CN103579675A - 一种电解液添加剂及含该添加剂的电解液及锂离子电池 - Google Patents

一种电解液添加剂及含该添加剂的电解液及锂离子电池 Download PDF

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Abstract

本发明提供一种电解液添加剂，该电解液添加剂包括：马来酰亚胺衍生物、双马来酰亚胺衍生物或两者的组合，所述马来酰亚胺衍生物、双马来酰亚胺衍生物的结构式分别为：
Figure 201310293348X100004DEST_PATH_IMAGE001
、
Figure DEST_PATH_IMAGE002
。其中，R1,R2均可选自氢原子以及卤素原子，R3可选自含硅基团、含氮基团、含氟基团、含磷基团、含乙烯氧基重复单元。本发明还提供一应用该电解液添加剂的电解液及锂离子电池。

Description

一种电解液添加剂及含该添加剂的电解液及锂离子电池
技术领域
本发明涉及一种电解液添加剂，及应用该添加剂的电解液、锂离子电池。
背景技术
目前，随着电动汽车及便携式电子设备如手机、数码相机和笔记本电脑等的迅猛发展，市场对高功率、高能量密度电池的需求越来越大。锂离子电池是迄今为止已经商业化的电池中电压最高、能量密度最大的电池，具有良好的发展前景。但是，随着锂离子电池在电动汽车、混合动力汽车、无绳电动工具及军事上的应用增多，对锂离子电池的工作电压和能量密度有了更高的要求。
锂离子电池主要由电极、隔离膜以及电解液构成。电解液是电池的一个重要组成部分，其稳定的性能是锂离子电池正常工作的保证。目前常规的锂离子电池电解液的电化学窗口只能达到4.5V左右，即，在超过4.5V的充电电压之后发生氧化分解，使其难以在更高电压条件下使用。
现有技术中，有大量研究通过在电解液中加入添加剂改善电解液的功用及性能，然而现有技术在电解液中加入添加剂通常是为了改善电池的高压循环性能和容量保持率。因此，未发现有通过在电解液中加入添加剂提高电解液电化学窗口的报道。
发明内容
有鉴于此，确有必要提供一种可以提高锂离子电池电解液的电化学窗口的电解液添加剂，及应用该电解液添加剂的电解液、锂离子电池。
一种电解液添加剂，其选自马来酰亚胺衍生物、双马来酰亚胺衍生物以及两者的组合，所述马来酰亚胺衍生物、双马来酰亚胺衍生物的结构式分别如式Ⅰ及式Ⅱ所示：
Figure 201310293348X100002DEST_PATH_IMAGE001
其中，R1, R2均可选自氢原子以及卤素原子，R3可选自含硅基团、含氮基团、含氟基团、含磷基团、含乙烯氧基重复单元。
一种电解液，其包括：一碱金属盐电解质；一非水溶剂；以及上述电解液添加剂。
一种锂离子电池，其包括：一正极；一负极；一隔离膜；以及上述电解液。
相较于现有技术，本发明实施例的电解液添加剂只需在电解液中加入马来酰亚胺衍生物、双马来酰亚胺衍生物或两者的组合物，无需添加额外的材料，即可以使电解液的电化学窗口达到5V左右，进而，使该电解液可以在更高电压条件下使用，提高应用范围。同时，该电解液添加剂还可以提高锂离子电池的高压循环性能和容量保持率。
附图说明
图1为本发明实施例中电解液的线性电势扫描曲线。
图2为本发明对比例与实施例锂离子电池充放电循环测试比较图。
图3为本发明对比例与实施例锂离子电池在不同电流下的放电容量图。
图4为本发明对比例与实施例锂离子电池在不同温度下的放电曲线图。
如下具体实施方式将结合上述附图进一步说明本发明。
具体实施方式
本发明实施例提供一种锂离子电池，其包括：一正极、一负极、一隔离膜以及一电解液。
所述正极包括一正极集流体及一设置于该正极集流体表面的正极材料层。该正极集流体的材料可以选自铝、钛或不锈钢。该正极材料层包括一正极活性材料、一导电剂以及一粘结剂。该正极活性材料可以为LiCoO2、LiNiO2、LiFePO4或其它正极材料。该导电剂可以为碳素材料，如碳黑、导电聚合物、乙炔黑、碳纤维、碳纳米管及石墨中的一种或多种。该粘结剂可以是聚偏氟乙烯(PVDF)、聚偏（二）氟乙烯、聚四氟乙烯(PTFE)、氟类橡胶、三元乙丙橡胶及丁苯橡胶(SBR)中的一种或多种。
所述负极可包括一负极集流体及一设置于该负极集流体表面的负极材料层。该负极集流体的材料可以选自铜、镍或不锈钢。该负极材料层包括一负极活性材料、一导电剂以及一粘结剂。该负极活性材料可为金属锂、嵌锂的碳材料或锂合金等。所述负极用的导电剂及粘结剂与所述正极用的导电剂及粘结剂相同。
所述隔离膜可以为聚烯烃微多孔膜、改性聚丙烯毡、聚乙烯毡、玻璃纤维毡、超细玻璃纤维纸维尼纶毡或尼龙毡与可湿性聚烯烃微孔膜经焊接或粘接而成的复合膜。
所述电解液包括一碱金属盐电解质、一非水溶剂以及一电解液添加剂。
所述碱金属盐电解质可以为LiPF6、LiBF4、LiAsF6、LiSbF6、LiClO4、LiAlCl4、LiGaCl4、LiNO3、LiC(SO2CF3)3、LiN(SO2CF3)2、LiSCN、LiO3SCF2CF3、LiC6F5SO3、LiO2CCF3、LiSO3F、Li(C6H5)4或LiCF3SO3。
所述非水溶剂可以为碳酸亚乙酯、碳酸丙烯酯、碳酸丁烯酯、γ-丁内酯、碳酸二丙酯、N-甲基吡咯烷酮、N-甲基甲酰胺、N-甲基乙酰胺、二甲基甲酰胺、二乙基甲酰胺、乙腈、丁二腈、己二腈、戊二腈、二甲亚砜、亚硫酸二甲酯、碳酸亚乙烯酯、碳酸甲乙酯、碳酸二甲酯、碳酸二乙酯、氟代碳酸乙烯酯、氯代碳酸丙烯酯、酸酐、环丁砜、甲氧基甲基砜、四氢呋喃、2-甲基四氢呋喃、环氧丙烷、乙酸甲酯、乙酸乙酯、丁酸甲酯、丙酸乙酯、丙酸甲酯、1,3-二氧戊烷、1,2-二乙氧基乙烷、1,2-二甲氧基乙烷、或1,2-二丁氧基中的一种或几种的组合。
所述电解液添加剂可以为马来酰亚胺衍生物、双马来酰亚胺衍生物或其组合。所述电解液添加剂的质量占电解液质量的百分比为0.1%～30%。优选地，所述电解液添加剂的质量占电解液质量的百分比为0.1%～10%。
其中，马来酰亚胺衍生物、双马来酰亚胺衍生物的结构式分别为：和
Figure 201310293348X100002DEST_PATH_IMAGE003
，其中，R1, R2选自氢原子以及卤素原子，R3选自含硅基团、含氮基团、含氟基团、含磷基团以及含乙烯氧基重复单元。
所述马来酰亚胺衍生物可通过 3, 4—二卤代马来酸酐与相应的取代胺或其盐酸盐（R3NH）反应得到；或通过N—取代马来酰亚胺与亚硫酸卤(如：SOBr2、SOCl2、SOI2)反应得到。可以理解，本领域技术人员也可采用其他方法制备所述马来酰亚胺衍生物。
所述双马来酰亚胺衍生物可通过以下方法制备：以甲苯、二氯乙烷和DMF（二甲基甲酰胺）为混合溶剂，对甲苯磺酸钠为脱水剂，在较高温度下进行脱水环化得到双马来酰亚胺衍生物；或以乙酸钠或乙酸镍作为催化剂，二元胺与MA（丙烯酸甲酯）在溶剂中反应首先生成BMIA；然后以乙酸酐为脱水剂，BMIA脱水环化生成双马来酰亚胺。可以理解，本领域技术人员也可采用其他方法制备所述双马来酰亚胺衍生物。
所述含硅基团可以为
Figure 201310293348X100002DEST_PATH_IMAGE004
、或
Figure 201310293348X100002DEST_PATH_IMAGE006
，其中，R为烷基，n为大于等于3小于等于8的整数。
所述含氮基团可以为-ROOCHN-R-NH-COOR-，其中，R为烷基。
所述含氟基团可以为
Figure 201310293348X100002DEST_PATH_IMAGE007
、
Figure 201310293348X100002DEST_PATH_IMAGE008
或
Figure DEST_PATH_IMAGE009
。
所述含磷基团可以为
Figure DEST_PATH_IMAGE010
，其中R为烷基。
所述含乙烯氧基重复单元为[CH2CH2O]n，其中，n为大于等于1小于等于30的整数。
实施例
取1.0mol/L的LiPF6溶于碳酸乙烯酯(EC)、碳酸二乙酯(DEC)、碳酸甲乙酯(EMC)混合溶剂（体积比EC/DEC/EMC=1/1/1），加入1%（质量百分比）的，充分搅拌使之均匀，并进行脱泡，得到电解液，将该电解液注入由正极材料（LiCoO2）、负极材料（Li）和隔离膜组成的电芯中配置成锂离子电池。
请参阅图1，图1是用线性电势扫描法得到的本实施例中电解液的线性电势扫描曲线，从图1可以看出，本实施中的电解液的电化学窗口可以达到5V左右，大于目前常规的电解液的所能达到电化学窗口，即，4.5V左右。
请一并参阅图2，图2为以未含有添加剂的电解液电池作为比较例与本实施例含有添加剂的电解液电池充放电循环对比图。其中，充放电循环条件为：25℃，以0.2C充放电循环，充放电电压范围是2.75-4.5V。从图2可以看出：此条件下，含有添加剂的锂离子电池的容量比较稳定，且电池容量衰减比例较小。
请一并参阅图3，图3为以未含有添加剂的电解液电池作为比较例与本例含有添加剂的电解液电池在不同电流下的放电容量图。其中，测试条件为：25℃，以0.2C充电至4.2V，搁置10min，然后分别以0.2C、0.5C、1C、3C、3C、5C、7C、10C（相同电流放电循环5次）放电至2.75V，记录放电容量。从图3可以看出：随着电流的增加，未含有添加剂的电解液电池与含有添加剂的电解液电池的放电比容量均降低。在各个电流下，未含有添加剂的电解液电池与含有添加剂的电解液电池的放电容量无明显差别。因此，可以确定该添加剂的加入在降低电池容量衰减的同时，不会降低锂离子电池的倍率放电性能。
请参阅图4，图4为以未含有添加剂的电解液电池作为比较例与本例含有添加剂的电解液电池在不同温度下的放电曲线图。其中，测试条件为：25℃，以0.2C充电至4.2V，搁置10min，然后分别在55℃、0℃以及-20℃，以0.2C放电至2.75V，记录放电容量，从图4可以看出：随着温度的降低，未含有添加剂的电解液电池与含有添加剂的电解液电池的放电比容量均降低。而且未含有添加剂的电解液电池与含有添加剂的电解液电池在各个温度下，放电比容量无明显差别。说明该锂离子电池可在-20℃至55℃的温度范围内正常工作。
本发明的电解液添加剂可以使电解液的电化学窗口达到5V左右，进而，使该电解液可以在更高电压条件下使用，提高应用范围；该电解液添加剂还可以提高锂离子电池的高压循环性能和容量保持率；另外，该电解液添加剂不会降低锂离子电池不同电流和不同温度下的倍率放电性能，且含有本发明添加剂的锂离子电池可在-20℃至55℃的温度范围内正常工作。
另外，本领域技术人员还可在本发明精神内做其它变化，当然，这些依据本发明精神所做的变化，都应包含在本发明所要求保护的范围之内。

Claims (10)

1.一种电解液添加剂，其选自马来酰亚胺衍生物、双马来酰亚胺衍生物以及两者的组合，所述马来酰亚胺衍生物、双马来酰亚胺衍生物的结构式分别如式Ⅰ及式Ⅱ所示：
Figure DEST_PATH_IMAGE001
其中，R1, R2选自氢原子以及卤素原子，R3选自含硅基团、含氮基团、含氟基团、含磷基团以及含乙烯氧基重复单元。
2.如权利要求1所述的电解液添加剂，其特征在于，所述含硅基团为
Figure DEST_PATH_IMAGE002
、
Figure DEST_PATH_IMAGE003
或
Figure DEST_PATH_IMAGE004
，其中，R为烷基，n为大于等于3小于等于8的整数。
3.如权利要求1所述的电解液添加剂，其特征在于，所述含氮基团为-ROOCHN-R-NH-COOR-，其中，R为烷基。
4.如权利要求1所述的电解液添加剂，其特征在于，所述含氟基团选自
Figure DEST_PATH_IMAGE005
、
Figure DEST_PATH_IMAGE006
以及
Figure DEST_PATH_IMAGE007
。
5.如权利要求1所述的电解液添加剂，其特征在于，所述含磷基团为
Figure DEST_PATH_IMAGE008
，其中R为烷基。
6.如权利要求1所述的电解液添加剂，其特征在于，所述含乙烯氧基重复单元为[CH2CH2O]n，其中，n为大于等于1小于等于30的整数。
7.一种电解液，其包括：
一碱金属盐电解质；
一非水溶剂；及
如权利要求1至6中任一项所述的电解液添加剂。
8.如权利要求7所述的电解液，其特征在于，所述电解液添加剂的质量占电解液质量的百分比为0.1%～30%。
9.如权利要求7所述的电解液，其特征在于，所述电解液添加剂的质量占电解液质量的百分比为0.1%～10%。
10.一种锂离子电池，其包括：
一正极；
一负极；
一隔离膜；以及
如权利要求7所述的电解液。
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