co1/3Mn1/3O2∶LiCoO2∶导电剂∶粘结剂∶溶剂＝73∶23∶2∶2∶53。
将LiNi1/3Co1/3Mn1/3O2和LiCoO2的混合浆料涂覆在铝箔的两面上，每面的涂布厚度都为85um，双面涂布完成后极片的总厚度约为186um，按照行业内公知的常规工艺进行制片、装配、注液和预充等工序制作成523450型的软包装电池。然后按照实施例1的方法进行测试，测试数据详见表1。
表1 电性能测试结果对比
Figure BDA0000105157160000111

Claims (10)

1.一种三元材料锂离子电池正极用极片，其特征在于，包括基层、三元材料导电层和钴酸锂导电层，基层为正极集流体铝箔层，在基层上下表面涂覆有厚度相同的三元材料导电层，在三元材料导电层的上下表面涂覆有厚度相同的钴酸锂导电层；所述三元材料导电层由三元材料与导电剂、粘结剂按质量比94～96∶2.0～3.0∶2.0～3.0组成，三元材料为镍钴锰酸锂，化学式为LiNixCoyMn1-x-yO2，0.3≤x≤0.8，0.1≤y≤1/3；所述钴酸锂导电层由钴酸锂与导电剂、粘结剂按质量比94～96∶2.0～3.0∶2.0～3.0组成。
2.根据权利要求1所述的三元材料锂离子电池正极用极片，其特征在于，三元材料导电层的厚度为30～70um。
3.根据权利要求1或2所述的三元材料锂离子电池正极用极片，其特征在于，钴酸锂导电层的厚度为10～50um。
4.根据权利要求1或2所述的三元材料锂离子电池正极用极片，其特征在于，三元材料为LiNi1/3Co1/3Mn1/3O2、LiNi0.4Co0.2Mn0.4O2、LiNi0.5Co0.2Mn0.3O2中的任一种；导电剂为超细碳粉；粘结剂为聚偏氟乙烯。
5.一种权利要求1所述的三元材料锂离子电池正极用极片的涂布方法，其特征在于，把三元材料、导电剂、粘结剂与氮甲基吡咯烷酮配制成三元材料浆料，涂覆于正极集流体铝箔的正反两面，两面涂布的厚度相同，干燥；再将钴酸锂、导电剂、粘结剂与氮甲基吡咯烷酮配制成的钴酸锂浆料，涂覆于铝箔正反两面的三元材料表面，两面涂布的厚度相同，干燥，即得到三元材料锂离子电池正极用极片；所述三元材料为镍钴锰酸锂，化学式为LiNixCoyMn1-x-yO2，0.3≤x≤0.8，0.1≤y≤1/3。
6.根据权利要求5所述的三元材料锂离子电池正极用极片的涂布方法，其特征在于，三元材料浆料的单面涂布厚度为30～70um。
7.根据权利要求5或6所述的三元材料锂离子电池正极用极片的涂布方法，其特征在于，钴酸锂浆料的单面涂布厚度为10～50um。
8.根据权利要求5所述的三元材料锂离子电池正极用极片的涂布方法，其特征在于，三元材料浆料中三元材料、导电剂、粘结剂三种组分的总质量与氮甲基吡咯烷酮质量的配比为100∶53～82。
9.根据权利要求5或8所述的三元材料锂离子电池正极用极片的涂布方法，其特征在于，钴酸锂浆料中钴酸锂、导电剂、粘结剂三种组分的总质量与氮甲基吡咯烷酮质量的配比为100∶53～82。
10.根据权利要求5、6或8所述的三元材料锂离子电池正极用极片的涂布方法，其特征在于，三元材料为LiNi1/3Co1/3Mn1/3O2、LiNi0.4Co0.2Mn0.4O2、LiNi0.5Co0.2Mn0.3O2中的任一种；导电剂为超细碳粉；粘结剂为聚偏氟乙烯。
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