CN103606704A - 一种能量密度高的锂离子电池 - Google Patents

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Abstract

本发明公开了一种能量密度高的锂离子电池，包括正极片、负极片及置于正、负极片之间的隔膜与电解液，正极采用高密度富锂锰基正极材料，负极包括负极集流体，位于集流体上的连续层以及位于连续层上的非连续层。本发明合成的富锂锰基材料，粒径分布均匀，振实密度高，电化学性能优良，负极有效的增加了电池的可逆容量。

Description

一种能量密度高的锂离子电池
技术领域
本发明涉及电池，具体涉及一种能量密度高的锂离子电池。
背景技术
目前，在中国或全球的能源结构中，煤、石油、天然气一次能源占90％以上，而其储藏量仅供开采50年左右，因此发展新能源必然成为摆脱经济衰退、创造就业机会、抢占未来发展制高点的重要战略产业。在太阳能、风能、核能等新能源体系中，锂离子电池因其能量密度高、功率密度高、循环性能好、环境友好、结构多样化及价格低廉等优异特性使其成为摄像机、移动电话、笔记本电脑等便携式电子电器的首选电源，也是未来空间技术及高端储能系统的理想电源。富锂锰基正极材料实质上是一类层状化合物Li[Li1/3Mn2/3]O2(即Li2MnO3)和LiMO2（M=Ni、Co、Mn）组成的固溶体正极材料，其化学通式可以写为xLi[Li1/3Mn2/3]O2·(1-x)LiMO2。研究表明，富锂锰基正极材料能够实现超过250mAh/g的比容量，完全满足高能量密度锂离子电池的需求，被认为是高能锂锂离子电池优选正极材料之一，由此得到国内外的高度重视，成为人们研究的热点。现有技术制造的正极，造成材料振实密度低，材料电化学性能发挥不全面，而对于球形材料，不仅振实密度高，而且还具有优异的流动性、分散性和可加工性能，已经成为锂离子电池正极材料的重要发展方向。对于负极，目前对非碳负极材料的研究表明，许多具有高储锂性能的材料，如硅、锡、铝等均能与锂形成合金，其可逆容量远远大于石墨类负极，但这些材料嵌锂过程中都存在很大的体积膨胀，导致活性材料与集流体的电触变差，进而导致材料循环性变差，制成的电池寿命非常短，阻碍材料实用化。
发明内容
本发明的目的是针对上述现有技术的缺陷，提供了一种能量密度高的锂离子电池，具有能量密度高而且电池的循环性能好的优点。
本发明的目的可以通过以下技术方案实现：
一种能量密度高的锂离子电池，包括正极片、负极片及置于正、负极片之间的隔膜与电解液，所述正极采用高密度富锂锰基正极材料，所述负极包括负极集流体，位于集流体上的连续层以及位于连续层上的非连续层。
所述高密度富锂锰基正极材料的制作包括以下步骤：
A、按照预定产物分子式xLi[Li1/3Mn2/3]O2·(1-x)Li Ni O2、xLi[Li1/3Mn2/3]O2·(1-x)Li Co O2、xLi[Li1/3Mn2/3]O2·(1-x)Li Mn O2，0<x<1，以各过渡金属元素比例计算并称取可溶性的镍盐、钴盐、锰盐以及一定量的表面活性剂，将上述原料配制成镍钴锰混合浓度为0.5～5mol/L、表面活性剂浓度为0.05～0.5mol/L的溶液；
B、用去离子水将碳酸钠与络合剂配制成碳酸钠浓度为0.5～2.5mol/L、络合剂浓度为0.05～2.5mol/L的溶液在，1～12的温条件下，将上一步制作的溶液与本步骤所制造的溶液并流加入反应容器，控值pH值7.0～8.0，反应2～24h，所得沉淀在相同条件下陈化2～12h；
C、将上述沉淀物过滤，并用全部反应液1～5倍体积的去离子水洗剂1～6次后，滤饼在80～130℃烘干2～14h，得到干燥的高振实密度球形碳酸盐前驱体，将前驱体与碳酸锂按前驱体比碳酸锂为1:0.58～0.64比例配料，混合均匀，再在氧化气氛下650～1000℃烧结6～24h，制得高振实密度球形富锂锰基正极材料。
所述的晶体生长控制剂是表面活性剂为吐温、聚乙二醇、十二烷基磺酸钠中的一种或多种；所述的络合剂为复合络合剂，包括柠檬酸钠、酒石酸钠、焦磷酸钠、磺基水杨酸钠、三聚磷酸钠中的一种或多种。
所述连续层与非连续层含有的负极活性物质，各自独立的选自硅单质、硅化合物、硅金属复合物、硅碳复合物、硅合金、锡单质、锡氧化物和锡化合物中的一种或多种。
所述非连续层中所含的负极活性物质为硅合金或锡单质，所述连续层中所含的负极活性物质为硅碳复合物，所述非连续层包括多个凸起，每个凸起的平均底面积为0.002～0.62mm2，非连续层的厚度为10～110μm，所述非连续层的厚度为5～105μm，两层厚度之和为25～155μm，所述非连续层在连续层表面的覆盖率为36～75%。
所述非连续层材料的浆料间隔的负载在连续层上的方法为喷墨印刷、丝网印刷或凹版涂布。
将连续层负载在集流体上并将非连续层负载在连续层上完成后，需压延得到负极。
压延前，所述连续层的厚度为20～150μm，所述非连续层厚度为15～200μm，两层厚度纸盒为35～350μm，所述非连续层在连续层表面的覆盖率为36～75%。
本发明的有益效果：本发明通过向反应溶液中添加表面活性剂，降低了晶体生长时的表面能，使得晶体在各生长取向上均匀生长，实现球形前驱体的合成，同时采用复合络合剂，在反应体系中形成多种配位平衡，调控晶体生长由一维和二维生长转变为三维生长，实现球形前驱体的致密化，并结合低温合成条件，控制晶体缓慢致密生长，进一步提高前驱体的振实密度，合成的富锂锰基材料，粒径分布均匀，振实密度高，电化学性能优良，本发明的负极能为能有效提高电池的可逆容量，活性材料的体积变化提供充足的空间，有效的抑制了活性材料充放电过程中体积变化对电极内集电性能的破坏，且能防止集流体直接暴露而沉积锂枝晶，避免锂枝晶产生对电池循环性能以及电池安全的影响。
具体实施方式
下面通过实施例对本发明进行详细地说明。
制备的富锂锰基正极材料为0.6Li[Li1/3Mn2/3]O2·0.4LiNi1/3Co1/3Mn1/3O2。
第一步：按照预定产物各金属组分比例，计算并称取硫酸镍、硫酸钴、硫酸锰以及一定量的聚乙二醇与十二烷基磺酸钠混合物，将上述原料配制成镍钴锰混合浓度为3mol/L、聚乙二醇与十二烷基磺酸钠混合物的浓度为0.3mol/L的溶液；
第二步：用去离子水将碳酸钠与酒石酸钠和磺基水杨酸钠配制成碳酸钠浓度为2mol/L、络合剂浓度为2mol/L的溶液，其中酒石酸钠和磺基水杨酸钠并流加入反应容器，控制反应体系温度为5℃，将第一步制成的溶液和本步骤制造的溶液并流加入反应容器，控值pH值为7.5，反应10h，所得沉淀在相同条件下陈化10h；
第三步：将上述沉淀物过滤，并用全部反应液3倍体积的去离子水洗剂6次后，滤饼在100℃烘干8h，得到干燥的高振实密度球形碳酸盐前驱体，将前驱体与碳酸锂按前驱体比碳酸锂为1:0.6比例配料，混合均匀，再在氧化气氛下900℃烧结24h，制得高振实密度球形富锂锰基正极材料。
制备本发明的负极，首先可以将90克作为负极活性的微米级二氧化锡粉末加入到溶有10克聚二氟乙烯粘结剂的200克N-甲基吡咯烷酮溶液中，在干燥气氛下搅拌均匀，制得负极浆料，将浆料涂布在粗糙电解质铜箔集流体上，涂布厚度为90μm，待极片干燥后，置于丝网英刷机的真空吸附平台上，将丝网印刷版覆盖在涂布好的连续层上，将得到的浆料应刷在连续层上，形成非连续层。非连续层的厚度为50μm，非连续层的覆盖面积为60%，各个凸起的平均面积为0.002平方毫米，干燥后压延，使得连续层的厚度为50μm，非连续层厚度为40μm。
以上显示和描述了本发明的基本原理和主要特征和本发明的优点。本行业的技术人应该了解，本发明不受上述实施例的限制，上述实施例和说明书中描述的只是说明本发明的原理，在不脱离本发明精神和范围的前提下，本发明还会有各种变化和改进，这些变化和改进都落入要求保护的本发明范围内。本发明要求保护范围由所附的权利要求书及其等效物界定。

Claims (8)

1.一种能量密度高的锂离子电池，包括正极片、负极片及置于正、负极片之间的隔膜与电解液，其特征在于：所述正极采用高密度富锂锰基正极材料，所述负极包括负极集流体，位于集流体上的连续层以及位于连续层上的非连续层。
2.根据权利要求1所述的一种能量密度高的锂离子电池，其特征在于，所述高密度富锂锰基正极材料的制作包括以下步骤：
A、按照预定产物分子式xLi[Li1/3Mn2/3]O2·(1-x)Li Ni O2、xLi[Li1/3Mn2/3]O2·(1-x)Li Co O2、xLi[Li1/3Mn2/3]O2·(1-x)Li Mn O2，0<x<1，以各过渡金属元素比例计算并称取可溶性的镍盐、钴盐、锰盐以及一定量的表面活性剂，将上述原料配制成镍钴锰混合浓度为0.5～5mol/L、表面活性剂浓度为0.05～0.5mol/L的溶液；
B、用去离子水将碳酸钠与络合剂配制成碳酸钠浓度为0.5～2.5mol/L、络合剂浓度为0.05～2.5mol/L的溶液在，1～12的温条件下，将上一步制作的溶液与本步骤所制造的溶液并流加入反应容器，控值pH值7.0～8.0，反应2～24h，所得沉淀在相同条件下陈化2～12h；
C、将上述沉淀物过滤，并用全部反应液1～5倍体积的去离子水洗剂1～6次后，滤饼在80～130℃烘干2～14h，得到干燥的高振实密度球形碳酸盐前驱体，将前驱体与碳酸锂按前驱体比碳酸锂为1:0.58～0.64比例配料，混合均匀，再在氧化气氛下650～1000℃烧结6～24h，制得高振实密度球形富锂锰基正极材料。
3.根据权利要求2所述的一种能量密度高的锂离子电池，其特征在于：所述的晶体生长控制剂是表面活性剂为吐温、聚乙二醇、十二烷基磺酸钠中的一种或多种；所述的络合剂为复合络合剂，包括柠檬酸钠、酒石酸钠、焦磷酸钠、磺基水杨酸钠、三聚磷酸钠中的一种或多种。
4.根据权利要求1所述的一种能量密度高的锂离子电池，其特征在于：所述连续层与非连续层含有的负极活性物质，各自独立的选自硅单质、硅化合物、硅金属复合物、硅碳复合物、硅合金、锡单质、锡氧化合物和锡化合物中的一种或多种。
5.根据权利要求4所述的一种能量密度高的锂离子电池，其特征在于：所述非连续层中所含的负极活性物质为硅合金或锡单质，所述连续层中所含的负极活性物质为硅碳复合物，所述非连续层包括多个凸起，每个凸起的平均底面积为0.002～0.62mm2，非连续层的厚度为10～110μm，所述非连续层的厚度为5～105μm，两层厚度之和为25～155μm，所述非连续层在连续层表面的覆盖率为36～75%。
6.根据权利要求5所述的一种能量密度高的锂离子电池，其特征在于：所非连续层材料的浆料间隔的负载在连续层上的方法为喷墨印刷、丝网印刷或凹版涂布。
7.根据权利要求6所述的一种能量密度高的锂离子电池，其特征在于：将连续层负载在集流体上并将非连续层负载在连续层上完成后，需压延得到负极。
8.根据权利要求7所述的一种能量密度高的锂离子电池，其特征在于：压延前，所述连续层的厚度为20～150μm，所述非连续层厚度为15～200μm，两层厚度纸盒为35～350μm，所述非连续层在连续层表面的覆盖率为36～75%。
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