CN103620791A - 光电转换元件以及光电转换元件模块 - Google Patents

光电转换元件以及光电转换元件模块 Download PDF

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Abstract

本发明提供一种光电转换元件以及使用该光电转换元件的光电转换元件模块，其中，所述光电转换元件具有：透光性基板、在该透光性基板上形成的透明导电层、在该透明导电层上形成的光电转换层、与该光电转换层相接形成的多孔性绝缘层、与该多孔性绝缘层相接形成的反射层、在该反射层上形成的催化剂层和对电极导电层，光电转换层包含多孔性半导体、载流子输送材料和光敏剂，将多孔性绝缘层朝向透光性基板垂直投影时的投影面积和将反射层朝向透光性基板垂直投影时的投影面积，大于将光电转换层朝向透光性基板垂直投影时的投影面积。

Description

光电转换元件以及光电转换元件模块
技术领域
本发明涉及光电转换元件以及光电转换元件模块。
背景技术
作为代替化石燃料的能源，将太阳光转换成电能的太阳能电池受到瞩目。目前，使用结晶系硅基板的太阳能电池和薄膜硅太阳能电池正在实用化。但是，上述使用结晶系硅基板的太阳能电池存在硅基板的制作成本高的问题，上述薄膜硅太阳能电池由于需要使用多种半导体制造用气体和复杂的装置，因而存在制造成本高的问题。因此，对于任意一种太阳能电池，都在为了降低单位发电输出的成本而不断地进行使光电转换高效率化的努力，但尚未解决上述问题。
另外，例如日本特许2664194号公报(专利文献1)中，作为新型的太阳能电池，提出了应用金属络合物的光致电子迁移的光电转换元件。该光电转换元件的结构是在两片玻璃基板之间夹持吸附光敏染料而在可见光区具有吸收光谱的光电转换层和电解液。在上述两片玻璃基板的表面上分别形成第一电极以及第二电极。
而且，从第一电极侧照射光时，在光电转换层中产生电子，产生的电子从一方的第一电极通过外部电路向相对的第二电极迁移。发生迁移的电子被电解质中的离子输送返回到光电转换层。通过这样的一系列的电子迁移，可实现电能输出。
上述专利文献1中记载的光电转换元件由于是在两片玻璃基板的电极间注入电解液的结构，因此，虽然能够尝试制作小面积的太阳能电池，但难以制作1m见方的大面积的太阳能电池。也就是说，增大一个太阳能电池单元的面积时，产生的电流与面积成比例地增加，但第一电极的面内方向的电阻增大，随之，作为太阳能电池的内部串联电阻增大。其结果，引起光电转换时的电流电压特性中的曲线因子(FF：填充因数)降低的问题。
作为解决如上所述的问题的尝试，例如，在日本特表平11-514787号公报(专利文献2)、日本特开2001-357897号公报(专利文献3)、日本特开2002-367686号公报(专利文献4)中提出了将多个光电转换元件串联连接而成的光电转换元件模块。该光电转换元件模块将光电转换元件的电极(导电层)与相邻的光电转换元件的电极(对电极导电层)电连接，由此抑制内部串联电阻增大。
图3是表示以往的光电转换元件的结构的示意截面图。如图3所示，以往的光电转换元件40在透光性基板41上形成有透明导电层42。在该透明导电层42上形成有依次层叠了吸附染料的多孔性半导体43、反射层45、多孔性绝缘层44、催化剂层46、对电极导电层47的层叠体。而且，以对电极导电层47的上部成为支承基板48的方式，通过密封材料49将透光性基板41与支承基板48固定，通过透光性基板41、支承基板48和密封材料49，密封层叠体。另外，在光电转换元件40的内部空间填充载流子输送材料51。
图3所示的以往的光电转换元件的构成反射层45的材料与构成多孔性绝缘层44的材料不同，因此，在反射层45与多孔性绝缘层44之间容易发生剥离。另外，反射层45由100nm以上的较大粒径的微粒构成，因此，膜强度不充分，在反射层45与多孔性绝缘层44之间容易发生剥离。
因此，在日本特开2010-262760号公报(专利文献5)中，为了防止上述反射层与多孔性绝缘层的剥离，改变了多孔性半导体、反射层与多孔性绝缘层的层叠顺序。这样，通过改变层叠顺序，能够抑制在各层间容易发生的剥离，从而能够以高成品率制作光电转换元件。
现有技术文献
专利文献
专利文献1：日本特许第2664194号公报
专利文献2：日本特表平11-514787号公报
专利文献3：日本特开2001-357897号公报
专利文献4：日本特开2002-367686号公报
专利文献5：日本特开2010-262760号公报
发明内容
发明所要解决的问题
专利文献5所示的光电转换元件能够防止各层间的剥离，但由于在光电转换层与反射层之间设置多孔性绝缘层，以及反射层仅仅以与光电转换层相同的形状形成，在光电转换层的侧面方向没有形成反射层，因此，无法充分得到反射层的光散射效果。因此，存在光电转换元件的光电转换效率降低的问题。
本发明是鉴于如上所述的现状完成的，其目的在于，通过抑制由多孔性绝缘层导致的反射层的光散射效果的阻碍以及提高来自侧面方向的光散射效果，提供光电转换效率高的光电转换元件以及光电转换元件模块。
用于解决问题的方法
本发明人为了解决上述课题进行了深入的研究，结果发现，在光电转换元件以及光电转换元件模块中，形成投影面积大于多孔质半导体在透光性基板上的投影面积的反射层，由此能够使反射层带来的光散射效果提高，从而完成了本发明。
即，本发明的光电转换元件的特征在于，具有：透光性基板、在该透光性基板上形成的透明导电层、在该透明导电层上形成的光电转换层、与该光电转换层相接形成的多孔性绝缘层、与该多孔性绝缘层相接形成的反射层、在该反射层上形成的催化剂层和对电极导电层，光电转换层包含多孔性半导体、载流子输送材料和光敏剂，将多孔性绝缘层朝向透光性基板垂直投影时的投影面积和将反射层朝向透光性基板垂直投影时的投影面积，大于将光电转换层朝向透光性基板垂直投影时的投影面积。
优选上述多孔性绝缘层与光电转换层的上部相接形成，反射层与多孔性绝缘层的上部相接形成。多孔性绝缘层优选为0.2μm以上且5μm以下的膜厚。多孔性绝缘层以及反射层的总膜厚优选为10μm以上。
多孔性绝缘层优选由1×1012Ω·cm以下的导电率的材料构成。多孔性绝缘层优选包含选自由氧化铌、氧化锆、氧化硅化合物、氧化铝、以及钛酸钡组成的组中的一种以上的化合物。
反射层优选包含氧化铝或氧化钛。反射层优选由与构成多孔性半导体的材料相同的材料构成。反射层以及多孔性半导体优选由氧化钛构成。反射层优选由平均粒径大于构成多孔性半导体的材料的平均粒径的微粒构成。
本发明也为一种将2个以上光电转换元件串联电连接而成的光电转换元件模块，其特征在于，构成光电转换元件模块的至少一个光电转换元件为本发明的光电转换元件。
本发明为一种将3个以上光电转换元件串联和/或并联电连接而成的光电转换元件模块，其特征在于，上述光电转换元件中的至少一个为本发明的光电转换元件。
本发明为一种将2个以上光电转换元件串联和/或并联电连接而成的光电转换元件模块，其特征在于，构成该光电转换元件模块的全部光电转换元件为本发明的光电转换元件。
发明效果
根据本发明，通过使反射层的光散射效果提高，从而能够提供光电转换效率高的光电转换元件以及光电转换元件模块。
附图说明
图1是示意地表示本发明的光电转换元件的结构的一例的截面图。
图2是示意地表示本发明的光电转换元件模块的结构的一例的截面图。
图3是示意地表示以往的光电转换元件的结构的一例的截面图。
具体实施方式
以下，使用附图对本发明的光电转换元件以及光电转换元件模块进行说明。需要说明的是，在本发明的附图中，相同的参考符号表示相同部分或相当部分。另外，为了附图的清楚和简化，适当变更长、宽、厚度、深度等尺寸关系，不表示实际的尺寸关系。
<光电转换元件>
图1是示意地表示本发明的光电转换元件的结构的一例的截面图。如图1所示，本发明的光电转换元件10的特征在于，具有：透光性基板1、在该透光性基板1上形成的透明导电层2、在该透明导电层2上形成的光电转换层3、与该光电转换层3相接形成的多孔性绝缘层4、与该多孔性绝缘层4相接形成的反射层5、在该反射层5上形成的催化剂层6，光电转换层3包含多孔性半导体、载流子输送材料和光敏剂，将多孔性绝缘层4朝向透光性基板1垂直投影时的投影面积和将反射层5朝向透光性基板1垂直投影时的投影面积，大于将光电转换层3朝向透光性基板1垂直投影时的投影面积。通过形成这样的结构，能够使反射层5的光散射效果提高，从而能够提高光电转换元件的光电转换效率。
上述载流子输送材料不仅填充到光电转换层3的空隙中，而且也分别填充到多孔性绝缘层4、反射层5、以及催化剂层6的空隙中。另外，在催化剂层6上形成对电极导电层7。透光性基板1和支承基板8通过密封材料9固定。另外，透明导电层2部分间断，将该间断的部分称为划线2’。以下，对构成本发明的光电转换元件10的各部分进行说明。
《透光性基板》
本发明中，透光性基板1需要至少受光面具有透光性，因此，需要由透光性的材料构成。但是，透光性基板1未必需要对所有波长范围的光均具有透过性，只要是实质上使对后述的染料具有实际效力的灵敏度的波长的光透过的材料即可。该透光性基板1的厚度优选为约0.2mm～约5mm。
作为构成这样的透光性基板1的材料，只要是通常用于太阳能电池的材料，则没有特别限定，例如，可以使用钠玻璃、熔融石英玻璃、结晶石英玻璃等玻璃基板、挠性膜等耐热性树脂板等。作为挠性膜，例如，可以列举：四乙酰基纤维素(TAC)、聚对苯二甲酸乙二醇酯(PET)、聚苯硫醚(PPS)、聚碳酸酯(PC)、聚芳酯(PA)、聚醚酰亚胺(PEI)、苯氧基树脂、特氟龙(注册商标)等。
在透光性基板1上伴随加热形成其他构件的情况下，即例如在透光性基板上伴随约250℃的加热形成由多孔性半导体构成的光电转换层3的情况下，作为透光性基板1，优选使用特氟龙(注册商标)。这是由于，特氟龙(注册商标)具有250℃以上的耐热性。透光性基板1可以作为安装到其他结构体上时的基体利用。即，对于透光性基板1的周边部，通过使用金属加工部件和螺钉，可以容易地安装到其他结构体上。
《透明导电层》
本发明中，透明导电层2只要是实质上透过对后述的光敏剂具有实际效力的灵敏度的波长的光的材料即可，未必需要对所有波长范围的光具有透过性。作为这样的材料，例如，可以列举：铟锡复合氧化物(ITO)、氧化锡(SnO2)、掺杂有氟的氧化锡(FTO)、氧化锌(ZnO)、掺杂有钽或铌的氧化钛等。
该透明导电层2可以通过溅射法、喷雾法等公知的方法在透光性基板1上形成。透明导电层2的膜厚为约0.02μm～约5μm，其膜电阻越低越优选，更优选为40Ω/sq以下。
作为透光性基板1使用碱石灰浮法玻璃的情况下，优选在透光性基板1上层叠由FTO构成的透明导电层2，也可以使用市售品的带透明导电层2的透光性基板1。
《光电转换层》
本发明中，光电转换层3包含多孔性半导体、载流子输送材料和光敏剂，由吸附有光敏剂的多孔性半导体构成。这样构成的光电转换层3可以使载流子输送材料在层内外移动。
(多孔性半导体)
构成光电转换层3的多孔性半导体，只要是通常被用于光电转换材料的多孔性半导体，则其种类没有特别限定，例如，可以使用氧化钛、氧化锌、氧化锡、氧化铁、氧化铌、氧化铈、氧化钨、钛酸钡、钛酸锶、硫化镉、硫化铅、硫化锌、磷化铟、铜-铟硫化物(CuInS2)、CuAlO2、SrCu2O2等的半导体以及它们的组合。其中，从稳定性以及安全性的观点出发，特别优选使用氧化钛。
作为适合用于多孔性半导体的氧化钛，可以列举锐钛矿型氧化钛、金红石型氧化钛、无定形氧化钛、偏钛酸、正钛酸等各种狭义的氧化钛以及氢氧化钛、含水氧化钛等，可以将这些单独使用或混合两种以上使用。根据其制造方法、热历史的不同，可能成为锐钛矿型和金红石型这两种结晶系氧化钛中的任意形态，但作为构成多孔性半导体的氧化钛，优选锐钛矿型氧化钛的含有率高，更优选包含80%以上的锐钛矿型氧化钛。
多孔性半导体可以以单晶和多晶中任意一种形式形成，但从稳定性、结晶生长的容易度、制造成本等观点出发，优选为多晶。另外，多孔性半导体优选由纳米级至微米级的半导体微粒构成，更优选使用氧化钛的微粒。该氧化钛的微粒可以通过气相法、液相法(水热合成法、硫酸法)等公知的方法制造。另外，也可以通过デグサ(Degussa)公司开发的对氯化物进行高温水解的方法来得到。
另外，作为构成多孔性半导体的半导体微粒，可以使用由相同的组成构成的半导体化合物，也可以将两种以上不同的组成的半导体化合物混合使用。另外，作为半导体微粒的粒子尺寸，可以使用约100nm～约500nm的平均粒径的微粒，也可以使用约5nm～约50nm的平均粒径的微粒，也可以将这些半导体微粒混合来使用。可以认为约100nm～约500nm的粒径的半导体微粒使入射光散射，有助于光捕捉率的提高，约5nm～约50nm的平均粒径的半导体微粒使吸附点进一步增多，有助于染料的吸附量的提高。
混合两种以上不同粒径的半导体微粒来构成多孔性半导体的情况下，优选粒径小的半导体微粒的平均粒径为粒径大的半导体微粒的平均粒径的10倍以上。将两种以上的半导体微粒混合的情况下，使吸附作用强的半导体化合物为粒子尺寸小的半导体微粒是有效的。
多孔性半导体的膜厚、即光电转换层3的膜厚没有特别限定，优选例如约0.1μm～约100μm。优选多孔性半导体的表面积大，例如，优选为约10m2/g～约200m2/g。
(光敏剂)
在上述多孔性半导体上吸附的光敏剂，是用于将入射到光电转换元件上的光能转换成电能而设置的。为了将这样的光敏剂牢固地吸附到多孔性半导体上，优选在构成光敏剂的分子中具有连结基。在此，连结基通常在多孔性半导体上固定染料时存在，提供使在激发状态的染料与半导体的传导带之间的电子的移动变容易的电偶联，具体而言，可以列举：羧基、烷氧基、羟基、磺酸基、酯基、巯基、膦酰基等官能团。
作为吸附到多孔性半导体上的光敏剂，除了在可见光区域或红外光区域具有吸收的各种有机染料之外，还可以使用金属络合物染料等，可以使用这些染料中的一种或组合使用两种以上。有机染料的吸光系数通常与后述的金属络合物染料的吸光系数相比更大。
作为上述有机染料，例如，可以列举：偶氮系染料、醌系染料、醌亚胺系染料、喹吖啶酮系染料、方酸系染料、花青系染料、部花菁系染料、三苯基甲烷系染料、呫吨系染料、卟啉系染料、苝系染料、靛系染料、萘酞菁系染料等。
作为上述金属络合物染料，是过渡金属在金属原子上配位键合而成的金属络合物染料。作为这样的金属络合物染料，可以列举：卟啉系染料、酞菁系染料、萘酞菁系染料、钌系染料等。作为构成金属络合物染料的金属原子，可以列举：Cu、Ni、Fe、Co、V、Sn、Si、Ti、Ge、Cr、Zn、Ru、Mg、Al、Pb、Mn、In、Mo、Y、Zr、Nb、Sb、La、W、Pt、Ta、Ir、Pd、Os、Ga、Tb、Eu、Rb、Bi、Se、As、Sc、Ag、Cd、Hf、Re、Au、Ac、Tc、Te、Rh等。其中，优选在酞菁系染料、钌系染料上配位有金属的络合物染料，特别优选为钌系金属络合物染料。
特别是优选为由下式(1)～(3)表示的钌系金属络合物染料。作为市售的钌系金属络合物染料，例如可以列举：Solaronix公司制的商品名Ruthenium535染料、Ruthenium535-bisTBA染料、Ruthenium620-1H3TBA染料等。
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《载流子输送材料》
本发明中，在图1所示的光电转换元件10内的空间或空隙的所有区域填充有载流子输送材料。即，载流子输送材料11，如图1所示，包含在由透明导电层2、支承基板8、以及密封材料9包围的区域内。另外，载流子输送材料也填充到光电转换层3、多孔性绝缘层4、反射层5、以及催化剂层6的空隙中。需要说明的是，本说明书中，为了方便，载流子输送材料11不夹杂其他构成要素，是指仅由载流子输送材料填满的区域。
这样的载流子输送材料由能够输送离子的导电性材料构成，作为优选的材料，可以使用液体电解质、固体电解质、凝胶电解质、熔融盐凝胶电解质等。
液体电解质只要是包含氧化还原种的液状物即可，通常，只要是用于太阳能电池的领域的液体电解质，则没有特别限定，例如，可以使用含有氧化还原种和能够溶解其的溶剂的液体电解质、含有氧化还原种和能够溶解其的熔融盐的液体电解质、或含有氧化还原种和能够溶解其的溶剂和熔融盐的液体电解质。
作为氧化还原种，例如可以列举I-/I3-系、Br2-/Br3-系、Fe2+/Fe3+系、醌/氢醌系等，具体而言，优选为碘化锂(LiI)、碘化钠(NaI)、碘化钾(KI)、碘化钙(CaI2)等金属碘化物与碘(I2)的组合、四乙基碘化铵(TEAI)、四丙基碘化铵(TPAI)、四丁基碘化铵(TBAI)、四己基碘化铵(THAI)等四烷基铵盐与碘的组合、以及溴化锂(LiBr)、溴化钠(NaBr)、溴化钾(KBr)、溴化钙(CaBr2)等金属溴化物与溴的组合，其中，特别优选为LiI与I2的组合。
另外，作为氧化还原种的溶剂，可以列举碳酸亚丙酯等碳酸酯化合物、乙腈等腈化合物、乙醇等醇类、水、非质子极性物质等。其中，特别优选为碳酸酯化合物和腈化合物。这些溶剂也可以将两种以上混合使用。
固体电解质为能够输送电子、空穴、离子的导电性材料，可以作为太阳能电池的电解质使用，只要不具有流动性即可。具体而言，可以列举：聚咔唑等空穴输送材料、四硝基芴酮等电子输送材料、多元醇等导电性聚合物、通过高分子化合物使液体电解质固体化而得到的高分子电解质、碘化铜、硫氰酸铜等p型半导体、通过微粒使包含熔融盐的液体电解质固体化而得到的电解质等。
凝胶电解质通常含有电解质和凝胶化剂。作为凝胶化剂，例如可以列举：交联聚丙烯酸树脂衍生物、交联聚丙烯腈衍生物、聚环氧烷衍生物、有机硅树脂类、在侧链具有含氮杂环式化合物季盐化合物结构的聚合物等高分子凝胶化剂等。
熔融盐凝胶电解质，通常含有如上所述的凝胶电解质和常温型熔融盐。作为常温型熔融盐，例如可以列举：吡啶盐类、咪唑鎓盐类等含氮杂环式季铵盐化合物类等。
在上述电解质中根据需要可以加入添加剂。作为添加剂，可以列举：叔丁基吡啶(TBP)等含氮芳香族化合物、二甲基丙基咪唑碘(DMPII)、甲基丙基咪唑碘(MPII)、乙基甲基咪唑碘(EMII)、乙基咪唑碘(EII)、己基甲基咪唑碘(HMII)等咪唑盐。
电解质中的电解质浓度优选为0.001摩尔/L以上且1.5摩尔/L以下的范围，更优选为0.01摩尔/L以上且0.7摩尔/L以下的范围。但是，在染料敏化太阳能电池模块中，支承基板8成为受光面的情况下，入射光通过电解液到达光电转换层3，激发载流子。因此，根据电解质浓度，有时太阳能电池的性能降低，因此，考虑到该方面，优选设定电解质浓度。
《多孔性绝缘层》
本发明中，多孔性绝缘层4与光电转换层3相接设置，通过该多孔性绝缘层4能够降低从光电转换层3向对电极导电层7的漏电流。多孔性绝缘层优选与光电转换层3的上部以及侧面相接形成。这是由于，通过这样以覆盖光电转换层3的上部以及侧面的方式形成，能够降低来自光电转换层3的漏电流。
作为构成多孔性绝缘层4的材料，例如可以列举：氧化铌、氧化锆、二氧化硅玻璃、钠玻璃等氧化硅、氧化铝、钛酸钡等，可以使用这些材料中的一种或组合使用两种以上。用于多孔性绝缘层4的材料优选为粒子状，更优选其平均粒径为5～500nm，进一步优选为10～300nm。另外，可以优选使用粒径为100nm～500nm的氧化钛或金红石型氧化钛。
上述多孔性绝缘层4优选由1×1012Ω·cm以下的导电率的材料构成，导电率越低越优选。通过使用这样的导电率的材料，能够进一步降低从光电转换层3向对电极导电层7的漏电流。另一方面，多孔性绝缘层4为超过1×1012Ω·cm的导电率的材料时，漏电流容易通过，填充因数降低等，由此导致光电转换效率降低，因此不优选。
多孔性绝缘层4优选为0.2μm以上且5μm以下的膜厚，更优选为0.5μm以上且2μm以下的膜厚。多孔性绝缘层4的膜厚超过5μm时，阻碍反射层的光散射效果，短路电流值(Jsc)降低，因此不优选。另外，多孔性绝缘层4的膜厚小于0.2μm时，容易产生漏电流，因此不优选。
《反射层》
本发明中，反射层5在多孔性绝缘层4上形成，通过该反射层5能够将透过光电转换层3的光反射，再次入射到光电转换层3中。这样，反射的光入射到光电转换层3上，由此，能够提高光电转换效率。这样的反射层5优选以与多孔性绝缘层4的上部相接并覆盖光电转换层的更大的面积形成，更优选以与多孔性绝缘层4上表面相同的形状形成。这样，反射层5以覆盖多孔性绝缘层的整个表面的方式形成，由此，可以将通过光电转换层3的光反射，从而再次使光入射到光电转换层。
在此，反射层5只要是能够反射等光的材料，则可以使用任意的材料，例如，可以使用氧化钛、氧化铝、钛酸钡等。在上述材料中，反射层5更优选包含氧化铝或氧化钛，进一步优选由与构成多孔性半导体的材料相同的材料构成。
上述反射层5的平均粒径大于构成多孔性半导体的微粒的微粒的比例越高越优选，更优选为反射层5仅由平均粒径大于构成多孔性半导体的微粒的微粒构成。另外，反射层5的膜厚优选为5μm以上。反射层5的膜厚小于5μm时，除了光的反射率降低之外，在反射层上形成的催化剂层以及对电极导电层与多孔性半导体或透明电极层接触的可能性提高，因此不优选。
在此，多孔性绝缘层以及反射层的总膜厚优选为10μm以上，更优选为11μm以上且20μm以下。多孔性绝缘层以及反射层的总膜厚小于10μm时，在反射层上形成的催化剂层以及对电极导电层与多孔性半导体或透明电极层接触的可能性提高，因此不优选，超过20μm时，载流子输送材料产生的输送电阻增大，因此不优选。另外，在多孔性绝缘层上形成反射层，使其厚度在上述范围内，由此，能够使反射层具有用于抑制泄露的绝缘层的效果。
《催化剂层》
本发明中，催化剂层6与对电极导电层7相接设置，通过该催化剂层6能够有效地进行与对电极导电层7的电子的交接。这样的催化剂层6只要是在其表面上能够进行电子的交接的材料，则没有特别限定，可以使用任意的材料，例如，可以列举：铂、钯等贵金属材料、碳黑、科琴黑、碳纳米管、富勒烯等碳系材料等。
《对电极导电层》
本发明中，对电极导电层7只要具有导电性，则没有特别限定，可以不一定具有透光性。但是，使支承基板8为受光面的情况下，需要与透明导电层同样地具有透光性。
作为构成上述对电极导电层7的材料，除了可以使用例如铟锡复合氧化物(ITO)、氧化锡(SnO2)、掺杂有氟的氧化锡(FTO)、氧化锌(ZnO)等之外，也可以使用钛、镍、钽等对于电解液不显示腐蚀性的金属。由这样的材料构成的对电极导电层7可以通过溅射法、喷雾法等公知的方法来形成。
对电极导电层7的膜厚优选为0.02μm～约5μm，对电极导电层7的膜电阻越低越好，优选为40Ω/sq以下。构成对电极导电层7的材料为致密结构的材料的情况下，为了容易吸附光敏剂，或载流子输送材料容易通过，优选在对电极导电层7上形成多个小孔。
该小孔可以通过向对电极导电层7进行物理接触、激光加工来形成。小孔的大小优选为约0.1μm～约100μm，更优选为约1μm～约50μm。小孔间的间隔优选为约1μm～约200μm，更优选为约10μm～约300μm。另外，通过在对电极导电层7上形成条纹状的开口部，也得到同样的效果。条纹状的开口部优选为约1μm～约200μm的间隔，更优选为约10μm～约300μm的间隔。
《支承基板》
本发明中，支承基板8需要使用在内部保持载流子输送材料11、并且能够防止来自外部的水等的浸入的材料。这样的支承基板8成为受光面的情况下，需要与透光性基板1同样的透光性，因此，需要使用与透光性基板1同样的材料。如果考虑在室外设置光电转换元件的情况，则支承基板8优选使用强化玻璃等。
在此，支承基板8(也包括在表面形成催化剂层、对电极导电层的情况)优选与透光性基板1上形成的光电转换层3不接触。由此，在光电转换元件的内部能够保持充分量的载流子输送材料。这样的支承基板8优选具备用于注入载流子输送材料的注入口。可以使用真空注入法或真空含浸法等从该注入口注入载流子输送材料。另外，支承基板8与在透光性基板1上形成的光电转换层3不接触，由此，能够加快从注入口注入载流子输送材料时的注入速度。因此，能够改善光电转换元件以及光电转换元件模块的制造时间。
《密封材料》
本发明中，密封材料9是用于使透光性基板1与支承基板8结合而设置的。这样的密封材料9优选由有机硅树脂、环氧树脂、聚异丁烯系树脂、热熔树脂、玻璃系材料等构成，可以使用这些中的两种以上形成层叠结构。
作为构成密封材料9的材料，例如可以列举：三键公司制型号：31X-101、三键公司制型号：31X-088、或通常市售的环氧树脂等。使用有机硅树脂、环氧树脂、玻璃料形成密封材料9的情况下，优选使用分配器来形成，使用热熔树脂形成密封材料9的情况下，可以通过对片状的热熔树脂图案化地开孔来形成。
《多孔性半导体的形成方法》
作为在透明导电层2上形成构成光电转换层3的多孔性半导体的方法，没有特别限定，可以使用公知的方法。即例如使用公知的方法在规定的部位上涂布将半导体微粒在适当的溶剂中悬浮而成的悬浮液，进行干燥以及烧成的至少一种，由此，形成多孔性半导体。
在希望以使光电转换层3与密封材料9接触的方式形成光电转换层3的情况下，优选将悬浮液的粘度调节得较低，将其从分配器等涂布到被密封材料9分割的区域上。由此，因糊的自重而扩展至该区域的端部，从而容易流平。
作为悬浮液中使用的溶剂，可以列举：乙二醇单甲基醚等甘醇二甲醚系溶剂、异丙醇等醇类、异丙醇/甲苯等醇系混合溶剂、水等。另外，也可以使用市售的氧化钛糊(例如Solaronix公司制、Ti-nanoxide、T、D、T/SP、D/SP)代替这样的悬浮液。
将这样得到的悬浮液在透明导电层2上涂布后，进行干燥以及烧成的至少一种，由此，在透明导电层2上形成多孔性半导体。作为涂布悬浮液的方法，可以使用刮刀法、橡皮刮板法、旋涂法、丝网印刷法等公知的方法。
在此，用于对多孔性半导体进行干燥以及烧成而必要的条件(温度、时间、气氛等)根据半导体微粒的种类适当设定即可，例如在大气气氛下或在惰性气体气氛下干燥以及烧成的情况下，优选在约50℃～约800℃的范围内进行约10秒～约12小时。该干燥以及烧成可以在单一的温度内进行一次或使温度变化进行二次以上。
多孔性半导体可以为层叠有多层的半导体。为了使多孔性半导体层叠，优选制备不同的半导体微粒的悬浮液，将涂布、干燥以及烧成中的至少任意一种工序反复二次以上。
这样形成多孔性半导体后，为了使多孔性半导体的性能提高，优选进行后处理。通过对多孔性半导体进行后处理，可以使半导体微粒之间的电连接提高，或者使多孔性半导体的表面积增加，或者使半导体微粒上的缺陷能级降低。例如将由氧化钛构成的多孔性半导体用四氯化钛水溶液进行后处理，由此，能够使多孔性半导体的性能提高。
《多孔性绝缘层的形成》
接着，在光电转换层3上形成多孔性绝缘层4。该多孔性绝缘层4可以使用与上述多孔性半导体同样的方法形成。即，将上述微粒状的绝缘物在适当的溶剂中分散，进一步混合乙基纤维素、聚乙二醇(PEG)等高分子化合物，制作糊。将这样得到的糊在光电转换层3上涂布，进行干燥以及烧成的至少一种。由此，能够在光电转换层3上形成多孔性绝缘层4。
《光敏剂的吸附》
接着，通过使多孔性半导体上吸附光敏剂，制作光电转换层3。作为吸附光敏剂的方法，没有特别限定，例如可以使用将多孔性半导体浸渍到上述染料吸附用溶液中的方法。此时，为了使染料吸附用溶液浸透到多孔性半导体内的微细孔内部，可以加热染料吸附用溶液。
作为使光敏剂溶解的溶剂，只要是溶解光敏剂的溶剂即可，例如可以列举醇、甲苯、乙腈、四氢呋喃(THF)、氯仿、二甲基甲酰胺等。该溶剂优选使用纯化后的溶剂，也可以将两种以上混合使用。
在染料吸附用溶液中包含的染料的浓度，可以根据使用的染料、溶剂的种类、染料吸附工序等条件里适当设定，但为了使吸附功能提高，优选为高浓度，例如优选为1×10-5摩尔/L以上。在染料吸附用溶液的制备中，为了使染料的溶解性提高可以进行加热。
《反射层的形成》
在上述形成的多孔性绝缘层4上形成反射层5。作为形成反射层5的方法，可以使用与形成上述光电转换层的方法同样的方法。
《光电转换元件模块》
本发明为将2个以上光电转换元件串联电连接而成的光电转换元件模块，其特征在于，2个以上光电转换元件中的至少1个为本发明的光电转换元件。图2是示意地表示本发明的光电转换元件模块的结构的一例的截面图。图2的光电转换元件模块20是将4个本发明的光电转换元件连接而成的，各光电转换元件，其特征在于，如图1所示，具有：透光性基板21、在该透光性基板21上形成的透明导电层22、在该透明导电层22上形成的光电转换层23、与该光电转换层23相接形成的多孔性绝缘层24、与该多孔性绝缘层24相接形成的反射层25、和在该反射层25上形成的催化剂层26，将多孔性绝缘层24朝向透光性基板21垂直投影时的投影面积、以及将反射层25朝向透光性基板21垂直投影时的投影面积，大于将光电转换层23朝向透光性基板21垂直投影时的投影面积。
在上述光电转换层23、多孔性绝缘层24、反射层25、以及催化剂层26的空隙中填充载流子输送材料。另外，在催化剂层26上形成对电极导电层27。透光性基板21与支承基板28通过密封材料29连接。另外，透明导电层22部分间断，将该间断的部分称为划线22’。另外，在透光性基板21的端部设置集电电极32。
本发明的光电转换元件模块不仅限于图2所示，也包括将2个以上光电转换元件串联和/或并联电连接而成的光电转换元件模块，只要2个以上光电转换元件中的至少1个为本发明的光电转换元件，则没有脱离本发明。光电转换元件模块优选包含3个以上光电转换元件。
实施例
以下，列举实施例，对本发明更加详细地进行说明，但本发明不限于这些。需要说明的是，以下，各层的膜厚只要没有特别说明，则是使用表面粗糙度形状测定机(株式会社东京精密制、商品名：SURFCOM1400A)测定得到的值。
<实施例1>
本实施例中，制作图1所示的光电转换元件10。首先，准备15mm×40mm×厚度1.5mm的透明电极基板(日本板硝子株式会社制、带SnO2膜的玻璃)。该透明电极基板是通过在由玻璃构成的透光性基板1上形成由掺杂氟的SnO2构成的透明导电层2而得到的。
通过激光划线切割透明电极基板上的透明导电层2，形成划线2’。然后，使用具有5mm×30mm的图案的丝网版和丝网印刷机(ニューロング精密工业株式会社制、型号：LS-150)，在上述透明导电层2上涂布市售的氧化钛糊(Solaronix公司制、商品名：D/SP)，在室温下进行流平1小时。
然后，将氧化钛糊的涂膜用设定为80℃的烘箱干燥20分钟。另外，使用设定为500℃的烧成炉(株式会社DENKEN制、型号：KDF P-100)将上述涂膜在空气中烧成60分钟。与上述同样地，反复进行氧化钛糊的涂布以及烧成各4次，由此，制作膜厚25μm的多孔性半导体。
接着，使用具有7mm×38mm的图案的丝网版和丝网印刷机，在多孔性半导体上涂布包含平均粒径为50nm的氧化锆粒子的糊。然后，将上述糊在500℃下烧成60分钟，由此，形成平坦部分的膜厚为4μm的多孔性绝缘层4。通过阻抗测定装置(制品名：1255(Solartron公司制))测定该多孔性绝缘层4的导电率，结果确认为2×1013Ω·cm。
接着，使用与用于上述多孔性绝缘层4的制作的丝网版相同的图案的丝网版，涂布包含平均粒径为300nm的氧化钛粒子的糊。然后，将糊进行500℃、60分钟的烧成，由此，形成平坦部分的厚度为11μm的反射层5。因此，多孔性绝缘层4与反射层5的总膜厚为15μm。
接着，在反射层5上形成多孔性半导体的位置的正上方通过蒸镀形成由Pt构成的催化剂层6。该催化剂层6形成为与多孔性半导体相同的大小。另外，在上述催化剂层6上通过蒸镀形成大小为9mm×36mm的对电极导电层7。
接着，在体积比1:1的乙腈与叔丁醇的混合溶剂中溶解上述式(2)的染料(Solaronix公司制、商品名：Ruthenium620 1H3TBA)以使其浓度达到4×10-4摩尔/升，制备染料吸附用溶液。
在该染料吸附用溶液中浸渍上述制作的多孔性半导体，在室温下保持该状态100小时。然后，将多孔性半导体用乙醇清洗，在约60℃下干燥约5分钟，由此，使染料吸附在多孔性半导体上。这样，制作由吸附有染料的多孔性半导体构成的光电转换层3。
作为支承基板8，使用大小11mm×40mm的玻璃基板。另外，使用具有开口部的热熔膜(杜邦公司制、Himilan1702)，将支承基板8与透光性基板1贴合。接着，在设定成约100℃的烘箱中加热10分钟，由此，将支承基板8与透光性基板1压接。该热熔膜成为密封材料9。
接着，从支承基板8上设置的电解液注入用孔注入预先制备的载流子输送材料。载流子输送材料以如下方式调节后使用：以乙腈作为溶剂，作为氧化还原种的LiI(Aldrich公司制)达到浓度0.1摩尔/升、I2(kishida化学公司制)达到浓度0.01摩尔/升，另外，作为添加剂的叔丁基吡啶(Aldrich公司制)达到浓度0.5摩尔/升、二甲基丙基碘化咪唑(四国化成工业公司制)达到浓度0.6摩尔/升。
另外，使用紫外线固化树脂(三键公司制、型号：31X-101229)密封电解液注入用孔，由此，完成本实施例的光电转换元件(一个单元)。向得到的光电转换元件的透光性基板1上涂布Ag糊(藤仓化成株式会社制、商品名：Dotite)，由此，形成集电电极。
<实施例2～4>
除了多孔性绝缘层的层厚如表1所示相对于实施例1不同之外，通过与实施例1同样的方法，制作实施例2～4的光电转换元件。
<实施例5>
除了将多孔性绝缘层的材料替换成氧化硅而相对于实施例1不同之外，与实施例1同样操作，制作实施例5的光电转换元件。
<实施例6>
除了将反射层的材料替换成氧化铝而相对于实施例1不同之外，与实施例1同样操作，制作实施例6的光电转换元件。
<比较例1>
除了形成与多孔半导体相同的大小的反射层而相对于实施例1不同之外，与实施例1同样操作，制作比较例1的光电转换元件。
<实施例7>
本实施例中，制作图2所示结构的光电转换元件模块。首先，准备纵50mm×横37mm的透明电极基板(日本板硝子株式会社制、带SnO2膜的玻璃)。该透明电极基板是通过在由玻璃构成的透光性基板21上形成由SnO2构成的透明导电层22而得到的。
通过激光划线切割上述透明导电层22，与纵向平行地形成宽60μm的划线22’。该划线22’在距透光性基板21的左端部9.5mm的位置和从该位置开始以7mm的间隔在合计4个部位形成。
接着，通过与实施例1同样的方法，以距透光性基板21的左端部6.9mm的位置作为中心，形成25μm、宽5mm、长30mm的尺寸的多孔性半导体，从该位置开始以7mm的间隔形成3个同样尺寸的多孔性半导体。
另外，通过与实施例1同样的方法，在该多孔性半导体上制作多孔性绝缘层24。该多孔性绝缘层24以距透光性基板21的左端6.9mm的位置作为中心以宽5.6mm、长46mm的尺寸形成1个。从该左端的多孔性绝缘层24的中心开始以7mm的间隔制作3个同样尺寸的多孔性绝缘层。
接着，通过与实施例1同样的方法，在多孔性绝缘层24上制作反射层25。然后，在反射层25上形成由Pt构成的催化剂层26。催化剂层26设为与多孔性半导体同样的位置以及大小。然后，通过与实施例1同样的方法，形成对电极导电层27。对电极导电层27以距透光性基板21的左端部7.2mm的位置作为中心，以宽5.6mm、长44mm的尺寸形成1个，从该左端的多孔性绝缘层24中心开始以7mm的间隔形成3个同样大小的对电极导电层27。
接着，在实施例1中使用的染料吸附用溶液中浸渍4个多孔性半导体，在室温下保持120小时，由此，使染料吸附在多孔性半导体上。接着，在光电转换层23之间以及透光性基板21的周围，使用分配器(EFD公司制ULTRASAVER)涂布紫外线固化树脂(三键公司制31X-101)。然后，粘贴由纵60mm×横30mm的玻璃基板构成的支承基板28，使用紫外线灯(EFD公司制NOVACURE)照射紫外线。由此，使紫外线固化树脂固化，形成密封材料29。
然后，通过与实施例1同样的方法，注入载流子输送材料，将注入口用紫外线固化树脂密封，由此，完成本实施例的光电转换元件模块。在该光电转换元件模块的透光性基板上涂布Ag糊(藤仓化成株式会社制、商品名：Dotite)，由此，形成集电电极部。
<实施例8>
将实施例1中制作的光电转换元件的层叠体通过激光划线沿串联方向切割，由此，将光电转换元件分割成2个。这样将分割成2个的光电转换元件并联连接，由此，制作本实施例的光电转换元件模块。
<比较例2>
相对于实施例7而言，在使反射层的形状与多孔性半导体为相同的形状、使多孔性绝缘层以及反射层的膜厚与比较例1相同的方面不同，除此以外，通过与实施例7同样的方法，制作比较例2的光电转换元件模块。
<实施例1～6以及比较例1的光电转换元件的太阳能电池特性>
在实施例1～6以及比较例1的光电转换元件的受光面上，设置开口部的面积为1.5cm2的黑色的掩模。然后，对各光电转换元件的受光面，使用AM1.5太阳光模拟器照射强度1kW/m2的光，由此，测定短路电流值Jsc(mA/cm2)、开放电压Voc(V)、填充因数(FF)、以及光电转换效率(%)。将其结果示于表1。
<实施例7～8以及比较例2的光电转换元件模块的太阳能电池特性>
在实施例7～8的染料敏化太阳能电池模块的受光面上设置开口部的面积为7.8cm2的黑色的掩模。然后，对各光电转换元件的受光面，使用AM1.5太阳光模拟器照射强度1kW/m2的光，由此，测定短路电流值Jsc(mA/cm2)、开放电压Voc(V)、填充因数(FF)、以及光电转换效率(%)。将其结果示于表1。
表1
Figure BDA0000433391440000241
表1中，将实施例1～6的光电转换元件与比较例1的光电转换元件进行对比时，实施例1～6中，光电转换层3向透光性基板1上的投影面积大于多孔性绝缘层4以及反射层5向透光性基板1上的投影面积，由此，能够使短路电流密度提高，进而能够使光电转换效率提高。另一方面，比较例1的光电转换元件由于光电转换层3与反射层5的大小相同，因此，光散射效果降低，另外，在实施例1中光电转换层以外的部分的多孔性绝缘层以及反射层的厚度不充分，由此，发生短路，填充因数降低，可以认为光电转换效率降低。
通过将实施例7～8的染料敏化太阳能电池模块与比较例2的电池模块进行对比，得出与上述实施例1～6以及比较例1的对比同样的结论。
以上，对本发明的实施方式以及实施例进行了说明，但从一开始也预计了将上述各实施方式以及实施例的构成适当组合。
本次公开的实施方式以及实施例没有限制作用，应当认为在所有方面均为例示。本发明的范围由权利要求书而非上述说明示出，包括在与权利要求书同等的含义以及范围内的所有变更。
标号说明
1、21、41透光性基板、2’、22’划线、2、22、42透明导电层、3、23光电转换层、4、24、44多孔性绝缘层、5、25、45反射层、6、26、46催化剂层、7，27，47对电极导电层、8、28、48支承基板、9，29、49密封材料、10、40光电转换元件、11、51载流子输送材料、20光电转换元件模块、32集电电极、43多孔性半导体。

Claims (13)

1.一种光电转换元件，其具有：
透光性基板、
在所述透光性基板上形成的透明导电层、
在所述透明导电层上形成的光电转换层、
与所述光电转换层相接形成的多孔性绝缘层、
与所述多孔性绝缘层相接形成的反射层、以及
在所述反射层上形成的催化剂层和对电极导电层，
所述光电转换层包含多孔性半导体、载流子输送材料和光敏剂，
将所述多孔性绝缘层朝向所述透光性基板垂直投影时的投影面积和将所述反射层朝向所述透光性基板垂直投影时的投影面积，大于将所述光电转换层朝向所述透光性基板垂直投影时的投影面积。
2.如权利要求1所述的光电转换元件，其中，所述多孔性绝缘层与所述光电转换层的上部以及侧面相接形成，
所述反射层与所述多孔性绝缘层的上部相接形成。
3.如权利要求1所述的光电转换元件，其中，所述多孔性绝缘层的膜厚为0.2μm以上且5μm以下。
4.如权利要求1所述的光电转换元件，其中，所述多孔性绝缘层以及所述反射层的总膜厚为10μm以上。
5.如权利要求1所述的光电转换元件，其中，所述多孔性绝缘层由1×1012Ω·cm以下的导电率的材料构成。
6.如权利要求1所述的光电转换元件，其中，所述多孔性绝缘层包含选自由氧化铌、氧化锆、氧化硅化合物、氧化铝以及钛酸钡组成的组中的一种以上的化合物。
7.如权利要求1所述的光电转换元件，其中，所述反射层包含氧化铝或氧化钛。
8.如权利要求1所述的光电转换元件，其中，所述反射层由与构成所述多孔性半导体的材料相同的材料构成。
9.如权利要求1所述的光电转换元件，其中，所述反射层以及所述多孔性半导体由氧化钛构成。
10.如权利要求1所述的光电转换元件，其中，所述反射层由平均粒径大于构成所述多孔性半导体的微粒的平均粒径的微粒构成。
11.一种光电转换元件模块，将2个以上光电转换元件串联电连接而成，其中，所述光电转换元件中的至少一个为权利要求1所述的光电转换元件。
12.一种光电转换元件模块，将3个以上光电转换元件串联和/或并联电连接而成，其中，所述光电转换元件中的至少一个为权利要求1所述的光电转换元件。
13.一种光电转换元件模块，将2个以上光电转换元件串联和/或并联电连接而成，其中，所述光电转换元件全部为权利要求1所述的光电转换元件。
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